一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统及制备方法
阅读：1015发布：2020-10-27
专利汇可以提供一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统及制备方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 公开了一种液态循环锑 阳极 管式直接 碳 固体 氧 化物 燃料 电池 电堆系统及其制备方法，属于 燃料电池 领域。电池电堆系统包括电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、燃料加载装置，电池电堆顶部设置有电池电堆出口，并底部设置有电池电堆入口；氧化锑收集池顶部设置与电池电堆出口相连通的氧化锑收集池入口，并其底部设置有供氧化锑流出的氧化锑收集池出口；燃料池顶部设置有燃料加载装置，该顶部同时还设置有与氧化锑收集池出口相连通的燃料池入口，并且其底部设置有供被燃料还原获得的锑流出的燃料池出口，该出口连通所述电池电堆。本发明还公开了电池电堆系统的制备方法。本发明电池电堆系统方便直接加载固态碳燃料，且液态锑阳极不易被毒化污染。，下面是一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统及制备方法专利的具体信息内容。
1.一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其特征在于，其包括电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、燃料加载装置，所述电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、燃料加载装置各自独立并通过管道相连，其中，
所述电池电堆包括液态锑阳极，该电池电堆顶部设置有电池电堆出口，以供电池电堆反应中液态锑生成的氧化锑流出，其底部设置有供液态锑流入的电池电堆入口；
所述氧化锑收集池顶部设置有与所述电池电堆出口相连通的氧化锑收集池入口，并其底部设置有供氧化锑流出的氧化锑收集池出口；
所述燃料池顶部设置有燃料加载装置，该顶部同时还设置有与所述氧化锑收集池出口相连通的燃料池入口，所述燃料池底部设置有供被燃料还原获得的锑流出的燃料池出口，该出口连通所述电池电堆，以将氧化锑被还原后获得的锑进行再循环利用，还包括锑纯化装置，所述锑纯化装置底部两侧分别设置有锑纯化装置入口和锑纯化装置出口，所述锑纯化装置入口连通所述燃料池出口，以将经燃料还原获得的锑引入所述锑纯化装置中进行纯化处理，
还包括锑储存器，所述锑储存器同时设置有锑储存器入口和锑储存器出口，所述锑储存器入口连通所述锑纯化装置出口，且所述锑储存器出口连通所述电池电堆，电池电堆和氧化锑收集池间的通道上设置有第一开关K1，氧化锑收集池和燃料池之间的通道上设置第二开关K2，氧化锑收集池和锑储存器之间设置有第三开关K3，燃料池出口和锑纯化装置之间有第四开关K4，锑纯化装置与锑储存器之间设置有第五开关K5，电池电堆系统配备了Sb循环备用通道，具体为，电池电堆开口开关S1， 氧化锑收集池开口开关S2，管路分隔开关S3，
使用时：当氧化锑收集池出现故障时，关闭K1，开启备用通道上的开关S1、S2以及第二开关K2，并且关闭K3，让氧化锑直接进入燃料池，
当氧化锑收集池和燃料池同时故障时，关闭K1和K2，开启S1和S2，让氧化锑暂时随着锑一起在管路中循环。
2.如权利要求1所述的一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其特征在于，所述氧化锑收集池出口设置有直接连通电池电堆的通道，用于将从电池电堆中流出的未参与电池反应的液态锑重新导入到电池电堆中。
