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一种 合成气还原二 氧化硫的均温系统及工艺

阅读：625发布：2020-05-13

专利汇可以提供一种合成气还原二氧化硫的均温系统及工艺专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明提供了一种合成气还原二氧化硫的均温系统及工艺，将利用煤气化生成的合成气混合水蒸气后通入到变换反应器中生成富含氢气的还原气；SO2原料分成两路，一路作为主反应气通过与还原气混合换热后通入到均温还原反应器中，在还原催化剂作用下进行还原反应，另一路SO2作为补充反应与还原反应器出口的尾气混合，通入到克劳斯脱硫反应器中，进行克劳斯脱硫反应，最终实现硫磺的深度回收利用；其中变换反应器和克劳斯脱硫反应器均采用绝热反应器，SO2还原反应器采用均温列管反应器，与汽包形成循环换热，维持催化还原反应器床层温度均一，避免SO2还原反应放热使催化剂烧焦失活，保护了催化剂，催化效率高且环保易操作。，下面是一种合成气还原二氧化硫的均温系统及工艺专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种合成气还原二氧化硫的系统，其特征在于，包括二氧化硫通道、合成气通道、水蒸气通道、汽包(V102)、气体混合罐(V101)、换热器、反应器和第一锅炉给水通道；
所述反应器包括变换反应器Ⅰ(R1)、变换反应器Ⅱ(R2)和均温二氧化硫还原反应器(R3)；所述换热器包括换热器Ⅰ(E101)和换热器Ⅱ(E102)；
所述合成气通道与汽包(V102)的水蒸气通道分别与气体混合罐(V101)的入口相连，气体混合罐(V101)出口与变换反应器Ⅰ(R1)入口相连接，变换反应器Ⅰ(R1)的出口与换热器Ⅰ(E101)入口相连接，换热器Ⅰ(E101)出口与变换反应器Ⅱ(R2)入口相连接，变换反应器Ⅱ(R2)出口与换热器Ⅱ(E102)入口相连接，变换反应器Ⅰ(R1)和变换反应器Ⅱ(R2)的床层中装填有中温变换反应催化剂(M1)；
所述二氧化硫通道分为两路，其中一路二氧化硫与换热器Ⅱ(E102)的出口混合后与均温二氧化硫还原反应器(R3)的入口相连接，所述二氧化硫还原反应器(R3)装填有二氧化硫还原催化剂(M2)；
所述第一锅炉给水通道与汽包(V102)入口相连接，汽包(V102)通过上升管和下降管与均温二氧化硫还原反应器(R3)的壳程联通。
2.根据权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括换热器Ⅲ(E103)和克劳斯脱硫反应器(R4)；
均温二氧化硫还原反应器(R3)出口与换热器Ⅲ(E103)入口相连接，换热器Ⅲ(E103)出口与另一路二氧化硫混合后与克劳斯脱硫反应器(R4)入口相连接。
3.根据权利要求2所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括换热器Ⅳ(E104)、气液分离器(V103)、泵Ⅰ(P101)和泵Ⅱ(P102)；
克劳斯脱硫反应器(R4)出口与换热器Ⅳ(E104)入口相连接，换热器Ⅳ(E104)出口与气液分离器(V103)入口相连接，气液分离器(V103)液相出口与泵Ⅱ(P102)入口相连接；其中，换热器Ⅲ(E103)的液相出口和换热器Ⅳ(E104)的液相出口合并为一路与泵Ⅰ(P101)入口相连接。
4.根据权利要求2所述的合成气还原二氧化硫的系统，其特征在于，变换反应器Ⅰ(R1)、变换反应器Ⅱ(R2)和克劳斯脱硫反应器(R4)均采用绝热反应器。
5.根据权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，所述中温变换反应催化剂(M1)按质量百分比，组成成分为：MoO3 5％-15％、CoO3％-12％、CaO2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％；所述二氧化硫还原催化剂(M2)按质量百分比，组成成分为：
MoO3 8％-15％、La2O30.5％-2％、CoO5％-10％、CaO2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％。
6.根据权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的系统，其特征在于，二氧化硫均温还原反应器(R3)为列管反应器，列管上部和下部都装填100mm-200mm高的φ5mm的氧化铝瓷球。
7.根据权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，合成气通道、二氧化硫通道、第一锅炉给水通道和水蒸气通道上均设有流量控制阀。
8.根据权利要求1-4中任一项所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，变换反应器Ⅰ(R1)的入口和变换反应器Ⅱ(R2)的入口之间设有一条合成气旁路，合成气旁路上设置混合气流量调节阀(FIQ103)，用于调节变换反应器Ⅰ(R1)和变换反应器Ⅱ(R2)的负荷。
9.根据权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的均温系统，其特征在于，所述汽包(V102)的水蒸气出口分成两路，其中一路与混合罐(V101)相连接，做为原料中的水蒸气通入到变换反应器I(R1)中，另一路水蒸气外送综合利用；所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括若干第二锅炉给水通道，所述第二锅炉给水通道与对应的换热器的换热盘管连接。
10.一种利用权利要求1所述的合成气还原二氧化硫的均温系统进行二氧化硫还原的工艺，其特征在于，包括以下步骤：
合成气与水蒸气在气体混合罐(V101)中混合均匀，通入到两段串联的变换反应器Ⅰ(R1)和变换反应器Ⅱ(R2)中，在中温变换反应催化剂(M1)作用下进行水煤气变换反应得到还原气，还原气经过换热器换热后与一部分二氧化硫混合通入到均温还原反应器(R3)中，在二氧化硫还原催化剂(M2)的作用下进行反应，锅炉通过汽包(V102)向均温二氧化硫还原反应器(R3)的壳程给水，将还原反应产生的热量带走；均温二氧化硫反应器(R3)出口的反应气与另一部分二氧化硫混合通入到还原反应器(R4)中发生克劳斯反应，进行深度二氧化硫还原反应。

