石榴石闪烁体组分
阅读：1039发布：2020-05-15
专利汇可以提供石榴石闪烁体组分专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 涉及由化学式(LuyGd3‑y)(GaxAl5‑x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石组分，其中，y＝1±0.5；其中，x＝3±0.25；并且其中，Ce在0.01mol％到0.7mol％的范围中。 闪烁体 组分应用于对 电离 辐射 的灵敏的探测，并且例如可以被用在PET成像领域中对伽 马 光子 的探测。，下面是石榴石闪烁体组分专利的具体信息内容。
1.一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石闪烁体组分；
其中，y＝1±0.25；
其中，x＝3±0.25；并且
其中，Ce在0.05mol％到0.2mol％的范围中。
2.根据权利要求1所述的闪烁体组分，其中，Ce在0.1mol％到0.2mol％的范围中。
3.根据权利要求1到2中的任一项所述的闪烁体组分，其具有小于或等于55ns的初级衰减常量。
4.根据权利要求1所述的闪烁体组分，其具有超过30000光子/MeV的光输出。
5.一种伽马光子探测器(1)，其包括与光学探测器(3)光学通信的根据权利要求1到4中的任一项所述的闪烁体组分(2)。
6.一种用于探测电离辐射(1)的探测器，其包括与光学探测器(3)光学通信的根据权利要求1到4中的任一项所述的闪烁体组分(2)。
7.一种PET成像系统(20)，其具有成像区域(23)并且包括多个根据权利要求5所述的伽马光子探测器(1、21)；
其中，所述多个伽马光子探测器(1、21)被关于所述成像区域(23)的轴(22)径向地设置，并且被配置为接收来自所述成像区域(23)的伽马光子(4、6)。
8.一种飞行时间PET成像系统，其包括根据权利要求7所述的PET成像系统(20)，并且还包括计时电路，所述计时电路被配置为通过计算在由衰减事件生成并且被所述伽马光子探测器(1、21)基本符合地接收的伽马光子(4、6)对之间的时间差异来定位在成像区域中的所述衰减事件的初始位置。
9.根据权利要求7或权利要求8所述的PET成像系统，其具有小于750ns的符合分辨时间。
10.一种组合式成像系统，其包括根据权利要求7到9中的任一项所述的成像系统并且包括第二成像系统，
其中，所述第二成像系统具有成像区域，所述成像区域或者与所述PET成像系统的成像区域的轴轴向地分离，或者与所述PET成像系统的所述成像区域符合。
11.根据权利要求10所述的组合式成像系统，其中，所述第二成像系统是计算机断层摄影、MR或超声成像系统。
12.一种探测伽马光子的方法，包括以下步骤：
利用根据权利要求1到4中的任一项所述的闪烁体组分接收伽马光子；
使用与所述闪烁体组分光学通信的光学探测器探测由所述闪烁体组分生成的闪烁光；
并且
响应于接收到的伽马光子而生成来自所述光学探测器的电输出。
13.一种制造根据权利要求1到4中的任一项所述的闪烁体组分的方法，包括以下步骤：
按适于获得所期望的闪烁体组分的比例提供材料Lu2O3、Gd2O3、Al2O3、Ga2O3和CeO2；
在存在分散剂的情况下对在先前的步骤的所述材料进行研磨，以获得浆体；
使所述浆体干燥以形成颗粒状混合物；
对所述颗粒状混合物进行干压以形成小球；
加热所述小球；
以在1650℃到1750℃范围中的温度在真空炉中对所述小球进行烧结；
以在1000℃到1600℃范围中的温度对所述小球进行退火。
14.根据权利要求1到4中的任一项所述的闪烁体组分在伽马光子探测器或PET成像系统中的应用。
15.一种生成指示成像区域内的放射性示踪剂的分布的PET图像的方法，所述方法包括以下步骤：
向对象施予放射性示踪剂；
在施予所述示踪剂之后等待预定的摄取时段；并且
利用根据权利要求7到9中的任一项所述的PET成像系统对所述对象的至少部分进行成像。
石榴石闪烁体组分
技术领域
背景技术