3.如权利要求2所述的一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其特征在于，所述氧化锑收集池出口设置有直接连通所述燃料池入口的通道，以将可能从底部流出的氧化锑再次送入燃料池。
4.如权利要求1、2或3之一所述的一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其特征在于，所述电池电堆包括电堆腔体(3)和封装集成在电堆腔体中的多个相互连接的单电池，其中，
所述单电池呈管状，所述管状电池的内壁为阴极或者集成有阴极的阴极支撑体(1)，所述管状电池的外壁为电解质支撑体或者电解质(2)，所述管状电池的阳极位于所述电解质支撑体表面或者电解质表面；所述电堆腔体的内部具有空腔，用于容置作为阳极的液态锑。
5.如权利要求4所述的一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其特征在于，所述电堆腔体(3)外观呈矩形，该矩形电堆腔体的两相对侧壁上均设置有保护气预留口(5)，用于经一侧的所述保护气预留口(5)通入保护液态锑免被氧化的气体并经另一侧的所述保护气预留口(5)排出。
6.一种制备如权利要求1-5之一所述的燃料电池电堆系统的方法，其特征在于，其包括如下步骤：
S1：制备电堆腔体，并在预留位置设置阳极集流装置和阴极集流装置， 将多个单电池集成封装在电堆腔体上，获得电堆中间体，向电堆中间体中加入金属锑粉末；
S2：在电堆中间体上设置液态锑循环系统，获得电池电堆系统，所述液态锑循环系统包括与电堆中间体相连通的氧化锑收集池，与氧化锑收集池连通的燃料池，燃料池上端设置有燃料加载装置。
7.如权利要求6所述的制备燃料电池电堆系统的方法，其特征在于，步骤S2中所述液态锑循环系统还包括锑纯化装置，所述锑纯化装置的入口与燃料池相连通，所述锑纯化装置的出口用于将经过纯化处理的锑送入锑储存器。
8.如权利要求7所述的制备燃料电池电堆系统的方法，其特征在于，步骤S2中所述，液态锑循环系统还包括锑储存器，所述锑储存器同时与锑纯化装置和电堆腔体相连。
一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统及制备方法
技术领域
背景技术
[0002] 当今社会，能源危机已经成为世界性议题。目前广泛使用的化石能源是不可再生的，而社会的快速发展导致大量的能源消耗，使此类传统能源日趋匮乏。同时化石能源的燃烧导致的环境污染给人类生活带来了严重危害。人类迫切的需要更先进、效率更高、来源更广泛且使用更方便的能源技术。在这样的背景下，开发可靠、环保的能源来源，减轻传统化石能源的压力，并采用更清洁的能源技术已经成为全世界的共识。
[0003] 固体氧化物燃料电池(简称：SOFC)作为一种新型的能量转化装置，可以应对目前所遇到的能源匮乏难题，因而得到了世界很多国家的关注，越来越多的科技工作者投入了大量的时间和精力从事相关研究。SOFC是利用化学反应将化石燃料中的化学能直接转化为电能。在能量转化过程中，没有燃烧过程，也没有机械过程，因此SOFC具有噪音低，能量转化率高的特点。同时由于发生反应的产物为水，没有硫化物、氮化物等气体排出，SOFC具有高效、清洁的特点，是目前公认的应对能源危机的有效发电装置。
