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提高催化裂化 汽油 辛烷值的方法

阅读：254发布：2020-05-14

专利汇可以提供提高催化裂化汽油辛烷值的方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明提供一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法。该方法包括以下步骤：将催化裂化汽油按照沸程从低到高分割为轻、中、重三个馏分；且所述中馏分的馏程是35～50℃至130～160℃；使所述中馏分在催化剂存在下进行芳构化/临氢异构化反应，且控制反应温度为260～400℃，反应压力为0.8～2.0MPa，氢油体积比为200～800:1，重时空速为1.0～6.0h-1；将芳构化/临氢异构化反应所得产物引出，与轻馏分及重馏分混合获得改质汽油。本发明通过对催化裂化汽油中组成分布和辛烷值分布的研究，以分割出的中馏分单独处理的方式对催化裂化汽油进行改质加工，无需增加设备投资和复杂操作，有效提高了催化裂化汽油的辛烷值。，下面是提高催化裂化汽油辛烷值的方法专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：包括以下步骤：
将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，且所述中馏分的馏程是
35～50℃至130～160℃；
使所述中馏分在催化剂存在下进行芳构化/临氢异构化反应，并且控制反应温度为
260～400℃，反应压力为0.8～2.0MPa，氢油体积比为200～800:1，重时空速为1.0～-1
6.0h ；
将所述芳构化/临氢异构化反应的产物引出，与所述轻馏分及重馏分混合，获得改质汽油。
2.根据权利要求1所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述的中馏分的馏程控制在40～160℃。
3.根据权利要求1所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述中馏分的芳构化/临氢异构化反应在固定床反应器进行。
4.根据权利要求1所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于包括以下步骤：
将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，且所述中馏分的馏程是
35～50℃至130～160℃；
所收取的中馏分先利用溶剂抽提分离出脱硫的中馏分和抽余油；
使所述脱硫的中馏分在催化剂存在下进行芳构化/临氢异构化反应，并且控制反应温度为260～400℃，反应压力为0.8～2.0MPa，氢油体积比为200～800:1，重时空速为-1
1.0～6.0h ；
将所述芳构化/临氢异构化反应的产物引出，与所述抽余油、轻馏分及重馏分混合，获得改质汽油。
5.根据权利要求1-4任一项所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述中馏分的芳构化/临氢异构化反应采用的催化剂由分子筛和金属氧化物作为复合载体负载活性金属成分而得到，其中，活性金属为锌和/或镓。
6.根据权利要求5所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述分子筛选自MFI型分子筛、MCM型分子筛和LTL型分子筛中的一种或多种，所述金属氧化物为氧化铝。
7.根据权利要求5或6所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述分子筛与金属氧化物的质量比为1：(0.2～0.5)，所述活性金属在复合载体上的负载量为
0.5～3％。
8.根据权利要求5所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述将中馏分先利用溶剂抽提分离出脱硫的中馏分和抽余油包括以下步骤：使所述中馏分从抽提塔中下部进入，溶剂从抽提塔顶部进入，从抽提塔底部回流装置注入C5烷烃，控制抽提塔顶温度为55～100℃，抽提塔底温度为40～80℃，抽提塔顶压为0.2～0.7MPa，所述溶剂与中馏分进料比控制在1.0～5.0，C5烷烃与中馏分进料比控制在0.1～0.5。
9.根据权利要求5或8所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述溶剂选自二甘醇、三甘醇、四甘醇、二甲亚砜、环丁砜、N-甲酰吗啉、N-甲基吡咯烷酮、聚乙二醇和碳酸丙烯酯中的一种或多种。
10.根据权利要求5或8所述的提高催化裂化汽油辛烷值的方法，其特征在于：所述溶剂选自四甘醇和/或环丁砜。

说明书全文

提高催化裂化汽油 辛烷值的方法

技术领域

[0001] 本发明涉及一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法，属于石油化工技术领域。

背景技术

[0002] 催化裂化汽油是我国车用汽油的主要组成部分，在汽油中占75％左右。我国车用汽油的商品牌号是以辛烷值来划分的，其辛烷值的高低直接影响着成品汽油的辛烷值水平。汽油的辛烷值越高，其抗爆性越好。辛烷值分马达法和研究法两种。马达法辛烷值(MON)表示重负荷、高转速时汽油的抗爆性；研究法辛烷值(RON)表示低转速时汽油的抗爆性。同一汽油的MON低于RON。汽油质量标准的提高主要表现为：在烯烃含量及硫含量进一步降低的同时，提高辛烷值。