[0002] 在对电离辐射的探测中使用的闪烁体组分通过生成闪烁光的脉冲来对高能光子的接收做出响应。高能光子例如可以是X射线或伽马光子，并且所得到的光脉冲通常包括波长在红外到紫外光谱范围中的多个光学光子。闪烁光脉冲通常使用光学探测器来探测，光学探测器在其输出部生成电脉冲，所述电脉冲随后可以由电子电路进行处理。总体上，光学耦合到光学探测器的闪烁体组分可以被配置成接收来自例如PET或SPECT成像系统的成像区域的高能光子，其中光学探测器在本文中被称为电离辐射探测器。在这样的成像系统中，接收到的高能光子提供数据，以供随后重建成指示成像区域中的辐射衰减事件的图像。电离辐射探测器可以类似地用于探测穿过CT成像系统的成像区域的高能光子。
[0003] 用于在这样的电离辐射探测器中使用的闪烁体组分的选择受制于由要在其中使用所述探测器的成像系统所强加的各种约束。PET成像系统可以被认为对这样的闪烁体组分强加了一些最为严格的限制，这归因于需要对每个个体伽马光子的接收精确计时并且需要确定其能量。对每个伽马光子的接收的计时在伽马光子的符合对的识别中是重要的，借助在窄时段内对其的探测，伽马光子的符合对被解释为已经由位于沿在其探测器之间的空间中的线(被称为响应线)上的辐射衰减事件生成。通过舍弃其中伽马光子中的一个已经经历能量改变散射的事件对，每个伽马光子的能量还可以被用于确认伽马光子的时间-符合对是否共享沿响应线的公共原点。每个均具有在预定窄范围之内的能量的伽马光子的符合对被解释为单个辐射衰减事件的产物。每个伽马光子的能量通常通过对光脉冲求积分来确定，或者通过对由每个伽马光子产生的闪烁光子的数量进行计数来确定。
[0004] 这些要求表明其自身需要闪烁体组分具有高的光输出和短的衰减时间。高的光输出改善在光学探测器的输出部处的信噪比，并且短的衰减时间对于防止积聚是重要的。当来自伽马光子的闪烁光脉冲在时间上与由先前接收的伽马光子生成的闪烁光脉冲交叠时发生积聚。积聚使伽马光子探测器的计时精度以及确定每个伽马光子的能量的能力两者都降低。
[0005] 闪烁体组分的光输出，以光子每MeV为单位，是对响应于接收到的高能光子产生的闪烁光子的数量的度量。高的光输出是通过使用具有强的光峰吸收的闪烁体组分来实现的。闪烁体组分的衰减时间通常是通过用两个时间常量来对闪烁光脉冲的衰减进行拟合来确定的。伴随有在初级衰减时段外推到无穷期间发射的总闪烁光的百分比的初级衰减常量对初始衰减进行建模，并且这跟随有次级衰减常量，次级衰减常量类似地伴随有在次级衰减时段外推到无穷期间发射的总闪烁光的百分比。因此，光输出，以及衰减时间，包括其初级和次级分量，是影响闪烁体组分的灵敏度的两个参数。
[0006] PET成像系统通常包括成像区域，围绕所述成像区域设置多个电离辐射探测器，或者更具体地，设置多个伽马辐射探测器，其结合计时电路被配置为对伽马光子的接收进行计时。伽马光子可以跟随在成像区域之内的放射性示踪剂的衰减而产生。在通常相对于彼此+/-3ns的时段内探测到的伽马光子对被认为是符合的，并且被解释为已经沿着在其两个伽马辐射探测器之间的响应线(LOR)生成。随后，多条响应线被用作数据而输入到重建处理器中，所述重建处理器执行重建算法以重建指示成像区域之内的放射性示踪剂分布的图像。
[0007] 在PET成像系统中与伽马光子对的探测相关联的计时确定性是通过其符合分辨时间或CRT来确定的。CRT是由不同的伽马光子探测器同时接收到的两个伽马光子必然要被探测到的最窄时段。在PET成像中通常需要小于+/-3ns的符合分辨时间，以便将其探测分配到90cm的LOR。这对应于PET成像系统的近似最大典型孔直径。在具有比+/-3ns更短的CRT的PET成像系统中，对沿响应线的伽马光子对的起始位置的估计还可以基于对两个伽马光子的探测的准确时间来确定。更短的CRT允许在这样的成像系统中的重建处理器来重建在其成像区域之内的放射性示踪剂分布的更为精确的图像。这一原理在飞行时间(TOF)PET成像系统中被采用，其中，小于+/-3ns的CRT是优选的，并且其中，小于+/-1ns的CRT是更为优选的。PET成像系统的CRT受如下因素的影响：闪烁体衰减时间、伽马光子在闪烁体组分之内散射的概率、伽马光子在闪烁体组分之内的相互作用的深度、闪烁体组分的几何结构以及电子计时电路的计时精度。使CRT最小化因此是改善PET成像系统的灵敏度的关键目标，并且这额外地重视使用具有短衰减时间的闪烁体组分。
