一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法
阅读：883发布：2023-02-25
专利汇可以提供一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供了一种联产甲烷及轻质焦油的 气化 方法，属于 煤 催化气化领域，能够在生成高浓度甲烷的同时，有效提高煤焦油产量，尤其是轻质焦油的产量。所述气化方法包括： 碳 质原料依次经过气化炉内的 热解 段进行裂解反应和气化段进行气化反应，形成甲烷 合成气 ；其中，在所述热解段内通入含甲烷气体，所述含甲烷气体中的甲烷裂解，促进轻质焦油生成。本发明可用于联产甲烷及轻质焦油的气化工艺中。，下面是一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法专利的具体信息内容。
1.一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，其特征在于，包括：
碳质原料依次经过气化炉内的热解段进行裂解反应和气化段进行气化反应，形成甲烷合成气；
其中，在所述热解段内通入含甲烷气体，所述含甲烷气体中的甲烷裂解，促进轻质焦油生成。
2.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，所述含甲烷气体为对所述气化反应生成的甲烷合成气进行预处理得到。
3.根据权利要求2所述的气化方法，其特征在于，所述预处理包括：回收所述甲烷合成气中的焦油。
4.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度大于80％。
5.根据权利要求4所述的气化方法，其特征在于，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.1-0.9。
6.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度在8％-50％的范围内。
7.根据权利要求6所述的气化方法，其特征在于，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.3-1.2。
8.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，所述含甲烷气体包括气化炉出口处的合成气、焦炉煤气和经甲烷合成后的高浓度甲烷气中至少一种，或者包括CO、CO2、H2、N2和水蒸气中的至少一种与甲烷的组合气。
9.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，在所述热解段内通入的含甲烷气体的温度为200℃-480℃。
10.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，所述气化炉内的所述热解段和所述气化段的直径相同或不同；所述热解段和所述气化段的直径不同时，所述热解段和所述气化段的直径比为2-3：1。
11.根据权利要求1所述的气化方法，其特征在于，所述含甲烷气体通过所述热解段中的热解段分布板布入到所述热解段。
12.根据权利要求3所述的气化方法，其特征在于，所述预处理还包括：
待所述甲烷合成气回收焦油后与过热蒸汽进行混合，以形成所述含甲烷气体。
一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法
技术领域
背景技术
[0002] 煤催化气化技术是煤洁净高效利用的一种重要方式，采用煤催化气化技术，煤在一定压力温度条件下与水蒸气、氢气、一氧化碳组成的气化剂在催化剂的催化作用下进行气化反应，生成高浓度的甲烷。煤催化气化技术与其他煤气化技术相比，具有甲烷含量高、气化反应所需的温度低，同时副产焦油等优点。
[0003] 现有的工艺技术是将煤与催化剂进行预先混合送入气化炉内，控制炉内温度在700℃左右，反应压力3.5MPa左右，使煤在催化剂的作用下与蒸气发生反应生成氢气与一氧化碳，并在催化剂的作用下进而合成甲烷，从而可在气化炉出口直接得到富甲烷合成气和副产物焦油。
[0004] 然而，现有工艺中得到的产物均以甲烷为主产品，而具有较高经济附加值的煤焦油则产量少,且所产焦油中重质焦油组分比重较大，这不仅为后系统设计选型、焦油产品的分离及加工利用带来很多不便，还直接造成经济效益不高。因此，如何能够在保证甲烷产量的前提下提高煤焦油产量，尤其是煤焦油中轻质焦油的产量，是成为制约技术发展的关键。
发明内容