[0004] 目前而言，固体氧化物燃料电池的燃料主要是氢气和天然气，但是氢气的制备成本较高，储存安全成本过高；而另一方面，天然气需要额外的重整设备来辅助，避免阳极一侧的积碳发生，阳极一侧积碳或者硫磷毒化均会使得电池阳极(NiO/YSZ)发生不可逆的结构性破坏，最后导致电池电堆发生失效。就燃料而言，自然界有许多的高含碳的固态燃料，比如煤碳、石油和生物质燃料。这些燃料现在大多以燃烧的方式给人们生活带来电力和热量，但是总体而言，它们的燃料利用率较低，而且释放很多的温室气体。更为关键的是，化石燃料的储存是有限的。所以，寻求一种可以直接利用固态碳燃料来高效率发电的技术是人类社会的迫切需求。
[0005] 直接碳固体氧化物燃料电池是一种直接使用固态碳燃料的清洁能源技术。氧气在电池阴极吸附解离成氧离子并传输通过电解质层到达阳极与碳原子发生电化学反应，产生电能。但是氧离子只存在于电解质阳极界面几十个微米附近，所以显而易见地，碳原子和氧离子没有很好的物理化学接触，导致电池功率较低。许多研究者采用了很多方法去改进电池的电化学反应，其中采用二氧化碳或者水蒸气汽化固态碳燃料产生一氧化碳和氢气的方法占据了主流。其次，利用共晶熔融碳酸盐作为氧离子载体增大固态碳与碳酸根离子的接触面积从而实现较高的电化学速率。
[0006] 近来，在工作温度下呈现液体状态的金属或者合金阳极直接碳固体氧化物燃料电池收到了较大的关注。低熔点金属如铋、铅、铟、锡锑、银、及其合金都被用来作为阳极，研究者使用较薄的电解质作为支撑体，取得了较高的电池功率。
[0007] 但是，目前大多数液态金属或者合金阳极研究者所采用的平板式结构电池面临着许多的问题：(1)平板式电池集成电堆之后，没有腔体空间加载固态燃料；(2)液态相阳极的存在使得平板式电池根本无法组装、密封，无法持续加载燃料；(3)传统的平板式结构的锑阳极电池存在处理燃料灰烬、残渣复杂问题，并且其锑阳极易被毒化污染从而会影响电池性能甚至造成失效。
发明内容
[0008] 针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统及制备方法，其目的在于，将管状锑阳极单电池封装集合成电堆装置，并依次设置氧化锑池、燃料池、锑纯化装置，相应能实现燃料电池电堆系统直接加载固态碳燃料，且液态锑经过纯化不会发生被毒化污染的问题，由此解决现有直接碳固体氧化物燃料电池不能持续加载燃料且存在阳极易被毒化污染的技术问题。
[0009] 为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，其包括电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、燃料加载装置，其中，[0010] 所述电池电堆包括液态锑阳极，该电池电堆顶部设置有电池电堆出口，以供电池电堆反应中液态锑生成的氧化锑流出，其底部设置有供液态锑流入的电池电堆入口；
[0011] 所述氧化锑收集池顶部设置与所述电池电堆出口相连通的氧化锑收集池入口，并其底部设置有供氧化锑流出的氧化锑收集池出口；
[0012] 所述燃料池顶部设置有燃料加载装置，该顶部同时还设置有与所述氧化锑收集池出口相连通的燃料池入口，所述燃料池底部设置有供被燃料还原获得的锑流出的燃料池出口，该出口连通所述电池电堆，以将氧化锑被还原后获得的锑进行再循环利用。
[0013] 进一步的，还包括锑纯化装置，所述锑纯化装置底部两侧分别设置有锑纯化装置入口和锑纯化装置出口，所述锑纯化装置入口连通所述燃料池出口，以将经燃料还原获得的锑引入所述锑纯化装置中进行纯化处理。
[0014] 进一步的，还包括锑储存器，所述锑储存器同时设置有锑储存器入口和锑储存器出口，所述锑储存器入口连通所述锑纯化装置出口，且所述锑储存器出口连通所述电池电堆。锑储存器储存有足量的锑，可以补充系统损耗的锑并且保证持续不断的向电池电堆里面输入足量的液态锑。