[0008] 在“Luminescence:From Theory to Applications”，Wiley-VCH，Darmstadt，2007，C.Ronda(Ed.)的公布文献中公开了适于在PET成像系统中使用的一些已知闪烁体组分。这些闪烁体组分包括LYSO(氧正硅酸镥钇)晶体以及LaBr3晶体。LYSO中的闪烁已经被报告在存在44ns的衰减时间的情况下具有33000光子/MeV的光输出。已经报告在存在25ns的衰减时间的情况下在LaBr3中具有更高的光输出。归因于在单晶体组分中发现了停止功率、衰减时间和光输出的最佳组合，几乎完全研究了单晶体组分。
[0009] 最近，已经报告石榴石晶体被用作闪烁体组分，如在K.Kamada等人在Cryst.Growth Des.，2011，11(10)，第4484–4490页上的公布文献“Composition Engineering in Cerium-Doped(Lu,Gd)3(Ga,Al)5O12Single-Crystal Scintillators”中所公开的。根据这一公布文献，在附图1的表中图示了其适合的结果，当镥被合成到所述组分以形成Lu1Gd2Ga2Al3O12时，参考单晶体Gd3Ga2Al3O12石榴石组分的光输出从45931光子/MeV显著下降到30627光子/MeV。附图1的表中的光输出也能够被视为，当相对的镓对铝含量增加时，从30627光子/MeV下降到18166光子/MeV。这种效应在文献中已知是热退火。
[0010] 从文献US6630077B2、DE102013103783A1、US7252789B2、US6793848B2和EP463369A1已知石榴石闪烁体组分。
[0011] 本发明旨在克服对已知闪烁体材料的限制。
发明内容
[0012] 本发明的目的是提供一种用于以改善的灵敏度在对电离辐射的探测中使用的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有减小的衰减时间的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有改善的光输出的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有改善的停止功率的闪烁体组分。本发明的另一目的是提供具有改善的灵敏度的伽马光子探测器。本发明的另一目的是提供具有改善的CRT的PET成像系统。
[0014] 根据本发明的一个方面，控制组分中镥与钆的比率的范围。
[0015] 根据本发明的另一方面，控制组分中镓与铝的比率的范围。
[0016] 根据本发明的另一方面，控制组分中铈含量的范围。在受控制的范围之内，已经发现，铈含量给出了在充分高的光输出与充分短的衰减时间之间的平衡，以供闪烁体组分用作灵敏闪烁体。
[0017] 根据本发明的另一方面，所述组分的衰减时间小于或等于55ns。影响镥与钆的比率的参数y的选定范围、影响镓与铝的比率的参数x的范围、以及在组分中的铈的范围，一起使得衰减时间小于或等于55ns并且因此得到灵敏的闪烁体组分。
[0018] 根据本发明的另一方面，光输出超过30000光子/MeV。影响镥与钆的比率的参数y的选定范围、影响镓与铝的比率的参数x的范围、以及在组分中的铈的范围，一起使得光输出超过30000光子/MeV，并且因此得到灵敏的闪烁体组分。
[0019] 根据本发明的另一方面，提供一种用于电离辐射的探测器。电离辐射探测器包括与光学探测器光学通信的根据权利要求1所述的石榴石组分。在一个范例实施方案中，电离辐射是伽马辐射，并且电离辐射探测器是伽马光子探测器。
[0020] 根据本发明的另一方面，提供一种PET成像系统。PET成像系统包括多个前述伽马光子探测器。PET成像系统可以备选的是TOF PET成像系统。
[0021] 根据本发明的另一方面，一种PET成像系统，或者TOF PET成像系统，其包括根据权利要求1所述的石榴石闪烁体组分，被提供有小于750ns的CRT。镥与钆的比率的选定范围、镓与铝的比率的选定范围、以及在石榴石闪烁体组分中的铈的选定范围，得到衰减时间与光输出的组合，所述组合得到具有小于750ns的CRT的灵敏的成像系统。
[0022] 根据本发明的另一方面，提供了用于制造石榴石组分的方法。
附图说明
[0023] 图1图示了如根据K.Kamada等人在Cryst.Growth Des.，2011，11(10)，第4484–4490页公布的文献“Composition Engineering in Cerium-Doped(Lu,Gd)3(Ga,Al)
