技术领域
[0001] 本
发明涉及
等离子体放电物理技术领域，尤其涉及的是一种持续辉光放电仿真模型的构建方法、仿真方法。
背景技术
[0002] 在表面改性领域中，溅射技术因为制备的
薄膜具有较好的致
密度和均匀性，一直受到广泛应用。随着科技和产业发展，
磁控溅射技术在原有技术的
基础上逐渐发展起来。磁控溅射技术在最早的二级溅射技术的基础上引入了
磁场约束，极大地提高了沉积速率，并保持了原有的致密度和均匀性，使得该技术适用于大规模生产。然而，随着装备服役环境越来越苛刻，产业界对膜层的致密度和结合
力提出了更高的要求，传统的低功率磁控溅射技术已经不能满足需求。
[0003] 研究表明，高
能量的溅射粒子能够有效地制备出高性能的膜层。与
原子相比，离子因为带电具有更好的能量可控性。在工艺流程中可以通过
电磁场调控其能量和
角度来实现对薄膜结构的有效控制，进而提高其力学性能。因此，提高溅射粒子离化率被认为是进一步改善磁控溅射技术的关键。目前产业中使用的高离化溅射技术主要为
高功率脉冲磁控溅射技术(HiPIMS)、调制脉冲技术(MMS)和深震荡脉冲技术等，其原理都是通过对磁控
阴极加载瞬时的高
能量密度的脉冲达到提高溅射粒子离化率的效果。然而，脉冲的引入，造成了频繁的打火，严重影响了放电的
稳定性，同时脉冲放电的占空比较小也造成薄膜沉积速率低，无法满足工业化大规模生产需求。
[0004] 相对于脉冲放电，直流放电具有更好的稳定性，其占空比(即放电工作时间)远高于HiPIMS技术，故高功率的直流磁控溅射定能大幅度提高沉积速率。然而，现实中高功率的持续放电会引起靶面
温度迅速提高，从而损坏阴极。鉴于此，我们对冷却系统进行了专
门设计，开发了大功率磁控阴极，实现了远高于传统直流磁控溅射功率的放电。但现有的实验表征方法时间成本较高，且难以对该阴极的离化率等关键参数进行有效评估，无法对等离子体给出准确的诊断，尤其是在持续放电的条件下。鉴于此，数值模拟计算成为了研究持续辉光放电的最可靠的手段。其中，整
体模型仿真方法可以准确计算出磁控溅射放电体系中各组分的浓度变化，并可推导得出离化率的演变趋势，但目前所知的该模型只能对脉冲放电进行仿真，无法适应直流放电，特别是持续辉光放电的条件。
[0005] 因此，现有的仿真技术还有待于进一步的改进和发展。
发明内容
[0006] 本发明要解决的技术问题在于，针对
现有技术的上述
缺陷，提供一种持续辉光放电仿真模型的构建方法、仿真方法，旨在解决现有技术中无法对持续辉光放电进行仿真的问题。
[0007] 本发明解决技术问题所采用的技术方案如下：
[0008] 一种持续辉光放电仿真模型的构建方法，包括步骤：
[0009] 确定放电体系中主要参与放电的粒子；其中，所述粒子包括离子，中性粒子，冷
电子和热电子中的一种或多种；
[0010] 计算放电区域温度，并根据所述放电区域的温度获得中性粒子的扩散通量，构建中性粒子的平衡方程；和/或计算热电子溢出项，并根据所述热电子溢出项获得热电子平衡方程；
[0011] 根据所述中性粒子的扩散通量和/或所述热电子平衡方程获得所述仿真模型。
[0012] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述计算放电区域温度，包括：
[0013] 通过三维
传热场模型计算不同功率下放电区域温度。
[0014] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述根据所述放电区温度获得中性粒子的扩散通量，包括：
[0015] 根据所述放电区域
温度计算中性粒子平均速度；
[0016] 根据所述中性粒子平均速度得到中性粒子的扩散通量。
[0017] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述中性粒子平均速度为：
[0018]
[0019] 其中，TAr,target为放电区域温度，e为单位电荷量，π为圆周率，MAr(kg)为背景气体原子的相对原子
质量；
[0020] 所述中性粒子的扩散通量为：
[0021] ΓAr,diff＝(NAr0uAr,300K-NAruAr,target)/4
[0022]