[0005] 本发明提供了一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，能够在生成高浓度甲烷的同时，有效提高煤焦油产量，尤其是轻质焦油的产量。
[0006] 为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
[0007] 一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，包括：
[0009] 其中，在所述热解段内通入含甲烷气体，所述含甲烷气体中的甲烷裂解，促进轻质焦油生成。
[0010] 具体的，所述含甲烷气体为对所述气化反应生成的甲烷合成气进行预处理得到。
[0011] 进一步的，所述预处理包括：回收所述甲烷合成气中的焦油。
[0012] 具体的，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度大于80％。
[0013] 可选的，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.1-0.9。
[0014] 具体的，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度在8％-50％的范围内。
[0015] 可选的，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.3-1.2。
[0017] 可选的，在所述热解段内通入的含甲烷气体的温度为200℃-480℃。
[0018] 进一步的，所述气化炉内的所述热解段和所述气化段的直径相同或不同；所述热解段和所述气化段的直径不同时，所述热解段和所述气化段的直径比为2-3：1。
[0019] 可选的，所述含甲烷气体通过所述热解段中的热解段分布板布入到所述热解段。
[0020] 优选的，所述预处理还包括：
[0022] 本发明提供了一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，在该方法中，通过在气化炉内的热解段进行裂解反应的过程中通入含甲烷气体的方式，可促进甲烷在热解段反应中裂解释放活性基团，这不仅有利于增强煤热解的深度，生成更多的甲烷；还可通过与煤表面的官能团相结合，促进轻质焦油的生成。此外，由于焦油成分中的轻质焦油，如苯、甲苯和二甲苯的混合物、酚、甲酚、二酚的混合物、乙烯等物质在化工原料市场中具有较高的经济价值，所以该方法还具有优越的经济价值。附图说明
[0023] 图1为本发明实施例提供的联产甲烷及轻质焦油的气化方法的示意图；
[0024] 图2为本发明实施例1提供的气化方法流程图；
[0025] 图3为本发明实施例2提供的气化方法流程图；
[0026] 图4为本发明实施例3提供的气化方法流程图；
[0027] 图5为本发明实施例4提供的气化方法流程图。
具体实施方式
[0028] 下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
[0029] 图1为本发明实施例提供的联产甲烷及轻质焦油的气化方法的示意图。如图1所示，本发明实施例提供了一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，包括：
[0030] S1：碳质原料依次经过气化炉内的热解段进行裂解反应和气化段进行气化反应，形成甲烷合成气。
[0031] 在本步骤中，如无特殊说明，碳质原料均负载有催化剂，下面以负载催化剂的煤为例进行说明。本实施例中所使用的气化炉为两段式流化床气化炉，该气化炉内部没有明显的构件区分，但根据炉内反应类型可将其分为热解段和气化段，其中，热解段位于气化段的上方。由进料口进入气化炉内的负载催化剂的煤在热解段进行提质后，才落入到气化炉气化段进行气化反应。在热解段中，经提质后主要产生酸性气体、焦油，而在气化段则生成甲烷合成气。
[0032] S2：在所述热解段内通入含甲烷气体，所述含甲烷气体中的甲烷裂解，促进轻质焦油生成。
[0033] 在本步骤中，在反应过程中向热解段内通入含甲烷气体。该含甲烷气体可以是气化产生的甲烷合成气，也可以是由外部直接供给的含甲烷的气体。煤在热解过程中释放大量的活性自由基，含甲烷气体中的甲烷在煤热解释放出的活性自由基的作用下发生裂解并释放出大量的活性基团，特别是在碱金属或碱土金属催化剂存在条件下，甲烷的活性裂解能力大大增强。这样一方面可促进煤热解的深度，从而生成更多的热解产品如甲烷、一氧化碳等，另一方面，通过甲烷裂解出的活性基团与煤表面的官能团的结合，也可促进轻质焦油的生成。这里需说明的是，甲烷在该过程中并不消耗，可循环使用。并且，随着甲烷浓度的增加，对甲烷裂解还有放大效应，从而可大大提高轻质焦油的产量。
