一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法
阅读：535发布：2020-05-11
专利汇可以提供一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供一种基于臭 氧 氧化与 生物 降解 近场耦合体系的有机工业尾 水 处理 方法，首先将内部附着和生长有 生物膜 的海绵载体放置在循环反应器内部，然后用气 泵 将空气导入臭氧发生器产生臭氧，再将臭氧通入循环反应器，期间通过流量计及臭氧发生器调节旋钮调节循环反应器臭氧产量，海绵载体在臭氧气体的作用下均匀流化，负载在海绵载体上的 微生物 与臭氧协同作用降解污染物。本发明的臭氧氧化产生的易被降解的有机物能够迅速被复合载体内部孔隙的微生物利用，提高了污染物的降解和矿化速率，并有效降低了出水毒性，减少了占地面积以及建设和运行成本。，下面是一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法专利的具体信息内容。
1.一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，步骤为：首先将内部附着和生长有生物膜的海绵载体放置在循环反应器内部，然后用气泵将空气导入臭氧发生器产生臭氧，再将臭氧通入循环反应器，期间通过流量计及臭氧发生器调节旋钮调节循环反应器臭氧产量，海绵载体在臭氧气体的作用下均匀流化，负载在海绵载体上的微生物与臭氧协同作用降解污染物。
2.如权利要求1所述的一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，其特征在于：所述的海绵载体为聚氨酯海绵，所述的聚氨酯海绵呈多孔蜂窝状结构，孔径大小为0.1-0.3mm，孔隙率约为85-90％。
3.如权利要求1所述的一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，其特征在于：所述的聚氨酯海绵是边长2-3mm的立方体，所述的聚氨酯海绵的湿密度约为0.89-0.90/cm3。
4.如权利要求1所述的一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，其特征在于，附着和生长有生物膜的海绵载体的制作方法：取污水处理厂好氧池污泥，静沉1-3h使污泥分层并倒去上清液，曝气1-3d使污泥活化；随后将海绵载体浸泡于活性污泥中，适当搅拌并持续曝气1-3d使海绵载体孔隙和骨架上充分吸附活性污泥；然后将吸附有活性污泥的海绵载体转移到完全混合式连续流循环反应器进一步培养，并补充一定量的所处理工业废水作为营养物质，使COD:N:P＝100:5～10:1～5，接种并培养7-10d。
5.如权利要求1所述的一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，其特征在于：所述的循环反应器的材质为有机玻璃，尺寸为高180mm、外径80mm、内径70mm，循环反应器的底部设置60°斜坡，所述的斜坡可以提供剪切力，让海绵载体在反应器内更好的流化，避免海绵载体在反应器底部堆积，循环反应器上安装曝气头，向反应器中通入臭氧，又促进海绵载体在反应器中的持续流化。
6.如权利要求1所述的一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，其特征在于：所述的臭氧投加量为40-100mg/L/h。
一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水
处理方法
技术领域
背景技术
[0002] 工业废水是指在工业生产过程中产生的废液和废水，其中包括随水流失的工业生产用料、副产品、中间产物以及生产过程中产生的污染物，其中主要含有机污染物的为有机工业尾水，具有成分复杂、毒性物质和难降解有机物含量大、可生化性低等特点，处理后其稳定性和出水水质虽有提高，但有机工业尾水处理尾水COD仍难以达标，容易造成环境污染和危害人体健康。有机工业尾水处理尾水成分复杂，含有很多难生物降解的有机物，具有色度高、毒性大、可生化性差、COD较高等特点，是工业废水达标排放的重要制约因素。
