양면 코팅 타입의 분리막을 포함하는 리튬 이온 이차 전지
专利汇可以提供양면 코팅 타입의 분리막을 포함하는 리튬 이온 이차 전지专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且PURPOSE: A lithium ion secondary battery containing a both sides-coated separator is provided, to prevent the leakage of an electrolyte solution by using a separator whose both sides are coated with a polymer electrolyte, thereby improving the safety of a battery. CONSTITUTION: The lithium ion secondary battery is obtained by layering a positive electrode, a separator whose both sides are coated with a polymer electrolyte, a negative electrode and a separator whose both sides are coated with a polymer electrolyte; and winding the layered one. The polymer electrolyte coated on the both sides of the separator comes in contact with the positive electrode and the negative electrode. Preferably the separator has a patterned polymer electrolyte layer. Preferably the heat and the pressure is applied before, during or after winding to improve the adhesive strength between an electrode face and a polymer layer.，下面是양면 코팅 타입의 분리막을 포함하는 리튬 이온 이차 전지专利的具体信息内容。
양면 코팅 타입의 분리막을 포함하는 리튬 이온 이차 전지{THE LITHIUM ION SECONDARY BATTERY COMPRISING 2-SIDE COATING TYPE OF SEPARATOR}
본 발명은 고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막, 양극과 음극을 권취한 리튬 이온 이차 전지에 관한 것이다.
리튬 이온 이차 전지의 안전성을 확보하기 위해, 권취형 전지 제조 시 고분자 전해질을 전극에 코팅하는 기술이 일반화되어 있다. 고분자 전해질로 전극을 코팅하면 전해액 누액 등이 방지되고 고분자 전해질이 추가적인 분리막 역할을 하여 쇼트 발생 확률을 감소시켜 준다.
그러나, 전극을 코팅하는 방식은 양극, 음극 중 한 전극의 표면에 고분자 전해질을 코팅시켜 안전성을 확보하는 차원에 머물러 있다. 이러한 방식을 적용할 경우 고분자 전해질이 코팅된 전극의 보관 및 제조 공정에서 고분자 전해질의 점착성을 감안해야 하므로 공정의 복잡성을 초래하게 된다.
따라서, 본 발명자는 전극을 고분자 전해질로 코팅한 경우의 상기 문제점을 인식하고, 분리막을 고분자 전해질로 양면코팅하여 양극과 음극 모두 고분자 전해질과 맞닿도록 권취형 전지를 구성함으로써 전지 안전성 향상을 이루고자 한다.
본 발명은 양극, 고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막, 음극, 고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막을 적층시키고 권취한 리튬 이온 이차 전지를 제공한다.
본 발명은 권취형 리튬 이온 이차 전지에 고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막을 사용하는 것을 특징으로 한다. 여기서 고분자 전해질은 분리막과 일체형이다. 또, 본 발명에 따라 고분자 전해질로 코팅된 분리막은 전해액을 함침할 수 있다.
고분자 전해질로 전극을 코팅한 종래 기술과 달리, 고분자 전해질로 분리막을 코팅한 본 발명은 고분자 전해질로 인해 분리막의 점착성 문제를 야기하지 않는다. 한편, 공정상 권심의 오염이 우려될 수 있으나 권심 표면 처리로 문제 해결 가능하다. 또, 고분자 전해질과 분리막은 제조 공법 상 2상으로 존재하지만 이상적인 경우는 1상으로 존재하는 것이므로, 고분자 전해질에 의한 분리막 오염 문제는 없다.
고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막은 고분자 전해질 용액을 분리막에 도포한 후 건조로 용매를 제거하여 준비할 수 있다. 고분자 전해질의 코팅량은 1m*1m의 면적 당 0.1 내지 10g 이 바람직하다.
분리막으로는 범용으로 사용되는 물질 또는 그 조합의 사용이 가능하고, 바람직하게는 폴리올레핀 계열의 분리막을 사용할 수 있다.