[0034] 本发明提供了一种联产甲烷及轻质焦油的气化方法，在该方法中，通过在气化炉内的热解段进行裂解反应的过程中通入含甲烷气体的方式，可促进甲烷在热解段反应中裂解释放活性基团，这不仅有利于增强煤热解的深度，生成更多的甲烷；还可通过与煤表面的官能团相结合，促进轻质焦油的生成。此外，由于焦油成分中的轻质焦油，如苯、甲苯和二甲苯的混合物、酚、甲酚、二酚的混合物、乙烯等物质在化工原料市场中具有较高的经济价值，所以该方法还具有优越的经济价值。
[0035] 在本发明的再一实施例中，所述含甲烷气体为对所述气化反应生成的甲烷合成气进行预处理得到。
[0036] 在本实施例中，由于步骤S1中在气化炉内生成的甲烷合成气中混有酸性气体以及焦油等物质，所以为了使通过循环再通入热解段的含甲烷气体较为纯净，需对甲烷合成气进行预处理，以得到含甲烷气体。在该实施例中的一具体实施例中，该预处理可以包括回收焦油。其中，回收焦油可通过与本实施例气化炉串联使用的焦油冷凝回收系统进行回收。当然，还可以理解的是，如果期望通入至所述热解段的甲烷合成气更洁净，还可以对其在回收焦油后进而除去其内的酸性气体，而该步骤则可通过低温甲醇洗系统得以实现，其中，酸性气体主要可以是CO2、H2S等。
[0037] 在本发明的进一实施例中，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度大于80％。
[0038] 由于通入的含甲烷气体中甲烷浓度的不同会对轻质焦油的组分以及含量产生影响，所以，本领域技术人员可根据所预期得到的轻质焦油组分分布，合理调整通入气化炉内热解段的含甲烷气体中的甲烷浓度。例如，当为苯、甲苯和二甲苯的混合物(BTX)以及乙烯时，所需的含甲烷气体中的甲烷浓度需大于80％，优选为甲烷含量大于90％的甲烷合成气，通常可选用经甲烷化合成后的高浓度甲烷气，甲烷含量约96％。
[0039] 在本发明一可选实施例中，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.1-0.9。在本实施例中，为了确保返回热解段的含甲烷气体中的甲烷浓度能够满足炉内负载催化剂的煤进一步深度热解的需要，且能够与煤表面的官能团充分结合以促进轻质焦油生成的需要，还需调控含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比。在本实施例中，质量比在0.1-0.9之间即可满足需要，但在本发明其它实施例中，可根据碳质原料种类、性质的不同，调整二者的质量比，优选在0.45-0.7之间，更进一步优选可在0.5-0.6之间。可以理解的是，本领域技术人员可根据实际的生产需求调整二者的质量比。
[0040] 在本发明又一实施例中，在所述热解段内通入的含甲烷气体中的甲烷浓度在8％-50％的范围内。
[0041] 在本实施例中，正如上所述，通入的含甲烷气体中甲烷浓度的不同会对轻质焦油的组分以及含量产生影响，所以当预期获得的轻质焦油组分分布为苯、甲苯和二甲苯的混合物，以及酚、甲酚、二酚的混合物以及乙烯时，此时所需返回热解段的含甲烷气体中的甲烷浓度无需太高，本领域技术人员可将其浓度调整在约8％-50％的范围内即可。可以理解的是，同样根据进料处的碳质原料种类、性质不同，所需返回的含甲烷气体中的甲烷浓度优选在16％-35％的范围内。
[0042] 在本发明另一实施例中，通入的所述含甲烷气体的质量与所述碳质原料的质量比为0.3-1.2。同样，也为了确保返回热解段的含甲烷气体中的甲烷浓度能够满足炉内负载催化剂的煤进一步深度热解的需要，且能够与煤表面的官能团充分结合以促进轻质焦油生成的需要，调整二者的质量比在0.3-1.2的范围内。在一优选实施例中，二者的质量比可在0.57-0.8的范围内，进一步优选的，在0.6-0.7的范围内。可以理解的是，本领域技术人员可根据实际的生产需求调整二者的质量比。
[0043] 在上述实施例中，根据其最终所预期得到的轻质焦油组分的分布，含甲烷气体可有上述两种可能性，其一是甲烷合成气在预处理后进行甲烷合成，生成的高浓度甲烷气；其二是甲烷合成气在预处理后直接得到的含甲烷气体，相对应通入的这两种含甲烷气体，可获得两种类型的轻质焦油组分分布，主要包括苯、甲苯和二甲苯的混合物以及乙烯，和苯、甲苯和二甲苯的混合物，以及酚、甲酚、二酚的混合物以及乙烯。需要说明的是，之所以在本发明中将轻质焦油中的组分分布设定在上述两种可能性，是因为苯、甲苯和二甲苯的混合物(BTX)，以及酚、甲酚、二酚的混合物(PCX)以及乙烯受化工原料市场的波动影响较大，具有较高的附加经济价值。
