양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법 및 그 장치{A method for hydrogen ion implanting into Zirconium alloy using proton beam and the apparatus thereof}
본 발명은 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법 및 그 장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 핵연료 피복관을 구성하는 지르코늄 합금에 흡수된 수소의 양에 따라 지르코늄 합금의 특성 변화를 정량적으로 평가하기 위한 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법 및 그 장치에 관한 것이다.
경수로용 핵연료봉에 사용되는 피복관은 핵분열 생성물이 연료로부터 냉각재/감속재로 방출되는 것을 방지하고, 연료와 냉각재/감속재 간의 접촉 및 화학반응을 방지하는 기능을 한다. 이러한 피복관은 원자로 작동시의 조건과 환경에서 높은 내부식성과 우수한 기계적 성질을 갖고 있어야 한다. 따라서 피복관은 고온의 물과 증기 내에서 작동하기 위한 핵연료봉의 수명동안 충분한 내부식성과, 연료봉의 수명에 걸쳐서 충분한 강도 및 크리이프(creep) 특성을 가져야 하고, 핵분열 연료물질을 경제적으로 사용하기 위하여 통상적으로 중성자 흡수율이 낮아야 한다. 상기와 같은 특성을 갖는 핵연료봉의 피복관 재료로서 지르코늄, 지르코늄 합금, 스테인레스강 등이 사용되고 있는데, 그 중에서도 내부식성, 강도 및 크리이프 특성이 우수한 지르코늄 합금이 피복관의 주원료로 사용되어 왔다. 그러나 지르코늄 합금은 분자구조 특성 상 내부에 다른 원자의 취화율이 높은데, 특히 수소는 지르코늄 합금 분자 내부에 스트레스를 증가시켜 피복관의 건전성을 파괴하는 원인으로 작용하고 있다. 따라서 지르코늄 합금에 취화되는 수소의 양에 따른 지르코늄 합금의 특성 변화를 정량적으로 파악할 필요성이 있으나, 통상적으로 사용되고 있는 고온의 수소기체와 TGA(Thermo-Gravimetric Analyzer)를 이용한 수소주입방법으로는 지르코늄 합금에 흡수되는 수소의 양을 정확하게 측정하기 힘들고, 지르코늄 합금에 흡수되는 수소의 양도 조절할 수가 없기 때문에 지르코늄 합금에 흡수된 수소의 양에 대한 지르코늄 합금의 특성 변화를 정량적으로 평가하기 어렵다는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기한 종래기술의 문제점을 해결하기 위하여, 수소이온(H + )의 하전입자로 이루어지는 양성자빔을 지르코늄 합금에 조사하여 수소이온을 주입함으로써 지르코늄 합금 내에 수소이온을 정량적으로 주입하는 것이 가능하고, 이를 통해 주입된 수소의 양에 대한 지르코늄 합금의 특성 변화를 정량적으로 평가할 수 있도록 하는 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법 및 그 장치를 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법은, 양성자빔을 조사하여 지르코늄 합금에 수소이온을 취화하는 방법에 있어서, 지르코늄 합금에 양성자 가속기를 통해 가속된 양성자빔을 조사하여 상기 지르코늄 합금 내부에 수소이온을 주입하는 단계와; 상기 수소이온이 주입된 지르코늄 합금을 가열하여 주입된 수소이온을 확산시키는 열처리 단계;를 포함하여 구성되되, 상기 지르코늄 합금에서 측정되는 양성자빔의 전류와, 상기 양성자빔의 조사시간을 이용하여 상기 지르코늄 합금에 취화되는 수소이온의 양을 조절하는 것을 특징으로 한다. 또한, 본 발명에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화장치는, 양성자빔을 조사하여 지르코늄 합금에 수소이온을 취화하는 장치에 있어서, 양성자 가속기와; 일측이 상기 양성자 가속기의 빔라인에 연결되어 상기 양성자 가속기로 부터 가속되어 인출되는 양성자빔의 이동 통로를 구성하는 챔버와; 상기 챔버 내부 타측에 구비되어 지르코늄 합금을 장착하기 위한 마운트; 및 상기 마운트의 일측에 연결되어 상기 마운트에 장착되는 상기 지르코늄 합금을 가열하기 위한 히터;를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법 및 그 장치는, 양성자빔을 이용하여 지르코늄 합금에 원하는 만큼의 수소이온을 주입하여 지르코늄 합금에 주입된 수소이온의 양에 따른 지르코늄 합금의 특성 변화를 정량적으로 평가할 수 있으므로 이를 통해 가압 경수로의 고연소도 장주기 운전을 가능하게 하는 고성능의 핵연료 피복관 설계 요건을 확립하는 동시에 고성능의 핵연료 피복관을 개발할 수 있으며, 원자로 안전에 대한 구체적인 규제 기준을 제시할 수 있다는 효과가 있다.
