钇铝石榴石(简称YAG)是由氧化钇和氧化铝反应合成的一种稀土铝酸盐石 榴石，属立方晶系，是一种硬度很大、熔点很高的晶体，具有良好的机械强度、 化学稳定性、导热性，是一种性能优良的单晶材料，由于三价稀土离子的半径与 Y3+的半径(rY3+＝0.096nm)相近，易于掺入并取代Y3+离子而获得不同颜色的发 光，因而被广泛地用作激光和发光的基质材料。
用铈离子激活的钇铝石榴石(YAG:Ce3+)常被用作超短余辉飞点扫描荧光 粉，在阴极射线激发下发绿光；二十世纪九十年代初，日本日亚公司研制成功高 效蓝色发光二极管(LEDs)后，使得LEDs形成红、绿、蓝三基色的完整体系， 因而高效、低能耗的LEDs成为一种非常有前景的无污染的绿色固体普通照明光 源，引起了高度重视，白光LEDs的制作方法通常是用高效氮化镓基材料：氮化铟 镓(InGaN)制备的蓝色LEDs芯片激发黄色YAG:Ce3+荧光粉，形成白光LEDs； InGaN发出的蓝光部分用于激发YAG:Ce3+，YAG:Ce3+被激发，发出的黄光 与剩余蓝光混合形成白光。
用蓝光芯片与黄色YAG:Ce3+荧光粉制备的白光LEDs，由于缺乏红、绿、 蓝三基色中的红色，导致白光LEDs的色温偏高，衰减严重，难以符合各种照明 要求；研究表明，在黄色YAG:Ce3+荧光粉中添加钆离子，可以有效地使荧光粉 发射波长红移，发出橙黄色光，从而降低白光LEDs的色温，提高白光LEDs的性 能。
目前，制取钇铝石榴石荧光粉的方法主要有高温固相反应法、溶胶-凝胶法、 沉淀法、燃烧法、微波辐照法等，这些方法各有长处，但也存在许多不足之处。
例如：高温固相反应法是一种传统的合成方法，工艺流程简单、不需复杂 设备、利于工业化生产，但合成温度高，在1500℃以上，反应时间长，在10小时 以上，生产设备易损坏，荧光粉颗粒粗，易结块，杂相多，不易得到单相的立方 石榴石结构。
例如：溶胶-凝胶法，一般采用有机金属醇盐为原料，通过水解、缩聚、干 燥、烧结等步骤，可获得粒度较小的颗粒，无需研磨，但工艺流程长，水分包在 胶体中，不易失去，金属醇盐为原料，成本高，有毒性，有污染，对人体有害， 影响发光粉体的发光亮度。
例如：沉淀法，又分均匀沉淀法、共沉淀法，均匀沉淀法是在金属盐溶液和 沉淀剂溶液混合时慢慢生成沉淀，共沉淀法是用于合成两种或两种以上的金属元 素的复合氧化物，沉淀法解决了溶胶-凝胶法的不足，而且所用原料均为无机物， 成本低，易干燥，无碳污染，但由于组分之间沉淀产生的浓度及沉淀速度存在差 异，不能实现微观组成的均匀性，且合成产物团聚较严重，发光效率低。
例如：燃烧法，是有机燃料和金属盐溶液之间的放热反应，反应体系可升温 至1600℃，产生大量气体，反应迅速，整个反应过程仅须几十秒，产物粒度小， 粒径分布均匀，但容易在燃烧过程中引入碳元素，使产物纯度降低。
例如：微波辐照法，是一种新兴起的方法，采用微波辐照强迫水解或微波辐 照前驱物热解，可制出各种单一或复合氧化物超微粉体，使体系可在很短时间内 均匀加热，在洗涤、干燥、900℃煅烧，得到单一的钇铝石榴石，但大多数原料 为极少吸收微波的氧化物，必须采取一定的措施，才能有效地利用微波法，合成 方法难度大，仍然处于探索研究时期。

发明目的
