放射源源芯的制备方法 |
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| 申请号 | CN202311496523.5 | 申请日 | 2023-11-10 | 公开(公告)号 | CN117542562A | 公开(公告)日 | 2024-02-09 |
| 申请人 | 原子高科股份有限公司; | 发明人 | 刘志成; 张栋; 刘志坚; 刘义; 曹磊; 王苗苗; 刘志国; 段利民; 李奕同; 梁嵬; 徐卓; 孟兆忠; | ||||
| 摘要 | 本 发明 涉及 放射源 技术领域，具体涉及一种放射源源芯的制备方法。所述放射源源芯的制备方法先将核素的金属 氧 化物溶于酸性溶液，赶酸，得到放射源料液；然后将所述放射源料液滴至涂好面釉的源托内，加热 烧结 ，获得源芯。和现有常规搪瓷法或压片法制备源芯的技术思路不同，本发明提供的放射源源芯制备方法不涉及原料悬浮液的制备步骤，操作更为简单安全。同时，本发明所述方法制备得到的源芯产品活度更加精确，误差小，产品具有相较更高的 稳定性 。 | ||||||
| 权利要求 | 1.放射源源芯的制备方法，其特征在于，包括如下步骤： |
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| 说明书全文 | 放射源源芯的制备方法技术领域[0001] 本发明涉及放射源技术领域，具体涉及一种放射源源芯的制备方法。 背景技术[0002] 低能光子通常指能量低于150kev的γ和X光子。能提供低能光子的放射源称做低241 238 能光子源。该类源主要用于密度、厚度的在线测量及荧光分析；以核素 Am、 Pu制备的低能光子源居多。低能光子源由源壳和源芯组成。源壳提供源必需的机械性能，以满足源的安全性能要求，还可防止源内放射性核素外泄所造成的环境污染。源壳通常为金属材质，以不锈钢为主，采用氩弧(激光)自熔焊密封。源芯是源的活性物质，提供源满足光子输出要求所需的放射性核素。 [0003] 现有的低能光子源源芯制备方法主要有两种。一种是搪瓷法，即将241Am、238Pu等核素的金属氧化物和面釉混合后，加水研磨制成悬浮液，滴加至搪好底釉的源托内，放入电炉241 238 加热烧结成源芯；另一种是混合压片法，即将 Am、 Pu等核素的金属氧化物与铝粉、石墨粉混合均匀，经机械压制成块，放入电炉加热烧结成源芯。现用搪瓷法制备的源芯，因核素比活度高，料浆为悬浮液等原因，使制得的源芯活度均匀差、在料浆的研磨过程，人员受照剂量偏高；而压片法制备的源芯，为保证光子的有效输出率，未完全烧结成金属体，源芯的稳定性差，长期在振动环境下使用，易出现源芯碎裂，光子输出不稳定，一旦源壳破损，易出现放射性污染扩散， [0004] 有鉴于此，特提出本发明。 发明内容[0005] 为解决背景技术中存在的技术问题，本发明提供了一种放射源源芯的制备方法，具体如下： [0006] 本发明提供了一种放射源源芯的制备方法，包括如下步骤： [0007] S1、将核素的金属氧化物溶于酸性溶液，赶酸，得到放射源料液； [0008] S2、将所述放射源料液滴至涂好面釉的源托内，加热烧结； [0009] 所述加热烧结的程序包括：先加热至520‑580℃，恒温40‑60min；继续加热至720‑750℃，停止加热，保温10‑20min。 [0010] 和现有常规搪瓷法或压片法制备源芯的技术思路不同，本发明提供的放射源源芯制备方法以核素的金属氧化物作为放射源原料，通过将核素的金属氧化物溶于酸性溶液，再赶酸，得到放射源料液，再将其滴加至涂好面釉的源托内。其中，放射源料液的获得过程241 不涉及原料悬浮液的制备步骤，以生产30枚100mCi的 Am低能光子源为例，可减少原料研磨时间30min，原料悬浮液沉降时间120min，料浆滴加时间30min，合计180min，占人员总操作的50％以上，可减少操作人员手部受照剂量0.6mSv，占总受辐照剂量的30％以上。同时，本发明所述方法采用将放射源料液滴加至涂好面釉的源托内的方式，较现有常规方法对料液的添加方法更加精准，使源芯的活度更加精确，误差可控制在±5％以内，远高于产品企业标准的±10％。放射源源芯批量生产时，产品批活度偏差可控制在3％以内，远高于产品企业标准的10％。