[0001] 本发明涉及R-T-B系烧结磁体。

[0002] 已知以R2T14B型化合物为主相的R-T-B系烧结磁体(R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd和Ho中的至少一种，T为过渡金属元素，必须含Fe)是永磁体中性能最高的磁体，用于混合动力汽车、电动汽车、家电制品中使用的各种电动机等。

[0003] R-T-B系烧结磁体在高温下矫顽力HcJ(以下有时简单记载为“HcJ”)降低，引起不可逆热退磁。因此，特别是用于混合动力汽车用电动机、电动汽车用电动机中时，要求高温下也维持高HcJ。并且，为了不引起高温下不可逆热退磁，要求在室温下获得更高的HcJ。

[0004] 一直以来，为了提高HcJ，在R-T-B系烧结磁体中添加较多的重稀土元素(主要是Dy)，但存在残留磁通密度Br(以下有时简单记载为“Br”)降低的问题。因此，近年采用了如下方法：使重稀土元素从R-T-B系烧结磁体的表面扩散到内部，使重稀土元素在主相晶粒的外壳部稠化，抑制Br的降低并且获得高HcJ。

[0005] 但是，Dy由于产地有限等理由，具有供给不稳定或者价格变动等问题。因此，要求尽量不使用Dy等重稀土元素(尽量减少使用量)地提高R-T-B系烧结磁体的HcJ的技术。

[0006] 专利文献1记载了：通过与通常的R-T-B系合金相比降低B量且使其含有选自Al、Ga、Cu中的1种以上的金属元素M，而生成R2T17相，通过充分确保以该R2T17相为原料生成的过渡金属富集相(R6T13M)的体积率，从而获得抑制Dy的含量且矫顽力高的R-T-B系稀土烧结磁体。此外，作为R-T-B系稀土烧结磁体的制造方法，记载了对烧结后的烧结体以800℃和500℃的2阶段的温度进行热处理并冷却。

[0007] 此外，专利文献2记载了：规定了有效稀土含量和有效硼含量并且含有Co、Cu及Ga的合金与此前的合金相比，具有相同的残留磁化Br和高矫顽力HcJ。此外，作为Nd-Fe-B永磁体的制造方法，记载了对烧结后的烧结体以400℃～550℃进行热处理。

[0008] 现有技术文献

[0009] 专利文献

[0010] 专利文献1：国际公开第2013/008756号

[0011] 专利文献2：日本特表2003-510467号公报

[0012] 发明要解决的课题

[0013] 但是，专利文献1、2的R-T-B系稀土烧结磁体中，R、B、Ga、Cu的含有比例并非最佳，因此不能获得高Br和高HcJ。

[0014] 本发明是为了解决上述课题而进行的，目的在于提供一种抑制Dy的含量且具有高Br和高HcJ的R-T-B系烧结磁体的制造方法。

[0015] 用于解决课题的手段

[0016] 本发明的方式1为一种R-T-B系烧结磁体，其特征在于，其包括如下工序：

[0017] 准备R-T-B系烧结磁体材料的工序，所述R-T-B系烧结磁体材料用下述式(1)表示，[0018] uRwBxGayCuzAlqM(100-u-w-x-y-z-q)T  (1)

[0019] (R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd及Ho中的至少一种，T为过渡金属元素，必须包含Fe，M为Nb和/或Zr，u、w、x、y、z、q及100-u-w-x-y-z-q表示质量％。)

[0020] 前述RH为R-T-B系烧结磁体的5质量％以下，满足下述式(2)～(5)，

[0021] 0.20≤x≤0.70  (2)

[0022] 0.07≤y≤0.2  (3)

[0023] 0.05≤z≤0.5  (4)

[0024] 0≤q≤0.1  (5)

[0025] 在将R-T-B系烧结磁体的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时，v＝u-(6α+10β+8γ)，

[0026] 在0.40≤x≤0.70时，v、w满足下述式(6)及(7)，

[0027] 50w-18.5≤v≤50w-14  (6)

[0028] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0029] 在0.20≤x＜0.40时，v、w满足下述式(8)及(9)，x满足下述式(10)，

[0030] 50w-18.5≤v≤50w-15.5  (8)

[0031] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)

[0032] -(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8(10)；

[0033] 高温热处理工序，其将前述R-T-B系烧结磁体材料加热到730℃以上且1020℃以下的温度后，以20℃/分钟以上冷却到300℃；

[0034] 低温热处理工序，将前述高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料加热到440℃以上且550℃以下的温度。

[0035] 本发明的方式2为根据方式1的R-T-B系烧结磁体的制造方法，其中，前述低温热处理工序的温度为480℃以上且550℃以下。

[0036] 本发明的方式3为根据方式1或2的R-T-B系烧结磁体的制造方法，其中，获得的R-T-B系烧结磁体的氧量为0.15质量％以下。

[0037] 本发明的方式4为根据方式1所述的R-T-B系烧结磁体的制造方法，其特征在于，[0038] 在0.40≤x≤0.70时，v、w满足下述式(11)及(7)，

[0039] 50w-18.5≤v≤50w-16.25  (11)

[0040] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0041] 在0.20≤x＜0.40时，v、w满足下述式(12)及(9)，x满足下述式(10)。

[0042] 50w-18.5≤v≤50w-17.0  (12)

[0043] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)

[0044] -(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8  (10)

[0045] 本发明的方式5为根据方式4的R-T-B系烧结磁体的制造方法，其中，前述低温热处理工序的温度为480℃以上且550℃以下。

[0046] 本发明的方式6为根据方式4或方式5的R-T-B系烧结磁体的制造方法，其中，获得的R-T-B系烧结磁体的氧量为0.15质量％以下。

[0047] 发明的效果

[0048] 根据本发明的方式，能够提供一种抑制Dy、Tb的含量且具有高Br和高HcJ的R-T-B系烧结磁体的制造方法。附图说明

[0049] 图1为表示在本发明的1个方式中v和w的范围的说明图。

[0050] 图2为表示在本发明的另一个方式中v和w的范围的说明图。

[0051] 图3为表示图1所示的范围和图2所示的范围的相对关系的说明图。

[0052] 图4为在图1中标绘了“<实施例1>”的实施例试样和比较例试样各自的v、w的值的说明图。

[0053] 本发明人等为了解决上述问题反复进行了深入研究，结果发现，如前述本发明的方式1或方式4所示那样对组成进行优化，对于优化后的组成的R-T-B系烧结磁体材料进行特定的热处理，从而可获得具有高Br和高HcJ的R-T-B系烧结磁体。

[0054] 关于对本发明的方式1或方式4所示的特定组成的R-T-B系烧结磁体材料进行特定的热处理从而获得具有高Br和高HcJ的R-T-B系烧结磁体的机理，尚有不明了之处。以下，对本发明人等基于目前已经获得的见解所想到的机理进行说明。想提醒注意的是，以下关于机理的说明并非意在限制本发明的技术范围。

[0055] R-T-B系烧结磁体可以通过提高作为主相的R2T14B型化合物的存在比率从而提高Br。为了提高R2T14B型化合物的存在比率，可以使R量、T量、B量与R2T14B型化合物的化学计量比越接近越好，但是当用于形成R2T14B型化合物的B量低于化学计量比时，晶界中析出软磁性的R2T17相，HcJ急剧降低。但是通常认为，当磁体组成中含有Ga时，替代R2T17相而生成R-T-Ga相，能够防止HcJ的降低。