이하, 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명하지만, 본 발명은 그 요지를 이탈하지 않는 한 이하의 실시예에 한정되지 않는다. 도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법을 통해 지르코늄 합금에 주입된 수소이온의 거동을 보여주는 시뮬레이션 결과이다. 본 발명에 따른 지르코늄 합금의 수소취화방법은 양성자가속기를 통해 가속 된 양성자빔을 지르코늄 합금에 조사하여 지르코늄 합금 내부에 수소이온을 주입하고, 지르코늄 합금을 열처리하여 지르코늄 합금 내부에 주입된 수소이온을 확산시킨다. 이때, 양성자빔의 에너지를 조절함으로써 지르코늄 합금 내에서 수소이온의 주입 깊이를 결정할 수 있고, 양성자빔의 전류와 조사시간을 조절함으로써 지르코늄 합금 내부에 주입되는 수소이온의 양을 결정할 수 있다. 이는 도 1의 시뮬레이션 결과에서도 보여지듯이, 양성자빔을 지르코늄 합금에 조사했을 때 거의 전량의 조사된 수소이온이 후산란(backscattering)되거나 스퍼터링(sputtering)되지 않고 지르코늄 합금 내부로 주입, 흡수되기 때문에 가능하게 된다. 이때, 수 백 eV 내지수 keV의 낮은 에너지의 양성자빔을 합금에 조사하는 경우에는 수소이온이 지르코늄 합금 내부로 주입되지 않고 그대로 합금 표면 상에 증착(deposition)되고, 지나치게 높은 에너지의 양성자빔을 합금에 조사하는 경우에는 수소이온이 너무 깊은 곳에 치우쳐 주입되거나 합금의 원자핵을 파쇄(spallation)시켜 변질시킬 위험이 있으므로, 입사되는 양성자빔의 에너지는 1MeV 내지 100MeV의 범위로 조절하는 것이 바랍직하다. 또한, 시뮬레이션 결과에 따르면, 수소이온을 주입하는 과정에 의해 지르코늄 합금에 격자결함(vacancy/interstitial) 등의 1차원 결함이 발생하는 것을 알 수 있는데(도 1의 우측 상단 표시 박스 참조), 이러한 1차원 결함을 제거하기 위해서는 적절한 열처리 과정이 요구된다. 다시 말해서, 상술한 1차원 결합을 제거하기 위해서는 수소이온 주입후 일정 시간 동안 합금을 가열하는 열처리 공정을 수행함으로써, 발생된 1차원 결함을 재결정화하여 결함을 제거하고, 지르코늄 합금에 주 입된 수소이온을 균일하게 확산시킬 수 있다. 상술한 열처리 공정은 지나치게 높은 온도, 예를 들어 400℃ 이상의 온도에서는 지르코늄 합금의 항장력이 낮아지므로, 지르코늄 합금의 특성 변화를 고려하여 300℃ 내지 400℃의 온도에서 1시간 내지 2시간 동안 실시한다. 지르코늄 합금 내부에 수소이온을 주입하는 공정에 있어서, 지르코늄 합금을 통해 측정되는 양성자빔의 전류값과 지르코늄 합금에 입사된 단위면적당 수소입자의 총량(fluence)은 다음과 같은 식으로 표현될 수 있다.
