技术领域
[0001] 本
发明涉及一种基于双光梳光谱技术的温度和浓度测量系统和方法，属于激光诊断技术领域，该系统用于激光路径上温度、特定分子浓度的定量测量。
背景技术
[0002] 作为一种响应快速、灵敏度高、抗干扰的非
接触式测量方法，基于激光吸收光谱的气体参数测量技术近些年来得到了快速发展，被广泛应用于燃烧诊断、大气监测、工业现场等领域。
[0003] 传统的激光吸收光谱技术主要使用可调谐
二极管激光吸收光谱技术(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy，TDLAS)。TDLAS技术中使用的可调谐二极管
激光器的
波长扫描范围有限，一般只能
覆盖一种待测气体的一到两个特征吸收峰。为了使用比色法对温度进行准确的测量，一般依据测试温度范围选择不少于两个特征吸收峰，且其低能级
能量应有较大的差异，在实际使用中一般使用多个激光器对多个吸收谱线进行扫描。比如，2011年李飞等人发表在《应用光学》(Applied Optics)第50卷第36期6697-6707页的论文《使用可调谐二极管激光
传感器对超燃
冲压发动机多流动参数进行同时测量》(Simultaneous measurements of multiple flow parameters for scramjet characterization using tunable diode-laser sensors)中使用中心
波数为7185cm-1和
7444cm-1的两个分布反馈式(Distributed Feedback，DFB)激光器测试了超燃冲压发动机三个不同
位置的气流速度、温度和H2O浓度三个参数。为了测量多种组分的浓度，也需要选用多个二极管激光器。2009年，G.B.Rieker等人发表在《应用光学》(Applied Optics)第48卷第29期5546页的论文《在恶劣的环境中使用无校准波长调制光谱测量气体温度和浓度》(Calibration-free wavelength-modulation spectroscopy for measurements of gas temperature and concentration in harsh environments)在测试超燃冲压发动机排气口的温度、CO2、H2O浓度的过程中使用了六个不同波段的DFB激光器，光栅分光后利用多个探测器接收不同波段的激光
信号，增加了系统的复杂程度。除此之外，在利用TDLAS技术获取吸收谱特征的过程中，一般需要使用标准具标定波长扫描/调制过程中的波长变化，进而计算吸收强度或是标定吸收模型。
[0004] 光频梳(Optical Frequency Comb，OFC)作为一种新型超短脉冲激光
光源，在光谱上表现为一系列均匀间隔且具有相干稳定
相位关系的光学
频率分量，其频率间隔为激光脉冲重复频率，光谱范围可以覆盖数十纳米到数百纳米。因其单脉冲的时间短、光谱范围宽、可以实现光学频率到射频的映射等优点，光频梳技术在近十年来得以快速发展，成功应用于绝对距离测量、超快成像、宽谱
光谱学、大气科学等领域。目前，光频梳在气体浓度测试方面已经取得了重要应用。2018年，S.Coburn等人发表在《光学》(Optica)第5卷第4期320页的论文《利用现场部署的双频梳光谱仪进行区域内痕量气体归属研究》(Regional trace-gas source attribution using a field-deployed dual frequency comb spectrometer)中使用双光梳(Dual Frequency Comb，DFC)系统对超过1km范围开阔区域内的CH4
泄漏速度进行监测。光频梳技术也在高温测试领域得到了初步的应用。2014年C.A.Alrahman等人发表在《光学快报》(Optics Express)第22卷第11期13889页的论文《火焰中
水蒸气的腔增强光学频率梳光谱》(Cavity-enhanced optical frequency comb spectroscopy of high-temperature H2O in a flame)中使用单个光频梳对预混的甲烷/空气