5O12Single-Crystal Scintillators”摘录的在各种晶体石榴石组分中的光输出、初级衰减常量和次级衰减常量。
5O12Single-Crystal Scintillators”摘录的在各种晶体石榴石组分中的光输出、初级衰减常量和次级衰减常量。
[0024] 图2图示了在根据本发明的由此具有y＝1的陶瓷石榴石组分Lu1Gd2Ga3Al2O12与现有技术的由此具有y＝0的单晶体石榴石组分Gd3Ga3Al2O12之间比较。
[0025] 图3A图示了改变镥含量对各种陶瓷石榴石组分中的光峰吸收的影响的蒙特卡洛模拟结果。
[0026] 图3B图示了改变镥含量，并且由此改变参数y，对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出的影响。
[0027] 图4图示了改变镓含量，并且由此改变参数x，对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出和测量到的初级衰减常量τ1的影响。
[0028] 图5图示了改变铈含量对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出和测量到的初级衰减常量τ1的影响。
[0029] 图6图示了改变铈含量对在具有不同的铈浓度的各种石榴石组分中测量到的光输出的稳定性的影响。
[0030] 图7图示了针对各种mol(％)铈掺杂浓度的符合分辨时间(CRT-2)和光输出(光子)的测量结果。
[0031] 图8图示了在其中可以使用本发明的闪烁体组分的示范性伽马光子探测器1。
[0032] 图9图示了根据本发明的特定方面的示范性PET成像系统20。
[0033] 图10图示了改变铈含量对在由化学式Lu1Gd2Ga3Al2O12:Ce表示的各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出的稳定性的影响。
[0034] 图11图示了改变铈含量对所测量的初级衰减常量τ1的影响，以及对相对于参考LYSO样本的所测量的光输出的影响，以及对相对于10天时间＝10年的外推光子增益的影响，以及对在由化学式Lu1Gd2Ga3Al2O12:Ce表示的各种陶瓷石榴石组分中所测量的符合分辨时间(CRT)的影响。
具体实施方式
[0035] 参考在PET成像系统中的伽马光子探测描述了本发明的石榴石闪烁体组分。然而，应当认识到，本发明也适用于电离辐射探测的更宽泛的领域，并且例如可以用在CT或SPECT成像系统中。
[0036] 根据本发明，提供了由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石组分，其中，y＝1±0.5；其中，x＝3±0.25；并且其中，Ce在0.1mol％到0.7mol％的范围中。组分(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12提供主结构，在所述主结构之内，铈掺杂促进在对诸如伽马光子的高能光子的接收之后的光发射。这种组分部分地从石榴石组分的灵敏度可以通过控制其停止功率来改善的认识而得到的。闪烁体组分的停止功率确定其在预定厚度之内吸收入射的伽马光子的能力。更高停止功率的材料使得能够在减小厚度的闪烁体组分之内捕获相同比例的入射伽马光子。组分的停止功率随着其原子数或z数而增加。原子数为71的镥因此比原子数为64的钆具有更高的停止功率。在本发明中，参数y控制镥与钆的比率，并且因此，通过增加参数y来增加停止功率。
[0037] 图2图示了在根据本发明的陶瓷石榴石组分Lu1Gd2Ga3Al2O12因此具有y＝1与现有技术的单晶体石榴石组分Gd3Ga3Al2O12因此具有y＝0之间的比较。在图2中的陶瓷组分的相对光输出是现有技术的单晶体参考组分的82％。此外，陶瓷组分的初级衰减常量1是单晶体组分的初级衰减常量的近似一半。用于获得图2的表中的结果的参考单晶体组分是从日本东京千代田区丸之内2丁目100-8370丸之内大厦FURUKAWA DENSHI有限责任公司获得的，并且其测量的初级衰减常量1相当于根据制造商的说明书的90ns的值。此外，当在实验性PET成像系统中测试时，本发明的陶瓷组分的CRT相比于在现有技术的单晶体石榴石中测量的CRT下降大约30％。在图2中图示的陶瓷组分的下降的衰减时间表明，以在光输出方面相对小的18％的衰退为代价获得了对闪烁体组分的灵敏度的显著的改善。本发明的陶瓷组分相比于现有技术的参考单晶体组分的降低的CRT指示改进的计时性能并且使得本发明的组分尤其适用于TOF PET。
