核燃料的后处理方法
专利汇可以提供核燃料的后处理方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且描述了一种核 燃料 的后处理方法,该方法具体涉及 铀 、钚和镎的分离。该后处理方法适合于将Pu还原成Pu(Ⅲ),并将Np还原成Np(Ⅳ),它包括:先用羟胺处理一种含钚和镎以及或会含铀的混合物,再用U(Ⅳ)处理经羟胺还原的混合物。还描述了一种适用该新方法的Purex后处理工厂。，下面是核燃料的后处理方法专利的具体信息内容。
1.一种适合于将Pu还原成Pu(III)，将Np还原成Np(IV)的耗尽的核燃料 后处理方法，它包括：
(i)第一步，用羟胺处理一种含钚和镎以及任选地含铀的混合物；
(ii)第二步，用U(IV)处理第一步形成的混合物。
1.如权利要求1所述的方法，在该方法中将含U(IV)的混合物保持在较高 的温度，使全部或大部分镎被还原成Np(IV)。
2.如权利要求1所述的方法，该方法作为U/Pu分离步骤的一部分。
3.如权利要求3所述的方法，在该方法中使含铀、钚和镎的溶剂料流与羟 胺接触，并使之通过一个萃取器，将来自该萃取器的水性料流通入一个容器中与 U(IV)接触，并在高温下保持充分的时间，足以使至少大部分镎被还原成Np(IV)， 形成的液体则通过一个或多个萃取器，以回收U和Np。
4.如权利要求2或4所述的方法，其中所述高温为30-90℃。
5.一种Purex后处理方法，其特征在于U/Pu分离操作包括用羟胺处理溶剂 料流，将Pu(IV)还原成Pu(III)，并将Np还原成Np(V)，随后用U(IV)处理水性 料流，将Np还原成Np(IV)。
6.一种耗尽的核燃料后处理方法，它包括通过溶剂萃取分离U和Pu(III)， 随后从溶剂中除去镎，所述方法包括从镎去除操作段将溶剂循环至U/Pu分离段 的步骤。
7.如权利要求7所述的方法，其中U/Pu分离操作是在多级萃取器中进行的， 并且循环的溶剂被加至溶剂流过的最后一个萃取器前的溶剂料流中。
8.一种Purex后处理方法，其特征在于将镎去除操作段流出的溶剂循环至 U/Pu分离操作段。
9.如权利要求7-9中任何一项所述的方法，它还包括权利要求1-7中的一 项或多项所述的特征。
10.一种对核燃料进行后处理，形成任选地具有核燃料小球、核燃料棒或核 燃料组件形式的裂变材料的方法，该方法包括实施如权利要求1-11中任何一项 所述的方法。
11.一种Purex后处理厂，其中的U/Pu分离设备包括一个用于临时储存水 性料流的临界安全容器。
12.如权利要求11所述的后处理厂，其中所述容器备有包括加热水性料流 的装置。
13.如权利要求12或13所述的后处理厂，其中所述分离设备包括一个多级 萃取器，而所述安全容器位于水性料流流动的两组萃取器之间的水性料流流动路 径中。
14.一种Purex后处理工厂，其中在除去镎设备的溶剂出口和U/Pu分离设 备之间放置一根导管，使循环的溶剂被加至U/Pu分离操作段。
15.如权利要求15所述的后处理工厂，其中所述分离设备包括一个多级萃 取器，并且所述导管接在溶剂流动的最后一个萃取器前面的分离设备的溶剂流动 路径中。
16.如权利要求15或16所述的后处理工厂，它还包括权利要求13-15中的 一个或多个特征。
18.一种耗尽的核燃料后处理方法，它包括将部分镎去除段的水性料流循环 至U/Pu分离段。
19.如权利要求18所述的方法，其中所述部分水性料流含有甲酰异羟肟酸， 并且该部分水性料流保持在一个容器中，使其在循环至U/Pu分离段之前其中的 甲酰异羟肟酸完全水解。
20.一种后处理厂，在其镎去除操作段的水性产物出口和U/Pu分离段之间 装有一根导管。