层流火焰进行了测试，实验中使用傅里叶变换光谱仪作为光谱分析手段获取精细的光谱结构，给出了高温水蒸气的吸收光谱。该论文虽然没有给出水蒸气的温度、浓度的计算方法和结果，但是初步展示了光频梳在高温测试领域的潜在应用价值。论文中使用的傅里叶变换光谱仪基于迈克尔逊干涉仪原理进行测试，为了获得较宽的波长测试范围，需要增加
机械臂的扫描长度，使得系统
稳定性下降，同时机械扫描导致设备测试时间长，不适用于需要快速测量的场合。2017年P.J.Schroeder等人发表在《燃烧学会学报》(Proceedings of the Combustion Institute)第36卷第3期4565–4573页的论文《双光梳吸收光谱用于16兆瓦
燃气轮机排气口》(Dual frequency comb laser absorption spectroscopy in a 16MW gas turbine exhaust)对燃气轮机排气口的温度以及二
氧化
碳、水蒸气的浓度进行了长期监测。使用的双光梳系统在1435.5～1445.1nm范围内以1.4pm的光谱
分辨率覆盖了水蒸气的上百条吸收谱线和二氧化碳的数十条吸收谱线，通过高次多项式拟合的方式获取基线，进而得到光谱吸收曲线，然后通过多光谱拟合的方式获取激光路径上的平均温度和气体浓度。论文使用到的高次多项式拟合基线的方式在光频梳光谱形状不够平坦或存在严重畸变时拟合效果较差，除此之外，吸收强度较大时，吸收峰两翼存在的弱吸收不利于基线拟合。同时，多光谱拟合的方式需要多次调整温度、浓度、压
力等与吸收谱相关的拟合参数，增加了计算负担和
数据处理的复杂度，且对背景噪声敏感。
[0005] 基于以上背景，本文发明了一种基于双光梳的温度浓度测量系统和方法。利用双光梳作为光源，搭建参考光路和测量光路采集干涉信号进行傅里叶变换，提取待测气体的吸收谱信息，利用光频梳的梳齿信息代替传统吸收光谱方法所用到的标准具来提供波数信息，最后基于多色法求解激光路径上的温度和气体分子浓度，实现一种不需要标准具的高分辨率的快速温度浓度测量方法。本方法的优点是使用双光梳作为光源，可以覆盖较宽的光谱范围，同时实现待测气体的温度、多种组分浓度的测量；将光谱信息从光频映射到射频，避免使用傅里叶变换光谱仪等光谱分析设备，实现快速测量。
发明内容
[0006] 针对待测气体的温度和浓度信息提取，本文发明了于
权利要求1所述的一种基于双光梳光谱技术的温度和浓度测量系统和方法，测量系统基于双光梳光源，搭建光路采集干涉信号进行傅里叶变换并提取待测气体的吸收谱信息，利用光频梳的梳齿信息代替传统吸收光谱方法所用到的标准具来提供波数信息，最后基于多色法求解温度和浓度，实现一种不需要标准具的高分辨率的快速温度浓度测量方法。
[0007] 测量系统主要包括两个光频梳、2×2光纤
耦合器、光学带通
滤波器两个、
准直器、
低通滤波器两个、光电探测器两个、
数据采集卡、计算机等。由于光频梳的光谱覆盖范围可达几百纳米，针对不同的待测气体和波段需求，只需更换不同波段和带宽的光学滤波器即可。温度浓度测量方法首先基于双光梳光源搭建测量系统，采集测量光路和参考光路的干涉信号后进行傅里叶光谱变换得到有吸收信息的光谱和没有吸收信息的光谱，利用两者之比求得吸收率，结合光频梳光谱的梳齿间隔信息求得多个不同吸收谱线处的吸收面积，最后结合最小二乘方法，求得待测气体的温度和浓度，具体步骤如下：
[0008] 步骤一、搭建基于双光梳的温度浓度测量系统并采集干涉信号：
[0009]
锁定到高稳
时钟信号源的两个光频梳，其重复频率分别为fr1、fr2(fr1
带通滤波器1直接耦合到光电探测器1，光电探测器1输出的电信号经低通滤波器1滤波后滤除高频激光脉冲信号得到不包含吸收谱信息的干涉信号S1，重复频率frep；一路经准直器准直，穿过待测气体后，通过光学带通滤波器2后耦合到光电探测器2，光电探测器2输出的电信号经低通滤波器2滤波后滤除高频激光脉冲信号得到包含吸收谱信息的干涉信号S2，重复频率frep；双光梳光源通过多外差干涉的方式将难以探测的光频信号映射到射频，为保证干涉信号的射频频率分量与光频分量的一一对应，光学带通滤波器的带宽不能超过fr12/frep，低通滤波器的带宽不能超过fr1/2；最后利用数据采集卡同步采集干涉信号S1、S2，信号采样率为fr1或fr2，采集信号上传到计算机进行后处理；[0010] 步骤二、对参考光路和测试光路探测到的干涉信号进行傅里叶变换，并提取吸收谱：
