Polymeric film

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は、ポリマーフィルム及び特に複合ポリマーフィルムに関する。 ポリマーフィルムは、高い品質のリールへのフィルムの巻き取りの困難性及び加工、たとえばスリッチング装置を通しての非能率的な通過をもたらす良好でない取扱適性をしばしば有することが知られている。

【０００２】ホモポリエステルの層及びコポリエステルの層を含んで成るポリエステルフィルム複合体がイギリス特許第１，４６５，９７３号に記載される。 コポリエステルはヒートシール可能な層である。 ヨーロッパ特許第３５８３５号は、類似するポリエステルフィルム複合体を記載し、ここでコポリエステル層における充填剤は、その層の厚さよりも大きな平均粒度を有する。 その充填剤粒子は、良好な取扱い性質を有するフィルムを生成するコポリエステル層を通して突出する。 しかしながら、前記フィルムは、ヒートシール可能な層の厚さよりも大きな粒度を有する充填剤粒子の存在により、低められたヒートシール適用を有する。 さらに、前記取扱い性質は、ヒートシール可能な層の厚さに必要とされるいづれかの変更（たとえば異なった商業用途のために）が充填剤粒度の変化を必要とするように、一定のヒートシール可能な層の厚さ／充填剤粒度の比でのみ達成される。
この情況は、異なった適用のために必要とされる広範囲の異なった充填剤をもたらす。 比較的高濃度の充填剤が、光学的透明度の許容できない低下及びフィルムの曇り度の上昇をもたらす必要とされる取扱い性質を得るために、コポリエステル層に必要とされる。

【０００３】本発明は、１又は複数の前記問題を減じ又は実質的に排除する複合フィルムを開発した。 従って、
本発明は、粒状添加剤を含んで成るヒートシール可能な層を、その少なくとも１つの表面上に有するポリマー材料の支持体層を含んで成る複合フィルムを供給し、ここで前記ヒートシール可能な層な暴露面が粒状添加剤により生成される１００以上の表面突起を１mm ²当たりに含んで成り、前記表面突起が、ヒートシール可能な層の表面の平均レベルから測定して５〜４００nmの範囲で平均ピークの高さを有することを特徴とする。

【０００４】本発明はまた、ヒートシール可能な層をその少なくとも１つの表面上に有するポリマー材料の支持体層を形成し、そして前記ヒートシール可能な層の暴露面に粒状添加剤を適用することを含んで成る複合フィルムの製造方法を提供し、ここで前記粒状添加剤が前記ヒートシール可能な層に結合し、そして／又はその中に侵入し、前記ヒートシール可能な層の暴露面が粒状添加剤により生成される１００以上の表面突起を１mm ²当たりに含んで成り、前記表面突起が、ヒートシール可能な層の表面の平均レベルから測定して５〜４００nmの範囲で平均ピークの高さを有することを特徴とする。

【０００５】本発明のポリマーフィルム複合体の支持体は、いづれかの合成フィルム形成ポリマー材料から形成され得る。 適切な熱可塑性材料は、１−オレフィン、たとえばエチレン、プロピレン及びブト−１−エンのホモポリマー又はコポリマー、ポリアミド、ポリカーボネート及び特に、１又は複数のジカルボン酸又はそれらの低級アルキル（６個までの炭素原子）ジエステル、たとえばテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，５−、
２，６−又は２，７−ナフタレンジカルボン酸、琥珀酸、セバシン酸、アジピン酸、アゼライン酸、４，４′
−ジフェニルジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸又は１，２−ビス−ｐ−カルボキシフェノキシエタン（場合によっては、モノカルボン酸、たとえばピバル酸）と１又は複数のグリコール、特に脂肪族グリコール、たとえばエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールとを縮合することによって得られる合成線状ポリエステルを包含する。 ポリエチレンテレフタレートフィルム、特にイギリス特許第８３８７０８号に記載されるように、典型的には７０〜１２５℃の温度で２つの相互に垂直な方向に連続的に延伸することにより二軸延伸され、そして典型的には１５０〜２５０℃の範囲の温度で熱硬化されたフィルムが特に好ましい。

【０００６】支持体はまた、ポリアリールエーテル又はそのチオ類似体、特にポリアリールエーテルケトン、ポリアリールエーテルスルホン、ポリアリールエーテルエーテルケトン、ポリアリールエーテルエーテルスルホン又はそれらのチオ類似体のコポリマーを含んで成る。 これらのポリマーの例は、ＥＰ−Ａ−１８７９，ＥＰ−Ａ
−１８４４５８及びＵＳ−Ａ−４００８２０３に開示されており、特に適切な材料は、Registered Trade Mark
STABARとしてＩＣＩ ＰＬＣにより売られているものである。 支持体は、ポリ（アリーレンスルフィド）、特にポリ−ｐ−フェニレンスルフィド又はそれらのコポリマーを含むことができる。 これらのポリマーのブレンドもまた使用され得る。

