一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法
阅读：442发布：2022-07-17
专利汇可以提供一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 公开了一种氟 磷灰石 陶瓷 固化 体的化学 稳定性 评价方法，其特征是：制备模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用 外壳 为不锈 钢 ， 内衬 为聚四氟乙烯的 水 热反应釜作为 浸出 容器；以去离子水为浸出剂，调节pH值为5～9；在 温度 100～200℃和压 力 0.101～1.554MPa下进行浸出，测试浸出液的电导率，分析浸出液中离子的浓度，计算模拟次锕系核素的归一化浸出率，分析固化体浸出前后的物 相变 化，评价氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。本发明简洁实用，操作性强，评价指标合理直观，评价结果准确可靠，可为评价高放废物固化体在深地质处置环境中的长期稳定性和安全性提供有效的实验依据和技术支持。，下面是一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法专利的具体信息内容。
1.一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是由以下步骤完成：
a、制备氟磷灰石陶瓷固化体：
以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；
按照配料35～65%、磨球15～55%、无水乙醇或/和水5～50%的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2～5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3～10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，取12～25目的筛下料与
170～270目的筛上料为造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8～35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80～260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400～600℃温度下对成型坯体热处理5～10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000～1200℃、压力15～35MPa、真空度1～10Pa的条件下进行真空热压烧结2～12小时，即制得氟磷灰石陶瓷固化体；
b、清洗浸出容器：
采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1～3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5～30%的氢氧化钠水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90～99%的乙醇水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3～6小时，再用去离子水煮沸1～2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值小于或等于0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；
c、配制浸出剂：
取电导率小于或等于150μS/m的去离子水，调节去离子水的pH值为5～9，制得浸出剂；
d、浸出试验与测试：
将氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂-1
体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出温度为100～200℃、压力为0.101～1.554MPa，浸出液pH值5～9，在浸出时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪分别测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学
3+ 3+ 3+
发射光谱和原子吸收光谱分别测试浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度；
e、评价氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性：
3+ 3+ 3+
用浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度计算钐、铕或钆元素的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，式中：LR为钐、铕或钆元素的归一化浸出率，c为
3+ 3+ 3+
浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度，V为浸出液体积，f为氟磷灰石陶瓷固化体中钐、铕或钆元素的质量百分比含量，A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积，t为浸出时间；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中钐、铕或钆元素的归一化浸出率变化，综合评价氟磷灰石陶瓷固化体在热、水、力、化学耦合作用下的化学稳定性。
2.按权利要求1所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤a中所述聚乙烯醇溶胶的制备方法是：按聚乙烯醇8～16%、甘油5～10%、无水乙醇2～5%、以及去离子水77～85%的质量百分比例取各原料；将去离子水倒入容器中，加热至90～
95℃，然后在搅拌下，加入聚乙烯醇，待聚乙烯醇溶解之后，加入甘油，搅拌混合10～20分钟后再加入无水乙醇，最后在90～95℃的温度下搅拌2～5小时，即制得聚乙烯醇溶胶。
3.按权利要求2所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：所述聚乙烯醇为聚合度为1750～2700的聚乙烯醇。
4.按权利要求1所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤b中所述的聚四氟乙烯为聚合度为5000～10000的聚四氟乙烯。
5.按权利要求1所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤c中所述调节去离子水的pH值用的酸为乙酸、草酸、硫酸、盐酸中的任一种，调节去离子水的pH值用的碱为氨水。
6.按权利要求1、2、3、4或5所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤ a≤3；替换为：以Ca2P2O7，CaF2，Na2CO3，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-2bMAbNab(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤b≤3。
7.按权利要求1、2、3、4或5所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤ a≤3；替换为：以Ca2P2O7，CaF2，SiO2，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-cMAc(PO4)6-c(SiO4)cF2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤c≤4。
8.按权利要求1、2、3、4或5所述氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca
10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤ a≤3；
替换为：以Ca2P2O7，CaF2，Na2CO3，SiO2，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3dMA2dNad(PO4)6-d(SiO4)dF2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，
0.001≤d≤2。
一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法
技术领域
[0001] 本发明属于高水平放射性废物（简称高放废物）的处理和处置，涉及一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法。适用于在深地质处置环境中，次锕系高放废物固化体在“热场、水流场、力场、化学场”多因素耦合作用下的化学稳定性评价。