[0023] 其中，NAr0和NAr分别为放电区域外和放电区域内的背景气体原子的浓度，uAr,300K为放电区域外部向内扩散的背景气体原子速度， 为放电区域激发态背景气体原子浓度。
[0024] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述热电子溢出项为：
[0025]
[0026] 其中，SIR为放电区域表面积，ST为离化区域与靶的
接触面积，VIR为放电区域体积，扩散通量 为：
[0027]
[0028] 其中， 为电子Bohm扩散系数，R为半圆环放电区域半径， 为放电区域边缘热电子浓度，UIR为预鞘
层压降， 为热电子温度；
[0029] 所述电子Bohm扩散系数 为
[0030]
[0031] 其中， 为热电子温度，USH为靶面鞘层压降，ωgeτc为霍尔系数，Te为电子的温度，B为靶面切向磁场；
[0032] 所述热电子平衡方程为
[0033]
[0034] 其中， 为放电区域热电子浓度，t为时间，d表示微分，UD为电源提供的阴极
电压，Ise(A)为二次
电流，QH为热电子与所有中性原子非弹性碰撞的能量损失。
[0035] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述确定放电体系中参与放电的粒子，包括：
[0036] 根据所进行放电的阴极材料、背景气体元素确定放电体系中参与放电的粒子。
[0037] 所述的持续辉光放电仿真模型的构建方法，其中，所述根据所述中性粒子的扩散通量和所述热电子平衡方程获得所述仿真模型，包括：
[0038] 确定参与放电粒子的反应系数，溅射系数以及在
电场磁场作用下带电粒子运动相关系数；
[0039] 根据所述热电子平衡方程和/或根据所述反应系数、所述溅射系数、所述带电粒子运动相关系数、所述中性粒子的扩散通量，组建所有组分的粒子平衡方程组，联立求解可得出所有组分的浓度随时间的变化趋势；
[0040] 通过各粒子的浓度得到计算电流，当计算电流与实际电流不匹配时，调整拟合参数，并继续求解所有组分的粒子平衡方程，直至计算电流与实际电流完全匹配为止。
[0041] 一种持续辉光放电仿真方法，其中，包括步骤：
[0042] 获取低功率放电电流电压数据，并根据低功率放电电流电压数据得到所实施放电的阴极的伏安特性曲线；其中，所述伏安特性曲线包括：高功率直流放电电流电压；
[0043] 将所述高功率直流放电电流电压输入仿真模型得到等离子体放电特性；其中，所述仿真模型采用如上述任意一项所述方法得到。
[0044] 所述的持续辉光放电仿真方法，其中，所述根据低功率放电电流电压数据得到所实施放电的阴极的伏安特性曲线，包括：
[0045] 通过磁控溅射放电伏安特性方程函数对低功率放电电流电压数据进行拟合得到所实施放电的阴极的伏安特性曲线。
[0046] 所述的持续辉光放电仿真方法，其中，所述磁控溅射放电伏安特性方程函数为：
[0047] J＝β′(V-V0)2
[0048] 其中，J为电流密度，β'为放电系统的气体常数，V为电压，V0为起辉电压。
[0049] 有益效果：通过考虑温度和热电子对放电体系的热平衡和动力学平衡的影响改进了整体模型，实现了整体模型对直流放电的仿真和诊断，特别对是持续辉光放电的仿真和诊断，不仅可以预测大功率条件下的放电，而且可以对低功率的持续放电进行诊断。
附图说明
[0050] 图1是本发明中Matel/Ar放电体系总体反应示意图。
[0052] 图3是本发明中Al/Ar体系磁控辉光系统伏安特性曲线。
[0053] 图4a是现有技术中原整体模型的电流拟合情况图。
[0054] 图4b是本发明中放电区域温度修正模型的电流拟合情况图。
[0055] 图4c是本发明中热电子修正模型的电流拟合情况图。
[0056] 图4d是本发明中放电区域温度及热电子模型的电流拟合情况图。
[0057] 图5是本发明中最终计算得到的离化率随功率密度变化图。
具体实施方式
[0058] 为使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚、明确，以下参照附图并举
实施例对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
