燃料电池电极以及使用它制造膜电极组件的方法
阅读：597发布：2022-07-08
专利汇可以提供燃料电池电极以及使用它制造膜电极组件的方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 提供一种 燃料 电池 电极 ，以及使用该电极制造 膜电极组件 (MEA)的方法。通过加入 碳 纳米管 以加强电极的机械强度，加入铈-锆 氧 化物颗粒以防止 聚合物 电解 质膜 的 腐蚀 ，并加入通过使第二金属(例如Ir、Pd、Cu、Co、Cr、Ni、Mn、Mo、Au、Ag、V等)与铂 合金 化所制备的合金催化剂以防止铂的溶解、迁移和聚结，形成 燃料电池 电极。，下面是燃料电池电极以及使用它制造膜电极组件的方法专利的具体信息内容。
1.一种燃料电池电极，包括铂、铈和锆氧化物颗粒、第二金属的颗粒、以及至少一种碳载体，其形成四元合金催化剂。
2.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述铈和锆氧化物颗粒具有约1nm与约
100nm之间的大小。
3.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述第二金属的颗粒具有约1nm与约
100nm之间的大小。
4.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述铈和锆氧化物颗粒以及所述第二金属的颗粒具有约1nm与约100nm之间的大小。
5.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述至少一种碳载体选自活性碳、碳纳米纤维、和石墨化碳。
6.如权利要求5所述的燃料电池电极，其中所述至少一种碳载体为碳纳米纤维。
7.如权利要求5所述的至少一种碳载体，其中所述活性碳具有约1nm与约1000nm之间的粒径。
8.如权利要求5所述的至少一种碳载体，其中所述碳纳米纤维具有约1nm与1000nm之间的纤维直径和约0.1nm与约1000μm之间的长度。
9.如权利要求5所述的至少一种碳载体，其中所述碳纳米纤维具有约5nm与约100nm之间的直径。
10.如权利要求5所述的至少一种碳载体，其中所述石墨化碳具有约1nm与约1000nm之间的粒径。
11.如权利要求5所述的至少一种碳载体，其中所述碳纳米纤维选自碳纳米管、碳纳米线、碳纳米角、和碳纳米环。
12.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述铈氧化物颗粒、所述锆氧化物颗粒、所述第二金属的颗粒、和所述至少一种碳载体的量相对于铂的量确定。
13.如权利要求12所述的燃料电池电极，其中铈氧化物颗粒的量相对于100重量份的铂在约0.1与约5重量份之间，锆氧化物颗粒的量相对于100重量份的铂在约0.1与约5重量份之间，所述第二金属的颗粒的量相对于100重量份的铂在约1与约50重量份之间，并且所述至少一种碳载体的量相对于100重量份的铂在约10与约2000重量份之间。
14.如权利要求1所述的燃料电池电极，还包括聚合物电解质溶液。
15.如权利要求14所述的燃料电池电极，其中所述聚合物电解质溶液的量相对于铂的量确定。
16.如权利要求15所述的燃料电池电极，其中所述聚合物电解质溶液的量相对于100重量份的铂在约50与约500重量份之间。
17.如权利要求6所述的燃料电池电极，其中所述碳纳米纤维的量相对于100重量份的铂在约1与约200重量份之间。
18.如权利要求1所述的燃料电池电极，其中所述第二金属选自Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、和V。
19.一种燃料电池电极，包括：
铂，
大小在约1nm与约100nm之间的铈氧化物颗粒，
大小在约1nm与约100nm之间的锆氧化物颗粒，
大小在约1nm与约100nm之间的第二金属的颗粒，
至少一种碳载体，和
聚合物电解质溶液，
其中铈氧化物颗粒的量相对于100重量份的铂在约0.1与约5重量份之间，锆氧化物颗粒的量相对于100重量份的铂在约0.1与约5重量份之间，所述第二金属的颗粒的量相对于100重量份的铂在约1与约50重量份之间，所述至少一种碳载体的量相对于100重量份的铂在约10与约2000重量份之间，并且所述聚合物电解质溶液的量相对于100重量份的铂在约50与约500重量份之间。
20.一种制造燃料电池电极的方法，包括：
通过在碳载体上结合铂和第二金属来制备二元合金催化剂，和
将所述二元合金催化剂与大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒混合，从而制造燃料电池电极。
21.一种制造燃料电池电极的方法，包括：
通过在第一碳载体上结合铂和第二金属来制备二元合金催化剂，和
在第二碳载体上将所述二元合金催化剂与铈-锆氧化物混合，其中所述铈-锆氧化物颗粒具有约1nm至约100nm之间的大小，从而制造燃料电池电极。
22.一种制造燃料电池电极的方法，包括：
通过结合铂、铈-锆氧化物颗粒、第二金属的颗粒、和至少一种碳载体来制备四元合金催化剂，其中所述铈-锆氧化物颗粒和所述第二金属的颗粒具有约1nm与约100nm之间的大小，和
将所述四元合金催化剂与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合，从而制造燃料电池电极。
23.一种制造燃料电池电极的方法，包括：
通过在第一碳载体上结合铂和第二金属来制备第一二元合金催化剂，
通过在第二碳载体上结合铂和第三金属来制备第二二元合金催化剂，和将所述第一二元合金催化剂与所述第二二元合金催化剂混合，从而制造燃料电池电极。
24.一种制造燃料电池电极的方法，包括：
通过在碳载体上结合铂和第二金属来制备二元合金催化剂，
将所述二元合金催化剂与大小在约1nm与约100nm之间的铈-锆氧化物颗粒混合，以制造二元合金催化剂铈-锆氧化物混合物，和
使所述二元合金催化剂铈-锆氧化物混合物与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液结合，从而制造燃料电池电极。
25.一种制造膜电极组件的方法：
通过将权利要求1所述的燃料电池电极与溶剂和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料；
在剥离纸上涂覆所述催化剂浆料以形成电极；
干燥所述电极；和
通过热压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。
26.如权利要求25所述的方法，还包括用行星球磨机碾磨所述催化剂浆料。