[0003] 目前，发达国家主要是从改善“配方”着手来达到相应的质量标准，例如，利用多种工艺生产汽油，然后将多种汽油进行调配，一般含烯烃的催化裂化汽油约占1/3以下，含芳烃但不含烯烃的重整汽油约占1/3以上，其它既不含烯烃又不含芳烃的烷基化、异构化、醚化等清洁汽油组分约占1/3。

[0004] 我国以93号汽油为主，但随着国内汽车制造业水平的不断提高以及国内进口汽车保有量的不断增加，对95号或者更高辛烷值的汽油的需求日益增加。2018年1月1日即将实施的国V车用汽油标准，不仅要求汽油中烯烃含量在24％以下、硫含量在10ppm以下，还增加了98号汽油牌号。催化裂化汽油由于受催化裂化工艺自身的限制，其RON辛烷值一般在90左右，因而已经成为成品汽油进一步提高辛烷值水平的制约因素，为此需要寻求一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法。

[0005] CN 1160746A公开了一种提高低品质汽油辛烷值的催化转化方法。该方法是将低辛烷值汽油由常规催化裂化原料入口的上游注入提升管反应器中，与来自再生器的高温催化剂接触，在反应温度为600～730℃、剂油比(表示催化剂循环量与原料油总进料量之-1比)为6～180、重时空速为1～180时的条件下进行反应。该方法可使汽油的辛烷值明显提高，但该方法中全部的低辛烷值汽油都需要参加反应，汽油的损耗量很大。

[0006] CN1611572A公开了一种提高汽油辛烷值的催化转化方法。该方法是将初馏点大于100℃的重汽油馏分与温度低于700℃的催化剂接触，在300～660℃、130～450KPa、重-1时空速为1～120h 、催化剂与汽油馏分的重量比为2～20、水蒸汽与汽油馏分的重量比为
0～0.1的条件下发生反应，分离反应产物和待生剂，待生剂经汽提、再生后循环使用。采用该发明申请提供的方法可以使催化裂化汽油的辛烷值提高3～10个单位。该方法虽然能提高汽油辛烷值，但需要先进行馏分切割而只收取初馏点大于100℃的重汽油馏分进行反应，损耗量较大。

[0007] 近年来，轻烃芳构化技术为利用轻烃资源和生产高品质清洁汽油提供了一条有效的途径。该工艺过程是以低碳烃(C3-C9)为原料，在催化剂的作用下，经过一型列复杂反应转化为芳烃。与催化重整工艺相比，轻烃芳构化工艺具有以下特点：原料适用范围广；使用的分子筛催化剂具有一定的抗硫、抗氮能力，原料不需要精制；芳烃产率不受原料芳烃潜含量的限制，原料不需要预分馏；通过改变催化剂组成和制备工艺及芳构化反应工艺条件，可以在一定程度上调整产品分布，以适应市场变化；装置建设投资少、操作费用低。

[0008] CN 1884445A公开了一种催化裂化汽油的改质方法，提出以90℃为分割点将催化裂化汽油分为轻馏分、重馏分两段，轻馏分进行芳构化反应，重馏分进行加氢脱硫异构芳构化反应。该工艺虽只需将油品切割为两部分，但该方法需要采用移动床反应器，工艺系统复杂，操作稳定性差，对反应装置的机械性能要求高，且对催化剂有较重的磨损；另外该方法切割后的每部分馏分都需要再加工，工艺流程较为复杂，成本高，投入大。

发明内容

[0009] 本发明为解决上述的技术问题，提供一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法，只对分割出的中馏分进行芳构化/临氢异构化反应，反应产物与其它馏分混合调配，无需增加设备投资和复杂操作，有效提高催化裂化汽油的辛烷值，更具有实用性。

[0010] 本发明的目的是通过以下技术方案实现的：

[0011] 一种提高催化裂化汽油辛烷值的方法，包括以下步骤：

[0012] 将催化裂化汽油按照沸程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，且所述中馏分的沸程是35～50℃至130～160℃；

[0013] 使所述中馏分在催化剂存在下进行芳构化/临氢异构化反应，并且控制反应温度为260～400℃，反应压力为0.8～2.0MPa，氢油体积比为200～800:1，重时空速为1.0～-16.0h ；