고분자 전해질은 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF),폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리에틸렌 글리콜(PEG), 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체 등, 리튬 이온 폴리머 전지 또는 리튬 폴리머 전지에서 사용되는 범용 고분자 전해질 및 그 조합이 모두 사용가능하다. 고분자 전해질 용액은 상기 고분자 전해질을 용매에 용해시킨 것으로, 용매로는 알코올 및 케톤 계열(예, 아세톤)이 있으며, 일반적인 전해액을 용매로 사용할 수 있다. 사용가능한 전해액의 비제한적인 예로는 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸메틸 카보네이트(EMC) 등의 용매 또는 이들의 혼합물이 있다.
코팅 방법으로는 다이 코터를 이용하여 용매에 용해된 고분자 전해질을 분리막에 코팅할 수 있다.
분리막에 고분자 전해질 코팅시 필요에 따라 패턴을 주어 분리막 위에 코팅된 고분자 전해질을 부분적으로 없애 고분자 전해질의 면적 및 양을 조절할 수 있다. 또, 패턴을 주는 이유는 전해액 함침을 쉽게 하기 위해서이다. 패턴은 코팅 시 다이의 탈착을 조절하여 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 권취형 리튬 이온 이차 전지는 양극, 고분자 전해질로 양면 코팅된 분리막, 음극, 상기 분리막을 적층하고 권취한 것으로, 양극과 음극 모두가 고분자 전해질과 맞닿아 전지 안전성이 향상될 수 있다. 여기서, 분리막에 코팅된 고분자 전해질은 전해액을 머금을 수 있어 전해액 누액을 방지하고, 고분자 전해질이 추가적인 분리막 역할을 하여 쇼트 발생 확률을 감소시켜 준다.
양극으로 양극 활물질, 도전재, 바인더로 이루어진 코팅층과 알루미늄 호일로 이루어진 극판을 사용할 수 있으며, 음극으로 음극 활물질, 도전재, 바인더로 이루어진 코팅층과 구리 호일로 이루어진 극판을 사용할 수 있다.
전극 활물질, 도전재, 바인더 물질로는 범용으로 사용되는 물질 또는 그 조합이 사용가능하다.
양극 활물질의 비제한적인 예로 리튬 코발트 옥사이드, 리튬 망간 옥사이드, 리튬 니켈 옥사이드, 리튬 바나듐 옥사이드 등의 범용 활물질과 그 혼합물이 있으며, 음극 활물질의 비제한적인 예로 리튬 메탈, 인조 흑연계 그라파이트, 천연 흑연 등의 물질과 그 혼합물이 있다. 바인더의 비제한적인 예로 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF) 호모폴리머 및 스티렌부타디엔러버(SBR) 및 그 혼합물이 있으며, 활물질 용매로는 NMP 및 물 등의 극성 용매를 사용할 수 있다.
권취 전, 권취 작업 중, 또는 권취된 롤은 열 및 압력 외력을 가해주면 두께를 조절할 수 있다. 분리막이 손상받지 않는 범위 내에서 열을 많이 가할수록, 쇼트가 발생하지 않는 범위 내에서 압력과 시간을 조절하여 두께를 조절함으로써 코팅된 고분자 전해질과 전극간의 밀착성을 균일하게 향상시킬 수 있다. 두께 조절을 위한 온도는 50 ~ 200 ℃, 압력은 50~500kgf, 시간은 30분 이내의 조건에서 양산성을 고려하여 정한다. 상기 온도, 압력, 시간의 범위는 전극 및 분리막 손상을 방지하기 위함이다.
고분자 전해질로 분리막을 코팅하고 권취시킨 롤에 70℃, 200kgf, 1분 간 외력을 가해 두께 변경시켜 제조된 전지의 방전 특성이 표 1 및 2에 나타나 있다.
| 초기 두께 (mm) | 1분 압착 후 권취된 롤의 두께 (mm) |
| 6.547 | 3.354 |
| 6.641 | 3.378 |
| 6.596 | 3.411 |
| 6.744 | 3.381 |
| 6.469 | 3.385 |
| 6.599 | 3.382 |
| 초기 두께 조절 전 | 권취된 롤의 두께 조절 후 |
| 95% | 97% |
| 96% | 98% |
| 95% | 97% |
| 95% | 97% |
| 94% | 98% |
| 95% | 97% |
방전 효율: 공칭용량을 100으로 보았을 때 1시간 안에 방전 한 용량의 퍼센트 비율
상기 표 1 및 2에서 알 수 있는 바와 같이, 전극과 고분자 층을 밀착시킬수록 두께가 얇게 되고, 밀착된 전지 내부 구조를 갖을수록 방전 효율이 향상된다.