27.如权利要求25所述的方法，其中所述催化剂浆料的固体含量为催化剂、碳纳米纤维、和离聚物的总重的5至30wt％。
燃料电池电极以及使用它制造膜电极组件的方法
技术领域
背景技术
[0002] 在燃料电池系统中产生电的燃料电池组具有如下结构，其中数十至数百个单元电池堆叠在一起，每个单元电池包括MEA和隔板。
[0003] MEA包括聚合物电解质膜，以及布置在聚合物电解质膜的任一侧的负电极和正电极。配置负电极(也称作“氢电极”、“燃料电极”、“阳极”或“氧化电极”)和正电极(也称作“空气电极”、“氧电极”、“阴极”或“还原电极”)使得包括铂催化剂纳米颗粒的催化剂层形成在电极背衬层上，所述电极背衬层可以包括例如碳纸或碳布)。
[0004] 制造膜电极组件的常规方法将在下面描述。如图1所示，将催化剂浆料涂覆、喷射或涂抹在气体扩散层上以形成电极，并且通过热压将电极与聚合物电极膜粘结。可选地，如
图2所示，将催化剂浆料直接涂覆、喷射或涂抹在聚合物膜上，并且将所得的聚合物膜与气
体扩散层粘结。在另一可选方式中，如图3所示，将催化剂浆料涂覆、喷射或涂抹在剥离纸
上并将其转移至聚合物膜以形成电极，并且将电极与气体扩散层粘结。
图2所示，将催化剂浆料直接涂覆、喷射或涂抹在聚合物膜上，并且将所得的聚合物膜与气
体扩散层粘结。在另一可选方式中，如图3所示，将催化剂浆料涂覆、喷射或涂抹在剥离纸
上并将其转移至聚合物膜以形成电极，并且将电极与气体扩散层粘结。
[0005] 前述常规技术方法具有许多缺点。例如，当将催化剂浆料施加至气体扩散层时，结果变得难以制造MEA，该方法商业上不可行。在聚合物膜上直接形成催化剂层的方法的另外
的缺点是，因聚合物膜的变形变得难以制造具有大表面积的电极。在剥离纸上形成催化剂
层并将催化剂层转移至聚合物膜的方法的另一缺点是，取决于催化剂层的厚度、粘合剂的
含量和催化剂的类型，催化剂层可能开裂；结果，催化剂层在转移至聚合物膜的过程中可能
损失。此外，在将催化剂层转移至聚合物膜后，催化剂层中可能形成裂缝，使得聚合物膜通
过裂缝直接暴露于隔板的气体供应通道，从而使燃料电池的性能和耐久性劣化。
的缺点是，因聚合物膜的变形变得难以制造具有大表面积的电极。在剥离纸上形成催化剂
层并将催化剂层转移至聚合物膜的方法的另一缺点是，取决于催化剂层的厚度、粘合剂的
含量和催化剂的类型，催化剂层可能开裂；结果，催化剂层在转移至聚合物膜的过程中可能
损失。此外，在将催化剂层转移至聚合物膜后，催化剂层中可能形成裂缝，使得聚合物膜通
过裂缝直接暴露于隔板的气体供应通道，从而使燃料电池的性能和耐久性劣化。
[0006] 降低制造的MEA的耐久性的另一因素是聚合物电解质膜因化学不稳定性而损坏，其在燃料电池的运行和静止状态的过程中发生。此外，聚合物电解质膜的损坏由羟基(OH
基)直接引起，所述羟基由过氧化氢产生，所述过氧化氢在氧或氢通过扩散聚合物膜时，
也在氧电极处的反应的过程中产生。羟基在聚合物电解质(粘合剂)的端部分解官能团
(-SO3H)，其起到降低氢离子的传导性的作用，从而使燃料电池的性能劣化。
基)直接引起，所述羟基由过氧化氢产生，所述过氧化氢在氧或氢通过扩散聚合物膜时，
也在氧电极处的反应的过程中产生。羟基在聚合物电解质(粘合剂)的端部分解官能团
(-SO3H)，其起到降低氢离子的传导性的作用，从而使燃料电池的性能劣化。
[0007] 降低制造的MEA的耐久性的另一因素是车辆燃料电池的电压和电流随车辆的运行条件而显著变化。例如，在车辆运行如启动、停止、加速、减速等过程中，频繁出现燃料电池电压的显著变化。结果，催化剂更迅速地劣化，从而减小燃料电池的耐久性。具体地，这
样的电压变化对阴极比对阳极具有更大的作用；因此，在阴极中催化剂颗粒的增长、溶解和
聚结以更显著的程度发生，从而降低燃料电池的性能。
样的电压变化对阴极比对阳极具有更大的作用；因此，在阴极中催化剂颗粒的增长、溶解和
聚结以更显著的程度发生，从而降低燃料电池的性能。
[0008] 以上在该背景技术部分中公开的信息仅用于增强对本发明的背景的理解。
发明内容
[0009] 本发明提供用于燃料电池电极的组合物，以及使用它制造膜电极组件的方法，所述燃料电池电极包括碳纳米管、铈-锆氧化物颗粒、合金催化剂和铂团块
(agglomeration)。碳纳米管的加入有助于增强电极的机械强度，其提高燃料电池电极的性
能和耐久性，也减少所需的铂的量，其降低制造成本。铈-锆氧化物颗粒的加入有助于防止
因反应副产物而腐蚀聚合物电解质膜。通过使第二金属(例如Ir、Pd、Cu、Co、Cr、Ni、Mn、Mo、Au、Ag、V等)与铂形成合金所制备的合金催化剂的加入起到防止电极内铂的溶解、迁移
和聚结。
(agglomeration)。碳纳米管的加入有助于增强电极的机械强度，其提高燃料电池电极的性
能和耐久性，也减少所需的铂的量，其降低制造成本。铈-锆氧化物颗粒的加入有助于防止
因反应副产物而腐蚀聚合物电解质膜。通过使第二金属(例如Ir、Pd、Cu、Co、Cr、Ni、Mn、Mo、Au、Ag、V等)与铂形成合金所制备的合金催化剂的加入起到防止电极内铂的溶解、迁移
和聚结。
[0010] 一方面，本发明提供一种包括四元合金催化剂的燃料电池电极，所述四元合金催化剂通过在碳载体(support)上担载大小为约1至约100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载
体上担载铂和大小为约1至约100nm的第二金属来制备。在另一实施方式中，四元合金催
化剂通过在碳载体上担载大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大
小为1至100nm的第二金属来制备。
体上担载铂和大小为约1至约100nm的第二金属来制备。在另一实施方式中，四元合金催
化剂通过在碳载体上担载大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大
小为1至100nm的第二金属来制备。
[0011] 另一方面，本发明提供一种包括二元合金催化剂和铈-锆氧化物颗粒的混合物的燃料电池电极，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金属来制备，所述
铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小。在另一实施方式中，铈-锆氧化物颗粒具
有1至100nm的大小。
铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小。在另一实施方式中，铈-锆氧化物颗粒具
有1至100nm的大小。
[0012] 又一方面，本发明提供一种包括二元合金催化剂和铈-锆氧化物颗粒的混合物的燃料电池电极，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金属来制备，所述
铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小且担载在碳载体上。在另一实施方式中，
铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小且担载在碳载体上。在另一实施方式中，
铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
[0013] 又一方面，本发明提供一种包括四元合金催化剂、碳纳米纤维、和聚合物电解质溶液的混合物的燃料电池电极，该四元合金催化剂通过在碳载体上担载大小为约1至约
100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为约1至约100nm的第二金属来制
备。在另一实施方式中，四元合金催化剂通过在碳载体上担载大小为1至100nm的铈-锆
氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm的第二金属来制备。
100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为约1至约100nm的第二金属来制
备。在另一实施方式中，四元合金催化剂通过在碳载体上担载大小为1至100nm的铈-锆
氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm的第二金属来制备。
[0014] 又一方面，本发明提供一种包括第一二元合金催化剂和第二二元合金催化剂的混合物的燃料电池电极，所述第一二元合金通催化剂过在碳载体上担载铂和第二金属来制
备，所述第二二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和另一第二金属来制备。
备，所述第二二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和另一第二金属来制备。
[0015] 另一方面，本发明提供一种包括混合物的燃料电池电极，所述混合物通过将二元合金催化剂与铈-锆氧化物颗粒混合并进一步将所得的二元合金催化剂与碳纳米纤维和
聚合物电解质溶液混合来制备，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金属来
制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小。
聚合物电解质溶液混合来制备，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金属来
制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有约1至约100nm的大小。
[0016] 在一些示例性实施方式中，二元合金催化剂可以包括约0.1至约5重量份的铈、约0.1至约5重量份的锆、约1至约50重量份的第二金属、和约10至约2000重量份的碳载
体，其中相对于约100重量份的铂的值确定铈、锆、第二金属和碳载体的重量份范围值。在
其它示例性实施方式中，二元合金催化剂可以包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的
锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中相对于100重量份的铂
的值确定铈、锆、第二金属和碳载体的重量份范围值。
体，其中相对于约100重量份的铂的值确定铈、锆、第二金属和碳载体的重量份范围值。在
其它示例性实施方式中，二元合金催化剂可以包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的
锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中相对于100重量份的铂
的值确定铈、锆、第二金属和碳载体的重量份范围值。
[0017] 在其它示例性实施方式中，相对于约100重量份的铂可以以约1至约200重量份的量使用碳纳米纤维，并且相对于约100重量份的铂以约50至约500重量份的量使用聚合
物电解质。在其它示例性实施方式中，相对于100重量份的铂可以以1至200重量份的量
使用碳纳米纤维，并且相对于100重量份的铂以50至500重量份的量使用聚合物电解质。
物电解质。在其它示例性实施方式中，相对于100重量份的铂可以以1至200重量份的量
使用碳纳米纤维，并且相对于100重量份的铂以50至500重量份的量使用聚合物电解质。
[0018] 在其它示例性实施方式中，碳载体可选自活性碳(具有约1至约1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有约1至约1000nm纤维直径和约0.1至约1000μm的长度)和石墨化碳
(具有约1至约1000nm的粒径)。在其它示例性实施方式中，碳载体可选自活性碳(具有1
至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)
和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)。
(具有约1至约1000nm的粒径)。在其它示例性实施方式中，碳载体可选自活性碳(具有1
至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)
和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)。
[0019] 在又一示例性实施方式中，第二金属可选自Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
[0021] 在另一示例性实施方式中，碳纳米纤维可具有约5至约100nm的直径。在另一示例性实施方式中，碳纳米纤维可具有5至100nm的直径。
[0022] 其它方面，本发明提供一种膜电极组件的制造方法，该方法包括：通过将权利要求1至6中任一项所述的燃料电池电极与溶剂和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料；
将催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极；干燥电极；并将干燥的电极通过热压与聚合物
电解质膜粘结。
将催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极；干燥电极；并将干燥的电极通过热压与聚合物
