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一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法

阅读：1发布：2022-11-15

专利汇可以提供一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明公开了一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，包括：以城市河湖沉积物为研究对象，将预处理过的石墨毡作为阳极和阴极，阳极埋在沉积物层中，阴极漂浮在水面上，阴阳极间距与电极面积的比例为1:6，选用耐腐蚀的钛丝作为导线，外接电阻，构建生物电化学系统。该系统运行45天后，对沉积物中四环素和土霉素的去除率可达到60％以上。本发明作为新型的原位生物修复技术，能够有效降解河湖沉积物中的抗生素，同时将化学能转化为电能，操作条件简单，具有治理污染与获取能量的双重价值，是一种经济、环保和前景好的生物电化学方法。，下面是一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)采用石墨毡作为阳极和阴极材料，对石墨毡进行预处理，制备出电极；
2)将阳极埋在沉积物层中，阴极放置在水面上，选用钛丝作为导线，外接电阻，构建生物电化学系统；
3)利用上述生物电化学系统去除河湖沉积物中的抗生素。
2.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
1)中，对石墨毡进行预处理的过程是，将石墨毡依次用1mol/L的盐酸溶液和1mol/L的氢氧化钠溶液中各浸泡1h，然后，用超纯水反复清洗干净；在常温下晾干后，将作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂。
3.根据权利要求2所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，所述铂碳催化剂的制备是将计算称量好的铂碳粉与超纯水、异丙醇和质量比为5％的Nafion溶液混合，其中，铂碳粉中铂的质量百分比为20％，铂碳粉与超纯水的质量体积比为0.83μL/mg，铂碳粉与异丙醇的质量体积比为3.33μL/mg，铂碳粉与Nafion溶液的质量体积比为6.67μL/mg，将上述混合后的溶液用涡旋振荡仪漩涡震荡均匀，即制得该铂碳催化剂；在作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂的量为0.5mg Pt/cm2，涂刷损失系数为1.2。
4.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
2)中，阳极和阴极的表面积比为1:1。
5.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
2)中，阴阳极间距与电极面积的比例为1:6。
6.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
2)中，外接电阻的阻值为10-100Ω。
7.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
3)中，将阳极插入沉积物之前，对沉积物环境进行预处理，将其中的树枝、碎石杂物去除。
8.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，步骤
1)中，石墨毡厚度为0.5cm。
9.根据权利要求1所述去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，其特征在于，抗生素至少包括四环素和土霉素。

说明书全文

一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法

技术领域

[0001] 本发明涉及河湖底泥原位修复技术领域，具体涉及一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法。

背景技术

[0002] 抗生素是一种高度持久性污染物，虽然其在环境中的半衰期相对较短，但是人用或兽用抗生素被持续不断地排放到环境中，进而造成假性持久性污染，并且已经在多种环境介质中被检测到。当抗生素在环境中以一定的浓度水平长期存在时，一些敏感性生物会因其毒害作用而难以生长繁殖甚至存活，并导致抗性细菌和抗性基因的产生、迁移和传播，使得病原微生物产生耐药性，对生态环境及人类健康造成潜在威胁。值得注意的是抗生素通过不同的途径持续进入土壤或沉积物环境中，一些弱酸、弱碱性和亲脂性类抗生素药物在土壤中不易迁移，对土壤及沉积物都具有较强的吸附性，易蓄积，能吸附表层土壤矿物质，还会在在水体和沉积物中迁移转化，造成环境中的“假持久性”污染。

[0003] 土壤或沉积物环境中抗生素的降解包括光降解和生物降解等，其中生物降解是土壤或沉积物中抗生素降解的重要途径，特别是阳光直射不到的微生物活跃的深层环境中。生物降解效率受抗生素种类、土壤类型和氧化还原条件等因素的影响。通常条件下，四环素类抗生素在土壤中不易被生物降解，磺胺类抗生素降解缓慢，氟喹诺酮类和β-内酰胺类生物降解相对较快。长期暴露于环境中的抗生素残留会诱导微生物耐药性的产生，改变土壤或沉积物微生物的多样性和相应功能，抑制微生物、动物、植物的生长发育以及间接影响土壤肥力和养分循环。因此环境中抗生素的残留对土壤或沉积物生态系统具有很大危害。