【０００７】適切な熱硬化性樹脂材料は、追加の重合樹脂、たとえばアクリル樹脂、ビニル樹脂、ビス−マレイミド樹脂及び不飽和ポリエステル樹脂、ホルムアルデヒド縮合体樹脂、たとえば尿素、メラミン又はフェノールとの縮合体、シアネート樹脂、官能価ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂又はポリイミド樹脂を包含する。

【０００８】本発明の複合フィルムの製造のためのポリマーフィルム支持体は、延伸されず又は一軸延伸され得るが、しかし好ましくは、機械的及び物理的性質の満足する組合せを達成するためにフィルムの平面において２
つの相互に垂直な方向に延伸することによって二軸延伸され得る。 同時二軸延伸は、続いて急冷され、再加熱され、そして次に横方向を誘導するために内部ガス圧により膨張され、そして縦方向を誘導するであろう速度で抜取られる熱可塑性樹脂ポリマー管を押出すことによってもたらされ得る。 連続的延伸は、続いてまず１つの方向に及び次に、他の相互に垂直な方向に延伸される平らな押出物として熱可塑性材料を押出すことによってテンターによりもたらされ得る。 一般的に、まず、横方向、すなわちフィルム延伸機械を通して前方にそして次に縦方向に延伸することが好ましい。 延伸されたフィルムは、
そのガラス転移温度以上の温度で寸法抑制下で熱硬化することによって寸法的に安定化され得る。

【０００９】本発明のポリマーフィルムは、所望には光学的に透明であり、好ましくは、標準のＡＳＴＭ Ｄ
１００３−６１に従って測定される場合、１２μｍの厚さのフィルムに関しては、＜３．５％、より好ましくは＜１．５％、特に＜０．５％及びより特別には＜０．８
％の広アングルの曇り度を有する。

【００１０】ヒートシール可能な層は、そのヒートシール可能な層のポリマー材料を軟化するために加熱し、そして軟化を伴わないで圧力を適用し又は支持体層のポリマー材料を溶融することによって、それ自体に又は支持体に、又は好ましくは両者に対してヒートシール結合を形成することができる。

【００１１】ヒートシール可能な層は、適切には、ポリエステル樹脂、特に１又は複数の二塩基性芳香族カルボン酸、たとえばテレフタル酸、イソフタル酸及びヘキサヒドロテレフタル酸及び／又は複数のグリコール、たとえばエチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール及びネオペンチルグリコールに由来するコポリエステル樹脂を含んで成る。 満足するヒートシール可能性質を付与する典型的なコポリエステルは、
エチレンテレフタレートとエチレンイソフタレートとを、それぞれ特に５０〜９０モル％及び５０〜１０モル％での割合で含むものである。 好ましいコポリエステルは、エチレンテレフタレート６５〜８５モル％及びエチレンイソフタレート３５〜１５モル％を含んで成り、そして特にエチレンテレフタレート約８２モル％及びエチレンイソフタレート約１８モル％から成る。

【００１２】支持体層上へのヒートシール可能な層の形成は、従来の技法、たとえば予備形成された支持体層上にポリマーを流延することによってもたらされ得る。 便利には、しかしながら、複合シート（支持体及びヒートシール可能な層）の形成は、同時押出しにより、すなわち複数のオリフィスダイの個々のダイを通してそれぞれのフィルム形成層を同時に押出し、そしてその後、まだ溶融されている層を結合することによって、又は好ましくは、それぞれのポリマーの溶融流れがダイマニホールドに導びくチャネル内でまず結合され、そしてその後、
複合シートを製造するために混合しないで、流線流れの条件下でダイオリフィスから一緒に押出される単一チャネル同時押出しによりもたらされる。

【００１３】同時押出されたシートは、支持体の分子配向をもたらすために延伸され、そして好ましくは熱硬化される。 一般的に、支持体層を延伸するために適用される条件はヒートシール可能なポリマーの部分結晶化を誘発し、そして従ってヒートシール層の所望する形態を開発するように選択された温度で寸法制限下で熱硬化することが好ましい。 従って、ヒートシール可能なポリマーの結晶溶融温度以下の温度での熱硬化をもたらし、そして複合体の冷却を可能にし又は引き起こすことによって、ヒートシール可能なポリマーは、実質的に結晶のまま存続するであろう。 しかしながら、ヒートシールポリマーの結晶溶融温度以上の温度で熱硬化することによって、そのポリマーは実質的に非晶質にされるであろう。
ポリエステル支持体及びコポリエステルヒートシール可能層を含んで成る複合シートの熱硬化は便利には、実質的に結晶性のヒートシール可能な層を得るためには１７
５〜２００℃の範囲内の温度で又は実質的に非晶性のヒートシール可能な層を得るためには２００〜２５０℃の温度でもたらされる。 実質的に非晶性のヒートシール可能な層が好ましい。