背景技术
[0002] 随着人类社会能源需求的不断增大，传统化石燃料的日趋枯竭以及温室气体排放控制要求的逐步提高，人类将必须面临后续替代能源的选择。核能作为一种安全、清洁、经济的能源，有望大规模替代传统的化石能源，是人类社会可持续发展必不可少的能源。然而，随着核能的大力开发和利用，所产生的高水平放射性废物（简称高放废物）也愈来愈多，高放废物的种类较多，化学组成复杂，特别是含有毒性大、放射性强、半衰期长的次锕系核素[镎（Np）、镅（Am）、锔（Cm）]的高放废物，对生态环境和人类健康构成了极大的长期潜在危害，其安全处置引起了当今社会公众的高度关注，已成为制约核工业可持续发展的关键因素之一。
[0003] 目前，世界各国普遍采用的高放废物处置技术如下：首先对高放废物进行玻璃固化或陶瓷固化，然后将玻璃固化体或陶瓷固化体装入废物罐中，最后将废物罐放入位于地下500-1000米的深地质处置库中，实现高放废物与生物圈的长期、安全的隔离。高放废物的深地质处置库设计寿命通常不少于一万年，含有高放废物的固化体在最初数百年储存期中产生的β衰变可使深地质处置库温度升高到数百度，加之地下湿气或地下水影响以及来自内部各种衰变对固化体的辐照损伤，高放废物固化体的长期稳定性和安全性将受到严峻挑战。在深地质处置条件下，高放废物固化体会受到热场（Thermal field）、水流场（Hydrodynamic field）、力场（Mechanical field）、化学场（Chemical field）等多因素耦合作用的影响，高放废物固化体的稳定性特别是化学稳定性将会受到严峻考验。因此，研究高放废物固化体在“热场、水流场、力场、化学场”（简称“热、水、力、化学”）耦合作用下的化学稳定性，对评价高放废物固化体在深地质处置环境中的长期稳定性和安全性具有十分重要的意义。
[0004] 氟磷灰石是地球上最稳定的矿物之一，是迄今发现在自然界中能够稳定存在20亿年的一种矿物，具有极高的地质稳定性、辐照稳定性、机械稳定性、热稳定性和化学稳定性，能够很好地满足次锕系高放废物对固化介质材料的要求。氟磷灰石具有很强的固溶锕系核素的能力，天然氟磷灰石通常伴生高浓度的锕系核素（钍、铀、钚）及其放射性裂变产物。根据矿物学上的类质同象原理，次锕系核素与氟磷灰石中的钙离子具有十分相似的离子半径和化学性质，氟磷灰石可以将次锕系核素作为晶体的一部分稳定地固定在其晶格点位上，获得的氟磷灰陶瓷固化体具有优异的长期稳定性和安全性。因此，氟磷灰石是固化高放废物理想的陶瓷固化基材之一，特别适合安全固化高放废物中的具有很长半衰期的次锕系核素[镎（Np）、镅（Am）、锔（Cm）]。现有技术中，国内外的科研人员仅对氟磷灰石陶瓷固化体的合成工艺、锕系核素在氟磷灰石陶瓷固化体中的固溶量等进行了一定的研究。然而，针对模拟深地质处置环境（温度100-200℃，压力0.101-1.554MPa，pH值5-9），氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”多因素耦合作用下的化学稳定性，国内外均未见报道；对于氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中的化学稳定性，目前尚缺乏实验依据以及适宜的评价方法。
发明内容
[0005] 本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，特别是提供一种高放废物固化体的模拟深地质处置环境，研究氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”多因素耦合作用下氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性，评价氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中的长期稳定性和安全性的方法。由于考虑到试验的安全性，本发明采用无毒、无放射性的镧系元素[钐（Sm）、铕（Eu）、钆（Gd）]分别模拟有毒、强放射性的、离子半径和化学性质最为相似的次锕系核素[镎（Np）、镅（Am）、锔（Cm）]。
[0006] 本发明的内容是：一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，其特征是由以下步骤完成：a、制备（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体：
以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；
按照配料35～65%、磨球15～55%、无水乙醇或/和水5～50%的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2～5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3～10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，取12～25目的筛下料与
170～270目的筛上料为造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机（设备可以是天津市科器高新技术公司生产的769YP-24B型液压机）上采用8～35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机（设备可以是四川航空工业川西机器有限责任公司生产的LDJ100/320-300型冷等静压机）上采用80～260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400～
600℃温度下对成型坯体热处理5～10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉（设备可以是上海冠晟真空设备有限公司生产的ZT-45-20Y30T型真空热压烧结炉）中，在温度1000～1200℃、压力15～35MPa、真空度1～10Pa的条件下进行真空热压烧结2～
12小时，即制得（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体；
b、清洗浸出容器：
采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚四氟乙烯的水热反应釜（设备可以是上海越众仪器设备有限公司生产的YH-200型水热反应釜）作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1～3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5～30%的氢氧化钠水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬
2遍；再在质量百分比浓度为90～99%的乙醇水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3～6小时，再用去离子水煮沸1～2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值小于或等于0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；
c、配制浸出剂：
取电导率小于或等于150μS/m的去离子水，调节去离子水的pH值为5～9（可以采用乙酸调节去离子水的pH值为小于7并大于或等于5，或采用氨水调节去离子水的pH值为大于7并小于或等于9），制得浸出剂；
d、浸出试验与测试：
将（模拟次锕系核素）氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体-1
的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出温度为100～200℃、压力为0.101～
1.554MPa，浸出液（即水热反应釜中的液体）pH值5～9，在浸出时间1天、3天、7天、10天、
14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪分别测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱（简称ICP-MS）、电感耦合等离子体光学发射光谱（简称ICP-OES）和原子吸
3+ 3+ 3+
收光谱（简称AAS）（等分析手段）分别测试浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度；
e、评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性：
3+ 3+ 3+
用浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度计算钐、铕或钆元素的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，式中：LR为钐、铕或钆元素的归一化浸出率（单-2 -1 3+ 3+ 3+ 3