本发明的目的是针对背景技术的不足，提供一种全新的用铈离子、钆离子做 激活剂的钇铝石榴石荧光粉的制取方法，采用新的制取工艺流程和设备，采用新 的化学物质添加和配比，采用机械研磨和高温煅烧、化合反应相结合的方法，最 终得到高纯度的钇铝石榴石荧光粉，以适用于制作白光二极管所需的黄色荧光 粉，并与蓝光的InGaN发光二极管芯片相匹配。
技术方案
本发明使用的化学物质为：氧化钇、氧化铈、氧化铝、氧化钆、硼酸、氟化 钡、碳粉、无水乙醇，其组合配比是：以克、毫升为计量单位
氧化钇：Y2O3             2.5746克±0.0005克
氧化铈：CeO2              0.2066克±0.0005克
氧化铝：Al2O3            5.098克±0.0005克
氧化钆：Gd2O3            6.525克±0.0005克
硼酸：H3BO3              0.072克±0.0005克
氟化钡：BaF2              0.072克±0.0005克
碳粉：C                   14.5482克±0.003克
无水乙醇：CH3CH2OH     10毫升±1毫升
金属元素摩尔比：钇Y∶铈Ce∶钆Gd∶铝Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5
本发明的制取方法如下：
1)精选化学物质
对配比所需的化学物质要进行精选，并进行纯度控制：
氧化钇：99.99％
氧化铈：99.99％
氧化铝：99％
氧化钆：99.99％
硼酸：99.5％
氟化钡：99％
碳粉：99％
无水乙醇：99.7％
2)原料混合
将配比所需的化学物质，置于混合容器中，进行混合；
3)研磨
将混合均匀的化学物质置于玛瑙研钵中，用研磨棒进行研磨，研磨时间30 分钟；
4)球磨
将研磨后的细粉置于玛瑙球磨罐中，加入玛瑙球，原料细粉与玛瑙球的量比 为1∶3，加入球磨介质无水乙醇10毫升±1毫升，然后将玛瑙球磨罐置于行星 式球磨机中进行球磨，球磨速度300转/分，球磨时间3小时，原料细粉球磨后 成超微细粉；
5)烘干
将球磨后的原料超微细粉置于不锈钢或玻璃器皿中，然后放入烘干箱中烘 干，烘干温度为100℃±3℃，烘干时间为2小时；
6)碳粉研磨
将与所需化学物质同样重量的碳粉14.5482克±0.003克，在玛瑙研钵中进 行研磨，过筛，再研磨，成细粉；
7)原料细粉与碳粉混合
将球磨烘干后的原料超微细粉置于混合容器中，然后加入相同重量的还原剂 碳粉14.5482克±0.003克，混合搅拌均匀，成混合细粉，将混合细粉置于刚玉 产物舟中；
8)高温煅烧
将装有原料混合细粉的刚玉产物舟置于高温管式炉中，然后开启高温炉进行 加热升温，加热速度为7℃/分钟，加热时间为183分钟，加热至1300℃±5℃， 停止加热；在此温度恒温保温540分钟，然后产物随高温管式炉降温冷却，冷却 时间为256分钟，冷却速度为5℃/分钟，冷却至20℃±3℃，助熔剂硼酸、氟化 钡助熔；
化合反应
在高温煅烧过程中，其化学物质将进行化合反应，化合反应式如下：
2Y2O3+Al2O3→Y4Al2O9       (1)
Y4Al2O9+Al2O3→4YAlO3      (2)
3YAlO3+Al2O3→Y3Al5O12     (3)
铈离子、钆离子激活并反应；
9)粉碎、研磨