[0004] 高级氧化主要有芬顿氧化、高锰酸钾氧化、光催化氧化和臭氧氧化等。其中，芬顿氧化虽然可以有效降解，去除COD、色度等，但它需要外加双氧水、硫酸亚铁等大量化学药剂，同时还会产生大量的化学污泥。高锰酸钾氧化操作简单，相对经济，其还原产物二氧化锰不溶于水，易分离，不会造成二次污染，但是高锰酸钾氧化对于有机污染物具有选择性，单独作用时其氧化能力较为温和。光催化氧化氧化能力强，反应快，能降解难生物降解的有机物，但是光催化氧化需要考虑催化剂的制备回收以及光源利用，能耗高，成本较大，此外在反应器形式、尾水浊度色度等方面也有局限，目前难以应用于工程实践。臭氧具有很强的氧化性，能有效降解难生物降解的有机物，提高可生化性，无二次污染，也被广泛应用，但是单独臭氧氧化矿化度差、臭氧利用率低且运行成本高。综上，高级氧化工艺并不适于单独处理有机工业尾水。
[0005] 臭氧氧化技术处理工业废水的原理在于：臭氧是一种强氧化剂，它的标准电极电位为2.07eV，具有很强的氧化性，氧化能力仅次于羟基自由基，能够与多种无机和有机化合物反应，主要作用于C＝C、C≡C、C＝N、-OH、-NH2等官能团。在水溶液中，臭氧分子可以与水中污染物直接作用，进行直接氧化，也可以在OH-作用下形成·OH等活性氧物种，再由·OH与污染物作用进行间接氧化反应。在pH呈中性或酸性条件下，臭氧氧化主要以直接反应为主，能氧化水中具有含不饱和键的有机物。但直接氧化是具有选择性的，反应缓慢，会产生很多氧化中间产物。在碱性条件下，间接氧化占主导地位，O3可以与OH-发生反应产生·OH等自由基。·OH具有比O3更强的氧化性，具有无选择性氧化的特性，可将多有机物彻底降解成二氧化碳和水，也不会造成二次污染。但是，单独臭氧氧化形成·OH非常有限，难以实现彻底矿化，臭氧利用率低，能耗大，不适于采用单独臭氧氧化的方式处理有机工业尾水。尽管单独臭氧氧化不能实现污染物的完全矿化，容易造成中间产物积累，但它可以有效提高废水的可生化性。因此，可以将臭氧氧化与生物降解结合起来处理难生物降解的有机工业尾水。废水先进行臭氧氧化处理，以改善水质，使难生物降解的大分子有机物转化为易于被生物利用的物质，降低废水毒性。下游生物处理工艺中，微生物将臭氧氧化中间产物进一步降解，实现彻底矿化。上述方法实现了污染物的有效降解、提高了矿化度。但是，操作复杂，需要在两个反应器中完成，运行成本高。
[0006] 臭氧-生物活性炭技术被广泛应用于饮用水深度处理，能有效去除难降解有机物和消毒副产物。该工艺将臭氧氧化、物理吸附、生物降解有机结合。首先在臭氧的强氧化作用下，难生物降解的有机大分子转化为小分子物质，降低了有机负荷。然后利用活性炭的吸附作用去除小分子物质。最后在表层微生物作用下实现降解。在这个体系中，臭氧被还原为氧气，可提高水中溶解氧量，难降解有机物被氧化为易降解的小分子物质，可提供营养源，保证微生物能正常生长繁殖，实现了有机物的降解矿化，提升了出水水质和口感。同时，由于微生物的作用，将活性炭吸附的有机物降解，从而延长活性炭的工作周期，降低了生产费用。
[0007] 饮用水源等微污染废水的深度处理使用先臭氧氧化再生物活性炭工艺，并得到了广泛关注和应用，且处理的污染物COD值都较低(<100mg/L)。微污染水源中主要含有一些溶解性有机物、藻类、色度以及消毒副产物，而有机工业尾水成分复杂，含有大量难降解有机物和毒性无机离子，COD仍然较高，处理这类废水，需要投机更高剂量的臭氧，这就会使臭氧-生物活性炭工艺中生物膜被氧化，导致生物膜脱落、衰亡、胞内物溶出，体系运行不稳定，且产生二次污染，因此，不适于采用臭氧-生物活性炭工艺处理有机工业尾水。有机工业尾水COD较高，成分复杂，含有大量难降解有机物和有毒无机离子，对微生物具有毒性抑制作用，因此，臭氧-生物活性炭技术不适于处理这类废水。
[0008] 光催化与生物降解直接耦合技术(IntimatelyCoupledPhotocatalysisandBiodegradation，ICPB)是一种新兴技术，得到越来越多学者的关注，该体系包括光源、负载有催化剂和生物膜的多孔海绵载体、空气以及内循环反应器。在多孔载体上负载光催化剂和生物膜，由于载体的多孔结构，阻挡了光和自由基对于载体内部孔隙中生物膜的破坏，形成了外部是光催化剂，内部孔隙附着生物膜的复合载体。在激发光的照射下，载体外表面的催化剂会产生具有强氧化活性的含氧自由基将目标污染物进行降解生成中间产物，其中可被生物降解的中间产物会被载体内部的生物膜利用而矿化成H2O和CO2，而不可生物降解的中间产物会继续被光催化氧化，直到污染物被矿化完全。该体系可显著提高污染物的降解和矿化效率，避免了高级氧化控制不当造成的过度氧化和降解不足的问题。ICPB体系需要外加光源和制备光催化剂，耗能大、成本高、操作复杂，且由于光激发光催化剂引发电子空穴分离是光催化氧化的关键，实际有机工业尾水仍然有较高的色度，会阻挡光线及光强，因此该工艺不适于处理具有色度高、浊度大等特点的实际工业废水。高强等人在《焦化废水光催化降解》(图书情报导刊，2008，18(29):108-110.)一文中提出，以TiO2为催化剂，紫外光照射处理焦化厂生化处理站进、出水时，其COD和NH3-N降解效果均不明显。