21.一种耗尽的核燃料后处理方法，它包括将部分U/Pu分离段的溶剂循环 至Tc去除或裂变产物去除段。
22.如权利要求21所述的方法，在该方法中在将所述部分溶剂加至Tc去除 或裂变产物去除段以前，对其进行处理，以氧化U(IV)和Pu(III)。
23.一种后处理厂，在U/Pu分离段的溶剂料流和Tc去除或裂变产物去除段 之间装有一根导管。
本发明涉及核燃料的后处理方法，具体涉及铀、钚和镎的分离。
大多数工业上的后处理工厂使用Purex流程，在此流程中耗尽的核燃料被溶 解在硝酸中，随后将溶解的铀和钚从硝酸溶液萃取至磷酸三丁酯(TBP)溶解在惰 性烃溶剂(如无臭煤油)中的有机相中。接着对该有机相使用溶剂萃取技术，将铀 与钚分离。
更具体地说，在所谓的U/Pu分离以前，有机相先通过溶剂萃取分离裂变产 物，然后通常再从中除去锝。在U/Pu分离段中，Pu(IV)被还原成Pu(III)，Pu(III)不会被萃取至有机相中，因此随水性料流流动，而U保留在有机料流中。在U/Pu分离中通常使用的还原剂是U(IV)。一般使用硝酸肼来稳定U(IV)和Pu(III)，防 止其具体是HNO2产生的氧化。在实践中进行U和Pu分离的单元包括一个具有多 级的萃取器，例如可采用具有6级的现代离心萃取器。
在Purex后处理流程中，如何控制镎的价数是一个很大的问题。在Purex流 程中镎以三种不同价数(Np(IV)、Np(V)和Np(VI))的混合物形式存在。Np(IV)和Np(VI)都可萃取至溶剂相中，而Np(V)不能萃取至该相中。为了使Np进入萃 余液流中，通常将Np稳定在五价氧化状态。这是一个复杂的问题，因为五价的 镎不仅是三种状态的中间氧化态，而且还会发生竞争反应，例如歧化成Np(IV)和Np(VI)，并且会被硝酸氧化成Np(VI)。因此控制镎非常困难，有效地控制镎 是好的后处理方法的主要目标。
在核燃料溶解后，Np很可能以三种氧化态的混合物的形式存在。在一个先 前的步骤中Np(V)将随水相分离出来。Np(IV)和Np(VI)会随溶剂(含铀和钚)进入 U/Pu分离段。在U/Pu分离段，Np被还原成Np(IV)并随铀料流进入溶剂产物。随 后在铀的纯化循环中Np与铀分离。
工业上的后处理工厂使用多循环流程，其中每个分离或纯化步骤进行多次。 需要开发一种能更有效地对核燃料进行后处理的单循环流程。
本发明提供一种耗尽的核燃料后处理方法，适合于将Pu还原成Pu(III)， 并将Np还原成Np(IV)，它包括：
(i)第一步，用羟胺处理一种含钚和镎以及任选地含铀的混合物；
(ii)第二步，用U(IV)处理第一步形成的混合物。
所述方法通常作为U/Pu分离操作的一部分。本发明能在相同的萃取器中有 效地还原Pu和Np，避免了采用将部分还原剂通向后面的萃取器(在该萃取器中Np从溶剂相中分离出来)的步骤。另外，所述方法为减少U/Pu分离的级数提供了可 能，因为与全部使用U(IV)还原Pu和Np的传统方法相比，本方法要回收的铀含 量较少。
在较好的方法中，先用羟胺处理混合物，随后再用U(IV)处理。较好的是， 此时将含U(IV)的水相保持在较高的温度，使全部或大部分镎被还原成Np(IV)。
一类较好的方法是将其作为U/PU分离操作的一部分，此方法是使含铀、钚 和镎的溶剂料流与羟胺接触，然后使之通过一个萃取器，由该萃取器流出的水性 料流随后与浓U(IV)接触，然后送入一个容器中，在该容器中高温下保持一段充 分时间，足以使至少大部分镎被还原成Np(IV)。形成的液体再通过一个或多个萃 取器，以便将U和Np(IV)再次萃取(reextraction)至溶剂相中。