位g·m ·d ），c为浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度（单位g/m ），V为浸出液体积（单
3
位m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中钐、铕或钆元素的质量百分比含量（单位wt.%），A为氟磷
2
灰石陶瓷固化体的表面积（单位m），t为浸出时间（单位d）；采用X射线衍射（简称XRD）、背散射二次电子像（简称BSE）、扫描电镜-X射线能谱（简称SEM-EDX）分析（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中钐、铕或钆元素的归一化浸出率变化，综合评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；
按照配料35～65%、磨球15～55%、无水乙醇或/和水5～50%的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2～5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3～10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，取12～25目的筛下料与
170～270目的筛上料为造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机（设备可以是天津市科器高新技术公司生产的769YP-24B型液压机）上采用8～35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机（设备可以是四川航空工业川西机器有限责任公司生产的LDJ100/320-300型冷等静压机）上采用80～260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400～
600℃温度下对成型坯体热处理5～10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉（设备可以是上海冠晟真空设备有限公司生产的ZT-45-20Y30T型真空热压烧结炉）中，在温度1000～1200℃、压力15～35MPa、真空度1～10Pa的条件下进行真空热压烧结2～
12小时，即制得（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体；
b、清洗浸出容器：
采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚四氟乙烯的水热反应釜（设备可以是上海越众仪器设备有限公司生产的YH-200型水热反应釜）作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1～3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5～30%的氢氧化钠水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬
2遍；再在质量百分比浓度为90～99%的乙醇水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3～6小时，再用去离子水煮沸1～2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值小于或等于0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；
c、配制浸出剂：
取电导率小于或等于150μS/m的去离子水，调节去离子水的pH值为5～9（可以采用乙酸调节去离子水的pH值为小于7并大于或等于5，或采用氨水调节去离子水的pH值为大于7并小于或等于9），制得浸出剂；
d、浸出试验与测试：
将（模拟次锕系核素）氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体-1
的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出温度为100～200℃、压力为0.101～
1.554MPa，浸出液（即水热反应釜中的液体）pH值5～9，在浸出时间1天、3天、7天、10天、
14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪分别测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱（简称ICP-MS）、电感耦合等离子体光学发射光谱（简称ICP-OES）和原子吸
3+ 3+ 3+
收光谱（简称AAS）（等分析手段）分别测试浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度；
e、评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性：
3+ 3+ 3+
用浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度计算钐、铕或钆元素的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，式中：LR为钐、铕或钆元素的归一化浸出率（单-2 -1 3+ 3+ 3+ 3
位g·m ·d ），c为浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度（单位g/m ），V为浸出液体积（单
3
位m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中钐、铕或钆元素的质量百分比含量（单位wt.%），A为氟磷
2
灰石陶瓷固化体的表面积（单位m），t为浸出时间（单位d）；采用X射线衍射（简称XRD）、背散射二次电子像（简称BSE）、扫描电镜-X射线能谱（简称SEM-EDX）分析（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中钐、铕或钆元素的归一化浸出率变化，综合评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0007] 本发明的内容中：步骤a中所述聚乙烯醇溶胶的制备方法是：按聚乙烯醇8～16%、甘油5～10%、无水乙醇2～5%、以及去离子水77～85%的质量百分比例取各原料；将去离子水倒入容器中，加热至90～95℃，然后在搅拌下，加入聚乙烯醇，待聚乙烯醇溶解之后，加入甘油，搅拌混合10～20分钟后再加入无水乙醇，最后在90～95℃的温度下搅拌
2～5小时，即制得聚乙烯醇溶胶。
2～5小时，即制得聚乙烯醇溶胶。
[0008] 所述聚乙烯醇为聚合度为1750～2700的聚乙烯醇；聚乙烯醇分子量范围为77000～118800，聚乙烯醇的具体型号可以是聚乙烯醇1788、聚乙烯醇1799、聚乙烯醇2499和聚乙烯醇2699；聚乙烯醇的生产企业有：国药集团化学试剂有限公司、上海晶纯生化科技股份有限公司、西格玛奥德里奇（上海）贸易有限公司等。
[0009] 本发明的内容中：步骤b中所述的聚四氟乙烯为聚合度为5000～10000的聚四氟乙烯；聚四氟乙烯分子量范围为500000～1000000，聚乙烯醇的具体型号可以是聚四氟乙烯5000、聚四氟乙烯7500、聚四氟乙烯10000；聚四氟乙烯的生产企业有：山东东岳高分子材料有限公司、3M中国有限公司、国药集团化学试剂有限公司、西格玛奥德里奇（上海）贸易有限公司等。
[0011] 本发明的内容中：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；替换为：以Ca2P2O7，CaF2，Na2CO3，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-2bMAbNab(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤ b≤3。
[0012] 本发明的内容中：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；替换为：以Ca2P2O7，CaF2，SiO2，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-cMAc(PO4)6-c(SiO4)cF2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，
0.001≤c≤4。
0.001≤c≤4。
[0013] 本发明的内容中：步骤a中所述以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3；替换为：以Ca2P2O7，CaF2，Na2CO3，SiO2，以及Sm2O3、Eu2O3或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3dMA2dNad(PO4)6-d(SiO4)dF2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，