[0009] 光催化与生物降解直接耦合技术的运行需要光照，涉及到光能汇集或光源安装等工程技术问题。特别是光能在用于高浊度和高色度工业尾水时，由于光的传递受阻而导致光催化效率低的问题。因此，在实际工业尾水处理时，ICPB效率低，运行不稳定，甚至可能由于生物中毒而体系崩溃。
[0010] 臭氧氧化与生物降解分段组合虽然也可以加强污染物的降解，但是这种工艺需要两个反应器，占地面积大，而且增加了建设、运行成本和操作的复杂性，需要分别调整各单元的条件参数。此外，在操作过程中很难控制臭氧氧化过程，臭氧氧化时间过长或过短都不适于分段组合体系的运行和污染物的矿化。臭氧氧化时间太短，可能会导致降解不完全；而臭氧氧化太长，则会导致中间产物累积，COD去除率低，出水难以实现矿化和达标排放，且臭氧氧化时间太长也会导致能源消耗和成本增加。
发明内容
[0011] 为解决上述技术问题，本发明提供一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系(SimultaneousOzonationandBiodegradation，STOB)的有机工业尾水处理方法，在一个反应器中进行臭氧氧化与生物降解，实现了臭氧氧化和生物降解的一体化，臭氧氧化产生的易被降解的有机物能够迅速被复合载体内部孔隙的微生物利用，提高了污染物的降解和矿化速率，并有效降低了出水毒性，减少了占地面积以及建设和运行成本，简化了操作流程，无需外加光源和制备催化剂，解决了采用ICPB存在的催化剂二次污染问题，不受废水浊度和色度的影响，所以本发明的处理方法具有有效、经济、绿色的优点。
[0012] 本发明的技术方案如下：
[0013] 一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，步骤为：首先将内部附着和生长有生物膜的海绵载体放置在循环反应器内部，然后用气泵将空气导入臭氧发生器产生臭氧，再将臭氧通入循环反应器，期间通过流量计及臭氧发生器调节旋钮调节循环反应器臭氧产量，海绵载体在臭氧气体的作用下均匀流化，负载在海绵载体上的微生物与臭氧协同作用降解污染物。
[0014] 作为本发明更优的技术方案，所述的海绵载体为聚氨酯海绵，所述的聚氨酯海绵呈多孔蜂窝状结构，孔径大小为0.1-0.3mm，孔隙率约为85-90％。
[0015] 作为本发明更优的技术方案，所述的聚氨酯海绵是边长2-3mm的立方体，所述的聚氨酯海绵的湿密度约为0.89-0.90/cm3。
[0016] 作为本发明更优的技术方案，附着和生长有生物膜的海绵载体的制作方法：取污水处理厂好氧池污泥，静沉1-3h使污泥分层并倒去上清液，曝气1-3d使污泥活化；随后将海绵载体浸泡于活性污泥中，适当搅拌并持续曝气1-3d使海绵载体孔隙和骨架上充分吸附活性污泥；然后将吸附有活性污泥的海绵载体转移到完全混合式连续流循环反应器进一步培养，并补充一定量的所处理工业废水作为营养物质，使COD:N:P＝100:5～10:1～5，接种并培养7-10d。
[0017] 作为本发明更优的技术方案，所述的循环反应器的材质为有机玻璃，尺寸为高180mm、外径80mm、内径70mm，循环反应器的底部设置60°斜坡，所述的斜坡可以提供剪切力，让海绵载体在反应器内更好的流化，避免海绵载体在反应器底部堆积，循环反应器上安装曝气头，向反应器中通入臭氧，又促进海绵载体在反应器中的持续流化。
[0018] 作为本发明更优的技术方案，所述的臭氧投加量为40-100mg/L/h。
[0019] 有益效果如下：
