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使用导体或 半导体材料 纳米线的塞贝克/帕尔帖双向热电转换装置

阅读：759发布：2020-08-23

专利汇可以提供使用导体或半导体材料纳米线的塞贝克/帕尔帖双向热电转换装置专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明涉及塞贝克/帕尔帖双向热电转换装置、特别是使用通过一般平面工艺在衬底上限定的导体或半导体材料纳米线的装置。，下面是使用导体或半导体材料纳米线的塞贝克/帕尔帖双向热电转换装置专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种在衬底上实施的使用纳米线的塞贝克/帕尔帖双向热电转换装置，该装置包含：
至少一个之间相互间隔的并行纳米线的阵列，并且其截面具有低于40纳米的至少线性尺寸或直径，从它们形成于其上的所述衬底区域的平面上升；
具有低热导率电介质材料层，其填充所述阵列的纳米线之间的间隔空间，具有的比纳米线高度大的厚度；
在所述阵列的相对侧上所述纳米线的端部的电连接金属化部，以将之间并行的纳米线组互连，并且将纳米线的整个串行-并行网格体连接到外部电路；
与在一侧上和在相对侧上的所述阵列的纳米线的端部重合的表面，从而构成了该转换装置的具有不同温度的表面。
2.根据权利要求1装置，其特征在于所述纳米线通过以下形成：在所述纳米线阵列的整个形成区域上沉积保形层，所述区域中限定了具有均匀厚度的牺牲层，不低于要形成的纳米线的高度，所述牺牲层的材料属于氧化硅、氧氮化硅和氮化硅以及它们的混合物，其通过具有垂直切割表面的并行通道的光刻，随后在面内表面上进行构成所述纳米线的材料的保形层等离子体各向异性蚀刻，随后同选择性湿式蚀刻除去光刻所限定的所述层的材料。
3.根据权利要求1的装置，其特征在于所述衬底包含属于如下的材料：单或多组分玻璃，氧化硅气凝胶，不具有或具有低浓度掺杂剂的硅，耐受转换装置的加工和工作温度的聚合物材料。
4.根据权利要求3的装置，其中所述衬底是涂覆有非掺杂多晶硅膜的氧化硅气凝胶整料。
5.根据权利要求3的装置，其中所述衬底是刚性有机聚合物整料。
6.根据权利要求5的装置，其中所述刚性整料由发泡有机聚合物制成。
7.根据权利要求3的装置，其中所述衬底是具有多个在较低面上的沟槽或相对于所述较上面上形成的纳米线延伸方向交叉的内部空隙的致密材料的整料。
8.根据权利要求1的装置，其特征在于纳米线由属于元素周期表的IV族的材料或者属于元素周期表的IV族的元素的合金制成，具有掺杂剂浓度赋予所述材料低于1Ωcm的电阻率。
9.根据权利要求1的装置，其特征在于所述具有低填充热导率的电介质材料是由通过施涂或干燥溶胶-凝胶制备的氧化硅或氧化铝或其它氧化物材料制成的气凝胶。
10.根据权利要求1的转换装置，其特征在于所述电连接金属化部由具有低塞贝克系数的金属或金属合金制成。
11.根据权利要求10的转换装置，其特征在于该装置包含若干纳米的粘合/相容导体预层，该预层由沉积在构成纳米线的材料和金属或电连接金属合金之间的过渡金属制成。
12.根据权利要求2的装置，其中所述阵列的相邻纳米线之间的间隔距离对应于使用制造技术的牺牲层的光刻限定线的最小宽度。
13.根据权利要求1的装置，其中纳米线材料具有通过如下获得内部纳米空隙：在纳米线材料中注入氦，接着加热注入的材料。
14.根据权利要求1的装置，其特征在于该装置包含理论上无限数目的相同模块-装置的堆叠体，进行堆叠以形成平行六面体堆叠体，在其相对面上，堆叠的所有所述相同模块-装置的阵列的导体纳米线的末端表面以相互对准出现，在该平行六面体的所述相对面的一侧上和在另一侧上进行的金属限定条带适于使若干阵列的类似纳米线组的并行连接稳定，并且将两个末端节点之间的所述组的串行连接，所述两个末端节点连接到如此构成的整个纳米线串行-并行网格体的外部电路。