이하의 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 본 발명이 하기 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
(양극 제조)
리튬코발트옥사이드(LiCoO 2 ): 카본블랙: 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF)를1-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 알루미늄 호일의 양면에 코팅하고, 충분히 건조시킨 후, 프레싱하여 양극을 제조하였다.
(음극 제조)
그라파이트: 아세틸렌 블랙: PVDF를 NMP에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 구리 호일의 양면에 코팅하고, 충분히 건조시킨 후, 프레싱하여 음극을 제조하였다.
(고분자 전해질 코팅 분리막의 제조)
분리막으로는 폴리에틸렌을, 겔화 고분자 전해질 층으로는 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체를 사용하여, 아세톤에 용해된 고분자 전해질을 다이 코터로 분리막에 양면코팅하고 나서, 건조하여 용매를 제거하여 분리막 위에 겔화 고분자 층을 형성시켰다. 이때, 권심 오염을 방지하기 위해 분리막에 패턴을 주어 코팅하여 권심과 닿는 부분은 고분자 전해질 층이 없도록 하였다. 이때 고분자 코팅량은 1m*1m의 면적에 0.1g 이다.
(전지 제조)
상기에서 제조된 전극과 분리막을 양극(음극) / 양면 코팅된 분리막 / 음극(양극) / 양면 코팅된 분리막 으로 정렬시킨 후 권취를 실시하였다. 권취 실시한 후 5분 동안 70 ℃의 열, 압력 200kgf의 외력을 가해 전극과 코팅된 고분자 층 간의 밀착성을 향상시킨 롤을 제조하였다.
제조된 롤을 알루미늄 라미네이트 포장재에 넣고 액체 전해질로 EC/PC=1/1,1M LiPF 6 을 주입하고 포장하였다.
실시예 2
실시예 1과 동일하며 고분자 전해질 코팅량을 1m*1m 당 1g으로 하였다.
실시예 3
실시예 1과 동일하며 고분자 전해질 코팅량을 1m*1m 당 10g으로 하였다.
비교예 1
고분자 전해질로 코팅을 하지 않은 분리막을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 전지를 제조하였다.
<안정성 실험>
실시예 1 내지 3의 전지와 비교예 1의 전지의 안전성을 실험한 결과를 표 3에 나타내었다. 직경 4mm의 못을 전지에 통과시켜 발화 및 연기 발생을 점검하는 네일실험(nail test)을 실시하였다.
| 실험 | 발열 | 연기 | 판정 |
| 실시예 1 | × | × | 합격 |
| 실시예 2 | × | × | 합격 |
| 실시예 3 | × | × | 합격 |
| 비교예 1 | ○ | ○ | 불합격 |
O : 발생, X : 비 발생
표 3에서 알 수 있는 바와 같이, 실험 결과 분리막에 고분자 전해질을 코팅하여 양극과 음극 모두 고분자 전해질 층과 맞닿도록 한 경우 안전성에 유리함을 확인할 수 있다.
종래 전극 위에 고분자 전해질을 코팅하고 권취하는 방식의 전지는 전극 위에 고분자 전해질 층을 코팅해야 하므로 전극의 코팅 오차와 고분자 전해질 층의 코팅 오차 등이 합쳐져서 전지의 균일성 확보 차원에서 제조 공정 진행에 많은 제약이 따른다.
그러나, 본 발명은 분리막에 고분자 전해질을 코팅하여 일체형 분리막을 만든 후 권취하는 제조 방식으로 공정 구성 상 단순함을 확보할 수 있어서 양산성이 크다. 또한 양극과 음극에 모두 고분자 전해질이 존재하여 안전성을 확보할 수 있다.
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