[0059] 请同时参阅图1-图5，本发明提供了一种持续辉光放电仿真模型的构建方法的一些实施例。
[0060] 需要说明的是，对于脉冲放电而言，放电时间短暂，所以热量可以迅速由冷却系统带走，且热电子无法持续产生，因此温度和热电子的影响可忽略不计。与之相比，直流放电属于持续放电模式，不断产生的热量使得温度的持续升高，不仅阻碍了背景中性气体粒子向放电区域的扩散，同时
加速了中性粒子向外的扩散作用。此外，热电子也会持续大量生成，如果不设置相应的
负反馈项，整体模型会无限发散。
[0061] 温度主要影响气体中性粒子扩散的速度，效果体现在粒子扩散通量上，原整体模型中性粒子的扩散通量如下所示：
[0062] ΓAr,diff＝(NAr0-NAr)uAr,300K/4 (1)
[0063]
[0064]
[0065] 其中，NAr0(m-3)和NAr(m-3)分别为放电区域外和放电区域内的Ar原子浓度。
[0066] 原整体模型中热电子平衡方程如下所示：
[0067]
[0068] 其中， 为热电子浓度、UD(V)为靶面电压、USH(V)为靶面鞘层压降、Ise(A)3 H -3
为二次电流、VIR(m)为放电区域体积，Q(W·m )为热电子碰撞损失的能量。
[0069] 本发明的持续辉光放电仿真模型的构建方法，包括如下步骤：
[0070] 步骤S100、确定放电体系中参与放电的粒子；其中，所述粒子包括离子，中性粒子，冷电子和热电子中的一种或多种；
[0071] 具体地，如图1所示，根据所进行放电的阴极材料、背景气体元素确定放电体系中参与放电的粒子；其中，所述粒子包括离子，中性粒子，冷电子和热电子中的一种或多种。在确定几种关键粒子的种类之后，统计每种粒子可能会发生的反应以及其反应系数(如弹性碰撞、电离碰撞、激发碰撞、解离碰撞、潘宁电离碰撞、
电荷交换、溅射、“溅射
风”动量交换等)。
[0072] 对于脉冲放电而言，放电时间短暂，所以热量可以迅速由冷却系统带走，且热电子无法持续产生，因此温度和热电子的影响可忽略不计。与之相比，直流放电属于持续放电模式，不断产生的热量使得温度的持续升高，不仅阻碍了背景中性气体粒子向放电区域的扩散，同时加速了中性粒子向外的扩散作用。此外，热电子也会持续大量生成，如果不设置相应的负反馈项，整体模型会无限发散。因此，特别要注意到的是，必须着重考虑放电区域温度和热电子两个因素。
[0073] 步骤S200、计算放电区域温度，并根据所述放电区域温度获得中性粒子的扩散通量；和/或计算热电子溢出项，并根据所述热电子溢出项获得热电子平衡方程。
[0074] 也就是说，可以通过放电区域温度、热电子溢出项中的任意一种或多种来得到所述仿真模型，较佳地，将放电区域温度和热电子溢出项都考虑在内，所述仿真模型更准确。如果仅考虑放电区域温度，则所述仿真模型记为温度修正模型；如果仅考虑热电子溢出项，则所述仿真模型记为热电子修正模型；如果综合考虑放电区域温度和热电子，则所述仿真模型记为放电区域温度及热电子修正模型。
[0075] 具体地，步骤S200包括：
[0076] 步骤S210、计算放电区域温度，并根据所述放电区域温度获得中性粒子的扩散通量。
[0077] 步骤S210包括：
[0078] 步骤S211、通过三维传热场模型计算不同功率下放电区域温度。
[0079] 步骤S212、根据所述放电区域温度计算中性粒子平均速度。
[0080] 具体地，所述中性粒子平均速度为：
[0081]
[0082] 其中，TAr,target(K)为放电区域温度，e＝1.6×10-19C为单位电荷量，π为圆周率，MAr(kg)为背景气体原子的相对原子质量，这里的背景气体可以是氩气Ar或反应气体，本发明实施例中以氩气为例进行说明。此时，外部进入放电区域的背景气体的气温度假设为300K，当然还可以设置为其他温度，例如，298K等，根据应用场景设置该温度。
[0083] 步骤S213、根据所述中性粒子平均
动能得到中性粒子的扩散通量。
[0084] 具体地，所述中性粒子的扩散通量为：
[0085] ΓAr,diff＝(NAr0uAr,300K-NAruAr,target)/4 (6)
[0086]
