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KMgF3化合物用于捕获气相或液相中氟化物和/或氟化物形式的金属的用途

申请号 CN201280028412.5 申请日 2012-06-08 公开(公告)号 CN103608084A 公开(公告)日 2014-02-26
申请人 金属和氟化铀炼制公司; 发明人 伯特兰·莫雷尔; 洛林·莱特; 劳伦特·摩诗; 阿兰·德穆尔加斯; 罗曼·克拉伦斯; 阿兰·垂赛德; 艾蒂安·迪朗;
摘要 本 发明 涉及分子式为KMgF3的化合物的用途,用于捕获在气相或液相中以氟化物和/或氟 氧 化物形式存在的金属。本发明还涉及分子式为KMgF3的化合物及其制备方法,该化合物具有至少等于30m2/g且至多等于150m2/g的 比表面积 。本发明可尤其用在核工业中,其中,针对在气体流或液体流中还存在的金属杂质,本发明能够有利地用于纯化在该气体流或液体流中存在的六氟化 铀 (UF6)。
权利要求

1.KMgF3化合物的用途,用于捕获在气相或液相中以氟化物和/或氟化物形式存在的金属。
2.根据权利要求1所述的用途,其中,所述金属选自锝、铼、、钼、铌、钽、锑和
3.根据权利要求1或2所述的用途,其中,所述KMgF3化合物用于纯化六氟化
4.根据权利要求3所述的用途,其中,所述六氟化铀由天然铀的转化而产生或由源自再处理废核燃料的铀的转化而产生。
5.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,所述KMgF3化合物具有至少等于
2
30m/g的比表面积
6.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,所述KMgF3化合物具有至多等于
2
150m/g的比表面积。
7.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,所述KMgF3化合物以团聚物、颗粒或球状物的形式来使用。
8.根据权利要求7所述的用途,其中,所述KMgF3化合物以球状物的形式来使用,所述球状物的最大尺寸为至多等于3mm。
9.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,所述KMgF3化合物单独使用或与能够捕获化学核素的另一化合物联合使用。
10.根据权利要求9所述的用途,其中,所述KMgF3化合物与二氟化镁联合使用。
11.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,在使用前对所述KMgF3化合物进行氟化处理。
12.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,在环境温度至200℃温度下,且优选在80℃~200℃温度下使用所述KMgF3化合物。
13.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,使所述KMgF3化合物与所述气相或液相接触至少20秒,所述气相或液相含有将被捕获的金属。
14.根据权利要求13所述的用途,其中,使所述KMgF3化合物与所述气相接触60秒~
300秒,所述气相含有将被捕获的金属。
15.根据权利要求13所述的用途,其中,使所述KMgF3化合物与所述液相接触60秒~
600秒,所述液相含有将被捕获的金属。
16.根据前述权利要求中任一项所述的用途,其中,所述KMgF3化合物通过以下方法来制备:
氢氟酸存在下,使镁化合物和二氟氢在醇溶液或醇的混合物的溶液中反应,随后煅烧由该反应所产生的产物。
17.根据权利要求1至15所述的用途,其中,所述KMgF3化合物通过用含有氟化钾的性溶液来浸渍二氟化镁而制备。
2
18.一种用于制备KMgF3化合物的方法,所述KMgF3化合物具有至少等于30m/g且至多
2
等于150m/g的比表面积,所述方法包括:
在氢氟酸存在下,使镁化合物和二氟氢钾在醇溶液或醇的混合物的溶液中反应,随后煅烧由该反应所产生的产物。
2
19.一种用于制备KMgF3化合物的方法,所述KMgF3化合物具有至少等于30m/g且至多
2
等于150m/g的比表面积,所述方法包括用含有二氟氢钾的水性溶液来浸渍二氟化镁。

说明书全文

KMgF3化合物用于捕获气相或液相中氟化物和/或氟

物形式的金属的用途

技术领域

[0001] 本发明涉及捕获金属核素(species)的领域。
[0002] 更具体地,本发明涉及三氟化镁(在下文中称为“KMgF3化合物”)的用途,所述用途为捕获在气相或液相中以氟化物和/或氟氧化物状态存在的金属。
[0003] 本发明还涉及具有高比表面积的KMgF3化合物以及能够制备该化合物的方法。
[0004] 本发明尤其用在核工业中,其中,针对在气体流或液体流中还存在的金属杂质,本发明能够有利地用于纯化在该气体流或液体流中存在的六氟化(UF6)。