[0056] 但是，获知：R-T-Ga相也具有若干的磁性，当R-T-B系烧结磁体中的存在于两个主相间的第一晶界(以下有时记载为“二粒子晶界”)和存在于3个以上的主相间的第二晶界(以下有时记载为“三重点晶界”)中、特别是认为主要影响HcJ的二粒子晶界中，存在较多R-T-Ga相时，变得妨碍HcJ的提高。此外，在进行研究的过程中获知，随着R-T-Ga相的生成，在二粒子晶界有时生成认为比R-T-Ga的磁性弱的R-Ga相及R-Ga-Cu相。因此想到：通过使R-T-B系烧结磁体的二粒子晶界存在R-Ga相及R-Ga-Cu相，由此来提高HcJ。此外想到：为了生成R-Ga相及R-Ga-Cu相、以及为了使R2T17相消失，需要生成R-T-Ga相，但是为了获得高HcJ，需要将其生成量抑制为低。并且想到：特别是，若能在二粒子晶界中生成R-Ga相及R-Ga-Cu相并且尽量抑制R-T-Ga相的生成，则能够进一步提高HcJ。

[0057] 为了在R-T-B系烧结磁体中将R-T-Ga相的生成量抑制为较低，有必要通过将R量和B量设为合适的范围从而降低R2T17相的析出量、且使R量和Ga量在与R2T17相的析出量相应的最适佳范围。但是，R的一部分在R-T-B系烧结磁体的制造过程中与氧、氮、碳结合而被消耗，因此用于R2T17相、R-T-Ga相的实际的R量在制造过程会发生变化。因此获知，为了使R-T-Ga相生成并且将其生成量抑制为低，如果不考虑与氧、氮、碳结合而被消耗的R量则难以抑制R2T17相、R-T-Ga相的生成量。并且，反复研究的结果是：通过如前述方式1或方式4所述那样调整值(v)和B量、Ga量，能够调整R2T17相、R-T-Ga相的生成量，所述值(v)为：在将R-T-B系烧结磁体中的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时，从R量(u)减去6α+10β+8γ而得的值。即，考虑到：以本发明的方式1及4的(式1)所示的比例含有Ga量(x)、Cu量(y)及Al量(z)以及根据需要的M量(q)，并且对于从R量(u)减去6α+10β+8γ而得的值(v)以及B量(w)，在Ga量为0.40质量％以上且0.70质量％以下时设为本发明的方式1的式(6)及(7)、或本发明的方式4的式(11)及(7)，在Ga量为0.20质量％以上且小于0.40质量％时，在将Ga量设为与v和w相符的特定的值式(10)的基础上，以本发明的方式1的式(8)及(9)或本发明的方式4的式(12)及(9)的比例含有Ga量，从而能够使R-T-Ga相生成且将其生成量抑制为较低。

[0058] 进而，本发明人等研究的结果是：包含前述特定组成的R-T-B系烧结磁体材料中，R-T-Ga相是在440℃以上且小于730℃的范围内生成的，在440℃以上且550℃以下时，R-T-Ga相的生成量受到抑制，当超过550℃时，R-T-Ga相容易过度生成。此外，认为在小于440℃及730℃以上时不生成R-T-Ga相。因此，在二粒子晶界中，为了极力抑制R-T-Ga相的生成且使R-Ga相及R-Ga-Cu相生成，有必要进行将包含前述特定组成的R-T-B系烧结磁体材料加热到440℃以上且550℃以下的温度的热处理。但是，通常在烧结工序中为了谋求成形体的抗氧化、烧结时的均热化，多数情况下将成形体收纳到金属制的容器(烧结箱(Sintered pack))中进行烧结，这种情况下，烧结后的冷却速度是难以控制的。获知：由于在烧结后进行冷却时比较缓慢(以低冷却速度)通过低于730℃且为550℃以上的温度域，导致在二粒子晶界大量生成R-T-Ga相，无法极力抑制R-T-Ga相在二粒子晶界中的生成。

[0059] 因此进行了进一步研究，结果是：通过进行将烧结后的R-T-B系烧结磁体材料加热到730℃以上且1020℃以下的温度后以20℃/分钟以上冷却到300℃以下(更详细而言，以20℃/分钟以上冷却到300℃)的高温热处理工序、以及将高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料加热到440℃以上且550℃以下的温度的低温热处理工序，可获得更高的Br和更高的HcJ。这是利用高温热处理工序，以使烧结后生成的二粒子晶界的R-T-Ga相消失、且消失的R-T-Ga相不会再次生成的速度进行冷却。在高温热处理工序中，热处理对象物为烧结后的R-T-B系烧结磁体材料，因此无需为了抗氧化而使用金属制的容器，能够控制冷却速度。并且，通过对R-T-Ga相已消失的高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料进行低温热处理工序，从而能够极力抑制R-T-Ga相在二粒子晶界中的生成并且使R-Ga相及R-Ga-Cu相生成。

[0060] 专利文献1所述的技术中，关于R量并没有考虑氧量、氮量、碳量，因此难以抑制R2T17相、R-T-Ga相的生成量。本来，专利文献1所述的技术是通过促进R-T-Ga相的生成而提高HcJ的技术，并没有抑制R-T-Ga相的生成量的技术思想。因此我们认为，专利文献1未实现抑制R-T-Ga相的生成量且以能生成R-Ga-Cu相的最适比例含有R、B、Ga、Cu、Al，因此不能获得高Br和高HcJ。此外，专利文献2所述的技术中，虽然考虑了氧量、氮量、碳量的值，但是关于Ga记载了：抑制R2T17相的生成，生成含Ga的相(我们认为相当于本申请的R-T-Ga相)，由此使HcJ提高；因此与专利文献1同样，没有抑制R-T-Ga相的生成量的技术思想。此外，专利文献1、2中都没有极力抑制R-T-Ga相在二粒子晶界中的生成且使R-Ga相及R-Ga-Cu相生成的技术思想。因此我们认为，并没有进行本发明这样的、以使烧结后生成的二粒子晶界的R-T-Ga相消失、且使消失了的R-T-Ga相不会再次生成的速度进行冷却的特定热处理工序，其结果是无法获得更高的Br和更高的HcJ。

[0061] 需要说明的是，本说明书中，将高温热处理工序前的R-T-B系烧结磁体称为“R-T-B系烧结磁体材料”，将高温热处理工序后、低温热处理前的R-T-B系烧结磁体称为“高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料”，将低温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体称为“R-T-B系烧结磁体”。

[0062] [准备R-T-B系烧结磁体材料的工序]