电解质膜粘结。
[0023] 在示例性实施方式中，方法还可包括使用行星球磨机碾磨催化剂浆料，以使催化剂浆料的催化剂具有小且均匀的粒径。
[0024] 在另一示例性实施方式中，催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的约5至约30％。在另一示例性实施方式中，催化剂浆料的固体含量可为催化
剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30％。
剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30％。
[0026] 现在将参考本发明的某些示例性实施方式来详细地描述本发明的上述和其它特征，其在所附附图中说明，下文给出的这些实施方式仅仅用于示例说明，因此不是对本发明
的限制，其中：
的限制，其中：
[0027] 图1为示出通过在气体扩散层上涂覆催化剂层以形成电极并通过热压将电极与聚合物膜粘结来制造膜电极组件的方法的示意图；
[0028] 图2为示出通过在聚合物膜上直接涂覆催化剂层并将聚合物膜与气体扩散层粘结来制造膜电极组件的方法的示意图；
[0029] 图3为示出通过在剥离纸上涂覆催化剂层，将剥离纸上的催化剂层转移至聚合物膜，并将聚合物膜与气体扩散层粘结来制造膜电极组件的方法的示意图；
[0030] 图4为示出根据本发明的实施例1的燃料电池电极的示意图；
[0031] 图5为示出根据本发明的实施例2的燃料电池电极的示意图；
[0032] 图6为示出根据本发明的实施例3的燃料电池电极的示意图；
[0033] 图7为示出根据本发明的实施例4的燃料电池电极的示意图；
[0034] 图8为示出根据本发明的实施例5的燃料电池电极的示意图；
[0035] 图9为示出根据本发明的实施例6的燃料电池电极的示意图；且
[0037] 应当理解到，所附的附图并非必然是按比例的，其说明了本发明基本原理的各种优选特征的一定程度上简化的代表。本文公开的本发明的具体设计特征，包括，例如，具体
大小、方向、位置和形状将部分取决于具体的既定用途和使用环境。
大小、方向、位置和形状将部分取决于具体的既定用途和使用环境。
[0038] 在附图中，附图标记在附图的几张图中通篇指代本发明的相同或等同部件。
具体实施方式
[0039] 下面将详细地参照本发明的各个实施方式，其实施例图示在所附附图中，并在下文加以描述。尽管将结合示例性实施方式描述本发明，但应当理解，本说明书无意于将本发
明局限于这些示例性实施方式。相反，本发明不仅要涵盖这些示例性实施方式，还要涵盖由
所附权利要求所限定的本发明的精神和范围内的各种替代形式、修改、等效形式和其它实
施方式。
明局限于这些示例性实施方式。相反，本发明不仅要涵盖这些示例性实施方式，还要涵盖由
所附权利要求所限定的本发明的精神和范围内的各种替代形式、修改、等效形式和其它实
施方式。
[0040] 应理解，本文使用的术语“车辆”或“车辆的”或其它类似术语包括通常的机动车，例如，包括多功能运动车(SUV)、公共汽车、卡车、各种商务车的客车，包括各种船只和船舶的水运工具，飞行器等等，并且包括混合动力车、电动车、插入式混合电动车、氢动力车和其它代用燃料车(例如，来源于石油以外的资源的燃料)。如本文所提到的，混合动力车是具有两种或多种动力源的车辆，例如，具有汽油动力和电动力的车辆。
[0041] 除非特别说明或从上下文明显得到，否则本文所用的术语“约”理解为在本领域的正常容许范围内，例如在均值的2个标准偏差内。“约”可以理解为在所述数值的5％、4％、
3％、2％、1％、0.5％、0.1％、0.05％或0.01％内。除非另外从上下文清楚得到，本文提供的所有数值都由术语“约”修饰。
3％、2％、1％、0.5％、0.1％、0.05％或0.01％内。除非另外从上下文清楚得到，本文提供的所有数值都由术语“约”修饰。
[0042] 本文提供的范围理解为范围内所有值的缩记。例如，1至50的范围理解为包括来 自1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、
28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40、41、42、43、44、45、46、47、48、49或50的任何数字、数字的组合或子范围，以及前述整数之间的所有居间小数值，例如1.1、1.2、1.3、1.4、
1.5、1.6、1.7、1.8和1.9。
28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40、41、42、43、44、45、46、47、48、49或50的任何数字、数字的组合或子范围，以及前述整数之间的所有居间小数值，例如1.1、1.2、1.3、1.4、
1.5、1.6、1.7、1.8和1.9。
[0043] 实施例1
[0044] 如图4示意图所示，根据本发明的实施例1的燃料电池电极可用铂基四元合金催化剂形成，所述铂基四元合金催化剂通过在载体上担载铈-锆氧化物颗粒、铂和第二金属
的颗粒来制备，其中铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小，并且第二金属颗粒具有1至
100nm的大小。
的颗粒来制备，其中铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小，并且第二金属颗粒具有1至
100nm的大小。
[0045] 实施例1的四元合金催化剂包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中铈、锆、第二金属和碳载体的重
量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。认为在本发明的范围内的是，相对于100
重量份的铂的值，可以以0.1至0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5、4、4.5或5重量份的范围，或可选地5至4.5、4、3.5、3、2.5、2、1.5、1或0.5重量份的范围添加铈或锆。相似地认为，相对于
100重量份的铂的值，可以以1至5、10、15、20、25、30、35、40、45或50重量份的范围，或可选地50至45、40、35、30、25、20、15、10、5或1重量份的范围添加第二金属。相似地认为，相对于100重量份的铂的值，可以以10至50、100、150、200、250、300、350、400、450、500、550、
