贮氢合金
专利汇可以提供贮氢合金专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且一种贮氢 合金 ，其特征在于它的化学式为Ml1-xCaxNi5，式中X＝0.1～0.9，Ml为富镧 混合 稀土金属 ，其中稀土元素总含量不低于98wt%，La含量不小于40wt%，Ce含量不大于20wt%。同 现有技术 比较，其优点是它的贮氢量达到1.6wt%，25℃时分解压 力 为0.1～0.9MPa，是一种贮氢量高、分解压力处于工业应用的最佳范围、价格低廉的新型贮氢合金。，下面是贮氢合金专利的具体信息内容。
本发明涉及一种稀土金属或镧系的化合物，特别涉及一种贮氢合金。
氢是重要的工业原料，也是下一世纪的主要二次能源。在电子、化工、 冶金、建材、宇航、能源和科学实验各部门广泛应用氢气作为反应气、还原 气、载气、冷却气或者高能燃料。传统技术是以高压钢瓶(容器)或液氢方 式贮运氢气，其缺点是单位体积贮氢密度低和安全性差。
贮氢合金作为一种新的贮运载体，除贮氢密度高和安全性好外还具有 氢气分离、净化和压缩等多种功能。贮氢合金用于氢气贮运或者用于氢净 化器、氢燃料箱等都必须满足如下基本要求，①在室温下，容易活化并具有 高的贮氢容量；②有合适的吸放氢平衡压力，在室温下即能自如地吸氢和 供氢；③资源丰富、成本低廉。稀土系AB5型贮氢合金是目前能够较好地 满足上述要求的一类合金，其中LaNi5是典型的代表，LaNi5的贮氢量为 1.4wt％，室温25℃的分解压力(即放氢平衡压力)为0.2MPa，综合性能较 好，其缺陷是成本高而难于实用；随后发展了以富铈混合稀土金属取代纯 La组成MmNi5贮氢合金，虽成本明显降低，但室温25℃的分解压力达到 1.3MPa，活化困难，吸放氢压力差别很大，故难予实用；Ca也是一种吸氢 元素，且重量轻、价格便宜、资源丰富，Ca与Ni组成的CaNi5具有可逆吸放 氢气的性能，CaNi5吸氢形成CaNi5H4.0-5.0氢化物，其贮氢量与LaNi5相当， 但在室温下的分解压力小于0.1MPa，不适合一般工程应用；用Ca部分替 代La的La1-xCaxNi5系合金，在X=0.1-0.75范围内，吸放氢量均高于 CaNi5，但低于LaNi5；美国专利US4096639和日本大角泰章等[日本化学 会志1978,NO.11,P1472-1477]提供一种以Ca来部分取代MmNi5中的 Mm，组成Mm1-xCaxNi5系合金，以求提高贮氢量和降低成本，Mm是一种富 铈混合稀土金属，它含有40wt％以上的Ce元素，例如日本文献*提出的富 铈混合稀土金属组成是：Ce为40～50wt％；La为25～30wt％；Pr为4～ 15wt％；Nd为4～15wt％；Sm、Gd等为1～7wt％；美国专利US4096639中 实施例所用的Mm成份为：Ce为48～50wt％,La为32～34wt％,Nd为13 ～14wt％,Pr为4～5wt％和约为1.5wt％其它稀土元素。
本发明的目的在于提供一种新型的贮氢合金，该贮氢合金在室温下吸 放氢量达到1.6wt％，在25℃时分解压力处于0.1～1.0MPa的最佳应用范 围，其各项性能指标皆优于现有的贮氢合金，特别适合于氢贮存器、氢净化 器、以及氢燃料箱等工程上应用。
一种贮氢合金，含有混合稀土金属、钙和镍，该贮氢合金的化学式为 Ml1-xCaxNi5，其特征在于：式中X=0.1～0.9,Ml为富镧混合稀土金属，其中 稀土元素总含量不低于98wt％,La含量不小于40wt％,Ce含量不大于20wt％； 富镧混合稀土金属Ml选用的牌号为RELa-40、La-REM等。