[0020] 本发明通过构建了一种经济的、能够在工程上切实可行的高级氧化与生物降解近场耦合体系处理有机工业尾水，所述的近场耦合的关系是：在反应器中，臭氧分子及其分解产生的·OH等自由基先将难生物降解的有机物氧化为可生物降解的小分子物质，然后这些小分子有机物可以作为海绵载体内微生物的营养物质被微生物利用，使生物生长繁殖的同时实现了污染物的进一步降解、矿化，该体系中，海绵载体丰富的孔隙保护了微生物，减轻了臭氧和自由基对微生物的损害，同时，由于微生物与臭氧在一个反应器中参与反应，这种近场环境使得污染物经臭氧氧化后产生的毒性中间产物能够迅速被微生物降解，臭氧与生物近场耦合作用有效避免了中间产物的累积，增加了矿化度，降低了处理废水毒性。
[0021] 本发明在实际应用中具有显著的优势，臭氧氧化产生的可生物降解中间产物能够迅速被微生物代谢并矿化，显著降低工业尾水毒性及有机物浓度。通入100mg/L/h臭氧剂量下，臭氧氧化与生物降解近场耦合(STOB)体系降解焦化废水生化尾水能实现约75％的COD去除率，优于同等条件下的单独臭氧降解(COD降解率约为60％)和单独生物降解(COD基本无降解)，且以青海弧菌Q607检测出水生物毒性，发现经STOB降解，毒性有显著削减，而单独臭氧降解时急性毒性升高，单独生物降解时没有造成出水毒性的太大变化。因此臭氧氧化与生物降解近场耦合为工业尾水的达标排放、深度处理与毒性削减提供了新型高效的技术方案和方法理论。
[0022] 综上所述，本发明建立的臭氧氧化与生物降解近场耦合体系，将臭氧氧化与生物降解安排在一个反应器中进行，实现了臭氧氧化和生物处理的一体化，减少了占地面积以及建设和运行成本，简化了操作流程，不需要外加光源和制备催化剂，解决了采用光生耦合存在的催化剂二次污染问题，是一种有效、经济、绿色的处理方法。附图说明
[0023] 图1是本发明的工作装置图。
具体实施方式
[0024] 下面结合具体实施例对本发明做进一步的说明。
[0025] 本发明提供一种基于臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的有机工业尾水处理方法，首先将内部附着和生长有生物膜的海绵载体放置在循环反应器内部，然后用气泵将空气导入臭氧发生器产生臭氧，再将臭氧通入循环反应器，期间通过流量计及臭氧发生器调节旋钮调节循环反应器臭氧产量，海绵载体在臭氧气体的作用下均匀流化，负载在海绵载体上的微生物与臭氧协同作用降解污染物。
[0026] 所述的循环反应器为有机玻璃材质，高180mm，外径80mm，内径70mm，底部设置60°斜坡，斜坡可以提供剪切力，让海绵载体在反应器内更好的流化，避免海绵载体在反应器底部堆积，循环反应器上安装曝气头，向反应器中通入臭氧，又促进海绵载体在反应器中的持续流化。
[0027] 所述的臭氧氧化与生物降解近场耦合体系的装置包括混合式内循环反应器、臭氧发生器、负载生物膜的多孔海绵载体。首先气泵将空气导入臭氧发生器并产生臭氧，通过调节流量计和臭氧发生器产量，将一定量的臭氧通入内循环反应器。海绵载体在臭氧气体的作用下均匀流化，负载在海绵骨架上的微生物与臭氧协同作用降解污染物，臭氧及臭氧分解产生的·OH等自由基先将难以生物降解的有机物氧化成为可生物降解的小分子有机物，随后这些小分子有机物作为海绵载体内微生物的营养物质迅速被进一步降解、矿化。降解污染物的同时也为微生物的继续生长提供了营养物质，使得体系能够持续运行，从而构建起了臭氧氧化-生物降解近场耦合体系。
[0028] 实施例1：以多孔海绵为载体培养生物膜
[0029] 取污水处理厂好氧池污泥，静沉1-3h使污泥分层并倒去上清液，曝气1-3d使污泥活化；随后将海绵载体浸泡于活性污泥中，适当搅拌并持续曝气1-3d使海绵载体孔隙和骨架上充分吸附活性污泥；然后将吸附有活性污泥的海绵载体转移到完全混合式连续流循环反应器进一步培养，并补充一定量的所处理工业废水作为营养物质，使COD:N:P＝100:5～10:1～5，接种并培养7-10d。
[0030] 所述的海绵载体为聚氨酯海绵，所述的聚氨酯海绵呈多孔蜂窝状结构，孔径大小为0.1-0.3mm，孔隙率约为85-90％，所述的聚氨酯海绵是边长2-3mm的立方体，所述的聚氨酯海绵的湿密度约为0.89-0.90/cm3。
[0031] 实施例2-4
[0032] 某焦化厂焦化废水出水水质如下表1所示：
[0033] 表1
[0034] 项目 范围 单位pH 7.5-8.0
COD 500-600 mg/L
BOD5 40-80 mg/L
TN 70.8 mg/L
总酚 56.7 mg/L
Cl- 790 mg/L
色度 600 倍
SS 74 mg/L
COD 500-600 mg/L
BOD5 40-80 mg/L
TN 70.8 mg/L