[0015] 进一步的，所述氧化锑收集池出口设置有直接连通电池电堆的通道，用于将从电池电堆中流出的未参入电池反应的液态锑重新导入到电池电堆中。
[0016] 进一步的，所述氧化锑收集池出口设置有分别直接连通所述氧化锑收集池入口和所述燃料池入口的通道，以将可能从底部流出的氧化锑重新送入氧化锑收集池或者燃料池。
[0017] 进一步的，所述电池电堆包括电堆腔体和封装集成在电堆腔体中的多个相互并联的单电池，其中，所述单电池呈管状，所述管状电池的内壁为阴极或者负载有阴极的阴极支撑体，所述管状电池的外壁为电解质或者电解质支撑体，所述管状电池的阳极位于所述电解质表面或者电解质支撑体表面；所述电堆腔体的内部具有空腔，用于容置作为阳极的液态锑。
[0018] 进一步的，所述电堆腔体外观呈矩形，该矩形电堆腔体的两相对侧壁上均设置有保护气预留口，用于经一侧的所述保护气预留口通入保护液态锑免被氧化的气体并经另一侧的所述保护气预留口排出。
[0019] 本发明将一个复杂的发电系统分成各自独立的几个部分，分别是：电池电堆，氧化锑收集池，燃料池，锑纯化装置，锑储存器。每个部分之间通过管道相连，而且之间有开关以及备用通道，当某个部分发生故障需要更换或者维修时，可开启备用通道依然可以保证正常发电。
[0020] 本发明将液态锑阳极固体氧化物燃料电池电堆发电系统的电堆发电和阳极锑还原循环利用两个核心部分进行了机构分割，简化了系统的工作方式，使得系统整体变得简单，适用性和可靠性更高。阳极锑还原循环利用与燃料池的电堆发电相独立，方便燃料加载和清洁残余垃圾。循环利用的锑经过纯化处理，电池电堆不易被毒化污染。
[0021] 按照本发明的另一方面，还提供了一种制备如上所述的燃料电池电堆系统的方法，其特征在于，其包括如下步骤：
[0022] S1：制备电堆腔体，并在预留位置设置阳极集流装置和阴极集流装置，将多个单电池集成封装在电堆腔体上，获得电堆中间体，向电堆中间体中加入金属锑粉末；
[0023] S2：在电堆中间体上设置液态锑循环系统，获得电池电堆系统，所述液态锑循环系统包括与电堆中间体相连通的氧化锑收集池，与氧化锑收集池连通的燃料池，燃料池上端设置有燃料加载装置。
[0024] 进一步的，步骤S2中所述液态锑循环系统还包括锑纯化装置，所述锑纯化装置的入口与燃料池相连通，所述锑纯化装置的出口用于将进过纯化处理的锑送入锑储存器。
[0025] 进一步的，步骤S2中所述，液态锑循环系统还包括锑储存器，所述锑储存器同时与锑纯化装置和电堆腔体相连。
[0026] 总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案，能够取得下列有益效果：
[0027] 1、设置氧化锑收集池来实现电堆工作产生的氧化锑与锑金属的分离，仅利用氧化锑和金属锑的密度不同而实现自动分离，不耗费能量，还设置了燃料池，使氧化锑的的还原在一个单独的燃料室中进行，相比燃料池、氧化锑池以及液态锑在同一个腔室内设计，本方发明有效避免了燃料的灰烬、杂质等其他有害因素影响整体电堆的运行。并且，燃料室的燃料加载可采用定时加载方式，无需持续性的不断加载，大大简化燃料加载的方式，提高了效率。
[0028] 2、设置锑纯化装置对被还原的锑进行提纯，能防止电堆的反应中燃料的剩余的灰烬、杂质、或者还有一些金属元素会被还原成金属态进入到液态锑中，防止后期锑循环利用过程中给电池电堆带来的不利影响。附图说明
[0029] 图1是本发明实施例中管式单电池结构示意图；
[0030] 图2是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后侧面的剖面示意图；
[0031] 图3是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后正面的剖面示意图；