상기 (수학식 1)에 따르면 양성자빔의 전류와, 지르코늄 합금의 면적 및 양성자빔 조사시간을 이용하여 지르코늄 합금에 주입된 단위면적당 수소이온의 수를 구할 수 있다. 여기에서 양성자빔은 수소이온의 하전입자로 이루어지고 있어, 양성자빔이 지르코늄 합금에 입사하여 그 내부에서 정지하게 된다면 지르코늄 합금에는 입사된 양성자에 의해 전류가 흐르게 되는데, 이는 결국 입사된 양성자빔의 전류 총량과 같아지게 된다. 양성자빔의 전류는 양성자빔을 지르코늄 합금에 조사하면서 실시간으로 측정할 수 있으며, 이를 통해 지르코늄 합금에서 측정된 양성자빔의 전류에 따라 지르코늄 합금에 입사되는 단위시간당 양성자의 수를 산출해낼 수 있다. 즉, 수소이온(H + ) 1개가 가지는 전하의 양이 1.6×10 -19 C이므로 지르코늄에 1A의 전류가 흐른다면 지르코늄 합금에 입사되는 단위시간당 양성자의 수는 6×10 18 개가 된다. 따라서, 지르코늄 합금으로 조사되는 양성자빔의 전류와 조사시간을 조절하면 지르코늄 합금에 입사되는 수소이온의 수를 조절할 수 있다. 이때, 정확한 측정값을 얻기 위하여 지르코늄 합금은 마운트와 플랜지 등과 절연이 되어 지르코늄 합금에 생성되는 전하가 누설되지 않도록 하여야 하고, 챔버 내부는 게이트 밸브를 통해 진공 배기를 하여 양성자빔이 입사시 기체가 이온화되어 생성되는 전하량을 최소화하도록 한다. 이는 챔버 내부의 기체가 이온화되어 생성되는 전하는 측정되는 전류값에 잡음으로 작용하기 때문이다. 상술한 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법은 다음과 같은 장치를 통해 구현될 수 있다. 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화장치의 구성을 보여주는 도면이다. 도 2를 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 조사하여 지르코늄 합금에 수소이온을 취화하는 장치는, 양성자빔을 인출하는 양성자 가속기(100)와, 일측이 양성자 가속기(100)의 빔라인에 연결되어 양성자 가속기(100)로부터 가속되어 인출되는 양성자빔의 이동 통로를 구성하는 챔버(200)와, 챔버(200) 내부 타측 에 구비되어 지르코늄 합금(10)을 장착하기 위한 마운트(300)와, 마운트(300)의 일측에 연결되어 마운트(300)에 장착되는 지르코늄 합금(10)을 가열하여 지르코늄 합금(10) 내부로 주입되는 수소이온을 확산시키기 위한 히터(400)와, 챔버(200) 외부에 구비되며, 마운트(300) 상에 장착되는 지르코늄 합금(10)으로부터 양성자빔의 전류를 측정하기 위한 전류측정장치(500) 및 챔버(200) 외부에 구비되며, 마운트(300) 상에 장착되는 지르코늄 합금(10)의 온도를 측정하기 위한 온도측정장치(600)를 포함하여 구성된다. 여기에서 양성자 가속기(100)와 챔버(200) 사이에는 양성자 가속기(100) 내부의 진공을 유지하기 위한 게이트 밸브(110)와, 챔버(200) 내부에 진공을 형성하기 위한 플랜지(210)가 구비되어, 양성자 가속기(100)와 챔버(2000)를 서로 연결해준다. 챔버(200)는 수정(quartz) 재질로 이루어지며 중공의 실린더형으로 구성되며, 일측은 양성자 가속기(100)의 빔라인에 연결되어 양성자빔을 입사시킬 수 있도록 개방되며, 타측은 챔버(200) 내부를 밀폐할 수 있도록 폐쇄되어 있다. 챔버(200) 내부에는 수소이온을 주입하기 위한 타겟으로 사용되는 지르코늄 합금(10)을 장착하기 위한 마운트(300)가 구비되며, 마운트(300)는 양성자 가속기(100)가 연결되는 반대방향에 구비된다. 마운트(300)는 지르코늄 합금(10)이 챔버(200), 플랜지(210) 등과 절연될 수 있도록 절연물질로 구성되며, 본 발명에서는 알루미나(Al 2 O 3 )로 형성하였다. 