[0011] 光学频率梳101包含的纵模序数p的纵模频率fp可以表示为：
[0012] fp＝pfr1+fceo1 (1)
[0013] 其中，fceo1为光学频率梳101的载波偏移频率；
[0014] 光学频率梳102包含的纵模序数q的纵模频率fq可以表示为：
[0015] fq＝qfr2+fceo2 (2)
[0016] 其中，fceo2为光学频率梳102的载波偏移频率；
[0017] 每个光学频率梳的总光波
电场是其不同纵模的光波电场
叠加，位于光学带通滤波器141和142的
通带范围内的光波电场分量可以表示为：
[0018]
[0019]
[0020] 其中，Ep、fp和 分别是光学频率梳101中第p个纵模的电场强度、频率和初相位，Eq、fq和 分别是光学频率梳102中第q个纵模的电场强度、频率和初相位，t是时间，OW为光学带通滤波器141和142的通带范围，且所有满足通带范围的纵模序数p构成集合P，所有满足通带范围的纵模序数q构成集合Q，即
[0021] p∈P,q∈Q (5)
[0022] 经过2×2光纤耦合器201后，耦合的双光学频率梳位于光学带通滤波器141和142的通带范围内的光波电场可以表示为：
[0023]
[0024] 不经过待测气体的激
光信号经过光学带通滤波器141后被光电探测器151接收，其光强为：
[0025]
[0027]
[0028] 经过带宽为fr1/2的低通滤波器滤波161滤除高频分量后，光强可以表示为：
[0029]
[0030] 同样地，通过待测气体的一路激光经过光学带通滤波器142后被光电探测器152接收，干涉信号经过低通滤波器162滤除高频分量后，光强可以表示为：
[0031]
[0032] 其中，α(fp)和α(fq)是气体分子在光频fp和fp处的吸收率。
[0033] 由式(1)和(2)可得，
[0034] fp-fq＝pfr1-qfr2+fceo1-fceo2＝pfrep+Δpfr2+(fceo1-fceo2) (11)[0035] 令
[0036]
[0037] 可得
[0038] fp-fq＝pfrep+Δpfr2+Δfceo (13)
[0039] 由于低通滤波器和光学带通滤波器的带宽限制，式(13)满足
[0040] 0≤fp-fq＜fr1/2,p∈P,q∈Q (14)
[0041] 因此Δp为定值，从而fp-fq与p一一对应，决定了干涉信号S1、S2在射频域的
频谱分量fp-fq与确定的纵模序数p、q一一对应，进而与确定的光学频率fp和fq一一对应，干涉信号S1、S2就是多外差干涉产生的各频率分量在时域上的加权体现；
[0042] 对步骤一中采集到的不包含吸收谱信息的干涉信号S1和包含吸收谱信息的干涉信号S2进行傅里叶变换分别得到其频谱的幅值谱信号I1(f)、I2(f)，f为射频范围内的频率，小于fr1/2，其离散化后频率间隔为frep，
[0043]
[0044]
[0045] 其中，δ为冲激函数。
[0046] 根据吸收率的定义，光频梳发出的激光经过待测气体后的吸收率R(f)可表示为：
[0047]
[0048]
[0049] 此时得到的吸收率R(f)是随射频频率变化的，由于射频频率分量和光频频率分量的对应关系，吸收率R(f)可对应为随激光波数v[cm-1]变化的吸收率α(v)，即一定光谱范围内的吸收谱；
[0050] 步骤三、计算多个不同吸收谱线处的吸收面积：
[0051] 吸收率α(v)也可以写为：
[0052]
[0053] 其中P[atm]是总气压，L[cm]是吸收路径长度，Xabs(x)是被测气体的摩尔分数，S-2 -1(T)[cm atm ]是被测气体所限特征谱线的线强度，φ[cm]是线型函数，由于线型函数φ[cm]满足归一化条件 对于第i条吸收谱线，吸收率α(νi)的积分面积为Ai[cm-1]:
[0054]
[0055] 如果待测区域的温度、气体浓度、压力等保持一致，则式(20)可以写作：
[0056]