[0032] 图4是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后加载锑和燃料的侧面剖面示意图；
[0033] 图5是本发明实施例中式单电池集合密封为电堆后加载锑和燃料的正面剖面示意图；
[0034] 图6是本发明实施例中电堆系统中，电堆、氧化锑收集池、燃料池、锑纯化装置、锑储存器以及锑循环控制装器在实际工作时的流动流向图；
[0035] 图7是本发明实施例中电堆系统工作过程中，锑与氧化锑在各处的大致分布情况。
[0036] 在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：
[0037] 1-阴极支撑层或者阴极 2-电解质或者电解质支撑层
[0038] 3-电堆腔体 4-密封材料
[0039] 5-保护气预留口 6-锑粉加载预留口
[0040] 7-碳燃料 8-金属锑
[0041] 9-阴极集流线 10-阳极集流线
[0042] K-两单元之间的开关，K1、K2、K3、K4、K5分别表示第一开关、第二开关、第三开关、第四开关以及第五开关；
[0043] S-备用锑通道开关，S1为电池电堆开口开关，S2为氧化锑收集池开口开关，S3为管路分隔开关。
具体实施方式
[0044] 为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
[0045] 本发明中的一种锑阳极直接碳固体氧化物燃料电池电堆系统，包括电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、燃料加载装置，电池电堆的阳极为液态锑，该电池电堆顶部设置有电池电堆出口，其底部设置有供液态锑流入的电池电堆入口，氧化锑收集池顶部设置与所述电池电堆出口相连通的氧化锑收集池入口，并其底部设置有供氧化锑流出的氧化锑收集池出口，燃料池顶部设置有燃料加载装置，该顶部同时还设置有与所述氧化锑收集池出口相连通的燃料池入口，燃料池底部设置有供被燃料还原获得的锑流出的燃料池出口，该出口连通所述电池电堆。
[0046] 本发明的电池电堆系统的电池电堆包括电堆腔体3和封装集成在电堆腔体中的多个相互并联的单电池，单电池呈管状，管状电池的内壁为阴极或者负载有阴极的阴极支撑体1，管状电池的外壁为电解质或者负载有电解质的电解质支撑体2，管状电池的阳极位于电解质表面或者负载有电解质的电解质支撑体表面；电堆腔体的内部具有空腔，用于容置作为阳极的液态锑。
[0047] 本发明中，电池的工作原理为：
[0048] 阴极电化学反应：O2+4e-→2O2-
[0049] 阳极电化学反应：4/3Sb+2O2-→2/3Sb2O3+4e-
[0050] 总反应：4/3Sb+O2→2/3Sb2O3
[0051] 氧气在阴极材料上吸附接收电子解离成氧离子，氧离子扩散通过电解质到电解与阳极的界面处，与金属锑原子发生电化学反应生成氧化锑并释放电子。电池的电化学性能由阴极和阳极的电化学反应决定，而电池的长期性能则由电池材料的稳定性以及氧化锑还原反应的持续性和及时性决定。
[0052] 氧化锑的还原反应：2/3Sb2O3+C→4/3Sb+CO2
[0053] 此反应在高于700℃以上时，会有生成CO的副反应发生，同时Bounduard Reaction(气化反应)也会发生，生成CO。阳极电化学反应生成的氧化锑在656℃以上时，呈现液态状态。由于相对于液态锑有着较小的密度，在重力作用下氧化锑和液态锑会发生对流，浮到液态锑的表面，浮到表面的氧化锑才有机会与固态碳燃料反应，被再次还原成锑。