[0063] 准备R-T-B系烧结磁体材料的工序中，首先按照R-T-B系烧结磁体材料成为以下详细说明的组成的方式准备各元素的金属或合金，使用带式铸造法等由这些制作片状的原料合金。然后，由前述片状的原料合金制作合金粉末，对前述合金粉末进行成形、烧结，从而准备R-T-B系烧结磁体材料。作为一个例子，合金粉末的制作、成形、烧结按照以下方式进行。对获得的片状的原料合金进行氢粉碎，获得例如1.0mm以下的粗粉碎粉。然后，将粗粉碎粉利用喷射式粉碎机等进行微粉碎，从而获得例如粒径D50(利用基于气流分散法的激光衍射法进行测定而获得的体积基准中值粒径)为3～7μm的微粉碎粉(合金粉末)。合金粉末可以使用1种合金粉末(单一合金粉末)，也可以使用通过将2种以上的合金粉末混合而获得合金粉末(混合合金粉末)的所谓2合金法，可以使用公知的方法等按照成为本发明的组成的方式制作合金粉末。还可以在喷射式粉碎机粉碎前的粗粉碎粉、喷射式粉碎机粉碎中及喷射式粉碎机粉碎后的合金粉末中使用作为助剂的已知的润滑剂。然后使用获得的合金粉末进行磁场中成形，获得成形体。磁场中成形可以使用已知的任意的磁场中成形方法，包括：在模具的模腔内插入干燥的合金粉末并进行成形的干式成形法，在模具的模腔内注入分散有该合金粉末的浆料并且边排出浆料的分散介质边进行成形的湿式成形法。并且，通过对成形体进行烧结，从而获得R-T-B系烧结磁体材料。成形体的烧结可以使用已知的方法等。需要说明的是，为了防止由烧结时的气氛所致的氧化，烧结优选在真空气氛中或气氛气体中进行。气氛气体优选使用氦、氩等不活泼气体。

[0064] 本发明的1个方式的R-T-B系烧结磁体材料的组成用式：uRwBxGayCuzAlqM(100-u-w-x-y-z-q)T(1)(R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd及Ho中的至少一种，T为过渡金属元素，必须包含Fe，M为Nb和/或Zr，包含不可避免的杂质，u、w、x、y、z、q及100-u-w-x-y-z-q表示质量％。)表示，

[0065] 前述RH为R-T-B系烧结磁体的5质量％以下

[0066] 0.20≤x≤0.70  (2)

[0067] 0.07≤y≤0.2  (3)

[0068] 0.05≤z≤0.5  (4)

[0069] 0≤q≤0.1  (5)，

[0070] 在将R-T-B系烧结磁体的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时，v＝u-(6α+10β+8γ)，

[0071] 在0.40≤x≤0.70时，v、w满足：

[0072] 50w-18.5≤v≤50w-14  (6)

[0073] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)，

[0074] 在0.20≤x＜0.40时，v、w为：

[0075] 50w-18.5≤v≤50w-15.5  (8)

[0076] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)，且

[0077] X满足-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8  (10)。

[0078] 或者，

[0079] 用式：uRwBxGayCuzAlqM(100-u-w-x-y-z-q)T  (1)

[0080] (R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd及Ho中的至少一种，T为过渡金属元素，必须包含Fe，M为Nb和/或Zr，包含不可避免的杂质，u、w、x、y、z、q及100-u-w-x-y-z-q表示质量％。)表示，

[0081] 前述RH为R-T-B系烧结磁体的5质量％以下

[0082] 0.20≤x≤0.70  (2)

[0083] 0.07≤y≤0.2  (3)

[0084] 0.05≤z≤0.5  (4)

[0085] 0≤q≤0.1  (5)，

[0086] 在将R-T-B系烧结磁体的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时，v＝u-(6α+10β+8γ)，

[0087] 在0.40≤x≤0.70时，v、w满足：

[0088] 50w-18.5≤v≤50w-16.25  (11)

[0089] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)，

[0090] 在0.20≤x＜0.40时，v、w为：

[0091] 50w-18.5≤v≤50w-17.0  (12)

[0092] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)，且

[0093] X满足-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8  (10)。

[0094] 本发明的R-T-B系烧结磁体材料可以包含不可避免的杂质。例如，即使包含钕镨混合物合金(Nd-Pr)、电解铁、硼铁等中通常含有的不可避免的杂质，也能够发挥本发明的效果。作为不可避免的杂质，有时以微量包含例如La、Ce、Cr、Mn、Si等。

[0095] 本发明的1个方式的R-T-B系烧结磁体材料中的R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd及Ho中的至少一种，RH为R-T-B系烧结磁体的5质量％以下。本发明即使不使用重稀土元素也能够获得高Br和高HcJ，因此即使在要求更高的HcJ的情况下也能够消减RH的添加量。T为过渡金属元素，必须含Fe。作为Fe以外的过渡金属元素，可以例示出Co。但是，Co的置換量优选2.5质量％以下，若Co的置換量超过10质量％则Br降低，因此不优选。进而，可以含有少量的V、Cr、Mn、Mo、Hf、Ta、W等。B为硼。需要说明的是，在想要获得特定的稀土元素时，在精炼等的过程中，会以杂质形式包含不希望作为杂质的其它种类的稀土元素，这是众所周知的。因此，上述“本发明的1个方式的R-T-B系烧结磁体中的R包含轻稀土元素RL和重稀土元素RH，RL为Nd和/或Pr，RH为Dy、Tb、Gd及Ho中的至少一种，RH为R-T-B系烧结磁体的5质量％以下”并非完全排除R为Nd、Pr、Dy、Tb、Gd及Ho以外的稀土元素的情况，而是意味着可以以杂质水平的量含有除了Nd、Pr、Dy及Tb以外的稀土元素。

[0096] Ga为0.20质量％以上且0.70质量％以下。但是，Ga为0.40质量％以上且0.70质量％以下时、与为0.20质量％以上且小于0.40质量时，v、w的范围等不同。以下详细进行说明。

[0097] 本发明的1个方式中，在Ga量为0.40质量％以上且0.70质量％以下的情况下，v和w满足以下的式(6)和(7)的关系。

[0098] 50w-18.5≤v≤50w-14  (6)

[0099] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0100] 图1示出满足上述式(6)及(7)的v和w的本发明的范围。图1中的v是在将氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时从R量(u)减去6α+10β+8γ而得的值，w为B量的值。式(6)、即50w-18.5≤v≤50w-14是图1的包含点A和点B的直线(连接点A和点B的直线)与包含点C和点D的直线(连接点C和点D的直线)所夹的范围，式(7)、即-12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125是包含点D和点F、点B、点G的直线与包含点C和点E、点A、点G的直线所夹的范围。并且，满足这两者的区域1和2(点A、点B、点D和点C围成的区域)是本发明的1个方式的范围。通过将v和w设为区域1和2的范围内，能够获得高Br和高HcJ。我们认为，偏离区域1和2的范围内的区域10(在图中从包含点D、点F、点B和点G的直线向下的区域)中，v相对于w过少，因此R-T-Ga相的生成量变少，不能使R2T17相消失或者使R-Ga相及R-Ga-Cu相的生成量变少。从而不能获得高HcJ。我们认为，相反地，偏离区域1和2的范围内的区域
20(在图中从包含点C、点E、点A和点G的直线向上的区域)中，v相对于w过多，因此Fe量相对不足。当Fe量不足时，R及B剩余，其结果是不生成R-T-Ga相，容易生成R1Fe4B4相。从而，R-Ga相及R-Ga-Cu相的生成量也变少，不能获得高HcJ。进而，偏离区域1和2的范围内的区域30(图中从包含点C和点D的直线向上的区域)中，v过多且w过少，因此虽然生成R-T-Ga相、R-Ga相及R-Ga-Cu相，但主相的存在比率变低，不能获得高Br。进而，偏离区域1和2的范围内的区域
40(从点C和点D和点G围成的区域中除去区域1和2而得的区域)中，R少且B过多，因此主相的存在比率虽高，但几乎不生成R-T-Ga相，R-Ga相及R-Ga-Cu相的生成量也减少，因此不能获得高HcJ。