【００１４】ヒートシール可能層は、支持体層の片側又は両側上に処理され得る。 フィルム複合体は、１０〜５
００μｍの合計の厚さを有し、そして個々のヒートシール可能層は好ましくは、全体の複合体の厚さの１〜３０
％である。 ヒートシール可能な層は好ましくは、５０μ
ｍまでの厚さ、より好ましくは１０μｍまでの厚さ及び特に０．５〜５μｍの厚さを有する。

【００１５】必要とされる取扱い性質は、ヒートシール可能な層が、１００以上の、好ましくは５０００以下の表面突起、より好ましくは４００〜２０００、特に６０
０〜１５００、及び特別には７００〜９００の突起ピークを１mm ²当たりに含んで成る場合に達成される。 ヒートシール可能層の表面の平均レベルから測定される突起ピークの平均的高さは、５〜４００nm、より好ましくは１０〜２００nm、特に１５〜１００nm及び特別には２０
〜６０nmである。 ５０％以上、特に７０％以上及び特別には９０％以上の突起ピークが、前記の好ましい平均的高さの範囲内での高さを有する。 突起ピークの形状はまた、得られたフィルムの取扱い性質において有意な役割を演じることができる。 その平均突起ピークは好ましくは、０．８×１０ ^-3以上、より好ましくは１．０×１０
^-3 〜１００×１０ ^-3 、特別には１．５×１０ ^-3 〜２０×
１０ ^-3及び特に２．０×１０ ^-3 〜４．０×１０ ^-3の形状（ヒートシール可能な層の表面の平均的レベルで測定されたピークの底の幅により割り算された突起ピーク（上記のような）の高さを意味する）を有する。

【００１６】突起ピークの数、大きさ及び形状は、いづれかの適切な表面分析技法により決定され得る。 非接触方法、たとえば干渉法が、たとえば下記試験方法に記載されるように、Topo-3D Profiler (Wyko Corporationにより製造された）を用いて好ましくは行なわれる。

【００１７】ヒートシール可能な層に包含される粒状添加剤は、ヒートシール可能な層中のポリマー材料及び製造される材料又はヒートシール可能な層におけるいづれか他の添加剤に対して化学的に不活性であるべきであり、そして好ましくは、天然又は合成のシリカ、ガラスビーズ、硼酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、珪酸カルシウム、リン酸カルシウム、アルミニウム三水和物、アルミノシリケート、たとえばそれらの水和化された及び焼成された形、及び二酸化チタンの１種又は混合物を含んで成る無機粒子を含んで成る。 他の適切な粒状添加剤は、フィルム複合体の製造に使用される最高温度よりも高い温度で溶融し、そしてヒートシール可能なポリマーと不混和性であるポリマーの粒子を包含する。 好ましい粒状添加剤は、シリカの粒子を含んで成り、そして特に、ヒュームドシリカ又は熱分解法シリカとして市販されているシリカの形を含んで成る。 ヒュームドシリカは、二酸化珪素の単一の球状粒子を形成するために酸素炎下で四塩化珪素を反応することによって形成され得る。 前記粒子は、衝突及び凝集を通して成長し、大きな粒子、すなわち一次粒子を形成する。 粒子が冷却し、そして凍結し始める（但し、衝突し続けている）につれて、それらは粘着性になるが、
しかし融合せず、クラスター又は凝集体を形成するために衝突し続ける固体凝集体を形成する。

【００１８】本発明の複合フィルムのヒートシール可能な層への使用のために適切な粒状充填剤は好ましくは、
選択された観点にかかわりなく、実質的に円形の断面のものである。 所望には、典型的な個々の充填剤粒子は、
１：１〜１：０．５及び好ましくは１：１〜１：０．８
の範囲で、アスペクト比ｄ ₁ ：ｄ ₂ （ここでｄ ₁及びｄ
₂はそれぞれ、粒子の最大及び最少直径である）を示す。

【００１９】本発明のヒートシール可能な層中に導入される粒状充填剤、特にシリカ粒子の平均粒度（数平均粒子直径を意味する）は、０．０１〜０．０９μｍ、好ましくは０．０２〜０．０８μｍ及び特に０．０３〜０．
０６μｍの範囲で存在する。