[0038] 然而，根据K.Kamada等人在Cryst.Growth Des.，2011，11(10)，第4484–4490页上的文献“Composition Engineering in Cerium-Doped(Lu,Gd)3(Ga,Al)5O12Single-Crystal Scintillators”中公布的数据，这样的结果是出乎意料的。正如参考图1的表能够看到的，增加参数y，由此在具有Al2的单晶体石榴石组分中利用Lu替换Gd，将光输出从行1中的42217光子/MeV显著衰退到行5中的18166光子/MeV，由此与其他未改变的Gd3Ga3Al2O12组分相比衰退了43％。相比而言，如上所述，在本发明的陶瓷组分中的参数y的相同增加的效应，由此利用Lu替换Gd，是光输出是单晶体参考组分Gd3Ga3Al2O12的82％。在陶瓷组分Lu1Gd2Ga3Al2O12中的光输出因此近似比基于现有技术的单晶体组分Lu1Gd2Ga3Al2O12的预期的光输出高2倍，并且表示在闪烁体材料领域中性能的显著改进。
[0039] 考虑到被认为相比于其晶体类似物具有显著衰退的光输出，这样的结果是更为意想不到的。
[0040] 在陶瓷组分Lu1Gd2Ga3Al2O12中的高的光输出的重要性在于：在本发明的高镓含量陶瓷组分中不发生与单晶体组分预期的热退火相比相同程度的热退火。这是通过图2的表1中的陶瓷组分中的短的初级衰减常量1来确认的。热退火降低了光输出和衰减时间两者，并且是在图1的表中在1到3行之间的进展中在现有技术的单晶体中观测到的。纵观这一进展，镓与铝的比率的渐进增加，参数y的渐进增加，导致降低的初级衰减常量1和降低的光输出。在图2中在陶瓷组分中的保持高的光输出指示在这一高镓含量陶瓷组分中的降低的热退火。
[0041] 在石榴石闪烁体组分中的参数y影响镥与镓的比率。图3A图示了改变镥含量对在各种陶瓷石榴石组分中的光峰吸收的影响的蒙特卡洛模拟结果。在此作为百分比记录的光峰吸收是在光峰中沉积的入射伽马光子能量的原始511keV能量的分数。光峰吸收的高的百分比是希望的，因为其允许对入射的伽马光子基于其能量进行区分。这继而允许拒绝已经经受能量改变的散射的伽马光子，该方面尤其有利于向PET成像系统中的同时探测的伽马光子对分配LOR的过程。根据图3，能够看出，随着组分中的镥的量的增加，由此随着参数y的增加，光峰吸收的百分比增加。增加闪烁体元件的长度也以增加闪烁体材料的体积为代价而增加了光峰吸收。
[0042] 图3B图示了改变镥含量，并且由此改变参数y，对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出的影响。根据图3B，能够看出，增加组分中的镥的量，由此增加参数y，具有降低光输出的效果。镥含量的低值因此是优选的，因为最终是光输出影响闪烁体灵敏度。
[0043] 总体上，图3A和3B指示y＝1±0.5的范围，其中，实现高的光峰吸收和高的光输出两者。将所述范围收窄到y＝1±0.25导致进一步改善的性能，并且将所述范围收窄到y＝1±0.1导致最高的性能。
[0044] 石榴石闪烁体组分中的参数y影响镓与铝的比率。图4图示了改变镓含量，并且由此改变参数x，对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出和测量到的初级衰减常量1的影响。如上所述，高的光输出改善在光学探测器的输出部处的信噪比，并且短的衰减时间对于防止积聚是重要的。随着在图4的表中镓含量的增加，能够看到光输出和衰减时间两者的降低，并且衰减时间以更快的速率降低。在图4的表中也绘出了光输出与衰减时间的比率，并且这可以被视为希望被最大化的质量参数。为了增加光输出与衰减时间的比率的值，图4指向使用具有高镓含量、由此具有高x值的石榴石组分。然而，当光输出下降到不可接受的低水平时，这种受益减小。因此，存在x＝3±0.25的范围，在所述范围之内，能够一起实现高的光输出和短的衰减时间。将所述范围收窄到x＝3±0.1导致进一步改善的性能，并且将所述范围收窄到x＝3±0.01导致最高的性能。