[0014] 将所述芳构化/临氢异构化反应的产物引出，与所述轻馏分及重馏分混合，获得改质汽油。

[0015] 根据本发明的方法，首先将催化裂化汽油(FCC汽油)先实施馏分切割为轻馏分、中馏分和高馏分，通过控制切割温度，收集的轻馏分为富含烯烃、辛烷值高的催化裂化汽油；中馏分为烯烃和芳烃含量居中而辛烷值最低的催化裂化汽油；重馏分为烯烃含量较低而芳烃含量较高、辛烷值较高的催化裂化汽油。对于辛烷值最低的中馏分进行芳构化/临氢异构化反应，将反应产物再与其它馏分混合，即可调配得到辛烷值显著提高的FCC汽油。本发明的实施方案中，根据FCC汽油的情况，可以综合考虑原料油处理量和效果来确定收取中馏分的馏程范围，例如40-160℃或50-160℃，显然，馏程越长，收取的馏分越多，芳构化/临氢异构化反应需要处理的油量就越大。发明人的研究还发现，馏程为40～160℃的中馏分大约占催化裂化汽油的40m％，基本是辛烷值最低的部分，其RON在80以下，甚至有小部分在70以下。所以，综合考量下中馏分可控制为馏程40～160℃的汽油馏分，优选馏程在40～150℃之间的汽油馏分。

[0016] 在本发明具体方案中，对中馏分的芳构化/临氢异构化反应可以利用固定床反应器进行，从而利于反应过程的控制和催化剂效率和寿命提升。

[0017] 本发明的方法，可以先对收取的中馏分汽油先进行抽提脱硫，将脱硫处理后的馏分油再实施芳构化/临氢异构化反应，在减少了馏分油的处理量同时，也利于提高芳构化/临氢异构化反应效率。即，本发明的方法可以包括以下步骤：

[0018] 将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，且所述中馏分的馏程是35～50℃至130～160℃；

[0019] 所收取的中馏分先利用溶剂抽提分离出脱硫的中馏分和抽余油；

[0020] 使所述脱硫的中馏分在催化剂存在下进行芳构化/临氢异构化反应，并且控制反应温度为260～400℃，反应压力为0.8～2.0MPa，氢油体积比为200～800:1，重时空速为-11.0～6.0h ；

[0021] 将所述芳构化/临氢异构化反应的产物引出，与所述抽余油、轻馏分及重馏分混合，获得改质汽油。

[0022] 在本发明具体方案中，对中馏分进行芳构化/临氢异构化反应所使用的催化剂可以为本领域对于FCC汽油处理常用的芳构化/临氢异构化反应催化剂。在一实施方式中，所述中馏分的芳构化/临氢异构化反应采用的催化剂由分子筛和金属氧化物作为复合载体负载活性金属成分而得到，其中，活性金属为锌和/或镓。

[0023] 更具体地，所述分子筛可以是MFI型分子筛、MCM型分子筛和LTL型分子筛中的一种或多种，所述金属氧化物为氧化铝。其中，MFI型分子筛可以是ZSM-5、HZSM-5等分子筛，MCM型分子筛可以是MCM-41等分子筛，LTL型分子筛可以是L型分子筛等。

[0024] 进一步地，所述分子筛与金属氧化物的质量比为1：(0.2～0.5)，所述活性金属在复合载体上的负载量为0.5～3％。

[0025] 可以通过将所述复合载体用所述活性金属的可溶性盐溶液进行浸渍，将浸渍后的物料干燥后焙烧，得到所述催化剂；所述浸渍可以为等体积浸渍，其为本领域常规的浸渍方式，具体操作例如可以为：在常温和搅拌的条件下，向所述复合载体中滴加所述活性金属的可溶性盐溶液，直至复合载体聚合成球状，然后静置一段时间(例如1-3h)。

[0026] 进一步地，对浸渍后的物料的干燥为在90-120℃下干燥12-24h，优选为在110-120℃下干燥18-24h。对浸渍后的物料干燥后进行焙烧为在450-640℃焙烧4-6h。

[0027] 更进一步地，所述对浸渍后的物料干燥后进行焙烧时，包括将干燥后的物料冷却至室温，先以6℃/min速度升温至400℃，再以3℃/min速度升温至450-640℃。

[0028] 在本发明的具体方案中，所述将中馏分利用溶剂抽提分离出脱硫的中馏分和抽余油，可以利用本领域中熟知的技术进行，没有非常严格的限制。例如可以包括以下步骤：将所收取的中馏分从抽提塔中下部进入，溶剂从抽提塔顶部进入，同时抽提塔底部回流装置注入C5烷烃，控制抽提塔顶温度为55～100℃，抽提塔底温度为40～80℃，抽提塔顶压(绝对压力)为0.2～0.7MPa，溶剂与中馏分进料比控制在1.0～5.0，C5烷烃与中馏分进料比控制在0.1～0.5。