600、650、700、750、800、850、900、950、1000、1050、1100、1150、1200、1250、1300、1350、1400、
1450、1500、1550、1600、1650、1700、1750、1800、1850、1900、1950或2000重量份的范围、或可选地2000至1950、1900、1850、1800、1750、1700、1650、1600、1550、1500、1450、1400、
1350、1300、1250、1200、1150、1100、1050、1000、950、900、850、800、750、700、650、600、550、
500、450、400、350、300、250、200、150、100、50或10重量份的范围添加碳载体。
量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。认为在本发明的范围内的是，相对于100
重量份的铂的值，可以以0.1至0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5、4、4.5或5重量份的范围，或可选地5至4.5、4、3.5、3、2.5、2、1.5、1或0.5重量份的范围添加铈或锆。相似地认为，相对于
100重量份的铂的值，可以以1至5、10、15、20、25、30、35、40、45或50重量份的范围，或可选地50至45、40、35、30、25、20、15、10、5或1重量份的范围添加第二金属。相似地认为，相对于100重量份的铂的值，可以以10至50、100、150、200、250、300、350、400、450、500、550、
600、650、700、750、800、850、900、950、1000、1050、1100、1150、1200、1250、1300、1350、1400、
1450、1500、1550、1600、1650、1700、1750、1800、1850、1900、1950或2000重量份的范围、或可选地2000至1950、1900、1850、1800、1750、1700、1650、1600、1550、1500、1450、1400、
1350、1300、1250、1200、1150、1100、1050、1000、950、900、850、800、750、700、650、600、550、
500、450、400、350、300、250、200、150、100、50或10重量份的范围添加碳载体。
[0046] 具体地，第二金属可为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如，Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
[0047] 优选地，碳载体选自活性碳(具有1至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)。此
外，用于碳载体的碳纳米纤维可包括任何机械性质相同或相似的碳纳米纤维，例如碳纳米
管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺直(straightness)度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
外，用于碳载体的碳纳米纤维可包括任何机械性质相同或相似的碳纳米纤维，例如碳纳米
管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺直(straightness)度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
[0048] 优选地，碳纳米纤维具有5至100nm的直径和数百纳米的长度(例如100nm、150nm、200nm、250nm、300nm、350nm、400nm、450nm、500nm、550nm、600nm、650nm、700nm、
750nm、800nm、850nm、900nm、950nm、1000nm等)。直径小于5nm的碳纳米纤维是不优选的，因为这样的碳纳米纤维易于聚结，其具有产生不均匀催化剂浆料的负面影响。直径大于100nm
碳纳米纤维也是不优选的，因为它们与催化剂层粘结的能力降低，其具有对催化剂层引起
物理损坏的负面影响。因此，优选使用具有5至100nm的直径的碳纳米纤维。
750nm、800nm、850nm、900nm、950nm、1000nm等)。直径小于5nm的碳纳米纤维是不优选的，因为这样的碳纳米纤维易于聚结，其具有产生不均匀催化剂浆料的负面影响。直径大于100nm
碳纳米纤维也是不优选的，因为它们与催化剂层粘结的能力降低，其具有对催化剂层引起
物理损坏的负面影响。因此，优选使用具有5至100nm的直径的碳纳米纤维。
[0049] 此处根据本发明的膜电极组件可以通过如下方法制造，所述方法包括以下步骤：通过将根据实施例1的燃料电池电极即四元合金催化剂与溶剂和聚合物电解质溶液混合
来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有小且均
匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热压将干
燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚
物的总重的5至30wt％。
来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有小且均
匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热压将干
燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚
物的总重的5至30wt％。
[0050] 实施例2
[0051] 如图5示意图所示，通过将二元合金催化剂与铈-锆氧化物颗粒混合来形成根据本发明的实施例2的燃料电池电极，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金
属来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
属来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
[0052] 实施例2的燃料电池电极包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中铈、锆、第二金属和碳载体的重量份
范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