说明书全文

使用导体或 半导体材料 纳米线的塞贝克/帕尔帖双向热电

转换装置

[0001] 本发明总体上涉及塞贝克/帕尔帖(Seebeck/Peltier)双向热电转换装置，特别是使用通过一般平面工艺在衬底上限定的导体或半导体材料纳米线的装置。

[0002] 塞贝克效应是热电现象，因此在由金属导体或半导体构成的电路中，温差产生电。由物理学家Thomas J.Seebeck于1821发现的该效应显示，在经受温度梯度的金属棒的端部存在电势差。在其中存在材料A和B(处于温度T1和T2)之间的两个结点的电路中，所产生的电势由以下给出：

[0003]

[0004] 其中：SA和SB是与两种材料A和B有关的塞贝克系数(也称作热电力)。电压值典型地为约若干μV/K。塞贝克系数不是线性的，它们取决于材料、其绝对温度和其结构。其结果是，塞贝克效应可开发用于：适合于以电路中产生的电势差的形式测量温差的装置，所述电路由不同材料的线(热电偶)通过串行连接成一定数目的热电偶构成；产生电能(热电堆)。

[0005] 从微观观点看，当导体端部处于相对于彼此不同的温度下时，电荷载流子(金属中的电子，半导体中的电子和空穴，离子导体中的离子)将扩散。较高温度的载流子将朝向较低温度区域扩散，只要导体的较低温度部位和较高温度部位具有不同的载流子密度。如果将该系统隔离，此时将达到平衡，在散射过程后，热将均匀地分布在整个导体中。由电荷载流子的运动引起的热能的再分布称作热电流，并且其明显与当系统温度变得均匀时将不复存在的电流相关。在其中两个结点(反之亦然)具有恒定温差的系统中，热电流也将恒定，于是可观察到电荷载流子的恒定流动。载流子的迁移率受到散射现象(散射)的影响，所述散射现象由晶格中存在的杂质、结构缺陷和交错(reticular)振动(声子)所致。因此，除材料自身的声子谱外，材料中的塞贝克效应非常显著地取决于材料的杂质密度和晶体学缺陷。然而，声子并不总是处于局部热平衡。正相反，它们按照热梯度移动并且它们通过与电子(或其它载流子)和交错不完整性相互作用而失去能量。如果电子-声子相互作用是主要的，则声子倾向于将电子推向材料部分，从而在该过程中失去能量，因此有助于已存在的电场。在其中声子-电子散射占优的温度区域中这种贡献甚至更为重要，即对于：

[0006]

[0007] 其中θD是德拜(Debye)温度。在较低温度下，较少的声子可用于传输，而在高温下它们在声子-声子碰撞而非声子-电子碰撞中倾向于失去能量。1

[0008] 热电发生器的性能可按如下表示：

[0009]

[0010] 其中ZAB是材料偶(couple)A-B的热电品质因子。对于ZAB→∞，该性能倾向于卡1
诺(Carnot)机。进一步表示的是：

[0011]

[0012] 其中KA和KB是A和B的热导率，ρA和ρB是相应的电阻率。其然后产生有效定义，亦即材料的热电品质因子例如

[0013]

[0014] 从技术观点看，通常认为使用基于塞贝克效应的发生器具有潜在价值。供热厂(thermal plant)产生的多于一半的热通常以具有低焓的热消耗掉，据估计仅在该能量转换过程中浪费掉约15百万兆瓦特。塞贝克发生器能够将仅部分这样的热转变为电的有效性能够对能源问题产生积极影响。