[0045] 在本发明的石榴石闪烁体组分中主张的铈含量优选在0.1mol％到0.7mol％的范围中。铈是从石榴石主体引起光发射的掺杂物。因此，针对光发射需要最小的铈含量。
[0046] 图5图示了改变铈含量对在各种陶瓷石榴石组分中测量到的光输出和测量到的初级衰减常量1的影响。根据图5，能够看出，铈含量从0.1mol％增加到0.4mol％导致光输出的轻微增加以及初级衰减常量1的轻微增加。
[0047] 图6图示了改变铈含量对在具有不同铈浓度的各种石榴石组分中测量到的光输出的稳定性的影响。在图6中，在不同时间点针对各种石榴石组分来记录由511keV的伽马光子在闪烁体组分中生成的光学光子的总数量的测量结果。在每种组分中生成的光子的初始数量由图表的左手边的第一100％数据点指示。由此在所述组分中生成的光子的数量的后续测量结果被换算到这一初始值。在时间＝0的测量之后，信号在两个小时的时间跨度上立即强烈衰减。这是在安装样品期间在利用可见光强照射之后的余辉效应，或者在强的X射线脉冲之后的余辉效应。随后的测量结果指示由511keV伽马光子在闪烁体组分中生成的光学光子的总数量。在图6中标记Furu的曲线对应于参考单晶体样本，单晶体Gd3Ga3Al2O12，在图2的第一行中示出了其结果。在图6中的所有其他结果针对的是陶瓷石榴石组分Lu1Gd2Ga3Al2O12。一个样本具有0.4mol％的铈，两个其他样本中的每个样本具有0.2mol％的铈，并且第四样本具有0.1mol％的Ce。根据图6，能够看出，具有0.4mol％的铈的陶瓷石榴石组分表现出由511keV伽马光子在闪烁体组分中生成的光子的相对数量的衰退。具有
0.4mol％的铈的样本表现出每天1.0％的衰退，并且因此比具有0.1-0.2mol％的铈的样本更加不稳定。在具有0.2mol％的铈的两个样本之间的退火条件的差异，其中一个样本在氧气中退火，而另一个样本在氮气中退火，表现出对测量的稳定性具有可忽略的影响，仅仅对短期余辉效应有影响。因此，当一起考虑时，图5和图6指示，当铈含量在0.1mol％到
0.2mol％的范围中时，能够在稳定的石榴石闪烁体组分中实现短的衰减时间和高的光输出。预期0.1mol％到0.3mol％的铈含量范围给出可接受的稳定性结果。
0.4mol％的铈的样本表现出每天1.0％的衰退，并且因此比具有0.1-0.2mol％的铈的样本更加不稳定。在具有0.2mol％的铈的两个样本之间的退火条件的差异，其中一个样本在氧气中退火，而另一个样本在氮气中退火，表现出对测量的稳定性具有可忽略的影响，仅仅对短期余辉效应有影响。因此，当一起考虑时，图5和图6指示，当铈含量在0.1mol％到
0.2mol％的范围中时，能够在稳定的石榴石闪烁体组分中实现短的衰减时间和高的光输出。预期0.1mol％到0.3mol％的铈含量范围给出可接受的稳定性结果。
[0048] 图7图示了针对各种mol(％)铈掺杂浓度的符合分辨时间(CRT-2)和光输出(光子)的测量结果。在优化用于在PET成像系统中使用的石榴石组分的灵敏度时，低的CRT和高的光输出是希望的。根据图7，能够看出，在具有0.1mol％到0.4mol％的范围中的铈含量的石榴石闪烁体组分中能够实现高的光输出和低的CRT。
[0049] 有利地，本发明的陶瓷组分适合于比单晶体组分更简单的制造工艺，从而降低了制造成本。使用挤压工艺形成陶瓷材料的能力相比于单晶体制造方法还改善了制造具有预定形状并且具有更少浪费的闪烁体组分的自由。此外，通过利用更便宜的元素镥来替换元素镓中的一些，可以降低组分的成本。
[0050] 本发明的闪烁体组分是根据常规的陶瓷制造技术来制备的。高纯度的原始材料，4N，或者更好的，Lu2O3、Gd2O3、Al2O3、Ga2O3和CeO2，被称重并且在使用2mm Al2O3球的罐中被混合在水中。在混合之后，液浆被干燥和颗粒化。然后对所述样本进行干压。在粘结剂烧尽之后，在真空炉中以在1650℃到1750℃范围中的温度烧结所述样本。在烧结之后在包含氧气的大气中执行的退火，其中，1000℃-1600℃的温度被发现是合适的。随后在对经退火的样本进行研磨和抛光之后对所述样本进行表征。