另外，本发明所述方法通过特定的加热烧结程序，先使放射性料液中的核素金属离子在加热条件下转化为核素金属氧化物，然后在后续继续加热过程中与熔解的面釉充分混合，极大地增强了面釉的包覆性，进而降低源芯的浸出率，使获得的源芯产品具有相较更高的稳定性。 [0011] 在本发明中，出于产品性能和生产效率等方面的综合考虑，所述加热的升温速率优选为10‑20℃/min，更优选为15℃/min。 [0012] 本发明对所述赶酸的具体操作方法不作特别限定，本领域常规赶酸方法(如50℃恒温加热等)均可。 [0013] 优选地，本发明经赶酸处理后获得的放射源料液的pH值范围在5‑7。 [0014] 本发明所用面釉可以为本领域常规市售来源的面釉产品。 [0015] 作为本发明提供的优选实施方式，所述面釉的组成成分包括SiO2、B2O3、Na2O、K2O、Li2O3、ZnO和NaF，其中，SiO2的质量百分含量优选＞45％，B2O3、K2O或NaF的质量百分含量优选＞10％，Na2O的质量百分含量优选＞7％，Li2O3或ZnO的质量百分含量优选＞1％。 [0016] 更优选地，SiO2的质量百分含量为49％‑53％，B2O3的质量百分含量为11％‑14％，Na2O的质量百分含量为8％‑10％，K2O的质量百分含量为11％‑14％，Li2O3的质量百分含量为1％‑2％，ZnO的质量百分含量为1％‑2％，NaF的质量百分含量为10％‑13％。 [0017] 在本发明提供的更为具体的优选实施方式中，所述面釉的组成成分为：SiO251.18w％，B2O3 12.85w％，Na2O 8.96w％，K2O 12.85％，Li2O3 1.3w％，ZnO 1.3w％，NaF 11.56w％。 [0018] 上述优选的面釉配方包覆性强，滴加放射源料液后，在后续升温过程中对放射源核素具有相较更好的密封作用，源芯核素浸出率更低，且获得的源芯活度更均匀，产品性质更稳定。同时，基于该面釉配方带来的良好稳定性，本发明所述制备方法制得的源芯适于在长期振动环境下使用，源芯不易碎裂。 [0019] 在本发明中，面釉与核素的金属氧化物的重量比优选为1.3‑2:1，更优选为1.5:1。该比例配置下制得的源芯具有相较更高的光子有效输出率。 [0020] 在本发明中，所述核素的金属氧化物优选自241AmO2或238PuO2。 [0021] 在本发明中，所述酸性溶液优选为硝酸溶液，其浓度优选为1.5‑2.5mol/L，更优选为2.0mol/L。 [0024] 在本发明中，所述源托的底部内侧优选搪有U形陶瓷状底釉料层，所述底釉优选为钴镍底釉。 [0025] 在本发明提供的较为具体且优选的实施方式中，采用如下方法获得搪有U形陶瓷状底釉料层的源托：先将底釉加水研磨成料浆，用移液器吸取料浆滴加至源托内，料浆在表面张力作用下在源托底部形成料层。然后对装有底釉料浆的源托进行加热，按照10‑20℃/min的升温速率加热至250‑350℃，恒温10‑30min，赶除底釉料浆中的水分；继续按照10‑20℃/min的升温速率加热至800‑900℃，使底釉从颗粒状转变为玻璃状。冷却后，源托底部内侧形成U形陶瓷状底釉料层。 [0026] 有益效果： [0027] 本发明提供了一种放射源源芯的制备方法，其将核素的金属氧化物溶于酸性溶液，赶酸，得到放射源料液；然后将所述放射源料液滴至涂好面釉的源托内，加热烧结，获得源芯。和现有常规搪瓷法或压片法制备源芯的技术思路不同，本发明提供的放射源源芯制备方法以核素的金属氧化物作为放射源，通过将核素的金属氧化物溶于酸性溶液，再赶酸，得到放射源料液，再将其滴加至涂好面釉的源托内。其中，放射源料液的获得过程不涉及原料悬浮液的制备步骤，在实际操作中减少了约50％左右的人员操作时间，同时能有效降低30％以上的人员受辐照剂量。同时，本发明所述方法采用将放射源料液滴加至涂好面釉的源托内的方式，较现有常规方法对料液的添加方法更加精准，使源芯的活度更加精确，误差可控制在±5％以内。放射源源芯批量生产时，产品批活度偏差可控制在3％以内。另外，本发明所述方法通过特定的加热烧结程序，先使放射性料液中的核素金属离子在加热条件下转化为核素金属氧化物，然后在后续继续加热过程中与熔解的面釉充分混合，极大地增强了面釉的包覆性，进而降低源芯的浸出率，使获得的源芯产品具有相较更高的稳定性。 