冷却后的产物粉末置于玛瑙研钵中，进行粉碎、精细研磨，成黄色粉末；
10)过筛
精细研磨后的产物粉末，用400目的筛网进行过筛，反复研磨，反复过筛， 得到最终的产物-钇铝石榴石荧光粉黄色粉末；
11)收集产物
对研磨、过筛得到的钇铝石榴石荧光粉黄色粉末置于棕色透明的玻璃容器 中，避光密闭保存；
12)检测、分析、对比
对钇铝石榴石荧光粉黄色粉末的纯度、形态、形貌、颗粒尺寸、结构、发光 性能进行检测、分析、对比，用X射线衍射分析仪进行晶体结构、物相对比分析， 用场发射扫描电子显微镜进行荧光粉颗粒形貌、尺寸对比分析，用荧光光谱仪进 行发光性能分析；
13)包装储存
对制取的钇铝石榴石荧光粉黄色粉末，置于棕色玻璃容器中，避光密闭储存 于干燥、阴凉、洁净的环境中，储存温度为20℃±3℃，要严格防水、防潮、防 火、防晒、防酸碱侵蚀。
所述的铈、钆离子激活的钇铝石榴石荧光粉的煅烧，是在高温管式炉中进行 的，煅烧温度为1300℃±5℃，加热升温速度为7℃/分钟，升温时间为183分钟， 恒温保温时间为540分钟，煅烧后，产物随炉降温冷却，降温速度为5℃/分钟， 降温时间为256分钟，冷却至常温20℃±3℃。
所述的化学物质氧化铈中的铈元素和氧化钆中的钆元素为钇铝石榴石荧光 粉的激活元素，氧化铈的掺杂量为0.2066克±0.0005克，氧化钆的掺杂量为6.525 克±0.0005克，钇(Y)∶铈(Ce)∶钆(Gd)∶铝(Al)元素的摩尔比为 Y∶Ce∶Gd∶Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5。
所述的铈、钆离子激活的钇铝石榴石荧光粉的制取是以氧化钇Y2O3、氧化 铝Al2O3为原料，以氧化铈CeO2、氧化钆Gd2O3为激活剂，以碳粉C为还原剂， 以硼酸H3BO3、氟化钡BaF2为助熔剂，以无水乙醇CH3CH2OH为球磨介质。
所述的铈、钆离子激活的钇铝石榴石荧光粉的形貌为球形颗粒状，其颗粒尺 寸为3-5μm。
效果
本发明与背景技术相比具有明显的先进性，采用了合理的化学物质精选、配 比、助熔剂添加、混合、研磨、球磨、烘干、煅烧、升温、恒温、保温、冷却、 研磨、过筛、检测分析对比，以氧化钇、氧化铝为原料，以氧化铈、氧化钆为激 活剂，以碳粉为还原剂，以硼酸、氟化钡为助熔剂，以无水乙醇为球磨介质，最 终得到钇铝石榴石荧光粉黄色粉末产物，产物颗粒分布均匀，形貌接近球形，形 成单一的钇铝石榴石YAG相，发光性能优良，本专利制取合成的钇铝石榴石荧 光粉可与蓝光的InGaN芯片相匹配，极适用于制作白光二极管所需的黄色荧光 粉，该制取方法使用设备少，工艺流程简单，制取成本低，产物收率高，产收率 可达95％，纯度好，纯度可达98％，是十分理想的制作白光二极管所需的钇铝 石榴石黄色荧光粉的制取方法。
附图说明
图1为制取钇铝石榴石荧光粉工艺流程图
图2为高温管式炉煅烧升温、保温、冷却坐标关系图
图3为荧光粉产物X射线衍射图谱
图4为不同铈掺杂量荧光粉产物的激发光谱对比图
图5为不同铈掺杂量荧光粉产物的发射光谱对比图
图6为不同钆掺杂量荧光粉产物的发射光谱对比图
图7为荧光粉产物激发光谱
图8为荧光粉产物发射光谱
图9为荧光粉产物场发射扫描电子显微镜下5000倍微观形貌图
实施方式
以下结合附图对本发明做进一步说明：