【００２０】粒度は、電子顕微鏡、カルターカウンター又は沈降分析により測定され、そして平均粒度は、選択された粒度以下の粒子の％を示す累積分布曲線をプロットすることによって決定され得る。

【００２１】球状の粒状添加剤の場合、粒子の平均サイズは、粒子の直径として決定される。 しかしながら、多くの粒状添加剤、特に無機粒子は、形状的に非球状であり、そしてこの規定の目的のためには、それらの平均サイズは、それらの最大の寸法における粒子の大きさとして決定される。

【００２２】本発明の好ましい態様においては、一次又は個々の充填剤粒子は、多くの一次粒子を含んで成るクラスター又は凝集体を形成するために凝集する。 一次充填剤粒子の凝集工程は、充填剤の実際の合成及び／又はフィルム製造工程の間に起こる。 本明細書で得られる平均粒度値は、一次非凝集粒子の大きさに適用される。 好ましくは、最終複合フィルム製品における充填剤凝集体、たとえばシリカ凝集体の平均粒度は、０．０５〜
０．４５μｍ、好ましくは０．０８〜０．４μｍ及び特に０．１〜０．３５μｍの範囲である。

【００２３】粒状添加剤は、その添加剤が、層を通して効果的に均等に分布され、好ましくはヒートシール可能なポリマー材料の重量に基づいて１０重量％、より好ましくは５重量％までの量で層に存在するように、押出しの前、そのヒートシール可能なポリマーに添加され得る。 一般的に、適切なフィルム取扱い性質は、ポリマー材料の３重量％まで及び特に０．５〜２．０重量％の粒状添加剤の量により提供され得る。

【００２４】ヒートシール可能な層を通して分布される粒状添加剤の存在は、複合フィルムの透明度に対して有害な効果を有し、そして本発明の好ましい態様においては、粒状添加剤は、好ましくは液体媒体、たとえば有機溶媒における分散液として及び好ましくは水性分散液としてヒートシール可能な層の暴露面に適用される。 液体媒体は場合によっては、ヒートシール可能な層のための可塑剤を含むことができる。 ポリエステルヒートシール可能層のための可塑剤として適切である化合物の例は、
ベンズアルデヒド、ベンジルアルコール、メチルサリチレート、ｏ−ジクロロベンゼン、ジメチルフタレート、
ジエチルオキサレート、ジエチルスクシネートテトラクロロエタン、ｏ−フェニルフェノール、１−フェニルエタノール及びジクロロメタンを包含する。 他方、粒状添加剤は、静電塗装により又は任意の静電助力を伴っての流動層から、ガス曇として乾燥状態でヒートシール可能な層に適用され得る。 乾燥状態で適用される場合、粒状添加剤は、所望により、ヒートシール可能な層上に広げられ、その全体表面上に適度に均等な分布が提供される。

【００２５】所望には、わずかな圧力が、ヒートシール可能な層中に粒子を押し込むために粒状添加剤の層上に適用され得る。 ヒートシール可能な層に結合しなかった又は侵入しなかった過剰の粒状添加剤は、たとえば複合フィルムを逆にすることによって、一吹きの空気により粒子を分散することによって又は粒子をブラシングし又は洗浄することによってその表面から除去され得る。 複合フィルムは、空気中で冷却され、又はヒートシール可能な層への粒子の結合を完結するために急冷され得、そして前記冷却又は急冷操作は、過剰の粒子がフィルムの表面から除去される前又は後のいづれかでもたらされ得る。

【００２６】粒状添加剤は、すでに配向されたフィルムに適用され得るが、しかしその粒状添加剤の適用は好ましくは、延伸操作の前又はその間にもたらされる。

【００２７】特に、好ましくは、粒状添加剤媒体は、二軸延伸操作の２段階（横及び縦）の間でフィルム支持体に適用されるべきである。 延伸及び被覆のそのような順序は特に、線状ポリエステルフィルム支持体、たとえばポリエステルテレフタレート支持体に結合される被覆されたコポリエステルヒートシール可能な層の製造のために好ましく、そのような順序とは、好ましくは、まず、
一連の回転ローラー上で縦方向に延伸され、被覆され、
そして次に、テンターオーブン中で横方向に延伸され、
好ましくは続いて熱硬化されることを包含する。 熱硬化工程の間、フィルムは好ましくは、粒状添加剤がポリマー層中に沈降するようにヒートシール可能な層の軟化点より高い温度に加熱される。 粒状添加剤は好ましくは、
ポリマー表面層のすぐ下に沈降し、その結果、それはヒートシール可能な層の表面領域にまだ閉じ込められる層内に十分に沈降される。 ９０％以上、好ましくは９５％
以上の粒子が、ヒートシール可能な層の上部１μｍ、好ましくは上部０．５μｍの厚さの部分内に存在する。 その結果、層内の粒子の大部分が、好ましくは５nm以上の平均ピーク高さを有する表面突起を生成される。

