使用混合无机物的催化剂性质控制
专利汇可以提供使用混合无机物的催化剂性质控制专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供了可用作 燃料 电池 催化剂的纳米结构化 薄膜 催化剂，所述催化剂材料包括混合的无机材料。在一些 实施例 中，所述纳米结构化薄膜催化剂可包含根据式PtxM(1-x)的催化剂材料，其中x为0.3至0.9，且M为Nb、Bi、Re、Hf、Cu或Zr。所述纳米结构化薄膜催化剂可包含根据式PtaCobMc的催化剂材料，其中a+b+c＝1，a为0.3至0.9，b大于0.05，c大于0.05，且M为Au、Zr、或Ir。所述纳米结构化薄膜催化剂可包含根据式PtaTibQc的催化剂材料，其中a+b+c＝1，a为0.3至0.9，b大于0.05，c大于0.05，且Q为C或B。，下面是使用混合无机物的催化剂性质控制专利的具体信息内容。
1.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式PtxM(1-x)的催化剂材料，其中x为0.3至0.9，且M选自Nb、Bi、Re、Hf、Cu和Zr。
2.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Nb且x为0.6至0.9。
3.根据权利要求2所述的燃料电池催化剂，其中x为0.7至0.8。
4.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Bi且x为0.6至0.9。
5.根据权利要求4所述的燃料电池催化剂，其中x为0.65至0.75。
6.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Re且x为0.52至0.90。
7.根据权利要求6所述的燃料电池催化剂，其中x为0.52至0.69。
8.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Cu且x为0.30至0.8。
9.根据权利要求8所述的燃料电池催化剂，其中x为0.32至0.42。
10.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Hf且x为0.65至0.93。
11.根据权利要求10所述的燃料电池催化剂，其中x为0.72至0.82。
12.根据权利要求1所述的燃料电池催化剂，其中M为Zr且x为0.60至0.9。
13.根据权利要求12所述的燃料电池催化剂，其中x为0.66至0.0.8。
14.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(LiF)(1-x)的催化剂材料，其中x为0.3至0.9。
15.根据权利要求14所述的燃料电池催化剂，其中x为0.5至0.8。
16.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式PtaCobMc的催化剂材料，其中a+b+c＝1，a为0.3至0.9，b大于0.05，c大于0.05，且M选自Au、Zr、和Ir。
17.根据权利要求16所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式PtxCo(x/2.2)Au(1-x-x/2.2)，其中x为0.53至0.58。
18.根据权利要求16所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式Pt(1-x-y)CoxZry，其中x和y满足条件2y+x＞.35，4y+x＜1.00且x＜0.7。
19.根据权利要求16所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式PtxCo(x/3.9)Ir(1-x-x/3.9)，其中x为0.63至0.76。
20.根据权利要求19所述的燃料电池催化剂，其中x为0.65至0.69。
21.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式PtaTibQc的催化剂材料，其中a+b+c＝1，a为0.3至0.9，b大于0.05，c大于0.05，且Q选自C和B。
22.根据权利要求21所述的燃料电池催化剂，其中Q为C。
23.根据权利要求21所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式Pt0.5(TixC(1-x))0.5，其中x为0.3至0.82。
24.根据权利要求23所述的燃料电池催化剂，其中x为0.4至0.70。
25.根据权利要求21所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式Ptx(TiC)((1-x)/2)，其中x为0.4至0.7。
26.根据权利要求21所述的燃料电池催化剂，其中Q为B。
27.根据权利要求21所述的燃料电池催化剂，其中所述催化剂材料为根据式Pt0.4(TixB(1-x))0.6，其中x为0.10至0.88。
28.根据权利要求27所述的燃料电池催化剂，其中x为0.52至0.82。
29.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(SiO2)((1-x)/3)的催化剂材料，其中x为0.7至0.95。
30.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据Ptx(ZrO2)((1-x)/3)的催化剂材料，其中x为0.65至0.8。
31.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(Al2O3)(2(1-x)/5)的催化剂材料，其中x为0.3至0.7。
32.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(TiSi2)((1-x)/3)的催化剂材料，其中x为0.8至0.95。