[0053] 具体地，第二金属可为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
[0054] 优选地，碳载体选自活性炭(粒径为1至1000nm，其理解为包括所有子范围，例如1至100、200、300、400、500、600、700、800、900或1000nm，或1000至900、800、700、600、500、
400、300、200、100或1nm)、碳纳米纤维(纤维直径为1至1000nm，其理解为包括所有子范
围，例如1至100、200、300、400、500、600、700、800、900或1000nm，或1000至900、800、700、
600、500、400、300、200、100或1nm，且长度为0.1至1000μm，其理解为包括所有子范围，例如0.1至0.5、1、5、10、50、100、200、300、400、500、600、700、800、900或1000nm，或1000至
900、800、700、600、500、400、300、200、100、50、10、5、1、0.5或0.1nm)、石墨化碳(粒径为1至1000nm，其理解包括所有子范围，例如1至100、200、300、400、500、600、700、800、900或
1000nm，或1000至900、800、700、600、500、400、300、200、100或1nm)。另外，用于碳载体的碳纳米纤维可包括任何机械性质相同或相似的碳纳米纤维，例如碳纳米管、碳纳米纤维、碳
纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺
直度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
400、300、200、100或1nm)、碳纳米纤维(纤维直径为1至1000nm，其理解为包括所有子范
围，例如1至100、200、300、400、500、600、700、800、900或1000nm，或1000至900、800、700、
600、500、400、300、200、100或1nm，且长度为0.1至1000μm，其理解为包括所有子范围，例如0.1至0.5、1、5、10、50、100、200、300、400、500、600、700、800、900或1000nm，或1000至
900、800、700、600、500、400、300、200、100、50、10、5、1、0.5或0.1nm)、石墨化碳(粒径为1至1000nm，其理解包括所有子范围，例如1至100、200、300、400、500、600、700、800、900或
1000nm，或1000至900、800、700、600、500、400、300、200、100或1nm)。另外，用于碳载体的碳纳米纤维可包括任何机械性质相同或相似的碳纳米纤维，例如碳纳米管、碳纳米纤维、碳
纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺
直度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
[0055] 此处根据本发明的膜电极组件可以通过如下方法制造，所述方法包括以下步骤：通过将根据实施例2的燃料电池电极，即通过在碳载体上担载铂和第二金属所制备的二元
合金催化剂和大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒的混合物，与溶剂和聚合物电解质溶
液混合来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有
小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热
压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维
和离聚物的总重的5至30wt％。
合金催化剂和大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒的混合物，与溶剂和聚合物电解质溶
液混合来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有
小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热
压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维
和离聚物的总重的5至30wt％。
[0056] 实施例3
[0057] 如图6示意图所示，根据本发明的实施例3的燃料电池电极由二元合金催化剂和铈-锆氧化物颗粒的混合物形成，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和第二金属
来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小且担载在碳载体上。
来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小且担载在碳载体上。
[0058] 类似地，实施例3的燃料电池电极包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中铈、锆、第二金属和碳载体的
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
[0059] 优选地，碳载体选自活性碳(具有1至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)。
[0060] 第二金属可为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。另外，用于碳载体的碳纳米纤维可包括任何机械性质相同或相似的碳纳米纤维，例如碳纳
米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺直度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。虽然可使用各种碳纳米纤维结构，在长度方向上具有高挺直度的碳纳米纤维结构提供特别理想的效果。
[0061] 此处根据本发明的膜电极组件可以通过如下方法制造，所述方法包括以下步骤：通过将根据实施例3的燃料电池电极，即通过在碳载体上担载铂和第二金属所制备的二元
合金催化剂和担载在碳载体上的大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒的混合物，与溶剂