[0029] 其中在抽提的过程添加C5烷烃是为了增加分离效率，在本发明的一个实施方案中，C5烷烃可选自正戊烷和异戊烷中的一种或两种。

[0030] 本发明的具体实施方案中，利用溶剂抽提来脱硫，对于溶剂的选择及分离操作和步骤，均可基于本领域技术人员所具备的基础常识和技能进行确定。例如，抽提可以在抽提塔中完成，萃取溶剂可以选择二甘醇、三甘醇、四甘醇、二甲亚砜、环丁砜、N-甲酰吗啉、N-甲基吡咯烷酮、聚乙二醇和碳酸丙烯酯中一种或多种；优选四甘醇和/或环丁砜。

[0031] 综上所述，本发明通过对催化裂化汽油中烯烃含量、芳烃含量等族组成分布和辛烷值分布的研究，以分割出辛烷值最低的中馏分单独处理的方式对催化裂化汽油进行改质加工，最终得到高品质的清洁汽油。

[0032] 本发明方案的实施，至少具有以下优势：

[0033] 1)相对于现有技术，本发明将催化裂化汽油分割为轻、中、重三个馏分，单独处理分割出来的辛烷值最低的特定馏分，实现对催化裂化汽油的改质，减少了催化裂化汽油和催化剂的量，大大降低了原料的损耗；

[0034] 2)相对于发达国家的“调配”方法，本发明结合我国的具体国情，另辟蹊径，在不过多增加设备投资的基础上，经过本发明方法处理的汽油辛烷值RON能提高3～8个单位，具有极大的实用价值。

[0035] 3)对分割出来的中馏分可以在固定床上进行芳构化/临氢异构化处理，由于固定床反应器中气体停留时间可以严格控制，温度分布可以调节，从而有利于提高化学反应的转化率和选择性；并且固定床反应器中催化剂不易磨损，可以较长时间连续使用；固定床反应器结构简单、操作稳定、便于控制、易实现大型化和连续化生产。附图说明

[0036] 图1为本发明的实施例1的提高催化裂化汽油辛烷值的方法的流程图；

[0037] 图2为本发明的实施例2的提高催化裂化汽油辛烷值的方法的流程图。

具体实施方式

[0038] 为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

[0039] 实施例1

[0040] 1、制备催化剂

[0041] 将HZSM-5分子筛和氧化铝按照质量比70:30混合均匀，制得复合载体，其中分子筛与氧化铝的质量比为1：0.4。

[0042] 采用Ga2(SO4)3·16H2O的水溶液对上述制备的复合载体进行等体积浸渍，将浸渍后的物料用去离子水洗涤后，120℃干燥20小时，将干燥后的物料冷却至室温后，先以6℃/min的速度升温至400℃，再以3℃/min的速度升温至550℃，在550℃下焙烧4小时，制得催化剂，其中Ga在复合载体上的负载量约为1.8％。

[0043] 2、汽油改质

[0044] 以大庆常压重油经过催化裂化生产出的催化汽油为原料(其组成及性质见表1)，提高该催化裂化汽油辛烷值的方法的工艺流程如图1所示，具体为：

[0045] 步骤11：将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，其中，控制中馏分的馏程为40～160℃。

[0046] 步骤12：将上述制备的催化剂置于固定床反应器后，将中馏分引入固定床反应器-1中，在反应温度380℃、反应压力1.5MPa、重时空速5.0h 、氢油体积比为500:1的条件下，在固定床反应器中连续实施200小时的芳构化/临氢异构化反应。

[0047] 步骤13：将上述步骤的反应产物引出，然后与轻馏分及重馏分混合，即可获得改质汽油，其组成及性质见表1。由表1结果可知：改质后的汽油辛烷值大幅提高。

[0048] 实施例2

[0049] 1、制备催化剂

[0050] 将MCM-41分子筛和氧化铝按照质量比80:20混合，制得复合载体，其中分子筛与氧化铝的质量比为1：0.25。

[0051] 采用ZnSO4溶液对上述制备的复合载体进行等体积浸渍，将浸渍后的物料用去离子水洗涤后，110℃干燥24小时，将干燥后的物料冷却至室温后，先以6℃/min的速度升温至400℃，再以3℃/min的速度升温至450℃，在450℃下焙烧6小时，制得催化剂，其中Zn在复合载体上的负载量约为0.5％。