0.001≤d≤2。
0.001≤d≤2。
[0014] 与现有技术相比，本发明具有下列特点和有益效果：（1）本发明模拟了高放废物固化体的深地质处置库环境，使用水热反应釜（外壳材质为不锈钢，内衬材质为聚四氟乙烯）作为浸出容器，选用去离子水作为浸出剂，采用乙酸、草酸、硫酸、盐酸、氨水等酸碱调节浸出剂的pH值，使用烘箱控制浸出试验温度；本发明的浸出试验参数选取合理，包括温度100～200℃，压力0.101～1.554MPa，pH值5～9，以上参数都是根据实际的深地质处置库环境参数而选取的；因此，本发明能够更为真实地评价出高放废物固化体在深地质处置库环境中的化学稳定性；
（2）采用本发明，在密闭的水热反应釜中，浸出液的温度会随着浸出液的压力（压强）而同步增高或降低，克服了现有技术中仅考虑在单因素（温度或压力）作用下评价高放废物固化体化学稳定性的不足；研究氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的浸出性能，能够系统地评价氟磷灰石陶瓷固化体在不同温度、不同压力和不同pH值的水溶液中的化学稳定性；
（3）采用本发明，使用去离子水、乙酸、草酸、硫酸、盐酸、氨水等酸碱对深地质处置环境中的“水流场”和“化学场”进行模拟，方法简便，费用低廉，技术效果良好；采用水热反应釜和烘箱对深地质处置环境中的“热场”和“力场”进行模拟，设备简单，成本低廉，操作简便易行；因此，本发明能够很好地实现对深地质处置环境中“热、水、力、化学”多因素耦合作用的模拟；
（4）本发明提供了一种有效的定量化评价氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中多因素耦合作用下的化学稳定性的方法，设备简单，成本低廉，操作性强，评价过程简单明确，评价指标合理直观，评价结果准确可靠，其评价方法有利于实现高放废物固化体的安全处置，可为有效评价氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中的长期稳定性和安全性提供实验依据和技术支持，为保护人类健康、生态环境以及推进核工业可持续发展奠定坚实的基础；
（5）本发明方法简单，容易操作，实用性强。
（2）采用本发明，在密闭的水热反应釜中，浸出液的温度会随着浸出液的压力（压强）而同步增高或降低，克服了现有技术中仅考虑在单因素（温度或压力）作用下评价高放废物固化体化学稳定性的不足；研究氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的浸出性能，能够系统地评价氟磷灰石陶瓷固化体在不同温度、不同压力和不同pH值的水溶液中的化学稳定性；
（3）采用本发明，使用去离子水、乙酸、草酸、硫酸、盐酸、氨水等酸碱对深地质处置环境中的“水流场”和“化学场”进行模拟，方法简便，费用低廉，技术效果良好；采用水热反应釜和烘箱对深地质处置环境中的“热场”和“力场”进行模拟，设备简单，成本低廉，操作简便易行；因此，本发明能够很好地实现对深地质处置环境中“热、水、力、化学”多因素耦合作用的模拟；
（4）本发明提供了一种有效的定量化评价氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中多因素耦合作用下的化学稳定性的方法，设备简单，成本低廉，操作性强，评价过程简单明确，评价指标合理直观，评价结果准确可靠，其评价方法有利于实现高放废物固化体的安全处置，可为有效评价氟磷灰石陶瓷固化体在深地质处置环境中的长期稳定性和安全性提供实验依据和技术支持，为保护人类健康、生态环境以及推进核工业可持续发展奠定坚实的基础；
（5）本发明方法简单，容易操作，实用性强。
具体实施方式
[0015] 下面给出的实施例拟对本发明作进一步说明，但不能理解为是对本发明保护范围的限制，该领域的技术人员根据上述本发明的内容对本发明作出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。
[0016] 实施例1：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3为原料，按照化学式Ca9.85Sm0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0017] 实施例2：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3为原料，按照化学式Ca7.75Sm1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Sm 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Sm 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0018] 实施例3：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3为原料，按照化学式Ca5.5Sm3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0019] 实施例4：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca9.8Sm0.1Na0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0020] 实施例5：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Sm1.5Na1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0021] 实施例6：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Sm3Na3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0022] 实施例7：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca9.9Sm0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用盐酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0023] 实施例8：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca8.5Sm1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0024] 实施例9：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca7Sm3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Sm 的离子浓度计算Ca 、Sm 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0025] 实施例10：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca9.7Sm0.2Na0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0026] 实施例11：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca5.5Sm3Na1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0027] 实施例12：以Ca2P2O7、CaF2、Sm2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca1Sm6Na3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Sm 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Sm 、Na的离子浓度计算Ca 、Sm 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Sm 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0028] 实施例13：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3为原料，按照化学式Ca9.85Eu0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0029] 