在另一方面，本发明涉及一种耗尽的核燃料的后处理方法，它包括通过溶剂 萃取分离U和Pu(III)，随后溶剂中除去镎。所述方法包括从镎去除/铀回收(NpA溶剂产物)的操作段将溶剂循环至U/Pu分离段。本方法能减少流入的和流出的溶 剂的体积。
在这方面的较好方法中，U/Pu分离操作是在多级萃取器中进行的，并且NpA溶剂产物加入到最后一个萃取器(溶剂流过其中)之前的溶剂料流中。
本发明的再一方面是一种Purex后处理工厂，其中的U/Pu分离设备包括一 个用于临时储存水性料流的临界安全容器。该容器较好备有加热该水性料流的装 置和/或一个将U(IV)引入该容器的入口。所述分离设备可包括一个多级萃取器， 所述安全容器位于两个萃取器之间水性料流的流动路径中。
在第四个方面，本发明提供一种Purex后处理工厂，其在镎去除/铀回收的 操作段的溶剂出口和U/Pu分离设备之间装有一根导管，使去除了镎的溶剂循环 至分离操作段。所述分离设备较好包括一个多级萃取器，并且所述导管接在溶剂 流动的最后一个萃取器前面的分离设备的溶剂流动路径中。
在第五方面，本发明提供一种Purex后处理工厂，在镎去除段的水性产物出 口和U/Pu分离设备之间装有一根导管，使部分除去镎的水性料流循环至所述分 离段。在这个导管中通常装有一个容器，使甲酰异羟肟酸完全水解，产生羟胺用 于U/Pu分离。上述循环可减少流出物的流量，通常可减少新鲜羟胺的加入量。 因此本发明包括一种耗尽的核燃料的后处理方法，它包括将部分镎去除段的水性 料流循环至U/Pu分离段。
在第六方面，本发明提供一种Purex后处理工厂，在U/Pu分离段的溶剂料 流和Tc去除或裂变产物去除段之间装有一根导管，使部分U/Pu分离的溶剂料流 循环至前面的一些操作段。在这个导管中通常装有一个容器，使U(IV)氧化以及 Pu(III)再氧化进行完全。上述循环可减少流入的溶剂流量并减少流出的溶剂流 量。因此本发明包括一种耗尽的核燃料的再处理方法，它包括将部分U/Pu分离 段的溶剂循环至Tc去除或裂变产物去除段。
图1是单循环后处理流程的总图；
图2是含有本发明方法的Purex后处理流程的部分流程图。
因此，图1是示意性的单循环Purex后处理厂的流程图，它不包括什么新颖 的特征。该流程包括的单元列于表1并使用下列符号。
Ai＝水性进料
Si＝溶剂进料
Ii＝中间溶剂料流
Pi＝产物料流
双箭头＝溶剂料流
单箭头＝水性料流
虚线箭头＝循环料流
表1 单元名称 流程图部分 作用 HS 裂变产物分离 分离后得到水相裂变产物和锆 HA 裂变产物分离 通过再次萃取至有机相而回收U和Pu，除去裂变 产物 TcSS 除去锝 对有机相进行酸洗 TcS 除去锝 将锝高酸性洗涤至水相 TcA 除去锝 再次萃取至有机相进行回收，除去锝 BX U/Pu分离 降低酸性，使镎还原 BS U/Pu分离 除去带有镎的钚(铀回收) BSS U/Pu分离 除去带有镎的钚(铀回收) 容器1 U/Pu分离 用U(IV)还原镎 容器2 在镎除去和 U/Pu分离之间 FHA水解 容器3 在U/pu分离和 除去Tc或裂变 产物分离之间 氧化U(IV)和Pu(III) NpS Np除去 洗涤除去Np NpA Np除去 再次萃取至有机相中，回收铀，除去Np
溶解耗尽的核燃料所形成的硝酸溶液，对其进行裂变产物和锝的去除，例如 以常规的方法使用单元HS、HA、TcSS、TcS和TcA(图1)进行。将形成的含有U、 Pu和Np的有机料流送至U/Pu分离段，该分离过程在单元BX、BS和BSS(图2) 中进行。图2所示的水性进料、中间溶剂料流和产物料流如下： A5：羟胺 I2：Tc去除的溶剂产物 A6：U(IV) I3：U/Pu分离的溶剂产物 A7：水 P4：Np产物 A8：甲酰异羟肟酸 P3：Pu产物