[0052] 2、汽油改质

[0053] 以实施例1的催化汽油为原料，提高该催化裂化汽油辛烷值的方法为：

[0054] 将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，其中，控制中馏分的馏程为40～160℃。

[0055] 将中馏分引入装有上述制备的催化剂的固定床反应器中，在反应温度260℃、反应-1压力0.8MPa、重时空速1h 、氢油体积比为200:1的条件下，在固定床反应器中连续实施200小时的芳构化/临氢异构化反应。

[0056] 将上述步骤的反应产物引出，然后与轻馏分及重馏分混合，即可获得改质汽油，其组成及性质见表1。由表1结果可知：改质后的汽油辛烷值大幅提高。

[0057] 表1 汽油的组成和性质

[0058]

[0059] 实施例3

[0060] 以济南的催化汽油为原料(其组成及性质见表2)，提高该催化裂化汽油辛烷值的方法的工艺流程如图2所示，具体为：

[0061] 步骤21：将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，其中，控制中馏分的馏程为40～150℃。

[0062] 步骤22：使中馏分从抽提塔中下部进入，四甘醇从抽提塔顶部进入，同时向抽提塔底部回流装置注入正戊烷，控制抽提塔顶温度为80℃，抽提塔底温度为60℃，抽提塔顶压(绝对压力)为0.5MPa，并且将四甘醇与中馏分重量比控制在3.0，正戊烷与中馏分重量比控制在0.3；

[0063] 抽提过程中，中馏分与四甘醇在抽提塔上段经多级逆流接触，同时正戊烷与四甘醇在抽提塔下段充分接触，其中的脱硫的中馏分被四甘醇携带从塔顶馏出，经水洗脱去四甘醇，得到脱硫的中馏分；

[0064] 正戊烷与随四甘醇继续下行的中馏分油在抽提塔下段充分接触，并随正戊烷从塔底出塔排出；将其中的正戊烷返回所述的抽提塔回流装置，将其中的水作为水洗水返回所述的脱硫的中馏分水洗脱去溶剂的步骤，将其中的四甘醇返回所述的抽提塔顶，收取抽余的富硫油分。

[0065] 步骤23：将脱硫的中馏分引入装有实施例1制备的催化剂的固定床反应器中，在-1反应温度300℃、反应压力1MPa、重时空速2.5h 、氢油体积比为350:1的条件下，在固定床反应器中连续实施200小时的芳构化/临氢异构化反应。

[0066] 步骤24：将上述步骤的反应产物引出，然后与轻馏分、抽余的富硫油分及重馏分混合，即可获得改质汽油，其组成及性质见表2。由表2结果可知：改质后的汽油辛烷值大幅提高。

[0067] 实施例4

[0068] 1、制备催化剂

[0069] 将ZSM-5分子筛和氧化铝按照质量比83:17混合，制得复合载体，其中分子筛与氧化铝的质量比为1：0.2。

[0070] 采用Ga2(SO4)3·16H2O的水溶液对上述制备的复合载体进行等体积浸渍，将浸渍后的物料用去离子水洗涤后，120℃干燥18小时，将干燥后的物料冷却至室温后，先以6℃/min的速度升温至400℃，再以3℃/min的速度升温至640℃，在640℃下焙烧5小时，制得催化剂，其中Ga在复合载体上的负载量约为3％。

[0071] 2、汽油改质

[0072] 以实施例3的催化汽油为原料，提高该催化裂化汽油辛烷值的方法为：

[0073] 将催化裂化汽油按照馏程从低到高分割为轻、中、重三个馏分，其中，控制中馏分的馏程为50～130℃。

[0074] 使中馏分从抽提塔中下部进入，环丁砜从抽提塔顶部进入，同时向抽提塔底部回流装置注入异戊烷，控制抽提塔顶温度为60℃，抽提塔底温度为40℃，抽提塔顶压(绝对压力)为0.2MPa，且将环丁砜与中馏分重量比控制在1.0，异戊烷与中馏分重量比控制在0.1，收取脱硫的中馏分和抽余的富硫油分。

[0075] 将脱硫的中馏分引入装有上述制备的催化剂的固定床反应器中，在反应温度-1400℃、反应压力2MPa、重时空速6h 、氢油体积比为800:1的条件下，在固定床反应器中连续实施200小时的芳构化/临氢异构化反应。

[0076] 将上述步骤的反应产物引出，然后与轻馏分、抽余的富硫油分及重馏分混合，即可获得改质汽油，其组成及性质见表2。由表2结果可知：改质后的汽油辛烷值大幅提高。

[0077] 表2 汽油的组成和性质

[0078]

[0079] 最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

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