和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂
浆料的催化剂具有小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干
燥电极，并且通过热压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为
催化剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30wt％。
合金催化剂和担载在碳载体上的大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒的混合物，与溶剂
和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂
浆料的催化剂具有小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干
燥电极，并且通过热压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为
催化剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30wt％。
[0062] 实施例4
[0063] 如图7示意图表示，根据本发明的实施例4的燃料电池电极由四元合金催化剂、碳纳米纤维、和聚合物电解质溶液的混合物形成，四元合金催化剂通过在碳载体上担载大小
为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm的第二金属来
制备。
为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm的第二金属来
制备。
[0064] 同样地，实施例4的四元催化合金包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中铈、锆、第二金属和碳载体的
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
[0065] 碳纳米纤维具有5至100nm的直径并相对于100重量份的铂以100至200重量份的量使用，并且聚合物电解质相对于100重量份的铂以50至500重量份的量使用。碳纳米
纤维可选自碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。
纤维可选自碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。
[0066] 优选地，碳载体选自活性碳(具有1至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)，并
且第二金属为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
且第二金属为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
[0067] 根据本发明的膜电极组件可通过如下方法制造，所述方法包括以下步骤：通过将根据实施例4的燃料电池电极，即四元合金催化剂、碳纳米纤维、和聚合物电解质溶液的混
合物，与溶剂和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料，该四元合金催化剂通过在碳载
体上担载大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm
的第二金属来制备，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有小且均
匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热压将干
燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚
物的总重的5至30wt％。
合物，与溶剂和聚合物电解质溶液混合来制备催化剂浆料，该四元合金催化剂通过在碳载
体上担载大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒并在碳载体上担载铂和大小为1至100nm
的第二金属来制备，使用行星球磨机碾磨催化剂浆料以使催化剂浆料的催化剂具有小且均
匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形成电极，干燥电极，并且通过热压将干
燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚
物的总重的5至30wt％。
[0068] 实施例5
[0069] 如图8示意图所示，根据本发明的实施例5的燃料电池电极由第一二元合金催化剂和第二二元合金催化剂的混合物形成，所述第一二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂
和第二金属来制备，所述第二二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和另一第二金属来制
备。
和第二金属来制备，所述第二二元合金催化剂通过在碳载体上担载铂和另一第二金属来制
备。
[0070] 这里，第一二元合金催化剂的第二金属可为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等，并且第二二元合金催化剂的第二金属可为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等，除了所选的第一二元合金催化剂的第二金属之外。
[0071] 优选地，碳载体选自活性碳(具有1至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)、和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)。
[0072] 当铂基第一二元合金催化剂和铂基第二二元合金催化剂混合在一起时，第一二元合金催化剂和第二二元合金催化剂的优势可结合在一个电极中。而且，与三元合金催化剂
不同，当第一二元合金催化剂和第二二元合金催化剂混合在一起时，制备过程更为便利，可
以显著改善它们的整体效力，而且第一或第二二元合金催化剂可被铂催化剂取代。
不同，当第一二元合金催化剂和第二二元合金催化剂混合在一起时，制备过程更为便利，可
以显著改善它们的整体效力，而且第一或第二二元合金催化剂可被铂催化剂取代。