[0054] 图1是本发明实施例中管式单电池结构示意图，图2是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后侧面的剖面示意图，图3是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后正面的剖面示意图，由图可知，密封集成在电堆腔体内的单电池中间体布置规整，具有六纵列和六横排，每个管状单电池均相互平行排列，一共布置了三十六个管状单电池中间体，但是本发明对电堆中的布置的单电池的数量不进行具体限定。
[0055] 电堆腔体3外观呈矩形，该矩形电堆腔体的两相对侧壁上均设置有保护气预留口5，用于经一侧的所述保护气预留口5通入保护液态锑免被氧化的气体并经另一侧的所述保护气预留口5排出。电堆腔体3的顶部还设置了锑粉加载预留口6，锑粉加载预留口6不是必须的，也可以不设置该锑粉加载预留口，可以通过该锑粉加载预留口进行原始的锑粉的加入。
[0056] 图4是本发明实施例中管式单电池集合密封为电堆后加载锑和燃料的侧面剖面示意图，图5是本发明实施例中式单电池集合密封为电堆后加载锑和燃料的正面剖面示意图，以上图中，8为金属锑，其为阳极，9为阴极集流线，10为阳极集流线。进行最原始的锑粉加入后，电堆在进行工作前，需要对电堆执行升温，使锑粉完全融化称为液态，浸润在管式单电池的表面，执行阳极的功能。
[0057] 图6是本发明实施例中电堆系统中，电池电堆、氧化锑收集池、燃料池、锑纯化装置、锑储存器在实际工作时的流动流向图。由图可知，本发明的电池电堆系统还包括锑纯化装置和锑储存器，锑纯化装置底部两侧分别设置有锑纯化装置入口和锑纯化装置出口，锑纯化装置入口连通所述燃料池出口。锑储存器同时设置有锑储存器入口和锑储存器出口，锑储存器入口连通锑纯化装置出口，且锑储存器出口连通所述电池电堆。氧化锑收集池出口设置有直接连通电池电堆的通道。该氧化锑收集池出口还设置有分别直接连通所述氧化锑收集池入口和所述燃料池入口的通道。
[0058] 在本发明的一个优选实施例中，电池电堆和氧化锑收集池间的通道上设置有第一开关K1，氧化锑收集池和燃料池之间的通道上设置第二开关K2，氧化锑收集池和锑储存器之间设置有第三开关K3，燃料池出口和锑纯化装置之间有第四开关K4，锑纯化装置与锑储存器之间设置有第五开关K5。
[0059] 下面结合电池电堆系统工作过程具体描述第一至第五开关作用：
[0060] 过程一：工作过程中，K1保持开启，K2关闭，K3开启，K4和K5关闭，锑循环开启。过程二：当氧化锑收集池收集满氧化锑后，关闭K3同时开启K2，将氧化锑通入燃料池，此时锑循环并没有中断，锑储存器中的锑依然保持向电池电堆里面通入，工程实践中，这个过程很快完成，之后，关闭K2开启K3，系统正常运行。过程三：当过程二进行几次之后，燃料中将有大量的氧化锑，此时开启燃料加载装置，将氧化锑还原，当还原进行完了之后，开启K4，将锑通入到锑纯化装置中进行纯化，完成之后，开启K5，锑进入锑储存器中，并循环到电池电堆中。过程四：当过程三进行了一定次数后，可以对燃料池进行杂质清理，这对于煤炭这种高杂质的燃料的利用十分关键。此四个过程并不是同时进行的，过程一持续的进行，但是过程二、三和四则是间断进行的。以上工作工作能体现模块化的优势，燃料池和锑纯化装置的独立运行大大优化了发电系统，使得系统各部分之间更加独立，运行更加稳定。
[0061] 本发明的电池电堆系统配备了Sb循环备用通道，具体为电池电堆开口开关S1，氧化锑收集池开口开关S2，S1和S2一般均关闭，另外还有管路分隔开关S3，S3一般为关闭状态，用来分割备用通过和常规通道。具体的使用为：当氧化锑收集池出现故障时，则需要关闭K1，开启备用通道上的开关S1、S2以及第二开关K2，并且关闭K3，让氧化锑直接进入燃料池。当氧化锑收集池和燃料池同时故障时，关闭K1和K2，开启S1和S2，让氧化锑暂时随着锑一起在管路中循环。