总酚 56.7 mg/L
Cl- 790 mg/L
色度 600 倍
SS 74 mg/L
[0035] *COD表示化学需氧量(ChemicalOxygenDemand，COD)；
[0036] *BOD5表示五日生化需氧量(BiochemicalOxygenDemand,BOD5)；
[0037] *TN表示水中的总氮(TotalNitrogen,TN)；
[0038] *SS表示固体悬浮物浓度(Suspendedsolid,SS)。
[0039] 取表1中的500mL焦化废水出水加入到臭氧氧化-生物降解近场耦合反应器中，同时加入2000粒实施例1中负载有生物膜的海绵载体。打开气泵和臭氧发生器，通过调节臭氧发生器产量和流量计调节并控制臭氧投加量分别为40、80、100mg/L/h。反应开始，每隔8h计为一个周期，每周期结束后更换70％焦化废水。第4周期开始进入稳定期，生物适应环境，体系达到稳定状态，结果如表2所示。
[0040] 表2
[0041]
[0042] 按照臭氧剂量为100mg/L/h的STOB处理之后，焦化废水的COD降解约为75％，单独O3的COD降解约为60％，提高15％左右；总酚降解均接近100％，但相对于单独O3降解，STOB的总酚降解速率常数可提高60％左右；焦化废水对青海弧菌Q67的抑制率由42％降低到27％，降低15％左右，由此可见STOB实现了对焦化废水的成功处理。
[0043] 实施例5-7
[0044] 某制药厂尾水水质如下表3所示：
[0045] 表3
[0046]项目 范围 单位
COD 180-200 mg/L
BOD5 61 mg/L
色度 60 倍
浊度 19.9 NTU
SS 0.079 mg/L
氨氮 39.21 mg/L
TDS 11.18 ppt
盐度 13.13 psu
电导率 22.77 ms/cm
电阻率 43.83 ohm-cm
COD 180-200 mg/L
BOD5 61 mg/L
色度 60 倍
浊度 19.9 NTU
SS 0.079 mg/L
氨氮 39.21 mg/L
TDS 11.18 ppt
盐度 13.13 psu
电导率 22.77 ms/cm
电阻率 43.83 ohm-cm
[0047] *COD表示化学需氧量(ChemicalOxygenDemand，COD)；
[0048] *BOD5表示五日生化需氧量(BiochemicalOxygenDemand,BOD5)；
[0049] *SS表示固体悬浮物浓度(Suspendedsolid,SS)；
[0050] *TDS表示溶解性固体总量(Totaldissolvedsolids,TDS)。
[0051] 取表3中的制药厂尾水500mL加入到本发明的反应器中，同时加入2000粒负载有生物膜的海绵载体。打开气泵和臭氧发生器，通过调节臭氧发生器产量和流量计调节并控制臭氧投加量为10、20、40mg/L/h。反应开始，每隔8h计为一个周期，每周期结束后更换70％制药厂尾水。第4周期开始进入稳定期，生物适应环境，体系达到稳定状态，结果如表4所示。
[0052] 表4
[0053]
[0054] 由上可知：经臭氧剂量为40mg/L/h的STOB处理之后，COD降解了约80％，数据优于单独臭氧降解，约50％。制药废水对青海弧菌Q67的抑制率由70％降低到20％，降低50％左右。制药厂废水经本发明提供的方法处理出水毒性相对于单独臭氧降解出水毒性降低优于相同剂量下单独臭氧降解情况，实现了对制药尾水的成功处理。
[0055] COD、总酚和出水毒性都显示出STOB工艺优于单独O3降解的结果，且降解率随着臭氧投加量的增加而升高。对于高COD工业尾水(500-600)，臭氧投加量为100mg/L/h时有较好的的降解效果，对于低COD工业尾水(180-200)，臭氧投加量为40mg/L/h时有较好的的降解效果，因此，STOB降解有机工业尾水建议臭氧投加量为40-100mg/L/h。
[0056] 综上所述，本发明建立的臭氧氧化与生物降解近场耦合体系，实现了臭氧氧化和生物处理的一体化，减少了占地面积以及建设和运行成本。不需要光源、不受废水浊度和色度影响，不涉及到催化剂负载稳定性的局限问题，在实际应用中具有显著的应用优势，是一种经济的、能够在工程上切实可行的高级氧化与生物降解近场耦合体系。
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