[0101] 在Ga量(x)为0.20质量％以上且小于0.40质量％的情况下，本发明的1个方式中，根据v、w将x设为以下的式(10)的范围。

[0102] -(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8  (10)

[0103] 通过将x设为与v和w相适合的上述式(10)的范围，能够生成获得高磁特性所必须的最低限度的R-T-Ga相。在x小于上述范围时，R-T-Ga相的生成量过少，因此有HcJ降低的担忧。相反地，在x超过上述范围时，存在多余的Ga，主相的存在比率降低，有Br降低的担忧。

[0104] 本发明的1个方式中，Ga量为0.20质量％以上且小于0.40质量％的情况下，进而，将v和w设为以下的式(8)及(9)的关系。

[0105] 50w-18.5≤v≤50w-15.5  (8)

[0106] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)

[0107] 图2中示出满足式(8)及(9)的v和w的本发明范围。式(8)、即50w-18.5≤v≤50w-15.5为图2的包含点A和点L的直线与包含点J和点K的直线所夹的范围，式(9)、即-12.5w+
39.125≤v≤-62.5w+86.125为包含点K、点I及点L的直线与包含点J、点H及点A的直线所夹的范围。并且，满足这两者的区域3和4(点A、点L、点K及点J围成的区域)为本发明的1个方式的范围。为供参考，图3中示出图1(Ga量为0.40质量％以上且0.70质量％以下时)和图2的(Ga量为0.20质量％以上且小于0.40质量％时)的位置关系(图1所示的范围和图2所示的范围的相对关系)。即使x(Ga量)为0.20质量％以上且小于0.40质量％，只要为上述范围(点A、点L、点K及点J围成的区域3和4)，则能够通过设定与v、w相应的合适的x而获得高Br和高HcJ。

[0108] 本发明中，在Ga量为0.40质量％以上且0.70质量％以下的情况下，进而优选将v和w设为以下的式(11)及(7)的关系。

[0109] 50w-18.5≤v≤50w-16.25  (11)

[0110] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0111] 图1示出满足上述式(11)及(7)的v和w的本发明的范围。式(11)、即50w-18.5≤v≤50w-16.25为包含点A和点B的直线与包含点E和点F的直线所夹的范围，式(7)、即-12.5w+
38.75≤v≤-62.5w+86.125为包含点D、点F、点B和点G的直线与包含点C、点E、点A和点G的直线所夹的范围。并且，满足这两者的区域2(由点A、点B、点F和点E围成的区域)为本发明的一个方式的范围。通过设为上述范围，能够确保R-T-Ga相的生成量且降低v、提高w，因此能够获得更高的Br且不会降低主相的存在比率。

[0112] 本发明中，在Ga量为0.20质量％以上且小于0.40质量％的情况下，进而优选v和w满足以下的式(12)及(9)的关系。

[0113] 50w-18.5≤v≤50w-17.0  (12)

[0114] -12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125  (9)

[0115] 图2示出满足上述式(12)及(9)的范围。式(12)、即50w-18.5≤v≤50w-17.0为包含点A和点L的直线与包含点H和点I的直线所夹的范围，式(9)、即-12.5w+39.125≤v≤-62.5w+86.125为包含点K、点I和点L的直线与包含点J、点H和点A的直线所夹的范围。并且，满足这两者的区域4(由点A、点L、点I和点H围成的区域)为本发明1个方式的范围。为与方式4的(式8)、(式5)相当的范围。为供参考，在图3中示出图1(Ga为0.40质量％以上且0.70质量％以下)和图2的(Ga为0.20质量％以上且小于0.40质量％)的范围的相对位置关系。通过设上述范围(由点A、点L、点I和点H围成的区域4)、且如上所述将x设为-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8的范围，从而能够确保R-T-Ga相的生成量且降低v、提高w，因此能够获得更高的Br，且不会降低主相的存在比率。

[0116] 含有0.07质量％以上且0.2质量％以下Cu。在Cu的含量小于0.07质量％时，难以在二粒子晶界生成R-Ga相及R-Ga-Cu相，有不能获得高HcJ的担忧。此外，在超过0.2质量％时，Cu的含量过多，因此有不能烧结的担忧。Cu的含量进而优选0.08质量％以上且0.15质量％以下。

[0117] 还含有通常含量程度的Al(0.05质量％以上且0.5质量％以下)。通过含有Al，能够提高HcJ。Al通常作为制造工序中不可避免的杂质而有时含有0.05质量％以上，按照以不可避免的杂质形式含有的量和有意地添加的量的合计计含有0.05质量％以上且0.5质量％以下。

[0118] 此外，通常已知：在R-T-B系烧结磁体中，通过含有Nb和/或Zr从而烧结时晶粒的异常粒生长受到抑制。本发明中也可以含有合计为0.1质量％以下的Nb和/或Zr。当Nb和/或Zr的合计含量超过0.1质量％时，由于存在多余的Nb、Zr，从而有主相的体积比率降低、Br降低的担忧。

[0119] 此外，本发明的方式中的氧量(质量％)、氮量(质量％)、碳量(质量％)为R-T-B系烧结磁体中的含量(即，将R-T-B系磁体整体的质量设为100质量％时的含量)。本发明使用利用以下说明的方法从R量(u)减去与氧、氮、碳结合而被消耗的量所得到的值(v)。通过使用v，能够调整R2T17相、R-T-Ga相的生成量。前述v通过将氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ并从R量(u)减去6α+10β+8γ而求出。6α是基于作为杂质生成的主要是R2O3的氧化物、氧的约6倍质量的R以氧化物形式被消耗而规定的。10β是基于生成的主要是RN的氮化物、氮的约10倍质量的R以氮化物形式被消耗而规定的。8γ是基于生成的主要是R2C3的碳化物、碳的约8倍质量的R以碳化物形式被消耗而规定的。本发明中的氧量(质量％)、氮量(质量％)、碳量(质量％)可以考虑所使用的原料合金、制造条件等从而预测最终获得的R-T-B系烧结磁体的氧量、氮量、碳量。此外，最终获得的R-T-B系烧结磁体中的氧量可以使用基于气体熔融-红外线吸收法的气体分析装置进行测定，氮量可以使用基于气体熔融-热传导法的气体分析装置进行测定、碳量可以使用基于燃烧-红外线吸收法的气体分析装置进行测定。

[0120] 需要说明的是，氧量、氮量及碳量分别为利用上述气体分析装置进行测定而获得的数值，而作为式(1)所示的R、B、Ga、Cu、Al、M及T的各自的含量(质量％)的u、w、x、y、z、q以及100-u-w-x-y-z-q中，u、w、x、y、z及q可以使用感应耦合等离子体发射光谱法(ICP发射光谱法)进行测定。此外，100-u-w-x-y-z-q可以使用利用ICP发射光谱法获得的u、w、x、y、z及q的测定值通过计算而求出。

[0121] 因此，式(1)中是按照能够利用ICP发射光谱法测定的元素的合计量为100质量％的方式进行规定的。另一方面，氧量、氮量及碳量在ICP发射光谱法中是不能测定的。