[0057] 由步骤一得到的吸收谱包含多个吸收峰，截取吸收谱中不同波段的吸收峰分别计算其吸收面积；针对每个吸收谱线处的吸收峰，选用Voigt线型函数对其进行拟合，Voigt线型函数是Gauss线型函数和Lorentz线型函数的卷积，可表示为：
[0058]
[0059] 记Δvc为Lorentz线型函数的半高宽，Δvd为Gauss线型函数的半高宽，则有Voigt线型半高宽参数a,
[0060]
[0061] 并有光谱长度参数w：
[0062]
[0063] 其中，v为波数，v0为吸收峰中心处的波数；
[0064] 定义积分变量y：
[0065]
[0066] 则Voigt线型函数可以表示为：
[0067]
[0068] 由步骤二得到的吸收谱相邻离散点之间在光频上的频率间隔是精确已知的，即光频梳的重频fr1，由频率f和波数v之间的关系f＝cv可得吸收谱相邻离散点之间的波数间隔：
[0069]
[0070] 其中，c为光速；
[0071] 由此可以得到吸收谱的相对波数信息，进而利用Voigt线型函数拟合实际测得的吸收峰，吸收峰的吸收面积作为拟合的参数之一可被求解出来；对各个谱线处的吸收峰分别进行拟合，即可得到各个吸收谱线处的吸收面积Ai；
[0072] 步骤四、基于多色法求解待测气体温度和浓度：
[0073] 被测气体的特定吸收谱线的线强度S(T)[cm-2atm-1]是温度的单变量函数：
[0074]
[0075] 其中，h[J·s]为普朗克常数，c[cm/s]为光速，k[J/K]是玻尔兹曼常数，Q(T)是配分函数，v0[cm-1]为吸收峰中心处的波数，T0[K]为参考温度，E″[cm-1]为吸收跃迁的低能级能量；
[0076] 采用直接吸收法测温方法，任意两条不同吸收谱线的积分吸收率之比R是温度的函数：
[0077]
[0078] 进一步推导可以得到：
[0079]
[0080] 基于步骤三得到各个不同吸收谱线处的吸收面积Ai后，以低能级能量E″为横坐标，ln(A/S(T0))为纵坐标，由多个点所确定的直线的斜率即可反映出路径的温度值，利用最小二乘方法拟合出的直线斜率为lk，进一步可以得到激光吸收路径上的温度：
[0081]
[0082] 求得激光吸收路径上的温度之后，则可确定待测气体在该温度下的线强度S(T)，进一步利用式(21)即可解算出待测气体在激光吸收路径上的浓度Xabs。
[0083] 鉴于光频梳的光谱范围较宽，本系统中为了避免出现频谱
混叠选用一定光谱范围的光学带通滤波器对光梳进行了光学滤波，造成了一定程度的光谱信息损失，若需要对不同种类的气体分子如H2O、CO2、CH4、C2H2等同时进行测量且所选谱线超出单个光学带通滤波器的光谱范围，则可以使用不同谱段的光学带通滤波器的组合对待测气体进行分析测量，此时需要对
附图1中的部分器件(光学带通滤波器、光电探测器)进行扩展。
附图说明
[0084] 图1是双光梳温度浓度测量系统的一种典型结构图，由以下部分组成：光频梳1(101)、光频梳2(102)、2×2光纤耦合器(111)、准直器(121)、待测气体(131)、光学带通滤波器1(141)、光学带通滤波器2(142)、光电探测器1(151)、光电探测器2(152)、低通滤波器1(161)、低通滤波器2(162)、数据采集卡(171)、计算机(181)。
具体实施方式
[0085] 下面结合实例对本发明作进一步说明。
[0086] 本实例首先给定待测气体H2O以均匀的环境参数，包括压力、温度、气体浓度，以及激光穿过待测气体的路径长度，然后利用HITRAN
数据库理论计算7179-7186.6cm-1
近红外谱段内H2O的吸收谱信息，加权获得双光梳干涉信号作为测量值，没有吸收的一路干涉信号作为参考值，最后从干涉信号中提取吸收谱，利用多色法计算待测气体H2O的温度值，进而计算其浓度值。获得待测气体的温度、浓度包括以下四个步骤：
[0087] 步骤一、搭建基于双光梳的温度浓度测量系统并采集干涉信号：