说明书全文

一种合成气还原二 氧化硫的均温系统及工艺

技术领域

[0001] 本发明属于二氧化硫还原技术领域，特别涉及一种合成气还原二氧化硫的系统及工艺。

背景技术

[0002] 我国二氧化硫的排放来源主要通过燃煤、钢铁冶炼、有色金属和贵金属冶炼、石油化工等生产过程产生；其中，高浓度(φSO2＞3％)的SO2主要用来制备硫酸，低浓度(φSO2＜1％)SO2主要通过碱金属或碱土金属中和生成硫酸盐；由于受到地域、运输、生产、储运等条件的限制，二氧化硫制硫酸工艺不适合偏远的冶炼厂，但是可以通过制成硫磺而提高企业产品的附加值。

[0003] 回收硫磺技术分为直接还原法和间接还原法，直接还原法中，当属H2和CO作为还原剂时技术最优，不仅还原SO2的副产物少，反应所需温度相对较低，且H2和CO作为还原剂时原料易得，可以利用不同煤种通过煤气化得到所需要的还原剂，但是还原剂中的CO反应后会产生毒性更大的羰基硫COS，造成二次污染。在没有催化剂的情况下，H2和SO2需要在500℃以上才会发生反应，反应温度较高。采用催化还原法会使反应温度大大降低，但是二氧化硫还原反应属于放热反应，反应过程中放出的大量热量很容易导致催化剂高温烧结失活。

发明内容

[0004] 针对现有技术存在的问题，本发明的目的在于提供一种合成气还原二氧化硫的均温系统及工艺，具有环保无污染、有效地降低反应温度并且能够较好的保护催化剂的特点。

