一种复合固态电解质、其制备方法及包含其的全固态锂离子电池
专利汇可以提供一种复合固态电解质、其制备方法及包含其的全固态锂离子电池专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供了一种复合固态 电解 质、其制备方法及包含其的全固态 锂离子 电池 。所述复合固态 电解质 包括第一固态电解质层和设置在第一固态电解质层一侧的第二固态电解质层；第一固态电解质层的材料为第一 聚合物 固态电解质，或第一聚合物固态电解质与 氧 化物固态电解质的混合物；第二固态电解质层的材料为第二聚合物固态电解质，或第二聚合物固态电解质与氧化物固态电解质的混合物；第一聚合物固态电解质包括第一聚合物和锂盐，第二聚合物固态电解质包括第二聚合物和锂盐，且第一聚合物的氧化电位高于第二聚合物的氧化电位。该复合固态电解质既能够避免低氧化电位的固态电解质在正极高压下氧化分解，又能够匹配高 电压 的 正极材料 ，提高电池的 能量 密度 。，下面是一种复合固态电解质、其制备方法及包含其的全固态锂离子电池专利的具体信息内容。
1.一种复合固态电解质，其特征在于，所述复合固态电解质包括：第一固态电解质层和设置在所述第一固态电解质层一侧的第二固态电解质层；
所述第一固态电解质层的材料为第一聚合物固态电解质，或所述第一聚合物固态电解质与氧化物固态电解质的混合物；
所述第二固态电解质层的材料为第二聚合物固态电解质，或所述第二聚合物固态电解质与氧化物固态电解质的混合物；
所述第一聚合物固态电解质包括第一聚合物和锂盐，第二聚合物固态电解质包括第二聚合物和锂盐，且所述第一聚合物的氧化电位高于所述第二聚合物的氧化电位。
2.根据权利要求1所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一聚合物选自聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物和聚丙烯腈中的一种或至少两种的组合；
优选地，所述第二聚合物为PEO。
3.根据权利要求1或2所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一聚合物固态电解质中锂盐的含量为10-50wt％；
优选地，所述第二聚合物固态电解质中锂盐的含量为10-50wt％。
4.根据权利要求1-3任一项所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一聚合物固态电解质和所述第二聚合物固态电解质中，锂盐各自独立地选自LiN(SO2CF3)2、LiTFSI、LiClO4、LiSO2CF3、LiFSI、LiB(C2O4)2、LiPF6和LiI中的一种或至少两种的组合。
5.根据权利要求1-4任一项所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一固态电解质层和所述第二固态电解质层中，氧化物固态电解质各自独立地选自掺杂或未掺杂的锂镧锆氧、掺杂或未掺杂的锂镧钛氧、掺杂或未掺杂的磷酸钛铝锂、掺杂或未掺杂的磷酸锗铝锂中的一种或至少两种的组合；
所述掺杂为钽掺杂或镓掺杂。
6.根据权利要求1-5任一项所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一固态电解质层中，氧化物固态电解质的含量为0-20wt％；
优选地，所述第二固态电解质层中，氧化物固态电解质的含量为0-20wt％；
优选地，所述第一固态电解质层的厚度为1-100μm；
优选地，所述第二固态电解质层的厚度为1-20μm。
7.一种如权利要求1-6任一项所述的复合固态电解质的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：
(1)将第一固态电解质层的材料与溶剂混合，配制成第一浆料，涂覆在基材上，干燥后形成第一固态电解质层；
(2)将第二固态电解质层的材料与溶剂混合，配制成第二浆料，在所述第一固态电解质层上形成第二固态电解质层，得到所述复合固态电解质。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述溶剂选自二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、四甲基脲、二甲基亚砜、磷酸三乙酯和N-甲基-2-吡咯烷酮中的一种或至少两种的组合；