[0062] 图7是本发明实施例中电堆系统工作过程中，锑与氧化锑在各处的大致分布情况，进一步的，结合该图说明本发明电池系统的工作过程如下：
[0063] 升温到工作温度，流速一定的Sb从电堆底部流入，从电堆顶部循环出来并带出电池工作产生的氧化锑，进入到氧化锑收集池中；氧化锑收集池用来聚集生成的氧化锑，依靠密度差来让Sb和Sb2O3自动分层，池底端可以将Sb导出并循环进入电池；当Sb2O3收集池聚满一定量的氧化锑时，将氧化锑从池底端排除到燃料池中；燃料池拥有进料装置，定时装载燃料，将Sb还原并生成金属锑；经过一段时间后，由于燃料的剩余的灰烬，杂质会聚集在燃料池中，并依据密度在燃料池中分层；有一些金属元素会被还原成金属态并进入到Sb合金中；处理燃料池中的燃料灰烬残渣，并纯化Sb，重新投入使用。
[0064] 制备本发明燃料电池电堆系统的方法，包括如下步骤：
[0065] S1：制备电堆腔体，并在预留位置设置阳极集流装置和阴极集流装置，将多个单电池集成封装在电堆腔体上，获得电堆中间体，向电堆中间体中加入金属锑粉末；
[0066] S2：在电堆中间体上设置液态锑循环系统，获得电池电堆系统，所述液态锑循环系统包括与电堆中间体相连通的氧化锑收集池，与氧化锑收集池连通的燃料池，燃料池上端设置有燃料加载装置。
[0067] 本发明的一个优选实施例中，制备本发明的燃料电池电堆系统的过程如下：
[0068] (1)制备管式无阳极单电池，使用8％摩尔质量的氧化钇掺杂的氧化锆作为电解质(8YSZ)，在单电池上分布阴极集流装置。该步骤中，单电池可以是阴极支撑的也可以是电解质支撑的，管式结构的单电池在以后的使用过程中，没有氧化还原导致的体积变化，结构一致性好，不容易损坏。
[0069] (2)制备8YSZ材质的电堆腔体并在预留位置完成阳极和阴极集流装置。其中阳极使用导电阳极锑集流，使用铼线引出电流，阴极涂抹均匀厚度的银浆作为集流材料，使用LCN粉体或者抗氧化的铂线导出电流。
[0070] 电堆腔体固含量在98％以上，并且没有通孔裂纹等较大缺陷，具有一定厚度，强度。制备电堆腔体时，先制备电堆腔体的坯体，坯体的制造采用传统的陶瓷制品工艺，制作坯体、脱脂后完成烧结。坯体会预留循环保护气进出口。采用与单电池中间体的所述电解质相同的材质制备电堆腔体，同质材料制备电堆腔体，电堆电池之间的热膨胀具有较好的匹配，热应力较小，电堆的可靠性得到极大提高。
[0071] (3)将分布好阴极集流装置的多个单电池密封到8YSZ材质的电堆腔体上，单电池在电堆腔体中排布规整，阴极集流系统使用传统的固体氧化物燃料电池集流方式，单电池间采取并联结构，平板电池常用的串联结构容易发生局部导致的整体失效。8YSZ材质的单电池管壁与8YSZ电堆腔体之间缝隙需要密封，密封采用高温陶瓷密封胶，高温陶瓷密封胶的热捧着系数与8YSZ相近。
[0072] (4)通过锑粉加载预留口向电堆腔体中加入金属锑粉末，加入锑粉的具体质量可根据电堆腔体尺寸和电池尺寸估算出体积，再结合密度算出质量。
[0073] (5)设置液态Sb循环系统，该循环系统包括与电池电堆端部相连通的用于收集电池反应过程中生成的氧化锑的收集池，与氧化锑收集池连通的燃料池，燃料池上端设置有燃料加载装置，用于向燃料池中加载燃料，燃料池用于供来自氧化锑收集池的氧化锑与固态碳燃料发生还反应，使氧化锑被还原成为金属锑，该液态Sb与Sb2O3循环系统还包括与燃料池相连通的锑纯化装置，用于对经固态碳燃料还原的液态锑进行提纯，以及与锑纯化装置相连通的锑存贮器，该锑存贮器与电池电堆的底端相连。氧化锑收集池上端设置有氧化锑进口，且其底端设置有出口，在底端设置出口开口是为了将没有反应的Sb导出并进而重新导入电池电堆中，同时避免锑占据氧化锑收集池的空间。