[0088] 锁定到高稳时钟信号源的两个光频梳，其重复频率分别为fr1＝50.000MHz、fr2＝50.001MHz，重频差frep＝1kHz，通过2×2光纤耦合器耦合后分成均等的两束，一路通过光学带通滤波器1(通带范围7179-7186.6cm-1)直接耦合到光电探测器1，光电探测器1输出的电信号经低通滤波器1滤波后滤除高频激光脉冲信号得到不包含吸收谱信息的干涉信号S1，重复频率1kHz；一路经准直器准直，穿过待测气体(本实例选取H2O为待测气体，设定环境参数均匀，压力为1atm，温度为500K，H2O浓度为10％，其余组分为N2，激光穿过待测气体的路径长度为20cm)后，通过光学带通滤波器2(通带范围7179-7186.6cm-1)后耦合到光电探测器2，光电探测器2输出的电信号经低通滤波器2滤波后滤除高频激光脉冲信号得到包含吸收谱信息的干涉信号S2，重复频率1kHz；低通滤波器的带宽选用22MHz；最后利用数据采集卡同步采集干涉信号S1、S2，信号采样率为50MHz，采集信号上传到计算机进行后处理；
[0089] 步骤二、对干涉信号进行傅里叶变换得到吸收谱：
[0090] 对步骤一中采集到的不包含吸收谱信息的干涉信号S1和包含吸收谱信息的干涉信号S2进行傅里叶变换分别得到其频谱的幅值谱信号I1(f)、I2(f)，f为射频范围内的频率，范围在0到25MHz之间，其离散化后频率间隔为1kHz，根据吸收率的定义，光频梳发出的激光经过待测气体后的吸收率α(f)可表示为：
[0091]
[0092] 此时得到的吸收率α(f)是随射频频率变化的，由于射频频率分量和光频频率分量的对应关系，吸收率α(f)可对应为随激光波数v变化的吸收率α(v)，即一定光谱范围内的吸收谱；
[0093] 步骤三、计算多个不同吸收谱线处的吸收面积：
[0094] 待测区域的温度、气体浓度、压力等保持一致，对于第i条吸收谱线，吸收率α(νi)的积分面积为Ai，则式(20)可以写作：
[0095]
[0096] 由步骤一得到的吸收谱包含多个吸收峰，截取吸收谱中不同波段的吸收峰分别计算其吸收面积；针对每个吸收谱线处的吸收峰，选用Voigt线型函数对其进行拟合，本实例中选用了光谱范围内的4组特征吸收峰7179.7524cm-1+7179.7533cm-1，7181.156cm-1，7182.9496cm-1+7183.0158cm-1，7185.5966cm-1+7185.5973cm-1。
[0097] 由步骤二得到的吸收谱相邻离散点之间在光频上的频率间隔是精确已知的，即光频梳的重频50MHz，由频率f和波数v之间的关系f＝cv可得吸收谱相邻离散点之间的波数间隔：
[0098]
[0099] 其中，c为光速；
[0100] 由此可以得到吸收谱的相对波数信息，进而利用Voigt线型函数基于最小二乘原理拟合实际测得的吸收峰，吸收峰的吸收面积作为拟合的参数之一可被求解出来；对各个谱线处的吸收峰分别进行拟合，即可得到所选各吸收谱线处的吸收面积A1＝0.0375，A2＝0.2755，A3＝0.0777，A4＝0.0842；
[0101] 步骤四、基于多色法求解待测气体温度和浓度：
[0102] 被测气体的特定吸收谱线的线强度S(T)[cm-2atm-1]是温度的单变量函数：
[0103]
[0104] 其中，h[J·s]为普朗克常数，c[cm/s]为光速，k[J/K]是玻尔兹曼常数，Q(T)是配分函数，v0[cm-1]为吸收峰中心处的波数，T0[K]为参考温度，E″[cm-1]为吸收跃迁的低能级能量；
[0105] 采用直接吸收法测温方法，两条不同吸收谱线的积分吸收率之比R是温度的函数：
[0106]
[0107] 进一步推导可以得到：
[0108]
[0109] 基于步骤三得到各个不同吸收谱线处的吸收面积Ai后，以低能级能量E″为横坐标，ln(A/S(T0))为纵坐标，由多个点所确定的直线的斜率即可反映出路径的温度值，利用最小二乘方法拟合出的直线斜率为lk，进一步可以得到激光吸收路径上的温度：
[0110]
[0111] 求得激光吸收路径上的温度之后，则可确定待测气体在该温度下的线强度S(T)，进一步利用式(21)即可解算出待测气体在激光吸收路径上的浓度Xabs。本实例中，计算得到的温度为502.7K，相对误差0.54％，水蒸气浓度为0.1035，相对误差3.5％，可以较好地解算温度浓度。
[0112] 以上对本发明及其实施方式的描述，并不局限于此，附图中所示仅是本发明的实施方式之一。在不脱离本发明创造宗旨的情况下，不经创造地设计出与该技术方案类似的结构或实例，均属本发明保护范围。