[0122] 因此，本发明的方式中，式(1)中规定的u、w、x、y、z、q及100-u-w-x-y-z-q与氧量α、氮量β及碳量γ的合计允许超过100质量％。

[0123] R-T-B系烧结磁体的氧量优选0.15质量％以下。v为在将氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ且从R量减去6α+10β+8γ而得的值，因此在例如氧量α多时，有必要增加原料合金的阶段中的R量。特别是，后述的图1中的区域1和2中，区域1与区域2相比v相对高，因此在氧量α多时，有原料合金的阶段中的R量非常多的担忧。从而，有主相的存在比率变低、Br降低的担忧，因此特别是图1的本发明的区域1中，氧量优选0.15质量％以下。

[0124] 本发明的1个方式中，R-T-Ga相是指含有R：15质量％以上且65质量％以下、T：20质量％以上且80质量％以下、Ga：2质量％以上且20质量％以下的相，可以列举例如R6Fe13Ga1化合物。此外，R-Ga相是指含有R：70质量％以上且95质量％以下、Ga：5质量％以上且30质量％以下、Fe：20质量％以下(包括0)的相，可以列举例如R3Ga1化合物。进而，R-Ga-Cu相是指将前述R-Ga相的Ga的一部分用Cu置换的相，可以列举例如R3(Ga，Cu)1化合物。需要说明的是，本发明中，R-T-Ga相中有时含有Cu、Al、Si等，R-Ga-Cu相中有时含有Al、Fe、Co。这里，Al包括了在原料合金熔融时不可避免地从坩埚等导入的Al。

[0125] [高温热处理工序]

[0126] 对获得的R-T-B系烧结磁体材料，在加热到730℃以上且1020℃以下的温度后，进行以20℃/分钟以上的冷却速度冷却到300℃以下(更详细而言，以20℃/分钟以上冷却到300℃)的冷却。本发明中，将该热处理称为高温热处理工序。通过进行高温热处理工序，能够使烧结时生成的R-T-Ga相消失。在高温热处理工序的温度低于730℃时，有温度过低从而R-T-Ga相不消失的担忧，在超过1020℃时，有引起晶粒生长、HcJ降低的担忧。加热时间优选5分钟以上且500分钟以下。在加热到730℃以上且1020℃以下后冷却到300℃以下(更详细而言，以20℃/分钟以上冷却到300℃)的冷却速度小于20℃/分钟时，有生成过量的R-T-Ga相的担忧。同样地，在达到300℃前冷却速度低于20℃/分钟以上时，有生成过量的R-T-Ga相的担忧。此外，在加热到730℃以上且1020℃以下后冷却到300℃以下(更详细而言，以20℃/分钟以上冷却到300℃)的冷却速度可以为20℃/分钟以上，也可以改变冷却速度。例如，刚开始冷却后，随着以40℃/分钟左右的冷却速度逐渐接近300℃，也可以变为35℃/分钟、30℃/分钟等冷却速度。

[0127] 需要说明的是，作为加热到730℃以上且1020℃以下的加热温度后冷却到300℃的冷却速度的评价方法，可以用从该加热温度到300℃的平均冷却速度(即，将加热温度和300℃之间的温度差除以从加热温度降温到300℃的时间而得的值)进行评价。

[0128] 此外，如上所述，本发明的R-T-B系烧结磁体通过如上地抑制R-T-Ga相的形成，从而获得充分量的R-Ga-Cu相。为了获得高HcJ，有必要生成R-T-Ga相，但极力抑制其生成而使R-Ga-Cu相生成是很重要的。因此，本发明的R-T-B系烧结磁体只要以获得充分的R-Ga-Cu相的程度来抑制R-T-Ga相的生成即可，也可以存在某种程度的量的R-T-Ga相。

[0129] [低温热处理工序]

[0130] 对于高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料，加热到440℃以上且550℃以下的温度。本发明中，将该热处理称为低温热处理工序。由此，生成R-T-Ga相。低温热处理工序的温度低于440℃时，有不生成R-T-Ga相的担忧，超过550℃时，有R-T-Ga相的生成量过量的担忧，因此有在二粒子晶界中R-Ga相及R-Ga-Cu相的生成量变得不充分的担忧。低温热处理工序的温度优选480℃以上且550℃以下。加热时间优选5分钟以上且500分钟以下。此外，在440℃以上且550℃以下，加热后的冷却速度没有特别规定。

[0131] 为了调整磁体尺寸，可以对获得的R-T-B系烧结磁体实施研削等机械加工。这种情况下，高温热处理工序及低温热处理工序既可以在机械加工前也可以在机械加工后。进而，还可以对获得的烧结磁体实施表面处理。表面处理可以是已知的表面处理，例如可以进行Al蒸镀、电镀Ni、树脂涂装等表面处理。

[0132] 实施例

[0133] 利用实验例对本发明进行更详细的说明，但本发明不受这些实验例限定。

[0134] <实验例1>

[0135] 使用Nd金属、Pr金属、Dy金属、Tb金属、硼铁合金、电解Co、Al金属、Cu金属、Ga金属、铁铌合金、铁锆合金及电解铁(金属纯度均为99％以上)按照成为规定的组成的方式进行配合，将这些原料熔化，利用带式铸造法进行铸造，获得厚度为0.2～0.4mm的片状的原料合金。在氢加压气氛中对获得的片状的原料合金进行氢脆化后，在真空中加热至550℃，实施冷却脱氢处理，获得粗粉碎粉。然后，在获得的粗粉碎粉中相对于粗粉碎粉100质量％添加、混合0.04质量％的作为润滑剂的硬脂酸锌后，使用气流式粉碎机(喷射式粉碎机装置)在氮气流中进行干式粉碎，获得粒径D50为4μm的微粉碎粉(合金粉末)。需要说明的是，粉碎时，通过在氮气中混合大气来调节粉碎时的氮气中的氧浓度。不混合大气时，粉碎时的氮气中的氧浓度为50ppm以下，通过混合大气，使氮气中的氧浓度增加至最大5000ppm，制作了各种氧量的微粉碎粉。需要说明的是，粒径D50为通过基于气流分散法的激光衍射法获得的体积基准中值粒径。此外，表1中的O(氧量)使用基于气体熔融-红外线吸收法的气体分析装置进行测定，N(氮量)使用基于气体熔融-热传导法的气体分析装置进行测定，C(碳量)使用基于燃烧-红外线吸收法的气体分析装置进行测定。

[0136] 在前述微粉碎粉中相对于微粉碎粉100质量％添加、混合0.05质量％的作为润滑剂的硬脂酸锌后，在磁场中成形，获得成形体。需要说明的是，作为成形装置，使用了磁场施加方向和加压方向正交的所谓直角磁场成形装置(横磁场成形装置)。