[0004] 目前关注较多的是污水中抗生素的去除，且大部分采用物理吸附或化学氧化法。然而，目前对于土壤或沉积物环境中抗生素的去除方法还十分有限，大部分停留在依赖自然条件的降解，本发明利用生物电化学方法去除沉积物内抗生素，不仅可以有效降解河湖沉积物中的抗生素，还能将化学能转化为电能，操作条件简单，具有治理污染与获取能量的双重价值，是一种经济、环保和前景好的原位修复方法。随着人们对环境中抗生素污染问题的关注，对环境中抗生素分布和去除的研究也越来越成为研究的重点。因此，去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法具有重要的理论价值和实际意义。

发明内容

[0005] 本发明针对沉积物中持久性有机污染物抗生素的污染问题，提供一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法。该方法利用生物电化学系统，可有效促进沉积物中抗生素的降解，是一种经济、环保和前景好的沉积物中抗生素去除技术。

[0006] 本发明提出的一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，包括以下步骤：

[0007] 1)采用石墨毡作为阳极和阴极材料，对石墨毡进行预处理，制备出电极；

[0008] 2)将阳极埋在沉积物层中，阴极放置在水面上，选用钛丝作为导线，外接电阻，构建生物电化学系统；

[0009] 3)利用上述生物电化学系统去除河湖沉积物中的抗生素。

[0010] 进一步讲，步骤1)中，石墨毡厚度为0.5cm。对石墨毡进行预处理的过程是，将石墨毡依次用1mol/L的盐酸溶液和1mol/L的氢氧化钠溶液中各浸泡1h，然后，用超纯水反复清洗干净；在常温下晾干后，将作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂。

[0011] 本发明中，所述铂碳催化剂的制备是将计算称量好的铂碳粉与超纯水、异丙醇和质量比为5％的Nafion溶液混合，其中，铂碳粉中铂的质量百分比为20％，铂碳粉与超纯水的质量体积比为0.83μL/mg，铂碳粉与异丙醇的质量体积比为3.33μL/mg，铂碳粉与Nafion溶液的质量体积比为6.67μL/mg，将上述混合后的溶液用涡旋振荡仪漩涡震荡均匀，即制得该铂碳催化剂；在作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂的量为0.5mg Pt/cm2，涂刷损失系数为1.2。

[0012] 步骤2)中，阳极和阴极的表面积比为1:1；阴阳极间距与电极面积的比例为1:6；外接电阻的阻值为10-100Ω。

[0013] 步骤3)中，将阳极插入沉积物之前，对沉积物环境进行预处理，将其中的树枝、碎石杂物去除。

[0014] 本发明的生物电化学方法可以去除河湖沉积物中的抗生素至少包括四环素和土霉素。

[0015] 与现有技术相比，本发明的有益效果是：

[0016] 本发明提供一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，系统运行45天后，四环素和土霉素的去除率可达到60％以上。作为一种长期运行的沉积物原位生物修复技术，借助其利用沉积物中有机物产电的特点对被污染的环境进行低成本修复，同时回收电能，实现废物利用，具有治理污染与获取能量的双重价值，是一种经济、环保和前景好的生物电化学方法。

具体实施方式

[0017] 下面对本发明技术方案作进一步详细描述，所描述的具体实施例仅仅对本发明进行解释说明，并不用以限制本发明。

[0018] 本发明提出的一种去除河湖沉积物中抗生素的生物电化学方法，包括以下步骤：

[0019] 1)采用石墨毡作为阳极和阴极材料，对石墨毡进行预处理，制备出电极；

[0020] 石墨毡厚度为0.5cm。对石墨毡进行预处理的过程是，将石墨毡依次用1mol/L的盐酸溶液和1mol/L的氢氧化钠溶液中各浸泡1h，然后，用超纯水反复清洗干净；在常温下晾干后，将作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂。