背景技术

[0005] 核燃料循环表示从提取铀矿石至废料的储存的所有步骤,其能够将燃料提供至反应堆以便产生可供分配的电能
[0006] 该循环包括以下步骤:该步骤在于将从矿中提取的浓缩为黄饼形式的铀转化为六氟化铀,同时赋予其用于生产核燃料的必要的纯度等级。
[0007] 目前,由ASTM C787标准设定该纯度等级,根据该标准六氟化铀通常必须含有小于1ppm的杂质。
[0008] 但是黄饼可以含有几千ppm的杂质,该杂质包括挥发性的氟化物和/或氟氧化物,尤其是钼(Mo)、(V)和钨(W)的挥发性的氟化物和/或氟氧化物。
[0009] 在法国实施的核燃料循环还包括将源自再处理废核燃料的硝酸铀酰转化为六氟化铀的步骤,以在生产新燃料中将其再利用为原料。
[0010] 同样在这种情况下,由该转化产生的六氟化铀必须满足ASTM C787标准的要求。
[0011] 源自再处理废核燃料的硝酸铀酰本身还含有几十ppb的杂质,该杂质包括挥发性的氟化物和/或氟氧化物,如锝(Tc)、镎(Np)和钚(Pu)的挥发性的氟化物和/或氟氧化物。
[0012] 已经研究了纯化六氟化铀的若干种方法。
[0013] 具体地,可能的是:
[0014] a)通过在硝酸或硫酸介质中进行液-液萃取来纯化铀,但该技术具有的缺点是:其产生大量必须处理的
[0015] b)蒸馏六氟化铀,但该技术意味着安装几十米高的塔,而且意味着必须处理由该蒸馏产生的杂质;
[0016] c)通过与过氧化氢反应将铀选择性沉淀为四氧化铀(UO4),但该技术被证明在具有可形成过氧化物的金属杂质(如钒、(Ti)和锆(Zr))的铀的纯化中是无效的;
[0017] d)通过将六氟化铀存在于其中的介质经过能够截留需要从介质中去除的杂质的捕获剂来纯化六氟化铀。
[0018] 已经表明,当由二氟化镁(MgF2)、三氟化(AlF3)、氟化钠(NaF)或还有二氟化(CaF2)组成的捕获剂具有足够大的比表面积时,该捕获剂能够截留(retain)五氟化钒(VF5)和三氟代氧化钒(VOF3)。
[0019] 此外,已经表明二氟化镁还能够截留四氟化钛(TiF4)、五氟化铌(NbF5)、五氟化钽(TaF5)和五氟化锑(SbF5)、六氟化钼(MoF6)和锝氟化物。此外,美国专利5826163(参考文献[1])中描述了二氟化镁净化锝的六氟化铀的用途。
[0020] 然而,在工作过程中,发明人观察到,尤其是因为二氟化镁截留一定量的六氟化铀,实际上该一定量等于需要从六氟化铀中去除的氟化物和氟氧化物的量,所以不能设想在工业规模上由二氟化镁组成的捕获剂用于纯化六氟化铀的用途。
[0021] 这导致这些捕获剂快速地被污染,意味着必须频繁地用新捕获剂来替换这些捕获剂。
[0022] 因此,发明人给他们自己设定了一个总体目标,该总体目标是发现一种材料,该材料能够捕获在六氟化铀中存在的杂质,并且没有使用二氟化镁产生的缺点,其中,该六氟化铀源自黄饼的转化或源自再处理的硝酸铀酰的转化。
[0023] 具体地,他们为自己设定了以下目标:该材料应该能够充分地捕获在六氟化铀中存在的杂质,以使得六氟化铀满足ASTM C787标准,但是并不捕获六氟化铀自身,或仅稍许地捕获六氟化铀。
[0024] 他们还为自己设定了以下目标:当六氟化铀在液相中时以及当六氟化铀在气相中时,该材料都应该能够用于纯化六氟化铀。
[0025] 他们进一步为自己设定了以下目标:该材料应该是市场上能买到的,或者如果不能买到,该材料应该能够以与工业开发相容的成本通过简单易用的方法来制备。