[0087] 其中，NAr0(m-3)和NAr(m-3)分别为放电区域外和放电区域内的背景气体原子的浓度，uAr,300K(m·s-1)为放电区域外部向内扩散的Ar原子速度， 为放电区域激发态气体Ar原子浓度。
[0088] 步骤S220、添加热电子溢出项获得新的热电子平衡方程。
[0089] 所述热电子溢出项为：
[0090]
[0091] 其中，SIR(m2)为放电区域表面积，ST(m2)为离化区域与靶的接触面积，VIR(m3)为放电区域体积，扩散通量 为：
[0092]
[0093] 其中， 为电子Bohm扩散系数，R(m)为半圆环放电区域半径，为放电区域边缘热电子浓度，UIR(V)为预鞘层压降， 为热电子温度。
[0094] 所述电子Bohm扩散系数 为
[0095]
[0096] 其中， 为热电子温度，USH(V)为靶面鞘层压降，ωgeτc为霍尔系数，表征磁控溅射过程中霍尔电流与靶电流的比例。通过调节该参数使得计算电流与实验电流匹配，此时计算所得的粒子浓度接近真实情况。其中Te(V)为电子的温度，B(T)为靶面切向磁场。
[0097] 所述热电子平衡方程为
[0098]
[0099] 其中， 为放电区域热电子浓度，t(s)为时间，d表示微分，UD(V)为电源提供的阴极电压，Ise(A)为二次电流，QH(W·m-3)为热电子与气体和金属中性原子非弹性碰撞的能量损失。
[0100] 步骤S300、根据所述中性粒子的扩散通量和/或所述热电子平衡方程获得所述仿真模型，并运用模型进行计算。
[0101] 具体地，步骤S300具体包括：
[0102] 步骤S310、确定参与放电粒子的动力学和
热力学参数。
[0103] 具体地，确定参与放电粒子的反应系数，溅射系数，以及在电场磁场作用下运动相关系数(能量、扩散通量)。运动相关系数又与环境系数(Bx(T)靶面横向磁场、P(Pa)腔室压力等)。
[0104] 步骤S320、根据所述主要参与放电粒子的动力学和热力学参数、所述修正了中性粒子的扩散通量的中性粒子平衡方程或/和所述热电子平衡方程，组建所有粒子的粒子平衡方程组，即所述的持续辉光放电仿真模型，联立求解可得出所有组分的浓度随时间的变化趋势。
[0105] 步骤S320具体包括：根据以上收集的数据(即所述反应系数，所述溅射系数，所述带电粒子运动相关系数、以所述中性粒子的扩散通量)开始组建所有主要参与放电粒子的粒子平衡方程(关于时间的常微分方程组)，等离子体主要的反应如图1所示。方程通过对每个时刻的粒子得失项进行积分就可以得到各个时刻等离子体内部粒子浓度情况。粒子常微分方程如下所示：
[0106]
[0107] ∑iRX.Generation,i表示单位时间内粒子的总产生项，∑iRX.Loss,i表示单位时间内粒子的总损失项。产生项包括金属靶材溅射(金属原子)、外部通气(气体原子)、电离碰撞(离子、电子)，电荷交换等。损失项包括粒子向放电区域外溢出(各种粒子)、电离碰撞损失(原子、低价离子)，电荷交换等。
[0108] 步骤S330、通过各粒子的浓度得到计算电流，当计算电流与实际电流不匹配时，调整霍尔系数，并继续求解所有组分的粒子平衡方程，直至计算电流与实际电流完全匹配为止。
[0109] 运用所述热电子平衡方程和/或运用参与放电粒子的粒子平衡方程、修正了中性粒子的扩散通量的中性粒子平衡方程，组建的所述仿真模型进行计算电流对实验电流的拟合，通过调节霍尔系数ωgeτc使两电流匹配后获得粒子浓度以及电子温度的正确数值。
[0110] 步骤S330具体包括：
[0111] 步骤S331、通过实验或者特性曲线拟合的方式，获取磁控阴极实际放电的电流电压参数作为所述仿真模型的关键输入参数。
[0112] 步骤S332、设置好模型以下输入参数：初始霍尔系数ωgeτc，步骤S331获得的放电电流电压参数以及环境参数(气压P(Pa)、靶面横向磁场Bx(T)、三维传热场模型计算的到的放电区域温度TAr,target(K))。运用任何可以求解常微分方程的方法对方程求解获得所有主要参与放电的粒子的浓度以及电子温度。
[0113] 步骤S333、通过各带电粒子的浓度计算得到计算电流Ical，当计算电流Ical与实际电流ID不匹配时，调整所述霍尔系数ωgeτc，并重新求解所有粒子的粒子平衡方程(重复步骤S332)，直至计算电流Ical与实际电流ID匹配，此时得到的粒子浓度与实际放电匹配。