[0044] 在本发明一可选实施例中，所述含甲烷气体包括气化炉出口处的合成气、焦炉煤气和经甲烷合成后的高浓度甲烷气中至少一种，或者包括CO、CO2、H2、N2和水蒸气中的至少一种与甲烷的组合气。
[0045] 在本实施例中，通入热解段的部分含甲烷气体可以是气化产生的甲烷合成气，也可是外部供给的含甲烷气体。其中，气化产生的甲烷合成气可以是气化炉出口处的甲烷合成气(甲烷含量通常在16％-23％左右)、焦炉煤气(甲烷含量通常在18％-35％左右)，甲烷合成气经预处理后进行甲烷合成的高浓度甲烷气(甲烷含量通常在96％左右)；外部供给的含甲烷气体可以是CO、CO2、H2、N2和水蒸气中的至少一种与甲烷的组合气。当然，返回热解段的含甲烷气体并不仅局限于上述列举，本领域技术人员还可根据实际生产条件进行选用。
[0046] 在本发明又一实施例中，在所述热解段内通入的含甲烷气体的温度为200℃-480℃。在本实施例中，由于通入热解段的含甲烷气体在气化炉外面已经历了多步处理，温度较低，所以避免其在通入热解段后影响气化炉内的反应温度，所以在返回前需对其进行换热，换热至200℃-480℃左右即可。在一优选实施例中，可将含甲烷气体换热至
300℃-370℃。例如，可为320℃、350℃等。
300℃-370℃。例如，可为320℃、350℃等。
[0047] 在本发明又一实施例中，所述气化炉内的所述热解段和所述气化段的直径相同或不同；所述热解段和所述气化段的直径不同时，所述热解段和所述气化段的直径比为2-3：1。
[0048] 在本实施例中，气化炉内的热解段和气化段的直径可相同，也可不同。在相同时，可通过向气化炉的热解段插入管子或通过热解段分布板以通入甲烷或含甲烷气体，而在不相同时，则优选采用通过热解段分布板的方式布气，从而加强热解段流场的均匀程度。其中，在热解段与气化段的直径不相同时，热解段和气化段的直径比可为2-3：1。可以理解的是，本实施例中并不对上述直径比做具体限定，只要能够使含甲烷气体更好地布气到热解段内，与碳质原料充分混合接触即可。
[0049] 在本发明一可选实施例中，所述含甲烷气体通过所述热解段中的热解段分布板布入到所述热解段。
[0050] 在该实施例中，本领域技术人员可根据生产条件合理地选择将含甲烷气体通入所述热解段的方式，可以采用返料管B直接或间接插入热解段送气，也可优选采用热解段分布板向热解段进行布气，这样可加强热解段流场的均匀程度，以提高接触效果。
[0051] 在本发明一优选实施例中，预处理还包括：
[0052] 待所述甲烷合成气回收焦油后与过热蒸汽进行混合，以形成所述含甲烷气体。
[0053] 在本实施例中，在对气化炉出口处的甲烷合成气进行回收焦油的过程中，可将其与过热蒸汽一同通入热解段，这样一方面可利用甲烷与水蒸气的协同作用加强对焦油轻质化的程度，从而促进焦油轻质组分的生成；另一方面可利用过热蒸汽的热量对混合后的甲烷合成气进行活化，从而提高甲烷的裂解能力。此外，甲烷合成气与过热蒸汽混合后形成的含甲烷气体中，甲烷合成气的温度已满足通入热解段的温度的需要，所以无需再对其进行换热，从而节约耗能。可以理解的是，在该实施例中，过热蒸汽可以是气化炉内所涉及到的反应产生的过热蒸汽，也可以是外界提供的任一形式的过热蒸汽。本实施例对此不做具体限定。
[0054] 下面将结合具体实施例及附图更详细地描述本发明所提供的联产甲烷及轻质焦油的气化方法。需要说明的是，本发明并不仅限于所述附图和实施例方案，实施例方案仅仅是本发明构思的优选的实施方式，可以对本发明的优选技术方案进行变化或更改。例如，对非必要的各个组成部件的位置、次序等进行调整；对工艺参数进行改变。
[0055] 实施例1
[0056] 如图2所示，采用两段式流化床气化炉，热解段与气化段直径比为1。某烟煤经催化剂负载工艺后由进料口A进入气化炉内热解段，经过热解段提质后，落入到气化炉气化段进行气化反应。经催化气化段产生的高浓度甲烷合成气和热解段产生的气体、焦油一同由气化炉顶端排出，经旋风除尘后进入焦油冷凝回收系统，将气体中的焦油分离出来后，然后进入低温甲醇洗工段，除去硫化氢及二氧化碳等酸性气体，而后进入甲烷合成，得到高浓度甲烷气(甲烷含量96％以上)，其中，少部分高浓度甲烷气作为含甲烷气体经换热后、经返料气管B进入热解段参与焦油轻质化反应，剩余绝大部分高浓度甲烷气用于制天然气。
