具有核-壳结构的材料
专利汇可以提供具有核-壳结构的材料专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且公开了一种具有复合颗粒的材料。该复合颗粒包括 外壳 和 内核 ，所述外壳含有如 碳 、氮、 氧 和硫的元素，所述内核由锂 合金 化材料如 锡 、 硅 、 铝 和/或锗制成。如果外壳由碳制成，则复合颗粒的外壳具有小于20nm的平均厚度，且复合颗粒具有小于100nm的外部平均直径。在一些情形中，内核由锡、锡 二元合金 、锡 三元合金 和锡四元合金制成。，下面是具有核-壳结构的材料专利的具体信息内容。
1.一种材料，包含：
具有外壳和内核的复合颗粒，所述外壳含有选自氮、氧和硫的元 素，所述内核由锂合金化材料制成，所述锂合金化材料含有选自锡、 硅、铝和锗的元素；
所述复合颗粒具有小于1000nm的外部平均直径。
2.权利要求1的材料，还包含由碳制成的外壳，所述复合颗粒具 有小于100nm的外部直径。
3.权利要求2的材料，其中所述外壳具有小于20nm的平均厚度。
4.权利要求3的材料，其中所述复合颗粒具有小于70nm的外部平 均直径。
5.权利要求3的材料，其中所述复合颗粒具有小于50nm的外部平 均直径。
6.权利要求1的材料，其中所述内核由锂合金化材料制成，所述 锂合金化材料选自锡、锡二元合金、锡三元合金和锡四元合金。
7.用于锂电池的阳极，所述阳极包含：
具有外壳和内核的复合颗粒，所述外壳含有选自氮、氧和硫的元 素，所述内核由锂合金化材料制成，所述锂合金化材料含有选自锡、 硅、铝和锗的元素；
所述复合颗粒具有小于1000nm的外部平均直径。
8.权利要求7的材料，还包含由碳制成的外壳，所述复合颗粒具 有小于100nm的外部直径。
9.权利要求8的阳极，其中所述复合颗粒的所述外壳具有小于 20nm的平均厚度。
10.权利要求9的阳极，其中所述复合颗粒具有小于70nm的外部 平均直径。
11.权利要求10的阳极，其中所述复合颗粒具有小于50nm的外部 平均直径。
12.权利要求7的阳极，其中所述内核由锂合金化材料制成，所述 锂合金化材料选自锡、锡二元合金、锡三元合金和锡四元合金。
13.权利要求7的阳极，还包含粘结剂。
14.用于锂电池的阳极，所述阳极包含：
具有外壳和内核的复合颗粒，所述外壳含有选自碳、氮、氧和硫 的元素，所述内核由锂合金化材料制成，所述锂合金化材料含有选自 锡、硅、铝和锗的元素；
所述复合颗粒具有小于100nm的外部平均直径，且所述外壳具有 小于20nm的平均厚度。
15.权利要求14的阳极，其中所述复合颗粒具有小于70nm的外部 平均直径。
16.权利要求15的阳极，其中所述复合颗粒具有小于50nm的外部 平均直径。
17.权利要求14的阳极，其中所述外壳是碳。
18.权利要求14的阳极，其中所述内核由锂合金化材料制成，所 述锂合金化材料选自锡、锡二元合金、锡三元合金和锡四元合金。
19.权利要求14的阳极，还包含粘结剂。
政府权利
本发明是在由美国能源部签署的No.DE-AC52-06NA25396合同利 用美国政府的支持而完成的。在本发明中，美国政府具有一定的权利。
技术领域
背景技术
对于更高性能、安全、低成本和环境友好材料的需求只能通过开 发新的电池材料来实现。研究人员已提出了用锡取代碳基阳极。在电 池的充电期间，锡与锂合金化。锂锡合金形成了每1个锡原子4.4个 锂原子的最大浓度，该浓度相当于993mAh/g的容量。常规碳基阳极具 有372mAh/g的理论容量。因此，用锡基阳极电池取代常规碳基阳极电 池能够产生更高的能量容量。
研究显示，使用锡基阳极存在两个主要问题。第一为差的循环寿 命，而第二为差的锡利用率。差的循环寿命定义为作为充电-放电循 环次数的函数的不良的电池能量保持率。研究人员已采用两种方法解 决这些问题。首先，通过形成锡和至少一种其它金属的金属间化合物， 其次，通过向阳极复合物添加非电化学活性材料。然而，现有的研究 不能解决锂锡电池的不良性能的基本原因，所述原因为：1)充电时锂 与锡的合金化所产生的锡锂颗粒的大的体积膨胀；及2)在上述体积膨 胀期间锡团聚物的破碎。体积膨胀在后续循环期间导致了锡颗粒从基 质中分离，而锡团聚物的破碎导致具有暴露的新表面区域的细颗粒。 该新表面区域与基质不接触，因此如锡颗粒从基质中分离一样，导致 了电池容量的降低。因此，需要具有足够循环寿命和适当的锡利用率 的锂锡电池。