发明内容

[0026] 通过本发明实现了这些目标,本发明提出使用KMgF3化合物来捕获在气相或液相中以氟化物和/或氟氧化物形式存在的金属。
[0027] 事实上,在工作过程中,发明人观察到,当使KMgF3化合物与气相或液相接触时,KMgF3化合物能够非常有效地截留这些在气相或液相中以氟化物和/或氟氧化物形式存在的金属,诸如锝、铼、钒、钼、铌、钽、锑和钛等。
[0028] 并且他们还观察到,相反地,这些化合物仅稍许地截留六氟化铀,或仅非常稍许地截留六氟化铀。
[0029] 因此,KMgF3化合物用于纯化六氟化铀的用途非常令人关注,特别是纯化由天然铀的转化而产生的六氟化铀或由源自再处理废核燃料的铀的转化而产生的六氟化铀。
[0030] 根据本发明,上述KMgF3化合物优选具有等于或大于30m2/g的比表面积,该比表面积通过Brunauer-Emmett-Teller方法(以名称“BET法”而著称)对粉末态的该化合物测定。事实上,发明人观察到当KMgF3化合物的比表面积至少为该值时,KMgF3化合物的捕获能较强。
[0031] 但是,优选地,KMgF3化合物的比表面积不超过150m2/g,大于该值时KMgF3化合物的化学稳定性开始劣化,这成为将其在捕获金属中应用的障碍。
[0032] 因此,KMgF3化合物通常具有30~150m2/g的比表面积,更好地,具有70~120m2/g的比表面积。
[0033] 在本发明的上下文中,KMgF3化合物可以以自由粉末(free powder)的形式使用。但是,由于设备中涉及压降的原因,优选该化合物应该是团聚物、颗粒、球状物(pellet)或类似类型的固体单元(solid element)的形式,其中,上述设备为KMgF3化合物将用于其中的设备(例如,塔型的设备),上述固体单元通过用于转换粉末的常规方法而得到。
[0034] 因此,例如,已经证明球状物形式的KMgF3化合物的用途是特别有利的,其中,上述球状物的最大尺寸至多等于3mm,且特别是尺寸为2mm~3mm的球状物。
[0035] 此外,KMgF3化合物可以单独使用或与已知具有捕获化学核素(特别是氟化的和/或氟氧化的金属核素)的另一化合物联合使用。因此,例如,KMgF3化合物可以与二氟化镁结合使用,在这种情况下,优选地,在KMgF3/MgF2混合物中KMgF3化合物的质量分数至少等于0.2。
[0036] 无论使用什么形式的KMgF3化合物,一旦使KMgF3化合物与气相或液相接触,KMgF3化合物就能够捕获在该相中以氟化物和/或氟氧化物的状态存在的金属。
[0037] 尽管如此,为了优化KMgF3化合物的捕获能力,优选地,在使用前对它进行氟化处理,该氟化处理能够减小被截留的铀的量。
[0038] 上述氟化处理可以通过使KMgF3化合物与纯氟接触来实施,或者通过使KMgF3化合物与包括氟和选自惰性气体(诸如氮气或氩气等)和氟类气体中的一种或多种其他气体的混合物(例如氟、氩气和氢氟酸的混合物)来实施。因此,例如,通过使用氟、氮气和氢氟酸的混合物可以完成该氟化处理。
[0039] 上述氟化处理可在环境温度至500℃的温度下进行,优选在200℃和300℃之间的温度下进行。