优选地，步骤(1)中所述干燥的方法为在25-120℃下烘烤0.1-12h；
优选地，步骤(2)中所述形成第二固态电解质层的方法为：直接在所述第一固态电解质层上涂覆所述第二浆料，干燥后形成第二固态电解质层；
或者，先在基材上涂覆所述第二浆料，干燥后形成第二固态电解质层，然后将所述第二固态电解质层与所述第一固态电解质层热压结合；
优选地，步骤(2)中形成所述第二固态电解质层的方法中，所述干燥的方法为在25-120℃下烘烤0.1-12h。
9.一种全固态锂离子电池，其特征在于，所述全固态锂离子电池包括依次层叠的正极、权利要求1-6任一项所述的复合固态电解质和负极；
且所述复合固态电解质的第一固态电解质层设置为靠近所述正极，第二固态电解质层设置为靠近所述负极。
10.根据权利要求9所述的全固态锂离子电池，其特征在于，所述全固态锂离子电池还包括设置在所述正极和所述复合固态电解质之间的界面缓冲层，所述界面缓冲层的材料选自二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、四甲基脲、二甲基亚砜、磷酸三乙酯和N-甲基-2-吡咯烷酮中的一种或至少两种的组合。
一种复合固态电解质、其制备方法及包含其的全固态锂离子
技术领域
背景技术
固态电解质或聚合物固态电解质，具有不可燃或不易燃的优点，其良好的安全特性可以大
大降低传统液态电池的安全隐患，同时可以提高电池的使用温度范围、循环寿命以及能量
密度，因此得到了研究者们的青睐。
但是PEO基聚合物固态电解质的高压稳定性较差，在4V以上会发生氧化分解，在常用正极材料中只能匹配磷酸铁锂材料，限制了电池的能量密度。
聚合物电解质具有较高的室温离子电导率和锂离子迁移数，良好的尺寸稳定性，但是其是
将PVDF和PEO在制备电解质的过程中混合制备聚合物电解质膜，这种聚合物电解质膜中的
PEO在4V以上仍然会发生氧化分解，依然只能匹配低电压的正极材料。
题。
发明内容
有氧化电位不同的双层结构，既能够避免低氧化电位的固态电解质在正极高压下发生氧化
分解，又能够匹配更高电压的正极材料，提高电池的能量密度。
解质层靠近电池负极设置，既能够避免低氧化电位的固态电解质在正极高压下发生氧化分
解，进而影响电池性能的问题；又能够匹配更高电压的正极材料，从而有效提高电池的能量密度。
30wt％、32wt％、35wt％、38wt％、40wt％、42wt％、45wt％、48wt％或50wt％等。
38wt％、40wt％、42wt％、45wt％、48wt％或50wt％等。
锂镧钛氧(LLTO)、掺杂或未掺杂的磷酸钛铝锂(LATP)、掺杂或未掺杂的磷酸锗铝锂(LAGP)
中的一种或至少两种的组合；
10wt％、12wt％、13wt％、15wt％、16wt％、18wt％或20wt％等。
(NMP)中的一种或至少两种的组合。
12h(例如可以是0.1h、0.2h、0.5h、0.8h、1h、2h、3h、5h、6h、8h、10h或12h等)。
5h、6h、8h、10h或12h等)。
乙酰胺、四甲基脲、二甲基亚砜、磷酸三乙酯和N-甲基-2-吡咯烷酮中的一种或至少两种的组合。
解质层靠近电池负极设置，既能够避免低氧化电位的固态电解质在正极高压下发生氧化分
解，进而影响电池性能的问题；又能够匹配更高电压的正极材料，从而有效提高电池的能量密度。采用本发明提供复合固态电解质与三元正极材料及石墨负极制备的全固态锂离子电
池的能量密度达到220-260Wh/kg；与三元正极材料及金属锂负极制备的全固态锂离子电池
的能量密度达到350-400Wh/kg。
附图说明
具体实施方式
定的循环性能和接近100％的库伦效率。
生氧化分解，又明显具有更高的能量密度。其中，应用对比例1因PEO发生分解，因此其能量密度、比容量和首圈库伦效率无法测试。应用对比例2提供的电池虽然首次库伦效率较高，但是受限于电压范围比较窄，所以电池容量和能量密度较低。
露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
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