发明内容
附图说明
图1是依据本发明实施方案的材料的截面示意图；
图2是用于本发明实施方案的制备方法的流程图；
图3是具有锡核的碳外壳的透射电子显微图像。
具体实施方式
在一些情形中，在使用该材料期间，核是实心的。例如，内核可 以由锂合金化材料制成，示例性地包括锡、二元锡合金、三元锡合金 等。应理解，可组合多个复合颗粒以制备电极，该电极是电化学装置 的一部分。
还公开了制备复合颗粒的方法。该方法包括提供具有外壳和内核 成分(component)的前体粉末。在气体中悬浮该前体材料粉末以形成 气溶胶，然后使气溶胶通过等离子炬的热区。使前体粉末通过等离子 炬会产生核-壳复合颗粒，其中核通常占据外壳内部容积的100％。
现在转向图1，以标记10总体表示由依据本发明实施方案的复合 颗粒制成的材料。材料10包括复合颗粒100，该颗粒100具有外壳110 和内核120。应理解，内核120可以包括2个独立容积，芯核材料的 第一容积和孔隙空间的第二容积。在替代方案中，内核120可以仅包 括芯核材料的一个容积。
内核120可以由锂合金化材料制成，示例性地包括锡、硅、铝、 锗、及其组合和合金。外壳110还可以由各种材料制成。例如，如氧 化物、碳酸盐、卤化物、碳化物、石墨、石墨烯(graphene)、蒽和 无定形碳的材料可用于形成复合颗粒的外壳，只要所获的外壳是电子 导体、离子导体和/或混合导体即可。
复合颗粒100的外部平均直径小于1000nm，在一些情形中可以小 于500nm，或者在替代方案中小于100nm。如果外壳110由碳制成，则 外部直径小于100nm。在其它情形中，复合颗粒100的外部平均直径 小于70nm，而在另外情形中，外部平均直径小于50nm。外壳110的平 均壁厚小于200nm，在一些情形中，可以小于100nm，或者在替代方案 中，小于20nm。如果外壳110由碳制成，则外部直径小于20nm。
在图2中示例性地显示了制备本文公开的材料的方法。该方法包 括在步骤200中提供含有所述材料的前体粉末，所述材料至少部分构 成外壳和内核，且在步骤210中使前体粉末通过等离子炬。在步骤210 中使前体粉末通过等离子炬时，在步骤220中制备核-壳粉末，例如图 1所示的多个复合颗粒100。如果需要这样，可以在步骤230中由在步 骤220中制备的复合颗粒制成电极。应理解，可以这样制备复合颗粒 100，使得内核120是预锂化(prelithiated)的锂合金化材料，即内 核120由在形成复合颗粒100时已经与锂合金化的材料制成。
为了更好理解上述实施方案，提供了复合颗粒及其制备方法的实 施例。
实施例
为制备碳壳-锡核复合颗粒，制备了锡与蒽比为50∶1的干燥的前 体粉末。应理解，其它芳族焦炭形成化合物如萘或苊(acenaphthalene) 可用于提供碳材料。在氩气中悬浮前体粉末，由此制备具有蒽和锡的 氩气气溶胶气体。使该气溶胶气体穿过具有集中于耦合器中的微波能 量的低功率大气压或近大气压等离子。应理解，还可以使用其它方法 产生的等离子。除了气溶胶气体，使二次供给的氩气穿过等离子区域。
不受理论束缚，本发明人认为穿过等离子热区时，前体粉末中的 碳经历了形成碳碎片的碳化机制。此外，前体粉末中的锡熔化并当冷 却时通过成核过程形成颗粒。碳碎片聚集于相同的核(锡)上，并基 于相对混溶性偏析到核的表面。成核颗粒从热区离开进入余辉区，在 该区中不发生进一步的生长。
图3显示了透射电子显微图像，其中使用蒽锡前体粉末制备了具 有碳外壳和锡核的复合颗粒，氩气气溶胶气流流量为300立方厘米每 分钟(cc/min)，氩等离子气流流量为200cc/min，且发送的微波功 率为900瓦。如该图所示，采用碳外壳和锡核制备了外部平均直径为 50-100nm的复合颗粒。在该方法的这一步骤，锡核基本占据了碳外壳 中的所有内部容积。
应理解，以上给出的实施例仅用于说明目的，本发明还包括其它 制备具有外壳和核的复合颗粒的方法，所述核具有减小的尺寸，使得 核可以在外壳中发生膨胀而所述外壳不破坏。
以上的附图、讨论和描述是对本发明特定实施方案的说明，但其 并不意在对本发明的实施的限制。鉴于本文给出的教导，对本领域技 术人员来说，本发明的多种修改和变体是显而易见的。在以下权利要 求书(包括所有等价物)中界定了本发明的范围。
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