实施例14：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3为原料，按照化学式Ca7.75Eu1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Eu 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Eu 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0030] 实施例15：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3为原料，按照化学式Ca5.5Eu3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0031] 实施例16：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca9.8Eu0.1Na0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0032] 实施例17：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Eu1.5Na1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0033] 实施例18：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Eu3Na3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0034] 实施例19：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca9.9Eu0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用盐酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0035] 实施例20：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca8.5Eu1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0036] 实施例21：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca7Eu3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Eu 的离子浓度计算Ca 、Eu 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0037] 实施例22：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca9.7Eu0.2Na0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0038] 实施例23：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca5.5Eu3Na1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0039] 实施例24：以Ca2P2O7、CaF2、Eu2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca1Eu6Na3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Eu 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Eu 、Na的离子浓度计算Ca 、Eu 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Eu 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0040] 实施例25：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3为原料，按照化学式Ca9.85Gd0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理
5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用乙酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0041] 实施例26：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3为原料，按照化学式Ca7.75Gd1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Gd 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积-1
=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发射光谱和原
2+ 3+ 2+ 3+
子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、Gd 的离子浓
2+ 3+
度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，-2 -1 3
LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积
3
（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面
2
积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的
2+ 3+
浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0042] 实施例27：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3为原料，按照化学式Ca5.5Gd3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0043] 实施例28：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca9.8Gd0.1Na0.1(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用草酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固-1
化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0044] 实施例29：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Gd1.5Na1.5(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积-1
/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光
2+ 3+ +
学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；用浸出液
2+ 3+ + 2+ 3+ +
中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+ +
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0045] 实施例30：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3为原料，按照化学式Ca7Gd3Na3(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力
1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+ +
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度；
2+ 3+ + 2+ 3+ +
用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出率的-2 -1
计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出
3 3
液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数
2
（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出
2+ 3+ +