[0005] 为了实现上述目的，本发明采用的技术方案是：

[0006] 一种合成气还原二氧化硫的均温系统，包括二氧化硫通道、合成气通道、水蒸气通道、汽包、气体混合罐、换热器、反应器和第一锅炉给水通道；

[0007] 所述反应器包括变换反应器Ⅰ、变换反应器Ⅱ和均温二氧化硫还原反应器；所述换热器包括换热器Ⅰ和换热器Ⅱ；

[0008] 所述合成气通道与汽包的水蒸气通道分别与气体混合罐的入口相连，气体混合罐出口与变换反应器Ⅰ入口相连接，变换反应器Ⅰ的出口与换热器Ⅰ入口相连接，换热器Ⅰ出口与变换反应器Ⅱ入口相连接，变换反应器Ⅱ出口与换热器Ⅱ入口相连接，变换反应器Ⅰ和变换反应器Ⅱ的床层中装填有中温变换反应催化剂；

[0009] 所述二氧化硫通道分为两路，其中一路二氧化硫与换热器Ⅱ的出口和均温二氧化硫还原反应器入口相连接，所述二氧化硫还原反应器装填有二氧化硫还原催化剂；

[0010] 所述第一锅炉给水通道与汽包入口相连接，汽包通过上升管和下降管与均温二氧化硫还原反应器的壳程联通。

[0011] 进一步的，所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括换热器Ⅲ和克劳斯脱硫反应器；

[0012] 均温二氧化硫还原反应器出口与换热器Ⅲ入口相连接，换热器Ⅲ出口与另一路二氧化硫混合后与克劳斯脱硫反应器入口相连接。

[0013] 进一步的，所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括换热器Ⅳ、气液分离器、泵Ⅰ和泵Ⅱ；

[0014] 克劳斯脱硫反应器出口与换热器Ⅳ入口相连接，换热器Ⅳ出口与气液分离器入口相连接，气液分离器液相出口与泵Ⅱ入口相连接；其中，换热器Ⅲ的液相出口和换热器Ⅳ的液相出口合并为一路与泵Ⅰ入口相连接。

[0015] 进一步的，变换反应器Ⅰ、变换反应器Ⅱ和克劳斯脱硫反应器均采用绝热反应器。

[0016] 进一步的，所述中温变换反应催化剂按质量百分比，组成成分为：MoO3 5％-15％、CoO 3％-12％、CaO 2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％；所述二氧化硫还原催化剂按质量百分比，组成成分为：MoO3 8％-15％、La2O30.5％-2％、CoO 5％-10％、CaO 2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％。

[0017] 进一步的，二氧化硫均温还原反应器为列管反应器，列管上部和下部都装填100mm-200mm高的φ5mm的氧化铝瓷球。

[0018] 进一步的，合成气通道、二氧化硫通道、第一锅炉给水通道和水蒸气通道上均设有流量控制阀。

[0019] 进一步的，变换反应器Ⅰ的入口和变换反应器Ⅱ的入口之间设有一条合成气旁路，合成气旁路上设置混合气流量调节阀，用于调节变换反应器Ⅰ和变换反应器Ⅱ的负荷。

[0020] 进一步的，所述汽包的水蒸气出口分成两路，其中一路与混合罐相连接，做为原料中的水蒸气通入到变换反应器I中，另一路水蒸气外送综合利用；所述合成气还原二氧化硫的均温系统还包括若干第二锅炉给水通道，所述第二锅炉给水通道与对应的换热器的换热盘管连接。

[0021] 利用合成气还原二氧化硫的均温系统进行二氧化硫还原的方法，包括以下步骤：

[0022] 合成气与水蒸气在气体混合罐中混合均匀，通入到两段串联的变换反应器Ⅰ和变换反应器Ⅱ中，在中温变换反应催化剂作用下进行水煤气反应得到还原气，还原气经过换热器换热后与二氧化硫混合通入到均温还原反应器中，在二氧化硫还原催化剂的作用下进行反应，锅炉通过汽包向均温二氧化硫还原反应器的壳程给水，将还原反应产生的热量带走。