[0051] 在图1图示的实施例中测量的光输出是根据如下流程确定的：经抛光的样本被组装到利用反射器片覆盖的石榴石棒的阵列中。这种阵列被使用Cargille Meltmount而光学耦合到硅光电倍增器的阵列(飞利浦数字光子计数器)，使得光电倍增器像素和石榴石棒处于一对一的对应关系。封闭的Na-22辐射源在阵列的石榴石棒上方以10cm的距离被引入，另一闪烁体阵列在Na-22源上方以10cm的距离被引入，使得能够实现在这两个阵列中对符合的测量。在近似五分钟的时间跨度期间，在511keV的伽马量子的吸收之后，光子增益被重复测量和求平均。
[0052] 在附图中图示的实施例中测量的CRT是使用相同的测量设置来确定的。飞利浦数字光子计数器提供计数的光子的矢量的测量数据以及测量的时间戳。在两个阵列上在闪烁体棒对上测量的符合事件根据符合分辨时间来评估。针对所有闪烁体棒对的CRT的统计分布被求平均以获得针对每种类型的石榴石棒的CRT。
[0053] 在附图中图示的实施例中测量的衰减时间是是根据如下流程确定的：单石榴石棒在五个面上被反射片覆盖，并且被使用硅胶光学安装到光电倍增器面板。Na-22辐射源和第二光电倍增器被布置成实现对符合的测量。来自光电倍增器的被在所述光电倍增器之一上测量的伽马量子触发的电信号由数字存储示波器(LeCroy)读出。在大约一小时的时间跨度期间，在511keV的伽马量子的吸收之后，光电倍增器信号被测量、存储、针对伪信号校正、求平均并且评估，以确定衰减时间常量。
[0054] 现在参考其在伽马光子探测以及在PET成像系统中的示范性使用来描述本文所描述的发明的各种实施例。
[0055] 图8图示了在其中可以使用本发明的闪烁体组分的示范性伽马光子探测器1。在图8中，包括闪烁体组分2的伽马光子探测器1与光学探测器3光学通信。光学探测器例如可以是PMT或者诸如硅雪崩光电二极管(Si APD)或硅光电倍增器(SiPM)的固态半导体光学探测器，并且能用于将光学辐射转换为电信号。期望的是，光学探测器的灵敏度被匹配到由闪烁体组分发射的闪烁波长的特征范围。当在使用中时，由闪烁体组分2对伽马光子4的接收导致闪烁光5的生成，闪烁光5包括具有对应于闪烁体组分2的闪烁波长的特征范围的频率的多个光子。通常，闪烁光5中的光子具有比所捕获的伽马光子4小得多的能量，并且由此，闪烁光可以包括从UV到可见光到红外区域的光学波长。因此，闪烁光5的部分被光学探测器3捕获，在光学探测器输出部9得到电信号，所述电信号指示对伽马光子4的捕获。所述电信号随后可以被电子电路进行处理。伽马光子4可以是方向相反的伽马光子4、6对中的一个。伽马光子对可以作为跟随辐射衰变的湮灭事件的后果而被形成，其中，辐射衰变产生正电子7并且被电子8湮灭。辐射衰变的源例如可以是放射性示踪剂。诸如反射层的光学涂层10可以被用在闪烁体组分2的一个或多个面上，而非那些层与光学探测器光学通信，以便保留闪烁光5，从而增加被光学探测器3捕获的闪烁光的部分。界面涂层11可以被设置在闪烁体组分2与光学探测器3之间，例如抗反射涂层或者指数匹配涂层，以便提高被光学探测器3捕获的闪烁光5的部分。
[0056] 图9图示了根据本发明的特定方面的示范性PET成像系统20。图8的示范性伽马光子探测器例如可以被用在图9图示的系统中。在图9中，PET成像系统20包括关于成像区域23的轴22径向设置的两个或更多个伽马光子探测器1、21。在这种配置中，轴22是成像区域的纵轴。所述两个或更多个伽马光子探测器1、21中的每个在其对应的光学探测器输出部24、25处产生指示接收到的伽马光子的电信号。光学探测器输出部24、25与符合确定单元26电通信。符合确定单元26基于来自光学探测器输出部24、25的电信号来评估伽马光子对的时间符合。符合确定单元26可以将时间戳分配到满足预定阈值状况的每个电信号24、25，并且，如果其电信号或者时间戳在通常相对于彼此的+/-3ns的窄时间段内发生，则认为两个伽马光子是符合的。符合确定单元26还可以例如通过对电信号求积分来分析每个捕获的光子的能量，并且由此分析由伽马光子在闪烁体组分中生成的光脉冲，并且，如果这两个光子均发生在窄的时间段内并且具有通常在峰伽马光子能量的+/-10％的窄能量窗口之内的能量，则认为这两个光子是符合的。符合确定单元26还可以基于例如跨光学探测器的阵列的其闪烁光的空间分布来计算在闪烁体组分中的伽马光子的相互作用的深度(DOI)。所述DOI可以用于拒绝其DOI指示伽马光子散射的时间上符合的伽马光子。符合确定单元26与重建处理器27通信，重建处理器27被配置为针对被认为符合的每对捕获的光子构造响应线，并且还被配置为处理多条这样的响应线以便对表示包括由符合确定单元26认为符合的所捕获的光子的初始位置的图像的数据进行重建。在具有经改进的时间精度并且由此具有改进的CRT的TOF PET成像系统中，每个伽马光子的探测的精确时间还可以被用于对两个伽马光子4、6沿响应线生成的位置进行定位，并且由此改进所重建的图像的质量。重建处理器27与图像处理单元28通信，图像处理单元28被配置为将表示符合光子的原始位置的数据处理成适于在输出设备上呈现图像的格式。图像处理单元28还与用于呈现图像的输出设备29通信，所述输出设备例如是显示器、打印机等。