[0040] 此外,优选在80℃~200℃温度下使用KMgF3化合物,即,使KMgF3化合物与气相或液相接触,要理解的是它也可以在其他温度下使用,并且,特别是在环境温度下,即在计划使用KMgF3化合物的环境中占优势的温度。
[0041] 根据本发明,将该接触作用保持最短20秒的时间,优选地,在气相的情况下保持60秒~300秒,在液相的情况下保持60秒~600秒,这取决于杂质。
[0042] 可以通过容易实施的方法来制备根据本发明的有用的KMgF3化合物。
[0043] 因此,特别是可以通过以下方法来得到KMgF3化合物:
[0044] 在氢氟酸存在下,使镁化合物(例如乙酸镁四水合物)和二氟氢钾在醇溶液或醇的混合物的溶液中反应,随后
[0045] 煅烧由该反应所产生的产物。
[0046] 通过微波加热的辅助,优选在100℃~200℃温度范围内,该反应导致具有高比表2
面积(通常等于或大于100m/g)的KMgF3化合物产生,该比表面积通过BET方法测定。
[0047] 作为一种变型,还可以通过用含有二氟氢钾并且也可能含有氢氟酸的水性溶液浸渍优选具有高比表面积的二氟化镁以得到KMgF3化合物,其中,该浸渍优选在50℃~70℃的温度范围下完成。取决于化学计量的条件,得到的产物可能仅由KMgF3组成,或由KMgF3和MgF2的混合物组成。关于这点,已经观察到,需要KF/MgF2的比例大于1.1以得到通过X射线衍射的表征表明仅由KMgF3组成的产物。
[0048] 本发明的另一目的是用于制备KMgF3化合物的方法,该KMgF3化合物具有至少等于2 2
30m/g且至多等于150m/g的比表面积(通过BET法测定),所述方法包括:
[0049] 在氢氟酸存在下,使镁化合物和二氟氢钾在醇溶液或醇的混合物的溶液中反应,随后
[0050] 煅烧由该反应所产生的产物。
[0051] 本发明的另一目的是用于制备该化合物的第二方法,所述方法包括用含有二氟氢钾并且可能含有氢氟酸的水性溶液浸渍二氟化镁。
[0052] 从下面的附加描述和KMgF3化合物的性质测定中将显现出本发明的其他特征和优点,而该附加描述涉及根据本发明的用途的KMgF3化合物的制备实施例
[0053] 当然该附加描述仅用于示例说明本发明的目的而给出,而不以任何方式构成对本发明的限制。附图说明
[0054] 图1是实验设备的示意图,该实验设备使发明人能够评估针对在气相中存在的氟化物和氟氧化物而用作捕获剂的KMgF3化合物的能力。
[0055] 图2示出了在将KMgF3粉末用于捕获六氟化铼之前该粉末的X-射线衍射光谱
[0056] 图3示出了在图2中示出的X-射线衍射光谱的粉末的X-射线衍射光谱,但是是在该粉末已经被用于捕获六氟化铼之后且在使该粉末与环境空气接触之前的X-射线衍射光谱。
[0057] 图4示出了在图2中示出的X-射线衍射光谱的粉末的X-射线衍射光谱,但是是在该粉末已经被用于捕获六氟化铼之后且在使该粉末与环境空气接触之后的X-射线衍射光谱。
[0058] 图5示出了在图4中示出的X-射线衍射光谱的粉末的傅里叶变换红外光谱(FT-IR)。