[0015] 然而，热电发生器具有极低效率。例如，对于块状(massive)硅，在室温下-5 -1Z≈3×10 K ；而ZT≈1的值仅能用高成本和可获得性降低的材料获得，所述材料例如Bi2Te3或其合金，如Sb或Se。实际上，除具有高附加值的一些用途外，例如空间环境中产生热电外，基于具有高度可获得性的块状材料的热电发生器允许仅约7％的热功率转换为电功率的产率。作为对比，涡轮发动机能够将约20％热能转变成电流。

[0016] 最近在Berkeley2的University of California和在Pasadena3的California Institute of Technology开展的两个共同研究机构显示，具有20nm的线横向尺寸并且具有适当皱褶表面的硅纳米线的特征在于高的热电品质因子。升高的Z来源于到表面的散射所施加的每个声子和电子的平均自由程的去耦(decoupling)。特别地，来自具有较低频率(较高波长)的声学声子的热导率重要贡献得到消除，因此波长比线本身的横向尺寸高的-1 -1声子的密度为零。因此，硅热导率结果降低≈150W m K (在室温下每个块状Si)，≈1.6W -1 -1
m K (在室温下在横截面上每个Si纳米线为20nm)。

[0017] 此外，两个共同研究机构采用的装置是利用不适合大规模工业化的技术制备的。2
在Berkeley 的University of California的研究者的方法中，通过在AgNO3和HF的浴液中化学蚀刻获得纳米线，其以不受控的方式提供直径在20和300nm之间变动(平均值为约
3
100nm)的纳米线。相反，California Institute of Technology 的研究者采用的方法是替代地使用光刻技术，其用电子束或从超晶格到纳米线的转印图案方法(超晶格纳米线图案转印)，均极其复杂和昂贵；此外，线的表面褶皱度的控制导致该情形最为适度并且基本上由生长模式决定。

[0018] 基于在利用并不重要的光刻限定在衬底上限定的导体或半导体材料纳米线的使用，和通过在许多衬底材料上使用相对低成本的设备，甚至以特别有利的成本/性能比，发现了用于塞贝克热电转换的有效装置结构。

[0019] 在本发明的上下文中，术语纳米线是指导体或半导体材料的长且薄的本体，相对于科学背景中既有的含义具有扩展的含义，能够在其端部电势差存在下允许电流通过，其截面可以具有至少线性尺寸或直径低于40nm的任何形状。

[0020] 基本上，根据本发明的装置包含：

[0021] 至少一个之间相互间隔的并行(parallel)纳米线的阵列，从衬底表面具有低电导率和低热导率的区域的平的表面在并行纳米线的延伸方向上升，它们在其上方形成并且它们延伸到所述区域整个或其几乎整个尺寸的长度；

[0022] 具有低热导率的电介质材料层，用于填充与所述阵列相邻的纳米线之间的间隔空间，该层具有比纳米线的高度高的厚度；

[0023] 纳米线相对端根据某些串行-并行方案的电连接将阵列之间的纳米线和如此获得网格体(lattice)与装置外部的电路互连；

[0024] 与所述阵列的纳米线相对端的重合表面构成了该转换装置的具有不同温度的面。

[0025] 衬底可由属于如下的材料制成：单或多组分玻璃，氧化硅气凝胶，单晶或多晶硅(不具有掺杂剂或具有低浓度掺杂剂以便具有相对于构成纳米线的材料的电导率实际上可忽略的电导率)，耐受转换装置的加工和工作温度的有机聚合物材料，或者具有机械、介电特征或等效热导率的材料。

[0026] 因此衬底材料的低热导率特征和/或其几何形状必须使每个剩余行为如沿在衬底上方形成的并行纳米线的延伸方向的“热桥”最小化。因此，优选泡孔(cell)材料例如气凝胶或刚性聚合物和优选的发泡材料。致密材料的其它衬底材料可具有沟槽或相对于纳米线延伸方向交叉的空隙以降低热透过率的等效截面。

[0027] 衬底还可以是层合的、不同材料的多层或膜片或者由上述材料之一的膜片构成，全部涂覆有另一种所述材料的层，例如涂覆有几十纳米至几微米厚的多晶硅膜(简称“多晶硅”)的氧化硅气凝胶整料(monolite)。