[0057] 当在使用中时，要被成像的对象31的部分20，诸如人或动物身体的部分，被放置在图9中的示范性PET成像系统的成像区域23中。所述部分20可以表示诸如在对象内的器官的区域，在所述区域中期望测量放射性示踪剂的摄取。在将要被成像的对象31的所述部分20定位在成像区域23中之前，可以向对象施予放射性示踪剂，并且可以允许在开始成像之前等待一摄取时段。在成像过程期间，两个或更多个伽马光子探测器1、21捕获源自成像区域23之内的辐射衰减事件的伽马光子，例如从被施予给对象的放射性示踪剂的衰减。在PET成像中常用的放射性示踪剂是氟脱氧葡萄糖，FDG，利用氟-18标记的葡萄糖的类似物，并且其衰减导致伽马光子对，每个伽马光子具有511keV的能量。在成像过程之后，PET成像系统产生指示在要被成像的对象31的部分30之内的放射性示踪剂的分布的图像。
[0058] 示范性PET成像系统20还可以与诸如CT或MR成像系统的第二成像系统共轴地布置，使得由PET成像系统和CT或MR成像系统进行同时或相继的成像。PET和第二成像系统可以具有轴分离的区域，或者共享公共成像区域，从所述公共成像区域，由所述两个成像系统收集成像数据。
[0059] 图10图示了改变铈含量对在由化学式Lu1Gd2Ga3Al2O12:Ce表示的各种陶瓷石榴石组分中测量的光输出的稳定性的影响。在图10中的每条迹线表示在给定时间的光输出，作为由相同的样本自其产生的第10天提供的光输出的百分比。以日标注的横轴表示在样本生成的日期数。在图10中示出了从0.05mol％的Ce陶瓷石榴石的测量结果，表明比在图6中示出的那些以较低的铈浓度实现了高的光输出稳定性。图11图示了改变铈含量对所测量的初级衰减常量1的影响，以及对相对于参考LYSO样本的所测量的光输出的影响，以及对相对于10天时间＝10年的外推光子增益的影响，以及对在由化学式Lu1Gd2Ga3Al2O12:Ce表示的各种陶瓷石榴石组分中所测量的符合分辨时间(CRT)的影响。在图11中记录的相对于10天时间＝10年的外推光子增益，是通过将图10中的测量结果外推到10年的时间并且记录y轴的值来获得的。图11包括来自0.05mol％的Ce陶瓷石榴石的测量结果，并且表明了由0.05mol％的Ce陶瓷石榴石组分提供了短的初级衰减常量、高的光输出、高度稳定的光输出以及短的符合分辨时间。
[0060] 总体上，图1到图7以及图10到图11的结果指示针对0.05mol％到0.7mol％的范围中的铈含量的参考，但是0.01mol％到0.7mol％的范围预期也是可接受的。将所述范围收窄到0.01mol％到0.4mol％或者0.05mol％到0.4mol％提供了具有短的初级衰减常量以及改善的光输出和改善的符合分辨时间的组分。将所述范围收窄到0.01mol％到0.2mol％或者0.05mol％到0.2mol％提供了具有改善的光输出稳定性的组分。
[0061] 总而言之，一种由化学式(LuyGd3-y)(GaxAl5-x)O12:Ce表示的陶瓷或多晶石榴石组分；其中，y＝1±0.5；其中，x＝3±0.25；并且其中，Ce在0.1mol％到0.7mol％的范围中。所述组分在其光输出、衰减时间方面具有改善的灵敏度，并且其陶瓷或多晶形式有利地使其相比于单晶体组分适合于更为简单的制造工艺。闪烁体组分应用于对电离辐射的灵敏的探测，并且例如可以被用在PET成像领域中对伽马光子的探测，其中，降低的CRT有利地提供更为精确的PET图像。
[0062] 尽管在附图或前述说明了详细图示和描述了本发明，但是这样的图示和描述应当被认为是图示性或示范性的，而非限制性的，本发明并不限于所公开的实施例，并且能够被用在各种应用领域中对电离辐射的探测。
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