试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0046] 实施例31：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca9.9Gd0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用盐酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力
0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、
42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等
2+ 3+
离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸
2+ 3+ 2+ 3+
出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如-2 -1
下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子
3 3
浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为
2
氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0047] 实施例32：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca8.5Gd1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体的表面积/-1
浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦合等离子体光学发
2+ 3+ 2+
射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；用浸出液中Ca 、
3+ 2+ 3+
Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/-2 -1 3
f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V
3
为浸出液体积（m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷
2
固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合
2+ 3+
浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0048] 实施例33：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、SiO2为原料,按照化学式Ca7Gd3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶-1
瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度；
2+ 3+ 2+ 3+
用浸出液中Ca 、Gd 的离子浓度计算Ca 、Gd 的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式-2 -1
如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为浸出液中的离
3 3
子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量分数（wt.%），A
2
为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的
2+ 3+
物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0049] 实施例34：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca9.7Gd0.2Na0.1(PO4)5.9(SiO4)0.1F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为35：15：50的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，12目的筛下料与170目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用8MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用80MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400℃温度下对成型坯体热处理5小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1000℃、压力15MPa、真空度1Pa的条件下进行真空热压烧结2小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是5000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1mol/L的硝酸水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5%的氢氧化钠水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为90%的乙醇水溶液中浸泡2小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3小时，再用去离子水煮沸
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.1个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为5μS/m的去离子水，采用硫酸调节去离子水的pH值为5，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰-1
石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度100℃，浸出试验压力0.101MPa，浸出剂pH值5，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、
35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感
2+ 3+ +
耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子
2+ 3+ + 2+ 3+ +
浓度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0050] 实施例35：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca5.5Gd3Na1.5(PO4)4.5(SiO4)1.5F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为55：25：20的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨3小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量6%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，18目的筛下料与220目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用21MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用170MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在500℃温度下对成型坯体热处理7小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度1100℃、压力25MPa、真空度5Pa的条件下进行真空热压烧结7小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是7500的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为17%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为95%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡4小时，再用去离子水煮沸
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.3个pH单位；