[0028] 能够以顺序处理步骤实现该结构，所述处理步骤可提供单个关键掩蔽(masking)步骤，其限定范围(最小行宽)比实现的纳米线的宽度显著较大(大至少约1个数量级)。

[0029] 这样的纳米线，即使理论上它们可由任何导体材料制成，但是根据本发明它们由元素周期表的IV族元素制成，所述元素优选Si、Ge或其掺杂剂的合金以便降低其体电阻率直到表现为等于或低于1Ωcm的值，在所沉积并然后通过第一掩蔽步骤在衬底表面上方以光刻法限定的牺牲材料层的所有表面上，其可按保形方式通过化学沉积通过气相(CVD、LPCVD等)进行沉积，厚度为一纳米至几十纳米。所述保形层的随后各向异性蚀刻从水平表面除去保形膜，其通过在牺牲层的限定性竖直表面上按照微电子加工中常见的用于形成所谓电介质“间隔体”的技术使其离开。

[0030] 牺牲层(典型地为氧化物、氮化物或氧氮化硅的厚层，具有的厚度大于衬底表面上要实现的纳米线的高度)可例如用干式(在等离子体中)或湿式选择性蚀刻得以消除，其通过留下具有的纳米尺度厚度(纳米线)和高度相应于所用牺牲层的厚度的结构阵列，对于同样在衬底表面上的形成区域的整个纵向尺寸，该阵列从衬底表面在其之间并行延伸。

[0031] 明显地，衬底材料将必须耐受牺牲层的氧化物和/或氮化物的选择性蚀刻溶液。例如，对于由玻璃或氧化硅气凝胶制成的衬底，其将必须预先涂覆有多晶硅或其它材料的保护膜，所述其它材料具有很小或不具有耐受与牺牲层的蚀刻溶液接触的电导率。

[0032] 然后可实际上通过将它们就高于衬底表面的整个延伸长度进行包封，设置具有降低的热导率的电介质材料以便填充纳米线之间的间隔空间从而使它们机械地稳定化。由氧化硅或氧化铝或另一种氧化物材料通过施涂并原位干燥溶胶-凝胶制成的气凝胶呈现出最佳稳定化材料。在衬底表面特定区域、或者甚至从衬底表面的一侧到另一侧以这样的方式形成的阵列的并行纳米尺度结构的两端，在它们之间按照一定的串行-并行方案相互连接，然后可将纳米线阵列的整个串行-并行网格体的两端节点连接到该双向转换器装置外部的电路(连接到电负荷或连接到电源)。

[0033] 在纳米线形成区域的一侧和另一侧上，可通过第二掩蔽步骤实施并行延伸纳米线之间的端部电互连，以沿着与纳米线端部重合的区域形成孔洞，并且贯穿所述孔洞沉积具有低塞贝克系数的金属或合金，即是纳米线端部和衬底表面上分离区域金属化的步骤。所述孔洞沿着末端相对侧阻断并行纳米线阵列的相邻纳米线的一对或多对端部，其通过在衬底表面上建立设计互连串行-并行方案以及如果还金属化的垫，以将塞贝克转换装置连接到外部电路。

[0034] 通过在一侧或另一侧上沿着将纳米线的端部阻断的两个并行带限定的孔洞，任选进行互连金属例如铝或其合金的沉积，其通过闪蒸(flash)沉积相容/粘合膜，例如厚度为几纳米的钨。

[0035] 由上述将变得明显的是，本发明的塞贝克热能转换装置的结构允许其用一般技术和制造设备并且以相对低的成本来实施，其中阵列的相邻纳米线之间的间隔距离基本上对应于牺牲层根据一般制造技术的光刻限定线的最小宽度，所述制造技术是基于将掩蔽光阻层(fotoresist)暴露于紫外发光源。然而，该转换装置的工作结构具有的特征使得能够以低成本工业化制备高度有效的转换装置。