【００２８】粒状添加剤組成物は、適切な従来の被覆技法、たとえば浸漬被覆、、ビーズ被覆、リバースローラー被覆又はスロット被覆により、有機溶媒中、水性分散体又は溶液としてヒートシール可能な層に適用され得る。 粒状添加剤は好ましくは、２〜１５％、より好ましくは４〜８％の範囲内の濃度で、水性媒体中、分散体としてヒートシール可能な層に適用される。

【００２９】本発明の好ましい態様においては、複合フィルムは、標準のＡＳＴＭ Ｄ １００３−６１に従って測定される場合、１５μｍの厚さのフィルムについて＜８％、より好ましくは＜６％、特に＜５％及び特別には＜３％の広いアングルの曇り度を有する低い曇り度及び高い光学的透明度を示す。 前記光学的特徴は、適切には、支持体に存在する粒状添加剤をほとんど又はまったく有さないことによって達成され得る。 支持体は、たとえばフィルム製造工程において再生フィルムを使用する通常の実施のために比較的少量の充填剤材料を含むことができる。 複合フィルムの光学的性質はさらに、フィルム形成の前、ヒートシール可能な層のポリマーにいづれの追加の粒状添加剤を含まないことによって増強され得、すなわち、その結果、ヒートシール可能な層に存在する粒状添加剤の実質的にすべてはその表面上に粒状添加剤を被覆することに起因する。

【００３０】しかしながら、本発明の他の態様においては、複合フィルムは不透明であり、これは、７．５〜１
７．５及び特に１２．０〜１５．０の透過光学密度(Sak
uraDensitometer；タイプＰＤＡ６５；透過モード）／
フィルムの厚さ（mm）の割合を示すフィルムとして定義される。 複合フィルムの不透明度は好ましくは、不透明支持体層を有することによって達成される。 支持体層は便利には、有効量の不透明剤の合成ポリマー中への導入により不透明にされる。 しかしながら、本発明の好ましい態様においては、不透明支持体層はボイドされ、すなわち、少なくとも一部の離散独立気泡を含む気泡構造体を含む。 従って、不透明なボイドされた支持体層構造を生成することができる有効量の物質を支持体ポリマー中に導入することが好ましい。 不透明さをまた付与する適切なボイド剤は、不相溶性樹脂充填剤、粒状無機充填剤又は複数のそのような充填剤の混合物を包含する。

【００３１】“不相溶性樹脂”とは、溶融せず又は層の押出し及び加工の間に遭遇する最高の温度で支持体ポリマーと実質的に不混和性である樹脂を意味する。 そのような樹脂は、ポリエステルフィルム中への導入のためには、ポリアミド及びオレフィンポリマー、特に６個までの炭素原子を含むモノ−α−オレフィンのホモ−又はコポリマー、又はポリオレフィンフィルム中への導入のためには、前記に記載される種類のポリエステルを包含する。

【００３２】不透明なボイドされた支持体層を生成するために適切な粒状無機充填剤は、従来の無機顔料及び充填剤、及び特に金属又は非金属酸化物、たとえばアルミナ、シリカ及びチタニア、及びアルカリ金属塩、たとえばカルシウム及びバリウムの炭酸塩及び硫酸塩を包含する。 硫酸バリウムは、ボイド剤としても機能する特に好ましい充填剤である。

【００３３】非ボイド粒状無機充填剤はまた、フィルム形成ポリマー支持体層に添加され得る。 適切なボイド及び／又は非ボイド充填剤は、均質であり、そして単一の充填剤材料又は化合物、たとえば二酸化チタン又は硫酸バリウムのみから実質的に成る。 他方、少なくとも大部分の充填剤は不均質であり、一次充填剤材料は追加の変性成分と組合される。 たとえば一次充填剤粒子は、表面変性剤、たとえば顔料、セッケン、界面カップリング剤又は他の変性剤により処理され、充填剤が支持体ポリマーと相溶性である程度に促進され、又は変更され得る。

【００３４】満足する程度の不透明度、ボイド性及び白色度を有する支持体層の製造は、充填剤が細かく分割されるべきであることを必要として、そしてその平均粒度は所望には０．１〜１０μｍであり、但し、９９．９％
の粒子の実際の粒度が３０μｍを越えるべきでない。 好ましくは、充填剤は０．１〜１０μｍ及び特に好ましくは０．２〜０．７５μｍの平均粒度を有する。 粒度の低下は、支持体の光沢度を改良する。