具体实施方式

[0059] 实施例1:通过微波辅助来制备KMgF3化合物
[0060] 在由聚四氟乙烯(TeflonTM)制成的100ml的反应器中,引入下列物质:40ml异丙醇,1.8g乙酸镁四水合物(Mg(CH3COO)2·4H2O),0.71g二氟氢钾(KF,HF),360ml40%的液体氢氟酸(HF),和磁力搅拌器。
[0061] 将该反应器封闭,然后放置在支架(bracket)中,该支架能够使得该反应器中的压力和温度得到控制。
[0062] 将该支架自身放置在微波炉中,该微波炉由CEM公司出售,商品名为Mars5TM。将在频率2.45GHz下运行的该微波炉设置为300瓦的功率水平且设置程序使其在5分钟内达到150℃的温度且在该温度下保持1小时。
[0063] 然后将在该阶段得到的合成产物以每分钟5000转(rpm)离心10分钟,然后在100℃的炉中干燥2小时。然后将其在300℃下煅烧5小时。
[0064] 然后得到粉末形式的产物,该产物由KMgF3组成且具有120m2/g的比表面积,该比表面积通过BET法测定。
[0065] 实施例2:通过浸渍来制备KMgF3化合物
[0066] 在本实施例中,通过已知为“浸渍法”的方法来完成KMgF3化合物的制备。根据以下实验方案进行本方法。
[0067] 将7.1g二氟氢钾(KF,HF)溶解在10mL水中。
[0068] 然后将5.2g比表面积等于80m2/g的二氟化镁(MgF2)添加到该溶液中。
[0069] 然后在60℃下,搅拌以这种方式得到的悬浮液4小时,然后在环境温度下放置48小时。
[0070] 然后将得到的产物在100℃的炉中干燥,用200ml的水洗涤,以5000rpm离心10分钟,在100℃的炉中再次干燥,并且然后在200℃下煅烧5小时。
[0071] 然后得到粉末形式的产物,该产物由KMgF3组成且具有30m2/g的比表面积,该比表面积通过BET法测定。
[0072] 实施例3:KMgF3化合物捕获六氟化锝(TcF6)的能力的评估以及在该捕获过程中形成的产物的表征
[0073] 本实施例涉及试验,该试验旨在评估KMgF3化合物捕获TcF6的能力,且旨在表征由KMgF3化合物与六氟化锝反应所产生的产物。
[0074] 由于锝是放射性元素,使用与六氟化锝具有相同化学性质的六氟化铼来进行该试验,因为事实上铼和锝属于元素周期表或捷列夫表中的同一族(VIIB),但是铼比锝更稳定。
[0075] 该试验包括:使六氟化铼的气体流遍及设备中的KMgF3化合物的样品而流过,其中,之前已经从该设备中去除了所有痕量的湿气以防止六氟化铼水解;并且随后通过X-射线衍射和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱来表征由KMgF3化合物与六氟化铼反应所产生的产物。
[0076] 使用以下样品和设备来完成该试验:
[0077] 如上述实施例1中所述而制备的粉末形式的KMgF3化合物;以及
[0078] 图1中示意性地示出的实验设备10。
[0079] 如该图所示,该设备包括用于放置KMgF3化合物的可拆装的样品盛放器12,该样品盛放器12被放置在管道14的路径中。管道14被安装有两个直回转,分别为16和18,这两个阀位于样品夹持器12的两侧,且这两个阀能够使得样品夹持器12与该设备的其余部分隔离尤其以便于安装和去除该样品盛放器12。
[0080] 管道14的端部14a连接到第一回路,该第一回路能够使得首先将六氟化铼,其次将氩气供给至设备。
[0081] 该第一回路包括:
[0082] 瓶20,该瓶20含有加压的六氟化铼,该瓶20安装有减压阀,该减压阀自身安装有直角回转阀22,该瓶20通过安装有直角回转阀26的管道24而连接到管道14的端部14a;
[0083] 氩气引入口28,该氩气引入口28形成在管道24中,并且该氩气引入口28安装有直角回转阀30;以及
[0084] 精密测压计32,该精密测压计32能够控制压力使得在该压力下将六氟化铼或氩气引入到设备中。
[0085] 管道14的每个端部14a和14b连接到第二回路,特别地该第二回路使得能够在试验结束时排空上述设备,并且使得能够除去任何未与KMgF3化合物反应的六氟化铼。
[0086] 该第二回路包括:
[0087] 由氟化钠制成的阱(trap)34,该阱34通过安装有直角回转阀38的管道36而连接到管道14的端部14b;
[0088] 冷阱40,该冷阱40首先通过安装有直角回转阀44的管道42而连接到阱34,并且还连接到真空(图1中未示出);