[0036] 对于本发明转换结构的这些特征，其兼具有其构成强且有效“堆叠体”状多模块结构的特定倾向，这允许就相对高的电压和功率实施该转换器。

[0037] 根据该装置的替代性实施方案，纳米线就整个衬底宽度进行延伸并且它们通过在整个衬底表面上形成与纳米线的高度相比足够大的厚层得到稳定化，而不进行任何第二掩蔽或金属化操作。

[0038] 氧化硅气凝胶包封层的表面则可通过研磨和可能地精磨气凝胶层的上表面直到使其完全平行于衬底底部的表面来进行平整化。

[0039] 如此制造的薄“瓦状物(tile)”适合于通过将它们胶粘而彼此堆叠，从而完好地使各自几何形状细节重叠，直到由多个以上述方式预先构成的单个相同模块构成平行六面体。

[0040] 该平行六面体的两个相对面与堆叠的不同模块的阵列纳米线的相对端重合，进而可通过剥离纳米线的末端表面进行研磨。

[0041] 在该平行六面体的这些相对表面上，可限定出相对宽的竖直条带或水平条带，从而在所有堆叠模块的两个纳米线末端相对表面上以完好对准(镜面)方式将一定数目的纳米线末端表面阻断。在暴露区域上，将放置例如由铝制成的金属性(金属)层，其将在各个模块之间纳米线的一定数目的端部和对于其它堆叠模块的均匀纳米线的一个面和另一个面之间产生短路。

[0042] 通过借助于电线或将并行的不同组纳米线操作性地串行连接，或者通过采用将高于平行六面体其它成对面的金属互连的条带(如果纳米线通过限定性水平金属条带进行连接，则在成对的侧面，或者如果纳米线通过限定性垂直金属条带进行连接，则在上表面和下表面)，根据一定平面实施方案，可容易地实施并行纳米线组之间的互连方案以及串行连接到与其并行的其它纳米线组，以在装置的两个敏感面的实际温差条件下，在单个纳米线的端部，在串行/并行网格体的端部获得多个由塞贝克电压产生的电压，以及可输送电流的倍增容量。

[0043] 在纳米线的两个末端面(塞贝克转换器的敏感面)上方并且在其它两个面上(用于纳米线组的串行连接)相对宽的区域的限定(在该区域上将接触和电连接金属层)，可允许技术限定合适的抗蚀剂掩模，甚至用与用于限定微米或亚微米孔洞的那些相比较不复杂的技术。

[0044] 此外，观测到通过保形基体层的等离子体各向异性蚀刻形成纳米线的模式，在纳米线暴露于等离子体的竖直表面上产生褶皱性，其通过促进由表面散射效应引起的声子和电子平均自由程的较大去耦而显著提高热电品质因子。

[0045] 此外，发现本发明结构阵列的纳米线可经受非反应性气体元素例如氦的重设备(plant)。所采用的纳米线材料的随后加热导致形成氦注入深度的纳米气泡层，其在注入期间可得到改性(通过使离子动能不同)。构成纳米线的材料中纳米空隙的形成显著提高声子的散射效应，除了与沿纳米线纵向延伸的热散射形成对照外，然而未实质性地降低其电导率。本发明由附图更为准确地定义。

[0046] 图1是根据本发明实施方案的塞贝克转换装置的设置示意图。

[0047] 图2说明了图1装置结构的制造过程的一些阶段。

[0048] 图1是本发明装置的转换结构实施例的设置示意图。

[0049] 衬底1可以是耐高温的聚合物片材。

[0050] 在所描述的方案中，可看到多晶硅2的纳米线阵列，其均匀地彼此间隔，从衬底1表面的一侧平行延伸的另一侧。

[0051] 根据所描述的实例，纳米线阵列由多个重度(heavenly)掺杂的多晶硅矩形环构成以便具有不高于1Ωcm的电阻率以及约20纳米的厚度和约40纳米的高度。