[0023] 本发明与现有技术相比，具有如下优点：

[0024] 合成气经过净化后得到富含H2的还原气，还原反应不产生COS等有毒物质，环保无污染；在反应器中加入了催化剂，有效的降低了反应温度；利用锅炉循环水将反应器中的热量带走，维持反应器中的温度均一，避免还原反应放出大量热量使催化剂烧焦失活，较好的保护了还原催化剂。附图说明

[0025] 构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：

[0026] 图1为本一种合成气还原二氧化硫的均温系统的结构示意图。

[0027] 其中各标号表示：V101、气体混合罐，V102、汽包，V10、气液分离器，R1、变换反应器Ⅰ，R2、变换反应器Ⅱ，R3、均温二氧化硫还原反应器，R4、克劳斯脱硫反应器，P101、泵Ⅰ，P102、泵Ⅱ，E101、换热器Ⅰ，E102、换热器Ⅱ，E103、换热器Ⅲ，E104、换热器Ⅳ，FIQ101、合成气流量调节阀，FIQ102、变换气水汽流量调节阀，FIQ103、水煤气流量控制阀，FIQ104、均温还原二氧化硫流量调节阀，FIQ105、克劳斯还原二氧化硫流量调节阀，FIQ106、汽包外送蒸汽流量调节阀，FIQ107、锅炉给水流量调节阀。

具体实施方式

[0028] 下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

[0029] 以下详细说明均是示例性的说明，旨在对本发明提供进一步的详细说明。除非另有指明，本发明所采用的所有技术术语与本申请所属领域的一般技术人员的通常理解的含义相同。本发明所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而并非意图限制根据本发明的示例性实施方式。

[0030] 下面结合附图对本发明进行详细说明。

[0031] 请参照附图1所示，本发明提供一种合成气还原二氧化硫的均温系统，包括：二氧化硫通道、合成气通道、水蒸气通道、换热器、反应器、汽包、气体混合罐、流量控制阀、泵和锅炉给水通道；

[0032] 合成气通道上设置有合成气流量调节阀FIQ101，水蒸气通道上设置有变换气水汽流量调节阀FIQ102和汽包外送蒸汽流量调节阀FIQ106，合成气通道与水蒸气通道分别与气体混合罐V101的入口相连，气体混合罐V101出口与变换反应器ⅠR1入口相连接，变换反应器ⅠR1的出口与换热器ⅠE101第一换热通道入口相连接，换热器ⅠE101第一换热通道出口与变换反应器ⅡR2入口相连接，变换反应器ⅡR2出口与换热器ⅡE102第一换热通道入口相连接，两个变换反应器(R1、R2)均采用绝热反应器，变换反应器床层中装填的中温变换反应催化剂M1，其中M1催化剂的按质量百分比，组成成分为：MoO3 5％-15％、CoO 3％-12％、CaO 2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％；两段串联的变换反应器(R1、R2)之间还增加了一条旁路，所述旁路上设置混合气流量调节阀FIQ103调节两台变换反应器的负荷，维持变换反应器温度在550-650℃。

[0033] 二氧化硫通道分为两路，其中一路二氧化硫与换热器ⅡE102的第一换热通道出口相连接，两种气体进入混合气通道，混合气通道与均温二氧化硫还原反应器R3入口相连接，二氧化硫均温还原反应器R3为列管反应器，列管中部装填二氧化硫还原催化剂M2，其中M2催化剂按质量百分比，组成成分为：MoO3 8％-15％、La2O30.5％-2％、CoO 5％-10％、CaO 2％-10％、MgO1％-5％、Al2O365％-80％，其列管上部和下部都装填100mm-200mm高的φ5mm耐高温的氧化铝瓷球，均温反应器R3的出口与换热器III E103第一换热通道入口相连接，换热器III E103气相出口与系统入口的另一路二氧化硫合并为一路后与克劳斯脱硫反应器R4入口相连接，克劳斯脱硫反应器R4出口与换热器ⅣE104第一换热通道入口相连接，换热器ⅣE104气相出口与气液分离器V103入口相连接，汽水分离器V103的气相出口尾气外送到脱碳工段，汽水分离器V103的液相出口与泵P102入口相连接，冷凝水通过泵102外送到气体车间循环利用，换热器III E103的液相出口和换热器ⅣE104的液相出口合并为一路与泵P101入口相连接，液体硫磺通过泵IP101出口外送到硫磺包装车间。