[0114] 值得说明的是，如图4a-图4d所示，通过放电区域温度或热电子修正后电流拟合比原整体模型要好，较佳的是，将放电区域温度和热电子均纳入考虑范围时可快速、准确地拟合实际电流。
[0115] 本发明解决了原有脉冲等离子体放电模型无法仿真直流恒压恒流的放电过程的技术问题。造成该问题的本质原因是原整体模型不需要对温度以及热电子快速产生进行负反馈设计。然而在直流放电中，由于占空比为1，放电过程中的热量无法及时消散以及热电子持续的快速产生，分别导致等离子体扩散加速以及电离反应概率增大。考虑温度和热电子对放电体系热平衡和动力学平衡的影响，并利用整体模型仿真直流放电过程，实现了整体模型对直流放电的拟合，特别对是持续辉光放电的拟合。
[0116] 本发明还提供了一种持续辉光放电仿真方法的较佳实施例：
[0117] 如图2所示，本发明实施例的一种持续辉光放电仿真方法，包括以下步骤：
[0118] 步骤S10、通过实验的方式获取低功率放电电流电压数据，并根据低功率放电电流电压数据拟合得到所实施放电的阴极的伏安特性曲线；其中，所述伏安特性曲线包括：高功率直流放电电流电压。通常80W/cm2以上则为高功率，80W/cm2以下则为低功率。当然，本发明所述仿真模型既可用于高功率，也可用于低功率，在此不做限定。
[0119] 具体地，运用现有平面阴极在惰性(Ar)或反应气体(Ar/N等多种组合)中进行低功率直流放电实验，获取低功率放电电流电压数据。
[0120] 通过磁控溅射放电伏安特性方程函数对低功率放电电流电压数据进行拟合得到所实施放电的阴极的伏安特性曲线。曲线涵盖低功率和高功率所有部分的电流电压，
抽取其中高功率部分数据作为后续仿真模型输入，解决高功率直流输入缺失问题。磁控溅射放电伏安特性方程函数为：
[0121] J＝β′(V-V0)2 (13)
[0122] 其中J(A·m-2)为电流密度，β'为放电系统的气体常数，V(V)为电压，V0(V)为起辉电压。
[0123] 步骤S20、将所述高功率直流放电电流电压输入仿真模型得到等离子体放电特性；其中，所述仿真模型采用如上述任意一实施例所述方法得到。
[0124] 具体地，将获得的大功率直流放电电流电压输入构建好的仿真模型，获得相应的等离子体放电特性，可以对大功率直流放电离化率等特性进行评估。
[0125] 具体实施例一
[0126] 采用尺寸121mm×270mm×10mm的Al金属靶材在Ar气体中进行放电，工作气压维持在0.8Pa，靶面横向磁场40mT。电源采用的是AE公司的XX型号直流电源，输入功率分别为1kW、5kW、10kW、15kW、20kW、25kW、30kW，放电平稳后采集低功率电流电压数据，如下表所示[0127] 表1低功率V-I特性
[0128]
[0129] 根据磁控辉光伏安特性曲线对数据进行拟合，可以获得图3所示拟合曲线，以5kW为间隔取高功率区间的电流电压数。
[0131]
[0132] 模型运行的步骤如图2仿真程序流程图所示，根据实际几何参数、环境参数、反应系数、溅射参数等构建Al/Ar整体模型。反应粒子种类、粒子参与的物理过程见图一Matel/Ar放电体系总体反应示意图(复杂气体的是以图更加复杂，但基本原理相同)。根据示意图构建出每一种粒子的平衡方程。
[0133] 输入表1、表2中数据并通过调整拟合参数(ωgeτc)进行电流拟合，实际电流与计算电流完美匹配则计算生效。
[0134] 图4a-图4d则是原整体模型、温度修正模型、热电子修正模型、热电子及温度修正模型四个模型的放电电流拟合情况，可见热电子与温度两者相关的修正都对模型拟合有不同程度的改善。如图4d所示，当两者同时修正时拟合达到最佳程度，实现了整体模型对直流放电电流电压的完美匹配。
[0135] 进一步的对表二中数据进行计算，获得对应功率下的粒子浓度，即可计算等离子体的离化率情况。图5为Al/Ar体系中Al金属的离化随功率变化的情况，也就是本发明最终想要获得的结果。当直流放电功率达到131W/cm2时，离化率能达到与HiPIMS离化率相同
水平(瞬时功率300W/cm2)。
[0136] 应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附
权利要求的保护范围。