33.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(TiO2)((1-x)/3)的催化剂材料，其中x为0.3至0.7。
34.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Pt(1-x)(混合稀土金属)x的催化剂材料，其中x为0.4至0.85。
35.一种包含纳米结构化元件的燃料电池催化剂，所述纳米结构化元件包含微结构化支撑晶须，该微结构化支撑晶须带有纳米观催化剂粒子的薄膜，所述纳米观催化剂粒子包含根据式Ptx(Co0.9Mn0.1)(x/1.7)(SiO2)((1-x-x/1.7)/3)的催化剂材料，其中x为0.3至0.6。
使用混合无机物的催化剂性质控制
技术领域
背景技术
发明内容
0.7。在一些实施例中，所述催化剂材料根据式Ptx(TiC)((1-x)/2)，其中x为0.4至0.7。在一些实施例中，Q为B。在一些实施例中，所述催化剂材料根据式Pt0.5(TixB(1-x))0.5，其中x为
0.10至0.88，且更通常地x为0.52至0.82。
具体实施方式
这意味着增加质量比表面积(m/g)使得表面积与质量之比尽可能高，但不损失关键ORR反应的比活。燃料电池电催化剂的绝对活性为表面积和比活的乘积，且对于常规分散的催化剂，当通过降低粒度来增加质量比表面积时比活显著减小。此外，关于Pt腐蚀和溶解机制，更小的催化剂粒子趋于更不稳定。因此对于常规分散的催化剂，存在在数纳米范围内的最佳所需尺寸，这平衡了表面积的增益与比活和耐久性的损失。
分散的Pt/碳催化剂，从而产生较低的总表面积和质量比表面积(m/g)。为了确定提供最佳表面积而同时保持基本上更高的比活和稳定性的最佳值，合意的是对任何给定的载量降低晶粒度。也合意的是能够独立于或者贵金属催化剂载量或者活性催化剂组分(如Pt)相对于用于制备整个催化剂的任何其他混合元素或化合物的原子分数来控制晶粒度。在本发明中，申请人公开了多种无机元素和化合物作为与Pt的间层材料以制备具有广泛变化且可控的晶粒度和表面积的混合催化剂的用途。
晶粒度受控于在所述晶须载体上的总催化剂载量(以例如mg Pt/cm 电极活性面积表示)和那些支撑晶须的表面积(通常为面积数密度和长度)。使用本发明，申请人教导了如何可独立于载量或晶须载体而获得晶粒度。申请人还说明了通过电化学氢气吸附-解吸而测得的催化剂表面积如何也可通过本发明的微晶粒度而进行控制。
2
8×8阵列覆盖大约50cm(4″×4″)平面区域，所述平面区域由NSTF支撑晶须的均匀涂层覆盖。在将催化剂沉积于所述晶须支撑膜上的过程中，将样品阵列反复且连续地通过不同的材料靶台，专用掩模介于每个靶台中以控制相对于基材上的x-y位置的沉积速率。控制掩模和它们的取向以获得在不同阵列元件上所需的材料沉积梯度，如J.R.Dahn等人，Chem.Mater.2002，14，3519-3523中所述，该文献的公开内容以引用的方式并入本文。例如，
2
在Pt三元体的64样品阵列上的材料组成的典型分布可在每个阵列盘上具有0.15mg/cm的恒定Pt载量(使用“恒定掩模”获得)、在阵列的1至8行的均匀增加的元素M1的载量(使用“线性进入(linear-in)”掩模获得)、以及在阵列的8至1列的均匀增加的元素M2的载量(使用“线性离开(linear-out)”掩模获得)。以此方式，可仅使用用于Pt二元和Pt-化合物催化剂的两个溅射靶，或仅使用用于Pt三元催化剂的三个靶以不同的且受控的组成制得混合的催化剂组成阵列组。在任何指定的沉积运行过程中制得待用于不同目的的多个这种样品片材。一些将被制成用于如下所述的燃料电池测试的膜电极组件，一些将被直接用于通过电子微探针分析表征质量载量、通过X射线衍射测定晶粒度和晶格间距、以及一些将被用于在加速的酸浸测试下的化学稳定性。
小于或约为材料单层。例如，样品台在14rpm下旋转。在靶功率条件下沉积0.15mg/cm 的Pt或750埃需要42分钟。台旋转数则为588，从而得到每次经过仅为1.276埃的平面等效Pt层厚度。该平面等效厚度在NSTF晶须支撑膜的实际表面积上分布，所述NSTF晶须支撑膜具有约5至10的有效粗糙度系数。这使得沉积于支撑晶须侧面上的任何指定材料的有效层厚度比单层小得多。通常，使用数百层来制备每个阵列样品。
侧以充当膜电极组件(MEA)的阴极。对于MEA阳极侧，使用涂布有0.2mg/cm 纯Pt的NSTF晶须的连续层(制造为卷状物)。通过在如上所引的多个专利中所述的热辊层合完成催化剂向膜的转移以形成MEA。将阳极电极材料的4平方英寸片材和阴极阵列元件的4平方英寸片材置于膜(通常830EW离聚物，35微米厚)的两侧。随后在样品/膜片材的组件的外部上放置聚酰亚胺膜和印刷纸的各种片材以形成夹层结构组件。印刷纸的功能是提高辊隙压力的均匀度而无论层合机的钢辊中的缺陷如何。然后在1ft/min和施加至层合机辊的每一端的大约1000磅的力下，将所述组件通过具有3″直径加热辊(350°F)的层合机的辊隙。在通过辊隙之后，去除夹层结构的各个片材，将MCTS背衬膜剥离所述膜，从而留下嵌入所述膜的每一侧的催化剂涂布的晶须。然后将由此形成的MEA装入64槽分段电池(64 channel segmented cell)以用于评价在64个区域的每一个中的电化学表面积、燃料电池氧气还原性能、和在加速高压循环测试(CV循环)下表面积的稳定性。
增加而在不同方向上变化(增大或减小)。最相关的表面积数据SEF(cm/cm)为标识为“在TC后”(意指在MEA的实验性操作调节(break-in conditioning)之后)的绘制值。SEF值通常由于该有利的调节而增加，但通常在CV循环之后减小，所述CV循环为耐久性测试，其旨在评定所加入的元素是否协助稳定Pt晶粒以对抗在高电压循环下的溶解。
对于对于这些Pt载量的通常的10-12，为30-40cm/cm。通常，晶粒度随Pt原子分数的降低而降低，与表面积的增加相关。
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