[0052] 不间断的金属条带沿着纳米线2矩形环的相对末端区域提供，以便在该阵列的6个纳米线2的组之间并行连接。

[0053] 通过特定的非关键掩模限定对准的孔洞进行纳米线2的相对端的金属化，在用透明虚线表示的区域上，优选以低塞贝克系数例如铝沉积穿过所述孔洞的金属或金属合金3，因此在该结构的一侧和另一侧上的纳米线端部之间产生短路。可在金属层上方进行电连接4的结合，以将相邻的纳米线组串行连接并且如果需要将两个极端(extreme)的组串行连接到特定的垫从而将该转换装置连接到外部电路。

[0054] 将纳米线的如此采用的阵列的相对表面分别热耦联到热壁和冷壁，以便通过塞贝克效应产生电压，该电压相应于由沿每个纳米线2的温差产生的塞贝克电压乘以两个末端之间串行电连接的纳米线组的数目，所述两个末端连接到该转换器的外部负荷电路。

[0055] 明显地，该转换装置是双向的，因为其可按电压发生器工作或者通过借助于纳米线用外部电源进行强制而按热泵工作，以便确定从(冷)表面穿过其它(加热)壁的热消失(extinction)。

[0056] 图2显示了设计和相对升高的截面的一系列示意性视图，说明了图1中所描述实施例的转换结构制造方法的一些重要阶段。

[0057] 图2的视图(a)示意性地显示了聚合物衬底，其面在高温下稳定，它们通过沉积、掩蔽和氧化物牺牲层在等离子体中的各向异性蚀刻进行限定，在图1中就其可观察到具有相同尺寸和取向的严格矩形空隙。

[0058] 该处理继续在高度保形条件下沉积导体材料例如硅的多晶层，例如在具有冷壁的反应器中通过气相化学沉积方法(CVD、LPCVD等)。

[0059] 根据一般作法，CVD方法是基于合适气体前体例如硅烷(SiH4)或野鸭(GeH4)或氯硅烷(SiHnCl4-n)在约600℃下的热分解，然而在甚至掺杂物质前体的存在下温度范围选择为500-900℃。如此形成(b)中所描述的具有约20nm厚度的保形导体膜。

[0060] 如(c)中所描述，进行导体多晶材料层的等离子体中的各向异性蚀刻直到将其从水平表面完全除去，其通过不改变置于相对于等离子体中各向异性蚀刻方向的竖直表面上层的厚度。

[0061] 任选地，以适于确定多晶硅纳米尺寸厚度的层内部纳米气泡的形成的剂量对如此形成的产品进行重度氦离子注入，随后加热在烘箱中于衬底材料耐受的最高温度下、优选约400-约900℃下若干小时，至少部分将由材料释放从而在其内部留下纳米空隙。可通过使用逐渐不同的注入能量重复进行注入，例如第一注入在50KeV的能量下，接着以降低能16 2
量进行其它注入，如(d)示意性地描述，每个注入以约2×10 cm 的剂量进行以便在不同的高度于多晶层内部产生纳米空隙。

[0062] 如(e)中所描述，该过程的随后阶段提供了氧化物牺牲层的消除，其通过相对于衬底聚合物和从衬底表面上升的构成多晶硅纳米线的单晶硅进行氧化物的选择性湿式化学蚀刻来实施。

[0063] 还能够由其沉积基体导体材料的保形层，具有纳米尺度厚度的元件(纳米线)还能够以较大宽度获得以便允许以如上所述的不同注入能量重复注入氦离子，从而减少在限定出氧化物牺牲层的竖直面上导致剩余“间隔体”破裂或失效的风险，仅在完成该处理时，在等离子体中以相对于竖直轴的一定非零入射角进行另外的各向异性蚀刻，直到将间隔体的过多尺寸减少到已进行注入和氦释放的纳米线的所希望的纳米尺寸。

[0064] 在(f)点的描述显示，在纳米线的矩形环形结构的一侧和另一侧上形成第二个非关键光阻掩模以沿着终端限定出铝沉积孔洞之后，和在通过“灰化”除去掩蔽性光致抗蚀剂之后，制造出了所述结构。

[0065] 在此，将接着沉积根据前文所述的稳定化层。

[0066] 文献目录

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