图1所示，制取钇铝石榴石荧光粉要严格按照工艺流程图进行，各制取参数 要严格控制，按序操作。
对制取所需的化学物质材料：氧化钇、氧化铈、氧化铝、氧化钆、硼酸、氟 化钡、碳粉、无水乙醇要严格精选，并进行纯度控制，不能有杂质介入，防止生 成副产物。
对所需的化学物质要严格按照配比称量控制，不得超出最大和最小范围。
所使用的化学物质是以氧化钇、氧化铝为原料，以氧化铈、氧化钆为激活剂， 以硼酸、氟化钡为助熔剂，以碳粉为还原剂，以无水乙醇为球磨介质。
激活剂氧化铈的铈离子激活钇铝石榴石荧光粉后，可以发出黄光，并与剩余 蓝光混合形成白光；
激活剂氧化钆的钆离子激活钇铝石榴石荧光粉后，可以有效的使荧光粉发射 波长红移，发出橙黄色光，降低产品白光二极管的色温，提高产品的性能。
所需原料的混合要均匀，研磨要在玛瑙研钵中细化研磨，不得少于30分钟。
研磨后的细粉，要置于玛瑙球磨罐中用球磨机进行球磨，原料与球的量比以 1∶3为宜，并加入球磨介质无水乙醇10毫升±1毫升，球磨速度以300转/分为 佳，球磨时间为3小时。
球磨后要进行烘干处理，在烘干箱中进行，烘干温度为100℃±3℃，烘干 时间为2小时。
称取与所需化学物质同样重量的碳粉14.5482克±0.003克，在玛瑙研钵中 进行研磨，成细粉。
烘干后的原料细粉要加入同样重量的碳粉14.5482克±0.003克，并混合搅 拌，成混合细粉，然后置于刚玉产物舟中，等待煅烧。
煅烧是在高温管式炉中进行的，将刚玉产物舟连同原料混合细粉一起置于高 温炉中，然后加热升温，升温速度为7℃/分钟，至1300℃时，恒温保温540分 钟，并进行化合反应，激活剂铈离子、钆离子进行激活反应。
恒温保温、化合反应、激活反应后，降温冷却，冷却速度为5℃/分钟，刚 玉产物舟连同产物一起随高温炉冷却，至常温20℃±3℃，取出产物舟及产物。
产物煅烧后要进行粉碎、研磨、过筛，用400目筛网过筛后，即得到最终的 产物-钇铝石榴石荧光粉黄色粉末。
制取的黄色粉末要收集于棕色玻璃容器中密闭保存，然后进行检测分析对比 其形貌、色泽、结构、性能等。
对制取所需的设备：容器、玛瑙研钵、球磨机、玛瑙球磨罐、刚玉产物舟、 玻璃搅拌棒、研磨棒、烘干箱、高温管式炉、筛网、检测仪器等要保持洁净，不 得有污染。
实施例1
各制取设备处于准工作状态；
按配比精选、称取氧化钇2.5746克、氧化铈0.2066克、氧化铝5.098克、 氧化钆6.525克、硼酸0.072克、氟化钡0.072克、碳粉14.5482克、无水乙醇 10毫升；
将化学物质氧化钇、氧化铈、氧化铝、氧化钆、硼酸、氟化钡置于混合容器 中混合均匀；
将混合的化学物质置于玛瑙研钵中研磨30分钟，成细粉；
将研磨后的细粉置于玛瑙球磨罐中，加入玛瑙球，原料细粉与玛瑙球量比为 1∶3，加入球磨介质无水乙醇10毫升，开启行星式球磨机进行球磨，球磨机转 数300转/分，球磨时间3小时，球磨后原料细粉成超微细粉；
球磨后的超微细粉收集于不锈钢或玻璃容器中，置于烘干箱中进行烘干，烘 干温度100℃±3℃，烘干时间2小时；
称取与所需化学物质重量相等的碳粉14.5482克，在玛瑙研钵中进行研磨， 成细粉；
将烘干后的原料超微细粉加入碳粉14.5482克，碳粉重量＝原料超微细粉重 量，混合搅拌均匀，成混合细粉；
将混合细粉置于刚玉产物舟中；
将刚玉产物舟连同混合细粉置于高温管式炉中煅烧；