[0074] 本发明中，可设置备用的Sb循环路径，液态Sb循环系统的某个环节损坏或者更换维修时，可启用备用流动通道，电池电堆的反应不会被中断。
[0075] 本发明中，实际使用的燃料多为化石燃料，它们经过处理之后，依然残存了一些氧化物，硫化物等杂质，当燃料的碳用完之后，会有灰烬和残渣留存。更为严重的是，部分元素比如Fe、Ni、Cu等会被燃料还原成金属态进入到Sb中，从而导致Sb不纯。这些金属元素由于较Sb具有更高的活性，并且其氧化物具有较高的熔点，因而会被氧离子优先氧化生成固态氧化物，氧化物富集在电解质与Sb的界面处导致较大的电阻，造成电池迅速衰减。所以，及时的处理电池里面的灰烬残渣，并纯化Sb是十分重要而且必须的。电堆的反应经过一段时间后，燃料的剩余的灰烬、杂质会聚集在燃料池中，并依据密度在燃料池中分层，或者还有一些金属元素会被还原成金属态并进入到液态Sb中，不利于后期的循环利用，所以设置锑纯化装置对锑进行纯化。
[0076] 本发明中，设置了氧化锑收集池来实现电堆工作产生的氧化锑与锑金属的分离，仅仅是利用氧化锑和金属锑的密度不同而实现自动分离，分离方式是十分方便的重力效应，无需额外能量。并且，氧化锑还原以后，形成的金属锑与氧化锑密度不同，利用重力效应也会自动分层。
[0077] 本发明中，设置了燃料池，使氧化锑的的还原在一个单独的燃料室中进行，相比燃料池、氧化锑池以及液态锑在同一个腔室内的设计，本方发明有效避免了燃料的灰烬、杂质等其他有害因素影响整体电堆的运行。
[0078] 本发明中，燃料室的燃料加载可采用定时加载方式，无需持续性的不断加载，大大简化燃料加载的方式，提高了效率，更为重要的是，对于保护性气氛的要求也大大降低了。此外，可以在较低的温度下还原氧化锑，甚至是在固态来还原。燃料池的进料要均匀，可以避免一次加载过多燃料，会剧烈的放热，考虑到安全起见，加料应匀速。
[0079] 本发明中，电堆的Sb循环过程只会被氧化锑收集池直接影响，燃料池、锑纯化装置的效率并不会直接影响电堆的工作性能，燃料池和锑纯化装置是用来还原循环利用锑的。锑储存器则是电池电堆中锑循环所需锑的直接保障。
[0080] 本发明中，由于没有阳极的还原过程，同时考虑到整体电堆的热膨胀系数比较匹配，所以电堆的热应力较小。所以相对于传统的NiO/YSZ支撑的固体氧化物燃料电池，电堆从室温升温到工作温度并运行的时间可以大大缩小。
[0081] 本发明中，氧化锑收集池用来聚集氧化锑，制备该氧化锑收集池的材料使用与单电池电解质相同材料制作，收集池的大小依据需要可大可小，依据实际需要可以采用模块的方式处理，可以同时使用几个收集池。
[0082] 本发明系统有着良好的抗热冲击性能，能在较宽的温度范围内工作，各模块之间允许一定限度的温度差异，燃料池中氧化锑还原过程和锑纯化装置可以在与电堆温度不同一温度下进行，可根据工业技术选择最合适温度。
[0083] 本发明中，电堆系统配备了Sb循环备用通道，当某个装置发生故障时，这时Sb备用通道可以起到很好的作用。
[0084] 本发明中，氧化锑收集池、燃料池、锑纯化装置、锑储存器都是相互独立的，各自具有独立的传感控制系统，当条件满足时，就会依据各自的状态得到反馈并进行相应的工作，同时方便更换拓展。
[0085] 本发明系统有着高度的模块化优势，模块具有高度的选择性，单独一个模块的优化并不影响本发明的有效性。氧化锑收集池和燃料池可以是单独的模块，拥有独立的温度控制以及模块管理系统。燃料池中残渣与灰烬处理方法以及Sb的纯化方法并不影响本发明的应用以及有效性。
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