[0057] 该实施例中，气化炉的操作压力为3.5MPa；催化剂采用钾基催化剂；气化段气化剂种类采用氧气、水蒸气；水碳比(水蒸气的质量与进料煤质量比)为1.4，气化炉操作温度为700-730℃；返回至热解段的含甲烷气体经换热后的温度为300℃，优选返回至热解段的含甲烷气体与进料量的质量比为0.56-0.7。
[0058] 在该工艺条件下，焦油冷凝系统中的乙烯收率较无返回气体工艺高4-6倍，其中BTX含量比无返回气体工艺增加2-5.4倍。
[0059] 实施例2
[0060] 如图3所示，采用两段式气化炉，热解段与气化段直径比为2。某次烟煤经催化剂负载工艺后由进料口A进入气化炉内热解段，经过热解段提质后，落入到气化炉气化段进行气化反应。经气化段产生的高浓度甲烷合成气和热解段产生的气体、焦油一同由气化炉顶端排出，经旋风除尘后进入焦油冷凝回收系统，将焦油分离出来后，进入低温甲醇洗工段，除去硫化氢及二氧化碳等酸性气体，得到含甲烷气体(含有氢气50-55％、甲烷28-35％、一氧化碳15-18％)，少部分含甲烷气体体经换热后返回至气化炉热解段气室C，经热解段分布板D进入热解段参与焦油轻质化反应，绝大部分送往进行甲烷合成。
[0061] 该实施例中，气化炉的操作压力为5.0MPa，催化剂类型采用钙基催化剂；气化段气化剂采用氧气、水蒸气；水碳比为1.5，气化炉操作温度为750-800℃；返回至热解段的含甲烷气体经换热后的温度为320℃，返回至热解段的含甲烷气体与进料量的质量比为0.7-0.8。
[0062] 通过该工艺得到的焦油冷凝系统中的乙烯收率是无返回气体工艺的1.5-3倍，BTX含量比无返回气体工艺增加2-4倍，PCX含量比无返回气体工艺增加2-5倍。
[0063] 实施例3
[0064] 采用图4两段气化炉结构，热解段与气化段直径比为1。某褐煤经催化剂负载工艺后由进料口A进入气化炉内热解段，经过热解段提质后，落入到气化炉气化段进行气化反应。经催化气化段产生的高甲烷浓度合成气和热解段产生的气体、焦油一同由气化炉顶端排出，经旋风除尘后进入焦油冷凝回收系统，并通过换热产生部分高品质过热蒸汽。由焦油冷凝回收出口的气体进入低温甲醇洗工段，而后进行甲烷合成。将换热得到的高品质过热蒸汽与甲烷合成后得到高浓度甲烷(甲烷含量为90％)混合作为含甲烷气体经返料气管返回炉中。
[0065] 在该实施例中，气化炉的操作压力为4.0MPa，催化剂类型采用钾基催化剂；气化段气化剂采用氧气、水蒸气；水碳比为0.7，气化炉操作温度为700-730℃；与高品质的过热蒸汽混合后，返回至热解段的含甲烷气体的温度为350-370℃，返回至热解段的含甲烷气体与进料量的质量比为0.45-0.53。
[0066] 通过该工艺得到的焦油冷凝系统中的BTX含量比无返回气体工艺增加2-4倍，乙烯收率较无返回气体工艺高出1-3倍。
[0067] 实施例4
[0068] 采用图5两段气化炉结构，热解段与气化段直径比为2.2。某褐煤经催化剂负载工艺后由进料口A进入气化炉内热解段，经过热解段提质后，落入到气化炉气化段进行气化反应。经催化气化段产生的高甲烷浓度合成气和热解段产生的气体、焦油一同由气化炉顶端排出，经旋风除尘后进入焦油冷凝回收系统，并通过换热产生部分高品质过热蒸汽。将焦油分离出来后，进入低温甲醇洗工段，而后进行甲烷化合成。将得到的高品质过热蒸汽与低温甲醇洗后得到甲烷合成气(含有氢气50-55％、甲烷16-20％、一氧化碳15-18％)混合作为返回至热解段气室C的含甲烷气体，并经热解段分布板D返回至气化炉热解段中。
[0069] 该实施例中，气化炉的操作压力为5.5MPa，催化剂类型采用钾基催化剂；气化段气化剂采用氧气、水蒸气；水碳比为0.8，气化炉操作温度为700-730℃；与高品质的过热蒸汽混合后，返回至热解段的含甲烷气体的温度为330-350℃，返回至热解段的含甲烷气体与进料量的质量比为0.57-0.68。
[0070] 通过该工艺得到的焦油冷凝系统中的BTX含量比无返回气体工艺增加2-4倍，乙烯收率较无返回气体工艺高出1-3倍，PCX为无返回气体工艺的2.5-5倍。
[0071] 由上述实施例可知，通过增加向热解段通入含甲烷气体，可在得到高浓度甲烷的同时，提高焦油产量及焦油品质，且与常规气化相比，乙烯产率提高2-6倍、BTX产率提高2-5倍、PCX提高2-5倍，从而在提高工艺经济性的同时，促进了热解段热解反应的深度进行，提高了热解产率，达到了煤制气的高效转化，提高了气化炉的整体气化效率及能量利用率。
[0072] 显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围。
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