【００３５】好ましくは、支持体層中に導入される充填剤粒子は、３０μｍを越える実際の粒度を有すべきでない。 そのような大きさを越える粒子は、当業界において知られている篩分け工程により除去され得る。 しかしながら、篩分け操作は、選択された大きさよりも大きなすべての粒子の排除において必ずしも完全に好結果をもたらすものではない。 従って、実際、９９．９％の粒子の大きさが３０μｍを越えるべきでない。 最っとも好ましくは、９９．９％の粒子の大きさが２０μｍを越えるべきでない。

【００３６】不透明剤／ボイド剤の支持体層ポリマー中への導入は、従来の技法、たとえばポリマーが誘導されるモノマー反応体と共に混合し、又はそれからのフィルムの形成の前、顆粒又はチップ形でポリマーと共に乾燥ブレンドすることによってもたらされ得る。

【００３７】支持体層ポリマー中に導入される充填剤、
特に硫酸バリウムの量は所望には、ポリマーの重量に基づいて５重量％〜５０重量％であるべきである。 特に満足するレベルの不透明度及び光沢性は、充填剤の濃度が、支持体層ポリマーの重量に基づいて約８〜３０重量％及び特に１５〜２０重量％である場合に達成される。
一般的に比較的少量での他の添加剤が、任意に支持体層中に導入され得る。 たとえば、チャイナクレーが、ボイド性を促進するためには２５％までの量で、螢光増白剤が白色性を促進するために１５００ppm までの量で、及び色素が色を変性するために１０ppm までの量で添加され得、そしてその特定の濃度は支持体ポリマーの重量に基づかれる。

【００３８】２〜４μｍの範囲でヒートシール可能な層の厚さを典型的に有するフィルム複合体においては、３
０〜５０nmの範囲で一次平均粒度を有するシリカ粒子の水性分散体８重量％がヒートシール可能な層上に被覆され、７００〜９００／mm ²の範囲で二次層の表面から突起し、そして２０〜６０nmの範囲で平均ピークの高さを有する突起ピークの表面濃度が創造される。 そのような表面は、二軸延伸され、そして熱硬化されたポリエチレンテレフタレート支持体層、及び０．５０〜０．６５の範囲でのそれ自体に対して試験されたヒートシール可能な層のための静摩擦係数及び２００〜１５００Ｎ／ｍの範囲でのそれ自体にヒートシール可能な層をシールすることによって測定されるヒートシール強度により示されるエチレンテレフタレート７０〜８５モル％／エチレンイソフタレート３０〜１５モル％のコポリエステルヒートシール可能な層を含んで成るフィルム複合体において卓越した取扱い性質及びヒートシール性質を提供する。

【００３９】本発明のフィルム複合体は、従来のヒートシール装置及び条件を用いて、それ自体又は他のフィルム、たとえばポリエチレンテレフタレートフィルムの表面にヒートシールするために適切であり、それによって、そのシールは、実質的に非晶質のヒートシール可能な層が軟化され、そしてそれぞれの表面に結合される温度にフィルム複合体を加熱することによって形成される。 エチレンテレフタレート７０〜８５モル％／エチレンイソフタレート３０〜１５モル％のコポリエステルを含んで成るヒートシール可能な層は特に、ヒートシールのために適切である。 本発明の複合フィルムは好ましくは、ヒートシール可能な層をそれ自体にシールすることによって測定される、＞２００、より好ましくは＞３０
０及び特に＞４００Ｎ／ｍのヒートシール強度を示す。

【００４０】本発明のフィルム複合体はまた、＜１．
０、より好ましくは＜０．８及び特に＜０．６５の静摩擦係数を示す許容できる取扱い性質を有する。

【００４１】火炎処理、イオン衝撃、電子ビーム処理、
紫外線処理、又は好ましくはコロナ放電による支持体及び／又はヒートシール可能な層の表面の変性は、いづれか続いて適用される層、たとえば金属被覆された層の接着性を改良するが、しかし満足する接着性の供給のためには必須ではない。

【００４２】コロナ放電による好ましい処理は、好ましくは１〜１００Kvの電位で１〜２０Kwの出力を有する高周波数、高電圧発生器を用いる従来の装置により大気圧下で空気中においてもたらされ得る。 放電は便利には、
好ましくは１．０〜５００ｍ／分の線速度で、放電所での誘電支持ローラー上にフィルムを通すことによって達成される。 放電電極は、移動フィルム表面から０．１〜
１０．０mmの距離に位置する。