附图说明 [0029] 图1为本发明制备得到的源芯结构示意图。其中，1为源托，2为底釉，3为面釉，4为核素金属氧化物。 [0030] 图2为本发明实施例1提供的放射源源芯制备方法流程图。 具体实施方式[0031] 本发明提供了一种放射源源芯的制备方法，具体的是将源托去油污后，放高温炉内进行热处理；源托冷却后取出，冷涂定量底釉，放高温炉内进行烧结；取出搪好底釉的源托，冷涂定量面釉；将放射性原料加酸溶解及赶酸处理，制得所需料液；将定量料液滴至涂好面釉的源托内，加热干燥；将其放入高温炉内进行烧结，冷却后取出，即完成源芯制备。 [0032] 其中涉及源托处理步骤，包括将源托放于乙醇溶液内，经超声清洗，去除源托表面的油污，干燥后，放入高温炉内加热至指定温度，消除源托机械应力。底釉烧结包括将定量的底釉冷涂至源托内，放入高温炉内，按升温程序烧结成型。面釉冷涂包括将面釉加水研磨241 238 成浆后，滴至搪好底釉的源托内，加热干燥。放射性原料处理包括将 Am、 Pu等核素的金属氧化物加入定量的酸性溶液进行溶解，溶解后经赶酸处理，得的所需酸度的放射性料液。 料液滴加包括用取样器取定量料液，滴至冷涂面釉的源托内，加热干燥。源芯烧结包括将滴有料液的源托，放入高温度，按升温程序加热至指定温度，使面釉熔解，将放射性原料包覆在源托内。 [0033] 下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。 [0034] 在本发明的描述中，需要理解的是，术语“源芯”为放射源的活性块，提供源满足光子输出要求所需的放射性核素；“源托”为放射性物质的支撑体，可以为金属，也可以为陶瓷片；“底釉”是源托与面釉的过渡层；“面釉”为核素金属的粘合物。 [0035] 实施例1 [0036] 本实施例提供了一种放射源源芯的制备方法，具体步骤为： [0037] (1)源托选用316L不锈钢材质(宝钢集团有限公司)。 [0038] 先将源托置于95％乙醇溶液内，0.75Kw超声清洗30min，去除源托表面油污。 [0039] 待源托干燥后，将其置于高温炉中，按照15℃/min的升温速率加热至600℃，恒温10min，消除源托机械应力。 [0040] 将源托从高温炉中取出，自然冷却至室温(25℃)。 [0041] (2)底釉选用钴镍底釉，规格为300目(湘潭市金能新材料有限公司)。 [0042] 先将底釉加水研磨成料浆，用移液器吸取料浆滴加至源托内，料浆在表面张力作用下在源托底部形成0.1mm厚度的料层。 [0043] 对装有底釉料浆的源托进行加热，按照15℃/min的升温速率加热至300℃，恒温20min，赶除底釉料浆中的水分；继续按照15℃/min的升温速率加热至850℃，使底釉从颗粒状转变为玻璃状。冷却后，源托底部内侧形成U形陶瓷状底釉料层。 [0044] (3)面釉的规格为300目，其配方见下表1： [0045] 表1 [0046]氧化物名称 SiO2 B2O3 Na2O K2O Li2O3 ZnO NaF 重量百分比(w％) 51.18 12.85 8.96 12.85 1.3 1.3 11.56 [0047] 先将面釉加水研磨成料浆，按面釉与核素金属氧化物重量比1.5:1的要求，用移液器吸取料浆滴加至搪好底釉的源托内。 [0049] (4)以241Am的氧化物作为核素来源。 [0050] 先将1g241AmO2溶解于10mL 2mol/L的硝酸溶液中，然后将溶液置于50℃温度条件下赶酸至PH值为7，获得放射源料液。 [0051] 用移液器吸取放射源料液滴加至装有面釉的源托中，放射源料液被松散状态的面釉吸收。 [0052] (5)将装有放射源料液的源托置于50℃温度条件下干燥30min。然后按照15℃/min241 241 的升温速率加热至550℃，恒温50min，使放射性料液中的 Am离子转化为 AmO2；继续按照 241 15℃/min的升温速率加热至720℃，此过程中 AmO2和熔解的面釉充分混合；继续保温 10min(避免直接降温导致釉面破裂)，随炉冷却，获得源芯。 [0053] 实施例2 [0054] 本实施例提供了一种放射源源芯的制备方法，其具体步骤和实施例1相比，区别仅在于步骤(4)和步骤(5)： [0055] (4)以238Pu的氧化物作为核素来源。 [0056] 先将1g238PuO2溶解于10mL 2mol/L的硝酸溶液中，然后将溶液置于50℃温度条件下赶酸至PH值为5‑7，获得放射源料液。 [0057] 用移液器吸取放射源料液滴加至装有面釉的源托中，放射源料液被松散状态的面釉吸收。 [0058] (5)将装有放射源料液的源托置于50℃温度条件下干燥30min。然后按照15℃/min238 238 的升温速率加热至550℃，恒温50min，使放射性料液中的 Pu离子转化为 PuO2；继续按照 238 15℃/min的升温速率加热至720℃，此过程中 PuO2和熔解的面釉充分混合；继续保温 10min(避免直接降温导致釉面破裂)，随炉冷却，获得源芯。 [0059] 实验例 [0060] 以本发明生产的3枚(规格为φ10×5mm，名义活度为30mCi)241Am低能光子源为例，进行产品性能检测。具体包括： [0061] (1)光子有效发射率检测 [0062] 采用相对测量法，即将30mCi的241Am标准源放于光子发射率测量装置内，修正系7 ‑1 ‑1 数，将测量结果修改为标定值1.7×10 (S ·Sr )，将标准源取出，放入待测源进行测量。检 7 7 7 测结果为：1.72×10；1.78×10；1.75×10。结论：偏差＜5％，合格。 [0063] (2)活度检测 [0064] 采用相对测量法，即将30mCi的标准源放活度计内，测得活度值为A，将标准源取出，放入待测源进行测量，测得活度值记作B，待测源的活度＝30B/A。检测结果为：30.5；31.2；30.8。结论：偏差＜5％，合格。 [0065] (3)源芯稳定性检测 [0066] 采用热液浸泡法，即将源芯浸在50℃，100mL静水中，4h，水中的放射性活度是否大‑6 ‑6 ‑6于总活度0.01％。检测浸出率为：4＜10 ；4.6＜10 ；3.9＜10 。结论：浸出率小于0.01％，满足GB/4075‑2009要求，源芯为不可浸出。 [0067] 对比例1 [0068] 本对比例提供了一种放射源源芯的制备方法，其具体步骤和实施例1相比，区别仅在于步骤4。 [0069] 先将1g241AmO2溶解于10mL 2mol/L的硝酸溶液中，然后将溶液置于50℃温度条件下赶酸至PH值为3.5，获得放射源料液。 [0070] 用移液器吸取放射源料液滴加至装有面釉的源托中，放射源料液被松散状态的面釉吸收。 [0071] 料液滴加后，因残留的酸性溶液与面釉中的碱性金属氧化物发生化学反应，有气泡溢出，影响面釉烧结后的成釉品质。 [0072] 对比例2 [0073] 本对比例提供了一种放射源源芯的制备方法，其具体步骤和实施例1相比，区别仅在于步骤3。 [0074] (3)面釉的规格为300目，其配方见表1。 [0075] 先将面釉加水研磨成料浆，按面釉与核素金属氧化物重量比1:1的要求，用移液器吸取料浆滴加至搪好底釉的源托内。 [0076] 将装有面釉料浆的源托置于150℃鼓风干燥箱内干燥30min，赶除面釉料浆中的水分。 [0077] 烧结后，面釉层开裂，未能形成稳定的源芯，不满足源芯制备要求。 [0078] 对比例3 [0079] 本对比例提供了一种放射源源芯的制备方法，其具体步骤和实施例1相比，区别仅在于步骤5。 [0080] 将装有放射源料液的源托置于50℃温度条件下干燥30min。然后按照15℃/min的241 241 升温速率加热至550℃，恒温10min，使放射性料液中的 Am离子转化为 AmO2；继续按照15 241 ℃/min的升温速率加热至720℃，此过程中 AmO2和熔解的面釉充分混合；继续保温10min(避免直接降温导致釉面破裂)，随炉冷却，获得源芯。 [0081] 制得源芯中的241Am离子未完全转型为241AmO2，源芯的放射性物质浸出率＞10‑4，不满足源芯不可浸出的要求。 [0082] 虽然，上文中已经用一般性说明及具体实施方案对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。 |
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