同现有技术比较，本发明具有如下突出优点：(1)本贮氢合金材料 Ml1-xCaxNi5中，在Ca取代量X=0.1～0.9范围内，其贮氢量能稳定地达 到1.6wt％，且具有与单相贮氢合金CaCu5型相同的晶体结构，晶胞体积随 Ca含量的增加呈线性降低，吸氢后形成的氢化物仍保持CaCu5结构，而现 有技术其贮氢量只能达到1.4wt％；(2)活化方便，在室温下导入压力为 3MPa、纯度为99％的工业氢，便可一次完成活化，吸氢饱和的该合金氢化 物在室温下对大气放氢的放氢率为99％；(3)在钙取代量X=0.1～0.9范 围内，其分解压力处于0.1～1.0MPa的最佳范围，在室温下合金氢化物的 分解压力先随Ca取代量的增加而升高，当X=0.2时，分解压力达到最大 值(1.0MPa)，随后继续增加Ca取代量，则分解压力相应降低，当X=0.9 时，分解压力为0.1MPa，显然只需将Ca取代量X在0.1～0.9范围作适当 调整，便可获得所需的分解压力，而分解压力为0.1～1.0MPa可供工业上 灵活选用，有助于扩大应用范围；(4)富镧混合稀土金属，中国资源特别丰 富，价格低廉，及采用廉价的钙，可以大幅度降低贮氢合金的生产成本。本 发明的贮氢合金氢化物与MmNi5、Mm1-xCaxNi5的氢化物，其贮氢量、分解 压力性能指标列于表1。
图1为25℃下贮氢合金Ml1-xCaxNi5中的X值与氢分解压力的关系 图。
实施例1：
制备贮氢合金Ml0.8Ca0.2Ni5100Kg，采用牌号为RELa-40的富镧混合 稀土金属，稀土元素总含量为99wt％，其中La为45.7wt％,Ce为2.8wt％, Pr为10.4wt％,Nd为38.1wt％，其余为其他稀土元素及Fe、Mg、Si杂质 等，钙采用纯度为99％的块状金属钙，采用纯度为99.9％的电解镍，将上 述金属原料洗净、干燥后按化学式配比称重，置于真空感应炉的氧化铝坩 埚内，经抽空排气后，在氩气保护下进行熔炼，炼毕浇入真空锭模内冷却至 室温取出。将铸锭破碎为小块状，装入耐压容器，如氢贮存器、氢净化器、 氢燃料箱、或者其他氢化物容器，进行活化，活化操作步骤为：容器抽空排 气到500Pa后导入纯度为99％、压力为3.0MPa的氢气，数分钟后合金开 始吸氢，经数小时至10余小时吸氢饱和，活化即告完成。实测结果：形成 的合金氢化物为Ml0.8Ca0.2Ni5H6.7，贮氢量达到1.62wt％，或者182毫升/ 克，分解压力为1.0MPa，贮氢量明显高于LaNi5、MmNi5、Mm0.75Ca0.25Ni5的 1.4wt％。
实施例2：
制备贮氢合金Ml0.3Ca0.7Ni5100Kg,Ml采用牌号为La-REM的富镧混合 稀土金属，稀土元素总含量为99wt％，其中La为68.07wt％,Ce为9.39wt％, Pr为12.75wt％,Nd为8.14wt％，其余为其他稀土元素及Fe、Mg、Si等杂质， 金属钙和镍成分配法、溶炼、活化工艺与实施例1相同。实测结果：形成的氢 化物为Ml0.3Ca0.7Ni5H5.8，贮氢量为1.61wt％，或者180毫升/克，分解压力为 0.3MPa，本合金的贮氢量明显高于LaNi5、MmNi5、Mm0.25Ca0.75Ni5的1.4wt％， 且分解压力适中，活化容易，非常适合于氢贮存器、氢净化器、氢燃料箱应 用。
表1 氢化物 贮氢量 wt％ 分解压力 25℃MPa 备注 本 发 明 Ml0.9Ca0.1Ni5H6.7 Ml0.8Ca0.2Ni5H6.7 Ml0.7Ca0.3Ni5H6.5 Ml0.5Ca0.5Ni5H6.3 Ml0.3Ca0.7Ni5H5.8 Ml0.1Ca0.9Ni5H5.5 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 0.8 1.0 0.8 0.7 0.3 0.1 X=0.1～0.9 全部范围内， 分解压力分 布理想，贮氢 量大。 现 有 技 术 MmNi5H0.3 Mm0.9Ca0.1Ni5H5.0* Mm0.75Ca0.25Ni5H5.0* Mm0.5Ca0.5Ni5H5.0* Mm0.25Ca0.75Ni5H5.0* Ni5Mm0.8Ca0.2** 1.4 1.4 1.4 1.4 1.4 1.4 1.8 2.1 0.82 0.47 1.3-1.54 X=0.1～0.5 范围内分解压 力过高；X=0. 1～0.9全部范 围内，贮氢量 皆较低。
*日本化学会志1978,NO.11,P1472-1477
**US4096639
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