【００４３】本発明の複合フィルムの層は、便利には、
ポリマーフィルムの製造に使用されるいづれかの添加剤を含むことができる。 従って、染料、顔料、ボイド剤、
滑剤、酸化防止剤、粘着防止剤、界面活性剤、スリップ助剤、光沢改良剤、劣化防止剤、紫外線安定剤、粘度変性剤及び分散安定剤のような物質が、適切に支持体及び／又はヒートシール可能な層に導入され得る。

【００４４】本明細書においては、次の試験方法が、フィルム複合体の一定の性質を決定するために使用された：突起ピークの特徴は、Topo-3D Profiler (Wyko Cor
porationにより製造される）を用いて測定された。 ５nm
のカットオフの高さ及び＞５nmの限界値を有する統計学的な頂点（すなわち突起ピーク）分析が、頂点又は突起ピークの数を得るために、行なわれた。 突起ピークの平均的高さ（その高さはヒートシール可能な層の表面の平均レベルから測定される）は、すべてのピークの５０％
の高さが包含される値（nm）としてその得られた確立プロットから計算された。 突起ピークの形状、すなわち高さ／幅は、突起ピーク（上記のような）高さを測定し、
そしてヒートシール可能な層の表面の平均的レベルで測定されるピークの底部の幅により割り算することによって決定された。 １０個の典型的な突起ピークのための平均的高さ／幅の値が計算された。

【００４５】ヒートシール強度は、１４０℃で１．０秒間、１０３kPa （１５psi ）の圧力下でそれ自体にヒートシール可能な層をシールし、室温に冷却し、そして４．２３mm／秒の一定速度で、シールされたフィルムを剥離するためにシールの単位幅当たりの線張力下で必要とされる力を測定することによって測定された。

【００４６】ヒートシール可能な層の静摩擦係数は、Mo
del IPST (Specialist Engineering, Welwyn, UK) を用いて、ＡＳＴＭ試験Ｄ ４５１８−８７に基づく傾斜平面方法によりそれ自体に対して測定された。

【００４７】広いアングル曇り度は、 Hazegard XL211
Hazemeter (BYK Gardner, US) を用いて、実質的にＡＳ
ＴＭ 試験Ｄ １００３−６１に従って、フィルムを通しての通過の間、平均２．５度を越えてフィルムの表面に対して正常な表面から逸れる透過光の百分率として決定された。

【００４８】図１に関しては、フィルムは、その１つの表面（３）に結合されるヒートシール可能な層（２）及びそのヒートシール可能な層の表面のすぐ下に粒状材料（４）を有するポリマー支持体層（１）を含んで成る。

【００４９】図２のフィルムはさらに、支持体（１）の第２表面（５）に結合される追加のヒートシール可能な層（６）を含んで成る。 その追加のヒートシール可能な層（６）はまた、その層の表面のすぐ下に粒状材料（７）を含んで成る。 本発明はさらに、次の例により例示される。

【００５０】

【実施例】 例１支持体としてポリエチレンテレフタレート、及びエチレンテレフタレート８２モル％／エチレンイソフタレート１８モル％のコポリエステルを含んで成る１つのヒートシール可能な層を含んで成るフィルム複合体を調製した。 前記ポリエステルは、酸（すなわちポリエチレンテレフタレートの場合、テレフタル酸又はコポリエステルの場合、テレフタル酸８２モル％及びイソフタル酸１８
モル％の混合物）によるエチレングリコールの直接的なエステル化及び続く重縮合を含んで成る従来の方法を用いて調製された。 重縮合の停止の後、ポリマーを、押出しのために適切な小さな顆粒に切断した。

【００５１】フィルム複合体を、単一チャネルの同時押出し方法により上記ポリエステルから製造し、ここで別々の押出し機により供給されるポリエチレンテレフタレートの流れが押出しダイのマニホールドに導びく管で統合され、そして層流の条件下で及び相互混合を伴わないでダイを通して同時に押出された。 押出しダイから現われるフィルム複合体を、磨かれた表面を有する水冷却された回転金属ドラム上ですぐに冷却し、そして約９０℃
の温度で押出しの方向にその元の寸法の３．６倍まで延伸した。 次に、その延伸されたフィルムを、ヒートシール可能な層表面上に平均粒度４０nmのシリカ(Aerosil K
330,Degussa) の水性分散体８重量％により被覆した。
次に、縦に延伸されたフィルムを、約１００℃の温度でその元の寸法の４．２倍にテンターオーブンで横に延伸した。 そのフィルム複合体を、最後に約２２５℃の温度でテンターオーブンにおいて寸法抑制下で熱硬化した。
得られたフィルム複合体は、二軸延伸され、そして熱硬化されたポリエチレンテレフタレート支持体及び非晶性コポリエステル層から成る。 最終のフィルムの厚さは１
５μｍであり、コポリエステル層は３μｍの厚さであった。 そのフィルムを、上記試験方法にゆだね、そして次の特徴を示した：１）ヒートシール可能な層の表面上の突起ピーク： 数＝７００／mm ²平均的高さ＝２５nm 平均的高さ／幅＝２．２×１０ ^-3 ２）曇り度＝２．７％ ３）ヒートシール可能な層の静摩擦係数＝０．６３ ４）ヒートシール可能な層のヒートシール強度＝２７５
Ｎ／ｍ