[0137] 将获得的成形体在真空中于1020℃烧结4小时，获得R-T-B系烧结磁体材料。R-T-B系烧结磁体材料的密度为7.5Mg/m3以上。为了求出获得的R-T-B系烧结磁体材料的成分，利用ICP发射光谱法测定了Nd、Pr、Dy、Tb、B、Co、Al、Cu、Ga、Nb及Zr的含量，将测定结果示于表1。并且，余量(从100质量％减去通过测定获得的Nd、Pr、Dy、Tb、B、Co、Al、Cu、Ga、Nb及Zr的含量而得的剩余值)设为Fe的含量。进而，气体分析结果(O、N及C)如表1所示。对获得的R-T-B系烧结磁体材料进行高温热处理工序。高温热处理工序为：将R-T-B系烧结磁体材料加热到
900℃并保持3小时后，将R-T-B系烧结磁体材料冷却到室温。该冷却如下进行：对炉内导入氩气，从而使从保持的温度(900℃)到300℃的平均冷却速度以25℃/分钟的冷却速度来进行，从300℃到室温的平均冷却速度以3℃/分钟的冷却速度来进行。需要说明的是，平均冷却速度(25℃/分钟、及3℃/分钟)下的冷却速度偏差(冷却速度的最高值和最低值的差)在任一试样的情况下均为3℃/分钟以内。然后，对高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料进行低温热处理工序。低温热处理工序为：将R-T-B系烧结磁体材料加热到500℃并保持2小时，然后以20℃/分钟的冷却速度冷却到室温。需要说明的是，高温热处理工序及低温热处理工序的加热温度以及冷却速度是对R-T-B系烧结磁体材料安装热电偶而测定的。对低温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体实施机械加工，制作纵向7mm、横向7mm、厚度7mm的试样，利用B-H描绘器测定各试样的Br及HcJ。测定结果示于表2。需要说明的是，对测定后的Br及HcJ的R-T-B系烧结磁体进行的成分、气体分析的结果，与表1的R-T-B系烧结磁体材料的成分、气体分析结果相同。

[0138] [表1]

[0139]

[0140] [表2]

[0141]No. u v w 区域 Br(T) HcJ(kA/m)  
1 30.1 28.20 0.910 2 1.396 1502 本发明
2 30.1 28.20 0.910 2 1.411 1454 本发明
3 30.1 28.20 0.910 2 1.401 1500 本发明
4 30.1 28.20 0.910 2 1.407 1484 本发明
5 30.1 28.20 0.910 2 1.408 1473 本发明
6 30.1 28.20 0.910 2 1.409 1480 本发明
7 30.1 28.20 0.900 2 1.386 1538 本发明
8 30.1 28.20 0.900 2 1.387 1320 比较例
9 30.1 28.20 0.910 2 1.396 1502 本发明
10 30.1 28.20 0.910 2 1.367 1590 本发明
11 30.6 27.50 0.910 2 1.354 1520 本发明
12 30.6 27.19 0.907 10 1.356 1233 比较例
13 30.6 28.97 0.905 2 1.369 1480 本发明
14 30.7 29.08 0.937 20 1.391 1295 比较例
15 30.7 28.98 0.920 20 1.383 1299 比较例
16 30.7 27.52 0.878 10 1.338 1165 比较例
17 30.7 27.54 0.930 40 1.389 1232 比较例
18 30.7 27.51 0.897 2 1.354 1370 本发明
19 30.7 28.32 0.934 20 1.390 1269 比较例
20 30.8 27.79 0.887 2 1.364 1360 本发明
21 30.8 29.16 0.894 1 1.353 1545 本发明
22 30.8 27.67 0.860 10 1.315 1030 比较例
23 30.8 27.52 0.937 20 1.398 1200 比较例
24 30.8 29.20 0.974 20 1.395 1220 比较例
25 30.9 28.50 0.850 1 1.340 1400 本发明
26 30.8 28.48 0.918 2 1.378 1510 本发明
27 30.9 29.11 0.850 30 1.313 1620 比较例
28 30.9 29.23 0.875 1 1.343 1568 本发明
29 30.9 28.58 0.890 1 1.353 1490 本发明
30 31.0 29.28 0.896 1 1.393 1292 比较例
31 31.0 29.26 0.904 1 1.382 1448 本发明
32 31.2 29.38 0.830 30 1.308 1570 比较例
33 31.2 27.88 0.830 10 1.303 1530 比较例
34 31.3 29.46 0.883 1 1.340 1567 本发明
35 31.3 29.50 0.910 20 1.389 1290 比较例
36 31.3 29.54 0.891 1 1.309 1580 比较例
37 31.4 30.12 0.890 1 1.363 1593 本发明
38 31.4 29.88 0.910 20 1.396 1290 比较例
39 32.0 30.18 0.870 30 1.320 1440 比较例
40 32.0 28.50 0.870 1 1.322 1400 比较例
41 32.0 30.18 0.860 30 1.317 1460 比较例
42 32.0 28.62 0.860 1 1.312 1420 比较例
43 32.3 30.43 0.900 20 1.319 1378 比较例
44 32.5 30.48 0.883 30 1.316 1475 比较例
45 32.8 29.52 0.937 20 1.356 1281 比较例
46 30.6 27.48 0.923 40 1.374 1300 比较例
47 30.3 28.40 0.940 20 1.389 1492 比较例
48 30.6 27.48 0.905 2 1.317 1960 本发明
49 30.6 27.48 0.905 2 1.317 1800 本发明
50 30.7 27.58 0.944 20 1.360 1490 比较例
51 30.7 27.54 0.890 10 1.357 1272 比较例
52 31.4 28.28 0.940 20 1.324 1730 比较例
53 31.4 28.28 0.894 2 1.280 2051 本发明
54 30.4 28.50 0.905 2 1.328 1978 本发明
55 30.4 28.50 0.905 2 1.329 1760 比较例
56 30.3 28.40 0.910 2 1.420 1400 本发明
57 30.6 27.52 0.905 2 1.317 1880 本发明

[0142] 表2中的u为表1中的Nd、Pr、Dy、Tb的量(质量％)的合计值，v是在将表1中的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时从u减去6α+10β+8γ而得的值。w是将表1的B量(质量％)原样誊写的。此外，表2中的区域是表示v和w的比率位于图1中的哪个位置的，在位于图1中的1的区域时记载为1，在位于图1中的2的区域时记载为2。进而，位于图1中的1、2的区域以外时，根据其位置而记载为10、20、30、40中的任一个。例如No.1中，v为28.20质量％，w为0.910质量％，因此为图1中的2的区域。因此，记载为2。此外，No.21中，v为29.16质量％，w为0.894质量％，因此为图1中的1的区域。因此，记载为1。进而，No.47中，v为28.40质量％，w为0.940质量％，因此为图1中的20的区域。因此记载为20。

[0143] 图4是在图1中标绘“<实施例1>”的实施例试样和比较例试样(即，表2所述的试样)各自的v、w的值而得的说明图。根据图4可以容易地理解，实施例试样位于区域1或2的范围内，比较例试样位于区域1及2的范围外。

[0144] 如上所述，本发明中，在x为0.40质量％以上且0.70质量％以下的情况下，以以下的比例含有v和w。

[0145] 50w-18.5≤v≤50w-14  (6)

[0146] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0147] 优选：

[0148] 50w-18.5≤v≤50w-16.25  (11)

[0149] -12.5w+38.75≤v≤-62.5w+86.125  (7)