마운트(300)에는 마운트(300) 상에 장착되는 지르코늄 합금(10)을 가열하기 위한 히터(400)가 구비되며, 지르코늄 합금(10)이 장착되는 면의 반대편이나 측면에 구비될 수 있다. 또한, 마운트(300)에는 히터(400)를 통해 가열되는 지르코늄 합금(10)의 온도를 측정하기 위한 온도측정장치(500)가 연결될 수 있고, 온도측정장치(500)로는 열전대가 사용될 수 있으며, 온도측정장치(500)를 통해 지르코늄 합금(10)의 가열온도를 측정함으로써 지르코늄 합금(10)이 손상되지 않고 적정 온도로 열처리될 수 있도록 한다. 마운트(300)에는 지르코늄 합금(10)으로 조사되는 양성자빔의 전류를 측정하기 위한 전류측정장치(electrometer, 500)가 연결되는데, 전류측정장치(500)는 챔버(200) 외부에 구비되며 전류측정장치(500)에 연결되는 하나의 전극은 마운트 상에 장착되는 지르코늄 합금(10)에 접속되고 또 다른 전극은 챔버(200)에 접속하여 접지시키는 형태로 구성된다. 여기에서 전류측정장치(500)는 양성자 가속기(100)에서 일정한 크기의 전류를 갖는 양성자빔을 인출하더라도 양성자빔이 지르코늄 합금(10)으로 모두 입사되지 않기 때문에 지르코늄 합금(10)으로 입사되는 정확한 전류를 측정하기 위해 사용되며, 수 ㎀ 내지 수 ㎂의 미세한 전류까지 측정할 수 있다. 이하에서는 본 발명에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법에 의해 지르코늄 합금에 수소이온을 주입하기 위한 실험결과에 대해서 설명한다. 본 실험에 적용된 실시예에서는 두께 2㎜, 직경 2㎝의 원형 디스크(disk) 형 태의 지르코늄 합금에 20MeV의 에너지를 갖는 양성자빔을 조사하였으며, 지르코늄 합금에서는 양성자빔의 전류가 1㎂로 측정되었다. 이때, 지르코늄 합금의 단위면적당 10 16 protons/㎠의 수소이온을 주입하는데 걸리는 시간을 상기 (수학식 1)에 대입하여 산출하면 다음과 같다. 따라서 10 16 n/㎠의 수소이온을 지르코늄 합금에 주입하기 위해서는 5024초 동안 양성자빔을 조사하여야 한다. 이후, 수소이온이 주입된 지르코늄 합금을 열처리하여 지르코늄 합금을 재결정화함으로써 지르코늄 합금 내에 발생한 1차원 결함을 제거하고, 지르코늄 합금 내에 주입된 수소이온을 균일하게 확산시킨다. 이와 같은 방법을 통해 지르코늄 합금 내부에 원하는 양의 수소이온을 정량적으로 주입할 수 있으므로, 동일한 양의 수소이온을 주입하는 경우 양성자 가속기를 통해 인출되는 양성자빔의 전류를 증가시키면 조사시간을 줄일 수 있으므로 원자로 내에서 지르코늄 합금에 수 년 동안 주입되는 수소의 양을 짧은 시간 내에 구현하는 것이 가능해진다. 따라서, 지르코늄 합금 내부에 주입된 수소이온의 양에 따른 지르코늄 합금의 특성변화를 정량적으로 평가할 수 있고, 이를 통해 고성능의 핵연료 피복관의 설계요건을 확립하고 개발함으로써 원자로 안전에 대한 구체적인 규제 기준을 제시할 수 있다. 이와 같이, 본 발명의 상세한 설명에서는 구체적인 실시예에 관해 설명하였으나, 본 발명의 범주에서 벗어나지 않는 한도 내에서 여러 가지 변형이 가능함은 물론이다. 그러므로, 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 안되며, 후술하는 특허청구범위뿐만 아니라 이 청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화방법을 통해 지르코늄 합금에 주입된 수소이온의 거동을 보여주는 그래프. 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 양성자빔을 이용한 지르코늄 합금의 수소취화장치의 구성을 보여주는 도면. <도면의 주요부에 대한 설명> 10 : 지르코늄 합금 100 : 양성자 가속기 110 : 게이트 밸브 200 : 챔버 210 : 플랜지 300 : 마운트 400 : 히터 500 : 전류측정장치 600 : 온도측정장치 |