【００５２】 例２例１の方法をくり返した。 但し、ポリエチレンテレフタレート支持体層は平均粒度０．８μｍのチャイナクレー１５００ppm を含み、そしてコポリエステルヒートシール可能な層はさらに、平均粒度０．８μｍのチャイナクレー１２５０ppm を含んだ。 得られたフィルムを、上記試験方法にゆだね、そして次の特徴を示した： １）ヒートシール可能な層の表面上の突起ピーク： 数＝７３９／mm ²平均的高さ＝６３nm ２）曇り度＝６．７％ ３）ヒートシール可能な層の静摩擦係数＝０．５６ ４）ヒートシール可能な層のヒートシール強度＝２５０
Ｎ／ｍ

【００５３】 例３例１の方法をくり返した。 但し、ポリエチレンテレフタレート支持体層はポリマーの重量に基づいて１８重量％
の細かく分割された粒状硫酸バリウム充填剤（０．４μ
ｍの平均粒度）を含んだ。 フィルムの厚さは２５０μｍ
であり、コポリエステル層は４０μｍの厚さであった。
得られたフィルムを、上記試験方法にゆだね、そして次の特徴を示した： １）ヒートシール可能な層の表面上の突起ピーク： 数＝７１０／mm ²平均的高さ＝２６nm ２）曇り度＝適用できない不透明フィルム ３）ヒートシール可能な層の静摩擦係数＝０．５８ ４）ヒートシール可能な層のヒートシール強度＝１４０
０Ｎ／ｍ

【００５４】 例４これは、本発明の例によらない比較例である。 例２の方法をくり返した。 但し、シリカ被覆段階を除外し、そしてポリエチレンテレフタレート支持体層はチャイナクレー充填剤を含まなかった。 最終フィルムの厚さは７５μ
ｍであり、コポリエステル層は１２μｍの厚さであった。 得られたフィルムを上記試験方法にゆだね、そして次の特徴を示した： １）ヒートシール可能な層の表面上の突起ピーク： 数＝２６／mm ²平均的高さ＝２６nm 平均的高さ／幅＝０．６×１０ ^-3 ２）曇り度＝０．３％ ３）ヒートシール可能な層の静摩擦係数＝１．２以上 ４）ヒートシール可能な層のヒートシール強度＝５９０
Ｎ／ｍ 上記例は、本発明のフィルム複合体の改良された性質を示す。

【００５５】 好ましい特徴本明細書に記載されるように、本発明の複合体フィルムは、単独で又はいづれかの組合せで次の好ましい特徴を示す。 １． ヒートシール可能な層の暴露面は、４００〜２００
０の表面突起／mm ²を含む。 ２． 表面突起の平均的ピークの高さは１５〜１００nmの範囲である。 ３． 突起ピークの平均的高さ／幅は、０．８×１０ ^-3以上である。 ４． それ自体に対して測定されたヒートシール可能な層は１．０の静摩擦係数を有する。 ５． それ自体に対して測定されたヒートシール可能な層は２００Ｎ／ｍ以上のヒートシール強度を有する。 ６． ヒートシール可能な層は線状コポリエステルを含む。 ７． コポリエステルは、エチレンテレフタレート及びエチレンイソフタレートのコポリエステルを包含する。 ８． 支持体層及びヒートシール可能な層は、同時押出しにより形成される。

【図面の簡単な説明】

【図１】これは、支持体の第１表面に直接的に付着されるヒートシール可能な層を有するポリマーフィルムの断面図である。

【図２】これは、支持体の第２表面に付着される追加のヒートシール可能な層を有するポリマーフィルムの類似する断面図である。

【符号の説明】

１…ポリマー支持体層 ２…ヒートシール可能な層 ３…支持体の第１表面 ４…粒状材料 ５…支持体の第２表面 ６…追加のヒートシール可能な層 ７…粒状材料

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