[0150] 在以该比例含有时，前述v和w的范围相当于图1中的1和2或2的区域。

[0151] 如表2所示，原料合金中不含Dy、Tb时，v和w的关系位于本发明的区域(图1中的1和2的区域)、且0.4≤Ga(x)≤0.7、0.07≤Cu(y)≤0.2、0.05≤Al(z)≤0.5、0≤M(Nb和/或Zr(q))≤0.1的实施例试样(除试样No.48、49、53、54、57以外的实施例试样)均具有Br≥
1.340T、且HcJ≥1360kA/m的高磁特性。与此相对，Ga、Cu、Al的量在本发明范围内但v和w在本发明范围外(图1中的1或2以外的区域)的比较例(例如，试样No.12、16、22、35)及v和w在本发明范围内(图1中的1或2的区域)但Ga、Cu的量在本发明范围外的比较例(例如，试样No.8、
30、36、40、42)不能获得Br≥1.340T且HcJ≥1360kA/m的高磁特性。特别是，由作为实施例的试样No.7和除了Ga的含量与试样No.7相比低0.1质量％以外组成均相同的作为比较例的试样No.8可知，v和w在本发明范围内但Ga在本发明范围外时，HcJ大幅降低。需要说明的是，试样No.08的Ga为0.20质量％以上且小于0.40质量％时，偏离了本发明的Ga的范围(-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x(Ga)≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8)，因此不能生成用于获得高磁特性所需的最低限度的R-T-Ga相，因此，HcJ大幅降低。

[0152] 原料合金中含有Dy、Tb时，与Dy、Tb的含量相应地，Br降低而HcJ提高。该情况下，当含有1质量％的Dy、Tb时，Br减少0.024T左右。当含有1质量％的Dy时，HcJ上升160kA/m左右、当含有1质量％的Tb时，HcJ上升240kA/m左右。

[0153] 因此，如上所述，本发明在原料合金不含Dy、Tb时具有Br≥1.340T、且HcJ≥1360kA/m的磁特性，因此与Dy、Tb的含量相应地，具有Br(T)≥1.340-0.024Dy(质量％)-0.024Tb(质量％)、且HcJ(kA/m)≥1360+160Dy(质量％)+240Tb(质量％)的磁特性。

[0154] 如表2所示，原料合金中含有Dy、Tb的实施例(试样No.48、49、53、54、57)均具有Br(T)≥1.340-0.024Dy(质量％)-0.024Tb(质量％)、且HcJ(kA/m)≥1360+160Dy(质量％)+240Tb(质量％)的高磁特性。与此相对，含有Dy、Tb的比较例(试样No.47、50、51、52、55)均不具有Br(T)≥1.340-0.024Dy(质量％)-0.024Tb(质量％)、且HcJ(kA/m)≥1360+160Dy(质量％)+240Tb(质量％)的高磁特性。特别是，由作为实施例的试样No.54和除了Ga的含量与试样No.54相比低0.1质量％以外组成均相同作为比较例的试样No.55可知，v和w在本发明范围内但Ga在本发明范围外时，HcJ大幅降低。需要说明的是，试样No.55中，Ga为0.20质量％以上且小于0.40质量％时，偏离了本发明的Ga的范围(-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x(Ga)≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8)，因此不能生成为了获得高磁特性所需的最低限度的R-T-Ga相，因此，HcJ大幅降低。

[0155] 进而，如表2所示，本发明中，与区域的1(图1中的1的区域)相比，区域的2(图1中的2的区域)能够获得更高的Br(原料合金中不含Dy、Tb时，Br≥1.354T，含有Dy、Tb时，Br≥
1.354T-0.024[Dy]-0.024[Tb])。需要说明的是，[Dy][Tb]分别表示Dy、Tb的含量(质量％)。

[0156] <实验例2>

[0157] 使用Nd金属、Pr金属、硼铁合金、电解Co、Al金属、Cu金属、Ga金属及电解铁(金属纯度均为99％以上)按照成为与实验例1的试样No.34相同的组成的方式进行配合，将这些原料熔解，通过与实验例1相同的方法进行铸造，获得原料合金。利用与实验例1相同的方法对获得的原料合金进行氢处理、干式粉碎，获得微粉碎粉。进而，通过与实验例1相同的方法进行成形、烧结，获得R-T-B系烧结磁体材料。R-T-B系烧结磁体材料的密度为7.5Mg/m3以上。此外，获得的R-T-B系烧结磁体材料的成分、气体分析结果与实验例1的试样No.34相同。

[0158] 对获得的R-T-B系烧结磁体材料按照表3所示的条件进行高温热处理工序，进而对高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料按照表3所示的条件进行低温热处理工序。表3中的高温热处理工序及低温热处理工序的温度(℃)为R-T-B系烧结磁体材料的加热温度，保持时间(Hr)为前述加热温度的保持时间。冷却速度(℃/分钟)表示经过前述保持时间后从保持R-T-B系烧结磁体材料的温度到300℃的平均冷却速度。从300℃到室温的高温热处理工序及低温热处理工序的冷却速度在任一试样的情况下均以3℃/分钟进行冷却。需要说明的是，平均冷却速度(从保持的温度到300℃及从300℃到室温)下的冷却速度偏差(冷却速度的最高值和最低值的差)在任一试样的情况下均为3℃/分钟以内。此外，高温热处理工序及低温热处理工序的加热温度及冷却速度是对R-T-B系烧结磁体材料安装热电偶而测定的。进而，表3的试样No.96、97的“-”表示未进行高温热处理工序。对低温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体实施机械加工，制作纵向7mm、横向7mm、厚度7mm的试样，利用B-H描绘器测定各试样的Br及HcJ。测定结果示于表3。需要说明的是，对测定了Br及HcJ的R-T-B系烧结磁体进行成分、气体分析的结果，与表1的试样No.34相同。

[0159] [表3]

[0160]

[0161] 如表3所示，进行了将R-T-B系烧结磁体材料加热到730℃以上且1020℃以下的温度后以20℃/分钟以上冷却到300℃的高温热处理工序、进行了将高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料加热到440℃以上且550℃以下的温度的低温热处理工序的实施例(表3中的“本发明”)均具有Br≥1.340T、且HcJ≥1395A/m的高磁特性。与此相对，高温热处理工序在本发明范围内但低温热处理工序的温度在本发明范围外的试样No.60、61、66、67、71、72、76、77、82以及低温热处理工序在本发明范围内但高温热处理工序的温度在本发明范围外的试样No.83、84、以及高温热处理工序的冷却速度在本发明范围外的试样No.87～95、以及未进行高温热处理工序的试样No.96、97均不具有Br≥1.340T、且HcJ≥1395A/m的高磁特性。

[0162] <实验例3>

[0163] 在高温热处理工序中，对于加热后的R-T-B系烧结磁体材料的冷却速度，从以26℃/分钟进行至300℃、以3℃/分钟从300℃冷却到室温的条件变更为以26℃/分钟进行至400℃、以3℃/分钟从400℃冷却到室温，除此以外通过与实验例2的试样No.73同样的方法制作R-T-B系烧结磁体。对获得的R-T-B系烧结磁体实施机械加工，制作纵向7mm、横向7mm、厚度7mm的试样，利用B-H描绘器测定各试样的Br及HcJ。测定结果如表4的试样No.98所示。同样地，在高温热处理工序中，对于加热后的R-T-B系烧结磁体材料的冷却速度，从以26℃/分钟进行至300℃、以3℃/分钟冷却到300℃的条件变更为以26℃/分钟进行至400℃、以3℃/分钟从400℃冷却，除此以外，通过与实验例2的试样No.74同样的方法制作R-T-B系烧结磁体。对获得的R-T-B系烧结磁体实施机械加工，制作纵向7mm、横向7mm、厚度7mm的试样，利用B-H描绘器测定各试样的Br及HcJ。测定结果如表4的试样No.99所示。

[0164] [表4]

[0165]