[0021] 本发明中，所述铂碳催化剂的制备是将计算称量好的铂碳粉与超纯水、异丙醇和质量比为5％的Nafion溶液混合，其中，铂碳粉中铂的质量百分比为20％，铂碳粉与超纯水的质量体积比为0.83μL/mg，铂碳粉与异丙醇的质量体积比为3.33μL/mg，铂碳粉与Nafion溶液的质量体积比为6.67μL/mg，将上述混合后的溶液用涡旋振荡仪漩涡震荡均匀，即制得该铂碳催化剂；在作为阴极的石墨毡的面向阳极的一侧涂刷铂碳催化剂的量为0.5mg Pt/2
cm，考虑到涂刷催化剂过程的损失，涂刷损失系数为1.2。

[0022] 2)将阳极埋在沉积物层中，阴极放置在水面上，阳极和阴极的表面积比为1:1；阴阳极间距与电极面积的比例为1:6；选用钛丝作为导线，外接电阻，构建生物电化学系统；其中，外接电阻的阻值可以是10-100Ω。在将阳极插入沉积物之前，对沉积物环境进行预处理，将其中的树枝、碎石杂物去除，可提高抗生素的降解效率。

[0023] 3)利用上述生物电化学系统去除河湖沉积物中的抗生素，抗生素主要是包括四环素和土霉素。

[0024] 研究试验例：

[0025] 以取自天津市津南区海河教育园区天津大学北洋园校区南侧河道河湖沉积物为例，利用本发明方法首先构建生物电化学系统，然后利用生物电化学系统进行去除抗生素的试验，具体过程如下：

[0026] 首先，对沉积物进行预处理，将其中的树枝、碎石等杂物去除，并机械搅拌均匀，用12目不锈钢筛再次去除杂质后经过5000rpm离心10min去除多余的水分，最后搅拌均匀备用。该河湖沉积物中有机物含量相对较低，烧失量LOI为5.00％。在构建生物电化学系统前，向处理好的河湖沉积物中各加入约200ng/g干重四环素(Tetracycline，TC，98.0％，Dr.Ehrestorfer，德国)和400ng/g干重土霉素(Oxytetracycline，OTC，98.5％，Dr.Ehrestorfer，德国)，模拟被抗生素污染的河湖沉积物，以考察生物电化学系统中沉积物内抗生素的降解情况。

[0027] 该试验中构建的生物电化学反应器为直径9.5cm、高9cm的圆柱形容器，底部填入厚度为3cm的沉积物，沉积物上面水层的厚度也为3cm。选用石墨毡作为生物电化学反应器的阳极和阴极。石墨毡阳极厚0.5cm，直径6cm，被埋在沉积物层中，距离反应器底部1cm。涂有铂碳催化剂的石墨毡阴极厚0.5cm，直径6cm，漂浮在水面上。阳极与阴极的间距为5cm，选用耐腐蚀的钛丝作为导线，直径0.5mm。选用蒸馏水作为生物电化学系统的上层水，并且每天向系统中加入超纯水以补充表面蒸发损失的部分，保证液位不变。

[0028] 生物电化学系统在室温下持续运行45天，运行阶段前10天，连接生物电化学系统阳极和阴极的电池外阻为10Ω，随后改用100Ω外阻。结果证明，构建生物电化学系统，累计输出电能5.448J，同时有效促进沉积物中四环素和土霉素的降解，运行45天后，采用液相色谱-质谱联用方法检测沉积物中抗生素浓度，四环素和土霉素的去除率达到60％以上。

[0029] 以上所述仅为本发明的优选实施例，并非因此限制本发明的发明范围，本发明主要适用于沉积物中四环素类抗生素的去除，凡是利用本发明说明书内容所作的等效变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的发明保护范围内。

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