将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为50μS/m的去离子水，去离子水的pH值为7，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷-1
固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度150℃，浸出试验压力
0.828MPa，浸出剂pH值为7，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、电感耦
2+ 3+ +
合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓
2+ 3+ + 2+ 3+ +
度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化浸出-2 -1
率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），c为
3 3
浸出液中的离子浓度（g/m），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质量
2
分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体浸
2+ 3+ +
出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0051] 实施例36：以Ca2P2O7、CaF2、Gd2O3、Na2CO3、SiO2为原料，按照化学式Ca1Gd6Na3(PO4)3(SiO4)3F2称取各组分原料进行配料，按照配料：磨球：无水乙醇或/和水为65：20：15的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，25目的筛下料与270目的筛上料即为制得的造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机上采用35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机上采用260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在600℃温度下对成型坯体热处理10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉中，在温度
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
1200℃、压力35MPa、真空度10Pa的条件下进行真空热压烧结12小时，即可制得模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体；采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚合度是10000的聚四氟乙烯的水热反应釜作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为30%的氢氧化钠水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍；再在质量百分比浓度为99%的乙醇水溶液中浸泡3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡6小时，再用去离子水煮沸2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值为0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；取电导率为150μS/m的去离子水，采用氨水调节去离子水的pH值为9，制得浸出剂；将模拟次锕系核素氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷-1
灰石陶瓷固化体的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出试验温度200℃，浸出试验压力1.554MPa，浸出剂pH值9，在浸出试验时间1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱、
2+ 3+ +
电感耦合等离子体光学发射光谱和原子吸收光谱等分析手段测试浸出液中Ca 、Gd 、Na的
2+ 3+ + 2+ 3+ +
离子浓度；用浸出液中Ca 、Gd 、Na的离子浓度计算Ca 、Gd 、Na的归一化浸出率，归一化-2 -1
浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，其中，LR为元素的归一化浸出率（g·m ·d ），
3 3
c为浸出液中的离子浓度（g/m ），V为浸出液体积（m ），f为氟磷灰石陶瓷固化体中元素的质
2
量分数（wt.%），A为氟磷灰石陶瓷固化体的表面积（m ），t为浸出试验时间（d）；采用X射线衍射、背散射二次电子像、扫描电镜-X射线能谱分析模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体
2+ 3+
浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中Ca 、Gd 、+
Na的归一化浸出率变化，综合评价模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
[0052] 实施例37～43：一种氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性评价方法，由以下步骤完成：
a、制备（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体：
以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3（实施例37～43中 a分别为：0.001、0.01、0.05、0.1、1、2、3）；
按照配料35～65%、磨球15～55%、无水乙醇或/和水5～50%的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2～5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3～10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，取12～25目的筛下料与
170～270目的筛上料为造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机（设备可以是天津市科器高新技术公司生产的769YP-24B型液压机）上采用8～35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机（设备可以是四川航空工业川西机器有限责任公司生产的LDJ100/320-300型冷等静压机）上采用80～260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400～
600℃温度下对成型坯体热处理5～10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉（设备可以是上海冠晟真空设备有限公司生产的ZT-45-20Y30T型真空热压烧结炉）中，在温度1000～1200℃、压力15～35MPa、真空度1～10Pa的条件下进行真空热压烧结2～
12小时，即制得（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体；
各实施例中各C分原料的具体质量百分比用量见下表：
b、清洗浸出容器：
采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚四氟乙烯的水热反应釜（设备可以是上海越众仪器设备有限公司生产的YH-200型水热反应釜）作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1～3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5～30%的氢氧化钠水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬
2遍；再在质量百分比浓度为90～99%的乙醇水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3～6小时，再用去离子水煮沸1～2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值小于或等于0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；
c、配制浸出剂：