[0073] 实施例6
[0074] 如图9示意图所示，根据本发明的实施例6的燃料电池电极由混合物形成，所述混合物通过将二元合金催化剂与铈-锆氧化物颗粒混合并进一步将所得的二元合金催化剂
与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合来制备，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载
铂和第二金属来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合来制备，所述二元合金催化剂通过在碳载体上担载
铂和第二金属来制备，所述铈-锆氧化物颗粒具有1至100nm的大小。
[0075] 同样地，实施例6的燃料电池电极包括0.1至5重量份的铈、0.1至5重量份的锆、1至50重量份的第二金属、和10至2000重量份的碳载体，其中铈、锆、第二金属和碳载体的
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
重量份范围值相对于100重量份的铂的值来确定。
[0076] 而且，碳纳米纤维具有5至100nm的直径并相对于100重量份的铂以1至200重量份的量使用，并且聚合物电解质相对于100重量份的铂以50至500重量份的量使用。碳
纳米纤维选自碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。
纳米纤维选自碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环等。
[0077] 优选地，碳载体选自活性碳(具有1至1000nm的粒径)、碳纳米纤维(具有1至1000nm的纤维直径和0.1至1000μm的长度)和石墨化碳(具有1至1000nm的粒径)，并
且第二金属为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
且第二金属为除铂、铈和锆之外的过渡金属，例如Ir、Pd、Co、Cr、Cu、Mo、Mn、V等。
[0078] 根据本发明的膜电极组件可通过如下方法制造，所述方法包括以下步骤：通过混合根据实施例6的燃料电池电极，即通过将在碳载体上担载铂和第二金属所制备的二元合
金催化剂与大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒混合并进一步将所得的二元合金催化剂
与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合来制备的混合物，使用行星珠磨机碾磨催化剂浆料
以使催化剂浆料的催化剂具有小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形
成电极，干燥电极，并且通过热压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体
含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30wt％。
金催化剂与大小为1至100nm的铈-锆氧化物颗粒混合并进一步将所得的二元合金催化剂
与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合来制备的混合物，使用行星珠磨机碾磨催化剂浆料
以使催化剂浆料的催化剂具有小且均匀的粒径，将碾磨的催化剂浆料涂覆在剥离纸上以形
成电极，干燥电极，并且通过热压将干燥的电极与聚合物电解质膜粘结。催化剂浆料的固体
含量可为催化剂、碳纳米纤维和离聚物的总重的5至30wt％。
[0079] 测试例
[0081] 在比较例中，在同样的条件下测试市售产品，以比较性能和耐久性。
[0082] 在用于测试的实施例中，形成根据上述实施例6的燃料电池电极，并且将由此形成的电极通过热压与聚合物电解质膜粘结，从而制造膜电极组件。
[0083] 具体地，通过担载铂和铱的合金来制备催化剂并将制备的催化剂与铈-锆氧化物颗粒和碳纳米纤维混合来形成燃料电池电极，并将所得的电极通过热压与聚合物电解质膜
粘结，从而制造膜电极组件。然后，测量电流密度和铂的电化学活性表面积(ESA)。
粘结，从而制造膜电极组件。然后，测量电流密度和铂的电化学活性表面积(ESA)。
[0084] 如图10所示，作为测量的结果，可看出根据本发明的实施例的电极具有高的电流密度，尽管使用的铂的量比比较例1和2的铂的量少12％。
[0085] 而且，如图11所示，作为加速催化剂自身劣化的开路电压(OCV)耐久性测试结果，可以看出，在耐久性测试持续3000循环后，根据本发明的实施例的膜电极组件的活性表面
积的减少相对于比较例1提高大于20％，并且相对于比较例2提高大于40％。
积的减少相对于比较例1提高大于20％，并且相对于比较例2提高大于40％。
[0086] 而且，如图12所示，作为加速电极中聚合物电解质劣化的OCV耐久性测试结果，可以看到，根据本发明的实施例的膜电极组件的电流密度的减少相对于比较例1提高25％，
并且相对于比较例2提高6％。结果，根据本发明的燃料电池电极和使用该电极的膜电极组
件可以提供高耐久性即使具有少量的铂。
并且相对于比较例2提高6％。结果，根据本发明的燃料电池电极和使用该电极的膜电极组
件可以提供高耐久性即使具有少量的铂。
[0087] 如上所述，本发明提供下述效果。
[0088] 由于由铂和第二金属的合金以及铈-锆氧化物颗粒的混合物形成燃料电池电极，可以改善作为燃料电池电极的催化剂金属的耐久性和利用，同时，防止聚合物电解质的腐
蚀。
蚀。
[0089] 具体地，通过在担载有铈-锆氧化物颗粒的碳上担载铂和第二金属制备合金催化剂并将所得的催化剂与碳纳米纤维和聚合物电解质溶液混合来形成燃料电池电极，以制备
燃料电池电极，然后可将其用于制造膜电极组件(MEA)。因此，可提高MEA的耐久性并减少
铂的使用量。
燃料电池电极，然后可将其用于制造膜电极组件(MEA)。因此，可提高MEA的耐久性并减少
铂的使用量。
[0090] 本发明参考其示例性实施方式进行了详细描述。然而，本领域技术人员能够理解，可以在不偏离本发明的原理和精神的情况下对这些实施方式进行各种改变，本发明的范围
由所附的权利要求及其等同方式限定。
由所附的权利要求及其等同方式限定。
| 标题 | 发布/更新时间 | 阅读量 |
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| 自分选式行星球磨机 | 2020-05-11 | 328 |
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