金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂及其制备方法和应用
专利汇可以提供金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂及其制备方法和应用专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供一种金属壁载式 合成气 高温甲烷化催化剂及其制备方法和应用。该催化剂以镍为主要催化活性组分， 稀土金属 Ce、La、Sm、Pr、Gd或/和过渡金属Zr、Mn、Co、Y等的 氧 化物、双元或三元复合氧化物为助剂，以γ-Al2O3与AlOOH、Al(NO3)3·9H2O、TiO2、SiO2中一种或几种的混合物为实际物理载体，上述全部组分以 喷涂 或/和浸渍的方式担载到经过预先氧化处理的形状为平板式和波纹板式的惰性载体Fe-Cr-Al基 合金 上。本发明提供的催化剂具有高温 水 热 稳定性 好、活性组分利用率高、机械强度高、导热性能好、反应床 层压 力 降低、制备过程简单等特点，模 块 化组装的催化剂反应单元易于放大，特别适于在高温高压多段循环的合成气完全甲烷化工艺中应用。，下面是金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂及其制备方法和应用专利的具体信息内容。
1.一种金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征是该催化剂包括活性组分、助剂和载体，其中：
所述活性组分为镍，其含量以金属氧化物计，为催化剂总重量的15-35％；
所述助剂为稀土金属Ce、La、Sm、Pr、Gd或/和过渡金属Zr、Mn、Co、Y的氧化物、双元或三元复合氧化物；其含量以金属氧化物计，为催化剂总重量的5-25％；
载体一为上述活性组分及助剂的实际物理载体，为γ-Al2O3与AlOOH、Al(NO3)3·9H2O、TiO2、SiO2中一种或几种的混合物，其含量以金属氧化物计，为催化剂总重量的25-50％；
催化剂的其余量为载体二，载体二为惰性载体Fe-Cr-Al基合金，选自17Cr-5A1-Fe、
25Cr-5Al-Fe、28Cr-8Al-1Ti-Fe或28Cr-8Al-1Y-Fe合金；其形状为平板式和波纹板式两种。
2.根据权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征在于活性组分镍含量以金属氧化物计，优选为催化剂总重量的20-30％。
3.根据权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征在于助剂含量以金属氧化物计，优选为催化剂总重量的10-15％。
4.根据权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征在于载体一含量以金属氧化物计，优选为催化剂总重量的35-50％。
5.根据权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征在于所述活性组分镍可以部分地和助剂形成固溶体或共晶混合物，防止Ni晶粒长大以提高催化剂活性；
活性组分镍可以部分地和载体一形成尖晶石型复合氧化物，防止Ni晶粒团聚以提高催化剂高温水热稳定性。
6.根据权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂，其特征在 于所述催化剂，助剂和载体一可以部分或全部形成复合氧化物以提高载体在高温水热条件下的稳定性；载体一可以部分地进入到载体二当中以提高金属载体二与催化剂物理载体一的结合牢固度。
7.一种如权利要求1所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的制备方法，其特征在按照以下步骤进行：
(1)金属载体二预处理：将惰性载体Fe-Cr-Al基合金于1000℃热处理2-5小时，使其表面形成结构致密的Al2O3氧化膜；
(2)将物理载体一、助剂及活性组分以浆料喷涂或溶液浸渍的方式担载到经过预处理的金属载体二上，再经过干燥、焙烧过程制得催化剂。
8.根据权利要求7所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的制备方法，其特征在于步骤(2)中，将物理载体一、助剂及活性组分以溶液浸渍方式担载到经过预处理的金属载体二上，再经过干燥、焙烧过程制得催化剂，具体步骤如下：
(1)物理载体一浆料制备与涂敷：按催化剂成分化学计量比将γ-Al2O3与AlOOH、Al(NO3)3·9H2O、TiO2、SiO2中一种或几种的混合物，加入占催化剂总重量1-2％的造孔剂、占催化剂总重量1-2％的分散剂和质量浓度为3％的硝酸溶液，用高能球磨机进行湿式球磨
8-16小时，得到粒径为0.5-5μm的载体一混和浆料；用质量浓度为65％的硝酸调节上述浆料的pH值至2-4，用喷枪将上述浆料喷涂到金属载体二上；100-150℃下干燥8-12小时，尔后以1-3℃/min的升温速率由室温升至500-750℃并维持2-4小时，再自然降至室温，得到涂敷物理载体一的催化剂中间体；
(2)活性组分与助剂的浸渍：按催化剂成分化学计量比配制含有活性组分和助剂的可溶性前驱物水溶液，将步骤(1)中得到的涂敷物理载体一的催化剂 中间体置于上述水溶液当中，直至无气泡产生为止；将浸有活性组分和助剂的催化剂中间体100-150℃下干燥
3-5小时，尔后以1-3℃/min的升温速率由室温升至500-750℃并维持2-4小时，再自然降至室温制得催化剂。
9.根据权利要求7所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的制备方法，其特征在于步骤(2)中，将物理载体一、助剂及活性组分以浆料喷涂方式担载到经过预处理的金属载体二上，再经过干燥、焙烧过程制得催化剂，具体步骤如下：
物理载体一、活性组分与助剂混和浆料制备与涂敷：按催化剂组成化学计量比将含有活性组分和助剂的可溶性前驱物、γ-Al2O3与AlOOH、Al(NO3)3·9H2O、TiO2、SiO2中一种或几种的混合物，加入占催化剂总重量1-2％的造孔剂、占催化剂总重量1-2％的分散剂和质量浓度为3％的硝酸溶液，用高能球磨机进行湿式球磨8-24小时，得到粒径为0.5-5μm的混和浆料；用喷枪将上述浆料喷涂到金属载体二上；100-150℃下干燥8-12小时，尔后以
1-3℃/min的升温速率由室温升至500-750℃并维持2-4小时，再自然降至室温制得催化剂。
10.根据权利要求8或9所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的制备方法，其特征在于所述活性组分镍的前驱物优选为可溶性的硝酸盐；助剂的前驱物优选为可溶性的硝酸盐。
11.根据权利要求8或9所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的制备方法，其特征在于所述分散剂、造孔剂选自含氧有机化合物，包括十二烷基硫酸纳、甲基戊醇、纤维素衍生物、聚丙烯酰胶、古尔胶、聚乙烯醇、聚乙二醇、脂肪酸聚乙二醇酯、甘油中的一种或两种。
12.一种如权利要求1中所述的金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂的应用，其特征在于该催化剂用于合成气高温甲烷化反应中的应用，具体为： 将制备完成的平板式催化剂和波纹板式催化剂按平板、波纹板、平板、波纹板的方式隔层叠加或卷制，在通道方向的上、下两个端面加装封头予以固定，在机械作用下将单板组装成催化剂单元模块，再按模块将催化剂装填至甲烷化反应器当中，高温甲烷化反应条件如下：压力为1.0-5.0MPa、温度-1
为600-700℃、空速为10000-40000h 、H2/(3CO+4CO2)的摩尔比为1.00-1.20。在该反应条件下，CO转化率接近平衡转化率，CH4选择性接近100％。
金属壁载式合成气高温甲烷化催化剂及其制备方法和应用
技术领域
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发明内容
具体实施方式
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