[0034] 系统入口的锅炉给水通道上安装有锅炉给水流量调节阀FIQ107，锅炉给水通道与汽包V102入口相连接，汽包V102的水蒸气出口分为两路，其中一路与混合罐V101连接，作为原料中的水蒸气通入到变换反应器I R1中，另一路水蒸气外送到其他工段综合利用；锅炉给水通道的其他支路与系统内的各换热器(E101、E102、E103和E104)的换热盘管入口相连接，换热盘管的出口的蒸汽外送到气体工段回收利用；汽包V102通过上升管和下降管与均温还原反应器R3的壳程联通，利用锅炉水受热上升、冷凝下降建立不断循环的水利联系，将均温还原反应器R3床层放出的热量带走，维持均温还原反应器R3床层温度均一。

[0035] 本发明提供一种利用合成气还原二氧化硫的均温系统还原二氧化硫的方法，包括以下步骤：

[0036] 来自汽化炉的合成气温度250℃，压力0.5MPa，通过合成气流量调节阀FIQ101控制流量为1926.40Nm3/h，其合成气中各组分体积含量为：H2 21.07％，CO 49.88％，N2 26.04％，CO2 1.72％，CH4 1.29％，通入到混合罐V101中；来自汽包V102的蒸汽通过变换气
3
水汽流量控制阀FIQ102降压至0.5MPa，调节流量至1118.26Nm /h，通入到混合罐V101中与合成气充分混合，混合均匀后通入到两段串联的中温变换反应器R1、R2中，与变换反应催化剂M1进行水煤气变换反应；

[0037] 两个变换反应器出口的还原气通过换热器ⅡE102换热后温度降低为350℃；均温3
还原二氧化硫流量控制阀FIQ104控制二氧化硫流量为752.28Nm /h，与换热器ⅡE102出口的还原气混合换热后温度达到300℃，通入到均温二氧化硫还原反应器R3中，均温二氧化硫还原反应器R3的列管中装填催化剂M2，均温二氧化硫还原反应器壳程循环水温度为280℃；
均温二氧化硫还原反应器R3出口的混合气通过换热器ⅢE103换热后温度降低为150℃，冷凝下来的液体硫磺通过泵P101外送的硫磺包装车间；

[0038] 换热器ⅢE103出口的尾气与汽包外送蒸汽流量调节阀FIQ106控制的二氧化硫气体33.63Nm3/h充分混合，通入到克劳斯脱硫反应器R4中进行克劳斯脱硫反应；克劳斯脱硫反应器R4出口的混合气通过换热器ⅣE104换热后温度降低为150℃，冷凝下来的液体硫磺通过泵P101外送到硫磺包装车间，换热器ⅣE104的尾气通入到气液分离器V103中，冷凝水通过泵P102外送到汽提车间循环利用，V103的尾气运送到脱碳工段脱除大量的二氧化碳后送到锅炉燃烧，剩余少量的含硫氧化物得到循环回收利用，实现二氧化硫污染物零排放；

[0039] 由技术常识可知，本发明可以通过其它的不脱离其精神实质或必要特征的实施方案来实现。因此，上述公开的实施方案，就各方面而言，都只是举例说明，并不是仅有的。所有在本发明范围内或在等同于本发明的范围内的改变均被本发明包含。

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