[0089] 用于混合气体的槽46,该槽46首先通过管道48而连接到阱34,并且还通过管道50而连接到管道14的端部14a,其中,管道48和管道50各自分别安装有直角回转阀52和直角回转阀54;以及
[0090] 管道56,该管道56直接连接到管道14的端部14a和端部14b,并且该管道56安装有直角回转阀58。
[0091] 上述设备还包括热电偶60和测压计62,该热电偶60能够控制该设备内部的温度,该测压计62通过安装有直角回转阀66的管道64而连接到管道36,并且该测压计62能够控制该第二回路中的压力。
[0092] 样品盛放器12由相继放置地一系列不锈垫圈组成,在该样品盛放器12中放置有KMgF3化合物,并且该样品盛放器12被置于在烧结镍过滤元件之间以防止粉末被运送到该样品盛放器的外面,特别是由于真空而被运送到该样品盛放器的外面。
[0093] 在试验之前,用由10%的氟和90%的氩气(v/v)组成的气体流对KMgF3粉末进行处理5小时。
[0094] 经该处理之后,KMgF3粉末具有约100m2/g的比表面积(该比表面积通过BET法测定),2.2%的透氧率(以质量计)以及16nm的微晶尺寸(用Fullprof应用程序测定)。此外,该KMgF3粉末具有图2中示出的X射线衍射光谱。
[0095] 将以这种方式制备的KMgF3粉末引入到样品盛放器12中,该操作在干燥气氛下(即在完全除湿的手套箱中)进行以防止六氟化铼水解。引入到样品盛放器12中的KMgF3粉末的质量是67.7mg。
[0096] 然后将该样品盛放器放置在设备10中。这时,打开除阀26和阀30外的所有的阀,并且将整个设备置于动态初级真空中30分钟,以除去该设备中所有痕量的湿气。
[0097] 之后,通过关闭阀44、阀38和阀52,将阱34和阱40以及真空泵与该设备的其余部分隔离,并且该设备再次处于静态初级真空中。
[0098] 关闭阀16和阀18以隔离KMgF3样品。还关闭阀58和阀66。打开阀22和阀26以在150毫巴(15千帕)的压力下将六氟化铼引入到该设备中,其中通过测压计32来控制该压力。
[0099] 然后重新关闭阀22和阀26,随后打开阀16以使KMgF3样品与六氟化铼接触。接触时间是1小时,且该接触是在环境温度下进行的。
[0100] 之后,相继打开阀44、阀38、阀18、阀60和阀52以建立动态真空30分钟并且以除去所有未反应的痕量的六氟化铼。
[0101] 然后通过关闭阀16和阀18而将样品盛放器12隔离,并且然后可以停止真空泵。
[0102] 从设备10中移除样品盛放器12,并且将样品盛放器12引入到惰性气氛中的手套箱中,以回收样品盛放器12中含有的粉末状的KMgF3。该粉末的颜色是蓝灰色,而在其被引入到样品盛放器12中之前是白色的。它的质量是94.8mg,相当于质量增加了40%。
[0103] 首先在干燥的环境中通过X-射线衍射来表征以这种方式得到的粉末,以及随后在该粉末与环境空气接触之后通过X-射线衍射来表征。
[0104] 图3和图4中示出了得到的光谱。
[0105] 还通过FT-IR表征了上述粉末,图5中示出了所得到的光谱。
[0106] 图3和图4表明KMgF3粉末确实已经捕获了六氟化铼,这是因为在该粉末中已经形成至少两相,即:
[0107] 对应于八氟铼化钾(K2ReF8)的第一相,在图3和图4中由符号▲示出其特征峰;以及
[0108] 对应于高铼酸钾(KReO4)的第二相,在图3和图4中由符号▼示出其特征峰;
[0109] 对于KMgF3的特征峰来讲,在这些图中由符号●示出。
[0110] 由于图3中示出的光谱上存在某些衍射峰,而这些衍射峰既不对应于KMgF3,也不对应于K2ReF8,也不对应于KReO4,所以上述粉末中存在其他相,但这些相还未被确定。
[0111] 图3和图4的比较还表明,如果在捕获ReF6之后使粉末直接与环境空气接触,由于K2ReF8相和存在的其他相是非常不稳定的,它们结晶为KReO4的形式。
[0112] 最后,当将它们带回而与空气接触时,如图5所示,可以通过FT-IR来表征KReO4形-1式存在的铼,在FT-IR光谱中出现约920cm 的吸收带,该吸收带对应于Re-O键。
[0113] 实施例4:KMgF3化合物纯化在气体流中存在的UF6的能力的评估,在该气体流中还含有杂质TcF6
[0114] 本实施例涉及试验,该试验旨在评估KMgF3化合物针对在气体流中还存在的六氟化锝来纯化在该气体流中存在的UF6的能力。
[0115] 如前面的试验,通过使用以下物质和设备来完成该试验:
[0116] 用于模拟六氟化锝的六氟化铼,用于和六氟化铀组成气态混合物;以及[0117] 如上述实施例1中所述而制备的粉末形式的KMgF3化合物。
[0118] 六氟化铼与六氟化铀的摩尔比是1/5ppm。
[0119] 使用如下的实验设备来进行该试验,该实验设备主要且相继地包括:器皿(capacity),该器皿由UF6引入和ReF6的引入而供给并且在该器皿中混合气体;吸收塔,该吸收塔通过连接到温度调节器的加热电缆而被加热,并且在该设备中放置有:KMgF3化合物;能够使气体在塔的出口处冷凝的冷阱;能够使以这种方式冷凝的气体水解的容器;以及真空泵。
[0120] 该试验在10℃和初始压力为约200毫巴(20千帕)下进行。
[0121] 使用的KMgF3化合物的质量为158mg。化合物与气体混合物接触的时间为158秒。
[0122] 在试验结束时,还将最初包含KMgF3化合物的塔的内容物水解以确定ReF6的量和被KMgF3化合物捕获的UF6的量。
[0123] 该试验表明KMgF3化合物截留75%的引入到吸收塔中的六氟化铼,但仅截留0.3%的引入到该塔中的UF6。这对应于等于4的去污因子。
[0124] 作为对比,在相同条件下但使用二氟化镁代替KMgF3化合物进行了试验,试验表明,该二氟化镁截留21%的六氟化铼(即,仅为KMgF3化合物截留的六氟化铼的四分之一)和17%的六氟化铀(即,KMgF3化合物截留的六氟化铀的量的57倍)。在这种情况下,去污因子仅为1.3。
[0125] 实施例5:KMgF3化合物纯化在气体流中存在的UF6的能力的评估,在该气体流中还含有杂质VOF3
[0126] 通过基于与上述实施例4中使用的实验设备相同原理的实验设备,在这种情况下,对KMgF3化合物针对在气体流中还存在的三氟氧化钒来纯化在该气体流中存在的六氟化铀的能力进行了评估。
[0127] 为了完成该试验,在用140mg粉末形式的KMgF3化合物(如上述实施例1中所述而合成)装填吸收塔后,使包括六氟化铀的气体流流入该塔中,该六氟化铀被5900ppm的三氟氧化钒污染。
[0128] KMgF3化合物与气体流接触的时间为55秒。
[0129] 在100℃、150℃和200℃下进行该实验。
[0130] 经冷凝的气体的水解和塔的内容物的水解表明,对于这些温度中的每一个温度,KMgF3化合物截留99%以上的引入到吸收塔中的三氟氧化钒,但仅截留2.5%的引入到该塔中的六氟化铀,这对应于超过100的去污因子。
[0131] 对于三氟氧化钒的部分,ReF6/UF6混合物中三氟氧化钒的残留含量是30ppm。
[0132] 实施例6:KMgF3化合物纯化在气体流中存在的UF6的能力的评估,在该气体流中还含有杂质MoF6
[0133] 该试验类似于前述实施例4和实施例5中描述的两个试验,在该情况下,考虑的杂质是六氟化钼(MoF6)。
[0134] 在用1.8g粉末形式的KMgF3化合物(如上述实施例1中所述而制备)装填吸收塔后,使包括六氟化铀的气体流遍及该化合物而流过,该六氟化铀被30ppm的六氟化钼污染。
[0135] KMgF3化合物与气体流接触的时间为100秒。
[0136] 实验在100℃下进行。
[0137] 在塔的出口处,气体流仅含有0.3ppm的六氟化钼,这对应于100的去污因子。
[0138] 实施例7:KMgF3化合物纯化在液体流中存在的UF6的能力的评估,在该液体流中还含有杂质MoF6和VOF3
[0139] 对KMgF3化合物针对在液体流中还存在的六氟化钼和三氟氧化钒来纯化在该液体流中存在的六氟化铀的能力进行了评估。
[0140] 通过基于与上述实施例4中使用的实验设备相同原理的实验设备来进行该试验。
[0141] 首先,将600mg的KMgF3化合物(如上述实施例1中所述而合成)引入到吸收塔中,该KMgF3化合物如上述实施例1中所述而制备,但是为直径2mm的球状物形式。
[0142] 将包括六氟化铀、350ppb六氟化钼和350ppb三氟氧化钒的约30g液体混合物倒入该塔中,该混合物之前已经在80℃下均质化8小时。
[0143] 该混合物以0.01cm/s的速度流动且保持与KMgF3化合物的球状物接触288秒。
[0144] 该试验表明,在塔出口处,该液体混合物不再含有三氟氧化钒或六氟化钼。
[0145] 去污因子等于3且截留在塔中的六氟化铀的比例以质量计为0.6%。
[0146] 引用的参考文献
[0147] [1]美国专利5826163
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