开启高温炉，升温加热，升温速度为7℃/分钟，至1300℃±5℃时恒温保温 540分钟，在1300℃±5℃时，发生化合反应；
助熔剂硼酸、氟化钡助熔，激活剂铈离子、钆离子激活并反应；
煅烧结束后，降温冷却，冷却速度为5℃/分钟，刚玉产物舟连同产物一起 随高温炉冷却，至常温20℃±3℃；
冷却后的黄色粉末产物置于玛瑙研钵中进行研磨；然后用400目的筛网过 筛，研磨、过筛反复轮换进行，最终得到产物-钇铝石榴石荧光粉黄色粉末；
将钇铝石榴石荧光粉黄色粉末收集于棕色玻璃容器中，避光、密闭保存，以 备检测、分析、对比；从而完成了制取的全过程。
图2所示，是高温管式炉煅烧升温、恒温保温、冷却坐标关系图，当高温管 式炉的温度从20℃±3℃升温至1300℃±5℃，升温速度7℃/分钟，需时183分 钟，相交于A点，恒温、保温时间540分钟，保温时段为A-B区段，恒温保温后 为冷却时段，即从B点降至常温20℃±3℃，降温速度为5℃/分钟，冷却时间为 256分钟。
图3所示，是荧光粉产物X射线衍射图谱，纵坐标是衍射峰强度，横坐标是 2倍衍射角，产物的三强峰对应的晶面指数分别为(420)、(211)、(640)。
图4所示，是不同铈离子掺杂量的荧光粉产物的激发光谱对比图，纵坐标为 相对强度指数，横坐标为纳米波长，图中看出，当铈离子的摩尔分数为b-x＝0.06 时，被460nm波长的蓝光激发最强，c-x＝0.08时次之，a-x＝0.04时最低。
图5所示，是不同铈离子掺杂量的荧光粉产物的发射光谱对比图，纵坐标为 相对强度指数，横坐标为纳米波长，图中看出，当铈离子的摩尔分数为b-x＝0.06 时，发射强度最强，c-x＝0.08时次之，a-x＝0.04时最低。
所采用的激活剂铈离子掺杂量，是经过大量的实验总结、优化得出的，铈离 子的摩尔分数x＝0.06，氧化铈的分子量为172.13，氧化铈的物质的量为 0.0012mol，故而可得出氧化铈的用量为0.2066克。
图6所示，是不同钆离子掺杂量的荧光粉产物的发射光谱对比图，纵坐标为 相对强度指数，横坐标为纳米波长，图中看出，当钆离子的摩尔分数为f-y＝0.18 时，荧光粉发射波长红移最大，为560nm，有利于制作色温适中的白光二极管， d-y＝0.06时发射波长为531nm，e-y＝0.12时发射波长为543nm。
所采用的激活剂钆离子掺杂量，是经过大量的实验总结、优化得出的，钆离 子的摩尔分数y＝0.18，氧化钆的分子量为362.5，氧化钆的物质的量为0.018mol， 故而可得出氧化钆的用量为6.525克。
图7所示，是荧光粉产物的激发光谱图，纵坐标为相对强度指数，横坐标为 纳米波长，产物可被460nm波长的蓝光有效激发。
图8所示，是荧光粉产物的发射光谱图，纵坐标为相对强度指数，横坐标为 纳米波长，最大发射峰为560nm，为黄光发射波段。
图9所示，是荧光粉产物在场发射扫描电镜下5000倍的微观形貌图，荧光 粉产物颗粒分布均匀，基本呈球形，颗粒尺寸为3-5μm。
在制取钇铝石榴石荧光粉的过程中，由于研磨、球磨、过筛、烘干、煅烧、 冷却，也会使制取的荧光粉颗粒形貌及尺寸发生微量变化，但不影响荧光粉的发 光性能。
制取钇铝石榴石荧光粉的化学物质配比是在一个预先设置的数值范围内确 定的，以克、毫升为计量单位，当进行工业化制取时，以千克、升为计量单位。