取电导率小于或等于150μS/m的去离子水，调节去离子水的pH值为5～9（可以采用乙酸调节去离子水的pH值为小于7并大于或等于5，或采用氨水调节去离子水的pH值为大于7并小于或等于9），制得浸出剂；
d、浸出试验与测试：
将（模拟次锕系核素）氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体-1
的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出温度为100～200℃、压力为0.101～
1.554MPa，浸出液（即水热反应釜中的液体）pH值5～9，在浸出时间1天、3天、7天、10天、
14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪分别测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱（简称ICP-MS）、电感耦合等离子体光学发射光谱（简称ICP-OES）和原子吸
3+ 3+ 3+
收光谱（简称AAS）（等分析手段）分别测试浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度；
e、评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性：
3+ 3+ 3+
用浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度计算钐、铕或钆元素的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，式中：LR为钐、铕或钆元素的归一化浸出率（单-2 -1 3+ 3+ 3+ 3
位g·m ·d ），c为浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度（单位g/m ），V为浸出液体积（单
3
位m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中钐、铕或钆元素的质量百分比含量（单位wt.%），A为氟磷
2
灰石陶瓷固化体的表面积（单位m），t为浸出时间（单位d）；采用X射线衍射（简称XRD）、背散射二次电子像（简称BSE）、扫描电镜-X射线能谱（简称SEM-EDX）分析（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中钐、铕或钆元素的归一化浸出率变化，综合评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
a、制备（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体：
以Ca2P2O7，CaF2，以及Sm2O3、Eu2O3、或Gd2O3为原料，按照化学式Ca10-3a/2MAa(PO4)6F2称取各组分原料进行配料，式中：MA为Sm、Eu或Gd，0.001≤a≤3（实施例37～43中 a分别为：0.001、0.01、0.05、0.1、1、2、3）；
按照配料35～65%、磨球15～55%、无水乙醇或/和水5～50%的质量百分比，混合于行星式球磨机中研磨2～5小时，获得的混合料经烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料质量3～10%的聚乙烯醇溶胶，再采用筛子进行混合造粒，取12～25目的筛下料与
170～270目的筛上料为造粒料；将造粒料装入钢制模具中，在液压机（设备可以是天津市科器高新技术公司生产的769YP-24B型液压机）上采用8～35MPa的压力进行压制成型，然后在冷等静压机（设备可以是四川航空工业川西机器有限责任公司生产的LDJ100/320-300型冷等静压机）上采用80～260MPa的压力进行冷等静压成型，获得成型坯体；在400～
600℃温度下对成型坯体热处理5～10小时进行排胶，再将排胶后的坯体放入真空热压烧结炉（设备可以是上海冠晟真空设备有限公司生产的ZT-45-20Y30T型真空热压烧结炉）中，在温度1000～1200℃、压力15～35MPa、真空度1～10Pa的条件下进行真空热压烧结2～
12小时，即制得（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体；
各实施例中各C分原料的具体质量百分比用量见下表：
b、清洗浸出容器：
采用外壳材质为不锈钢、内衬材质为聚四氟乙烯的水热反应釜（设备可以是上海越众仪器设备有限公司生产的YH-200型水热反应釜）作为浸出容器，将水热反应釜的内衬在摩尔浓度为0.1～3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，然后在质量百分比浓度为5～30%的氢氧化钠水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬
2遍；再在质量百分比浓度为90～99%的乙醇水溶液中浸泡2～3小时，用去离子水冲洗内衬2遍，在90℃的去离子水浸泡3～6小时，再用去离子水煮沸1～2小时，最后用去离子水冲洗内衬，直至连续两次冲洗液的pH值的差值小于或等于0.5个pH单位；将清洗后的浸出容器烘干备用；
c、配制浸出剂：
取电导率小于或等于150μS/m的去离子水，调节去离子水的pH值为5～9（可以采用乙酸调节去离子水的pH值为小于7并大于或等于5，或采用氨水调节去离子水的pH值为大于7并小于或等于9），制得浸出剂；
d、浸出试验与测试：
将（模拟次锕系核素）氟磷灰陶瓷固化体放入水热反应釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化体-1
的表面积/浸出剂体积=10m 倒入浸出剂，控制浸出温度为100～200℃、压力为0.101～
1.554MPa，浸出液（即水热反应釜中的液体）pH值5～9，在浸出时间1天、3天、7天、10天、
14天、21天、28天、35天、42天后，采用电导率仪分别测试浸出液的电导率，然后采用电感耦合等离子体质谱（简称ICP-MS）、电感耦合等离子体光学发射光谱（简称ICP-OES）和原子吸
3+ 3+ 3+
收光谱（简称AAS）（等分析手段）分别测试浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度；
e、评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性：
3+ 3+ 3+
用浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度计算钐、铕或钆元素的归一化浸出率，归一化浸出率的计算公式如下：LR=c·V/f·A·t，式中：LR为钐、铕或钆元素的归一化浸出率（单-2 -1 3+ 3+ 3+ 3
位g·m ·d ），c为浸出液中Sm 、Eu 或Gd 的离子浓度（单位g/m ），V为浸出液体积（单
3
位m），f为氟磷灰石陶瓷固化体中钐、铕或钆元素的质量百分比含量（单位wt.%），A为氟磷
2
灰石陶瓷固化体的表面积（单位m），t为浸出时间（单位d）；采用X射线衍射（简称XRD）、背散射二次电子像（简称BSE）、扫描电镜-X射线能谱（简称SEM-EDX）分析（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体浸出试验前后的物相变化，结合浸出试验前后的浸出液电导率变化和浸出液中钐、铕或钆元素的归一化浸出率变化，综合评价（模拟次锕系核素）氟磷灰石陶瓷固化体在“热、水、力、化学”耦合作用下的化学稳定性。
| 标题 | 发布/更新时间 | 阅读量 |
|---|---|---|
| 一种变频行星式球磨机 | 2020-05-12 | 725 |
| 行星式球磨机 | 2020-05-11 | 763 |
| 一种高温行星球磨机 | 2020-05-12 | 788 |
| 一种自转速度可调的行星式球磨机 | 2020-05-14 | 728 |
| 低温行星式高能球磨机 | 2020-05-12 | 131 |
| 一种自转速度可调的行星式球磨机 | 2020-05-13 | 481 |
| 一种行星式球磨机 | 2020-05-11 | 746 |
| 行星球磨机 | 2020-05-11 | 266 |
| 行星球磨机 | 2020-05-11 | 380 |
| 用于行星球磨机的球磨装置 | 2020-05-14 | 250 |
高效检索全球专利专利汇是专利免费检索,专利查询,专利分析-国家发明专利查询检索分析平台，是提供专利分析，专利查询，专利检索等数据服务功能的知识产权数据服务商。
我们的产品包含105个国家的1.26亿组数据，免费查、免费专利分析。
分析报告
专利汇分析报告产品可以对行业情报数据进行梳理分析，涉及维度包括行业专利基本状况分析、地域分析、技术分析、发明人分析、申请人分析、专利权人分析、失效分析、核心专利分析、法律分析、研发重点分析、企业专利处境分析、技术处境分析、专利寿命分析、企业定位分析、引证分析等超过60个分析角度，系统通过AI智能系统对图表进行解读，只需1分钟，一键生成行业专利分析报告。
QQ群二维码
意见反馈
意见反馈