在U/Pu分离段，有机料流与羟胺(HAN)接触，这是在单元BX中进行接触 的。HAN用作还原剂，它将Np(VI)还原成Np(V)，还将Pu(IV)还原成Pu(III)。 水性母液由BX流至BS，部分地进行U的再次萃取。在本实施例中，单元BS是一 个单级离心式萃取器。由单元BS流出的水性产物与浓U(IV)进料混合，然后进入 一个临界安全容器1中，在该容器中储存于高温下(如30-90℃，较好约50℃)， 让不可萃取的Np(V)还原成可萃取的Np(IV)。在容器中的停留时间可例如约为6 小时。
由容器1流出的产物溶液进入单元BSS，在该单元中剩余的U与Np一起被 再次萃取。
与单独用U(IV)还原Np和Pu的常规方法相比，上述方法的一个较好的实例 中使用很少量的贫化U(IV)。结果，在镎产品中几乎没有U(IV)。另外，几乎没 有U(IV)与Pu产物一起被反洗，所以钚产物更纯。这种方法为减少U/Pu分离段 中的级数提供了可能。溶剂中的铀含量低，又使溶剂更容易循环(见下面描述)。 最后，是少量的贫化U(IV)加入到要回收的235U中，因此最后的U料流更适宜于 铀浓缩流程。
含铀和镎的溶剂料流从单元BX流至单元NpS，在NpS中进行Np的去除。如 WO97/30456所述，可使用甲酰异羟肟酸(formohydroxamic acid，FHA)还原镎并 与其配合。具体地说，使用FHA作为Np(IV)的配合剂并作为Np(VI)的还原剂， 在一个“镎去除”的萃取器中从铀产物溶剂料流中除去镎。从而形成较纯的237Np料流，如有必要，对该料流可单独处置。在该萃取器中残余的Pu(IV)也可通过与 FHA的配合而除去。一般来说，该萃取器在室温运行，以减少FHA的水解，但这 不是必需的要求。
从单元NpS流出的水性料流进入单元NpA，在该单元例如用常规的方法回收 U。经处理的溶剂可由单元NpA循环至U/Pu分离段。循环的溶剂最好加入至与分 离段的U回收单元BS/BSS的硝酸浓度和U含量相称的位置。因此，在此说明性 的实例中，该溶剂被加入单元BS前面铀回收段的溶剂料流中。
还可将部分镎水性产物循环至U/Pu分离段，以减少新鲜HAN的用量。在较 好的实例中，将部分NpA水性产物加入容器2中，使甲酰异羟肟酸进一步(最好 完全)水解成羟胺和甲酸。然后在实践中将其进行稀释降低酸性，再与BS萃取器 的羟胺进行混合。
还可将部分BS溶剂产物循环至锝去除或裂变产物去除的萃取器中，以减少 溶剂的总用量。通常将其先加入容器3，使U(IV)和Pu(III)完全氧化。
用流出的摩尔流量除以流入的摩尔流量算得运行的去污因子(DF)。对采用 NpA至BS循环的后处理厂的模拟运行过程测定了DF值和U浓度。得到满意的结 果，但是观察到钚产物中的铀的DF值下降。因此这种循环操作尤其适合使用钚 料流制造MOX(MOX＝混合氧化物(U+Pu))燃料的用途。
可以理解，上述方法是Purex后处理方法的一个说明性例子，其中U/Pu分 离段包括用羟胺来处理溶剂料流，将Pu(IV)还原成Pu(III)，并将Np还原成 Np(V)，随后用U(IV)处理水性料流，将Np还原成Np(IV)，并且来自镎除去/铀 回收操作段的去除了镎的溶剂被循环至U/Pu分离段。该方法还可以包括循环部 分镎产物，以减少新鲜羟胺的用量。当然，后处理方法可包括本发明的一种或两 种方法。
用本发明方法回收的铀和/或镎可成形为裂变材料，例如核燃料小球。说明 性的裂变材料是MOX燃料。因此本发明包括对核燃料进行后处理，形成任选地为 核燃料小球、核燃料棒或核燃料组件等形式裂变材料的方法，该方法是使用本发 明方法的。
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