[0166] 如表4所示，试样No.98、99由于在高温热处理工序中加热后的R-T-B系烧结磁体材料的冷却速度并不是以20℃/分钟以上冷却到300℃，因此与试样No.73、74不同，不具有Br≥1.340T、且HcJ≥1395kA/m的高磁特性。

[0167] <实验例4>

[0168] 使用Nd金属、Pr金属、Dy金属、Tb金属、硼铁合金、电解Co、Al金属、Cu金属、Ga金属、铁铌合金、铁锆合金及电解铁(金属纯度均为99％以上)按照成为规定的组成的方式进行配合，通过与实验例1同样的方法获得粒径D50为4μm的微粉碎粉(合金粉末)。需要说明的是，粉碎时，通过在氮气中混合大气来调节粉碎时的氮气中的氧浓度。不混合大气时，粉碎时的氮气中的氧浓度为50ppm以下，通过混合大气，使氮气中的氧浓度增加至最大1500ppm，制作了各种氧量的微粉碎粉。需要说明的是，粒径D50为通过基于气流分散法的激光衍射法获得的体积基准中值粒径。此外，表5中的O(氧量)、N(氮量)、C(碳量)是通过与实施例1同样的方法测定的。

[0169] 在前述微粉碎粉中相对于微粉碎粉100质量％添加、混合0.05质量％的作为润滑剂的硬脂酸锌后，通过与实验例1同样的方法制制作成形体，进而通过与实验例1同样的方法进行烧结、热处理。对热处理后的烧结磁体实施机械加工，通过与实验例1同样的方法测定各试样的Br及HcJ。测定结果示于表6。

[0170] [表5]

[0171]

[0172] [表6]

[0173]No. u v w 区域 Br(T) HcJ(kA/m)  
100 31.1 29.33 0.904 3 1.387 1451 本发明
101 30.6 29.02 0.910 3 1.374 1483 本发明
102 30.2 28.49 0.918 4 1.383 1513 本发明
103 30.2 28.29 0.880 3 1.366 1602 本发明
104 30.2 28.23 0.892 3 1.370 1547 本发明
105 30.1 27.82 0.910 4 1.414 1458 本发明
106 30.2 27.89 0.924 4 1.423 1442 本发明
107 30.2 28.57 0.890 3 1.371 1493 本发明
108 30.2 28.27 0.910 4 1.401 1505 本发明
109 30.2 28.27 0.910 4 1.387 1545 本发明
110 30.2 28.27 0.910 4 1.373 1585 本发明
111 30.2 28.27 0.910 4 1.406 1495 本发明
112 30.2 28.27 0.910 4 1.393 1533 本发明
113 30.4 28.50 0.905 3 1.326 2001 本发明
114 30.2 28.27 0.910 4 1.399 1523 本发明
115 30.2 28.27 0.910 4 1.402 1517 本发明
116 30.2 28.27 0.910 4 1.403 1506 本发明
117 30.2 28.27 0.910 4 1.404 1513 本发明
118 30.3 28.40 0.910 4 1.415 1433 本发明
119 30.1 28.20 0.905 4 1.394 1300 比较例
120 31.1 29.08 0.888 × 1.388 1280 比较例

[0174] 表6中的u为表5中的Nd、Pr、Dy、Tb的量(质量％)的合计值，v是在将表5中的氧量(质量％)设为α、将氮量(质量％)设为β、将碳量(质量％)设为γ时从u减去6α+10β+8γ而得的值。w是将表5的B量原样誊写的。表6中的区域是表示v和w位于图2中的哪个位置的，在位于图2中的3的区域时，记载为3，在位于图3中的4的区域时，记载为4。进而，在位于图2中的3、4的区域以外时，记载为×。

[0175] 如表6所示，在原料合金不含有Dy、Tb时，在0.20≤x(Ga)＜0.40时，v和w位于本发明的区域(图2中的3和4的区域)且-(62.5w+v-81.625)/15+0.5≤x≤-(62.5w+v-81.625)/15+0.8、0.07≤y(Cu)≤0.2、0.05≤z(Al)≤0.5、0≤q(Nb和/或Zr)≤0.1的实施例试样(除试样No113以外的实施例试样)均是Br≥1.366T、且HcJ≥1433kA/m，尽管Ga的量比实验例1的实施例试样(x(Ga)0.40质量％以上)还少，但与实验例1的实施例试样相比均有同等以上的高磁特性。与此相对，Ga、Cu、Al的量在本发明范围内但v和w在本发明范围外(图2中的3或4以外的区域)的比较例试样No.120以及v和w在本发明范围内(图2中的3或4的区域)但Ga在本发明范围外的比较例试样No.119无法获得Br≥1.366T、且HcJ≥1433kA/m的高磁特性。

[0176] <实验例5>

[0177] 使用Nd金属、Pr金属、硼铁合金、电解Co、Al金属、Cu金属、Ga金属及电解铁(金属纯度均为99％以上)按照成为与实验例4的试样No.105相同的组成的方式进行配合，将这些原料熔解，通过与实验例1相同的方法进行铸造，获得原料合金。将获得的原料合金用与实验例1相同的方法进行氢处理、干式粉碎，获得微粉碎粉。进而，通过与实验例1相同的方法进行成形、烧结，获得R-T-B系烧结磁体材料。R-T-B系烧结磁体材料的密度为7.5Mg/m3以上。此外，获得的R-T-B系烧结磁体材料的成分、气体分析结果与实验例4的试样No.105相同。

[0178] 对获得的R-T-B系烧结磁体材料按照表7所示的条件进行高温热处理工序，进而对高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料按照表7所示的条件进行低温热处理工序。表7中的高温热处理工序及低温热处理工序的温度(℃)为R-T-B系烧结磁体材料的加热温度，保持时间(Hr)为前述加热温度的保持时间。冷却速度(℃/分钟)表示经过前述保持时间后从保持R-T-B系烧结磁体材料的温度到300℃的平均冷却速度。从300℃到室温的高温热处理工序及低温热处理工序的冷却速度在任一试样的情况下均以3℃/分钟进行冷却。需要说明的是，平均冷却速度(从保持的温度到300℃及从300℃到室温)下的冷却速度偏差(冷却速度的最高值和最低值的差)在任一试样的情况下均为3℃/分钟以内。此外，高温热处理工序及低温热处理工序的加热温度及冷却速度是对R-T-B系烧结磁体材料安装热电偶而测定的。进而，表7的试样No.165、166的“-”表示未进行高温热处理工序。对低温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体实施机械加工，制作纵向7mm、横向7mm、厚度7mm的试样，利用B-H描绘器测定各试样的Br及HcJ。测定结果示于表7。需要说明的是，对测定了Br及HcJ的R-T-B系烧结磁体进行成分、气体分析的结果是，与表5的试样No.105相同。

[0179] [表7]

[0180]

[0181] 如表7所示，进行了将R-T-B系烧结磁体材料加热到730℃以上且1020℃以下的温度后、以20℃/分钟以上冷却到300℃的高温热处理工序、进行了将高温热处理工序后的R-T-B系烧结磁体材料加热到440℃以上且550℃以下的温度的低温热处理工序的实施例(表7中的本发明)均具有Br≥1.414T、且HcJ≥1373kA/m的高磁特性。与此相对，高温热处理工序在本发明范围内但低温热处理工序的温度在本发明范围外的试样No.130、131、135、136、140、141、145、146、151以及低温热处理工序在本发明范围内但高温热处理工序的温度在本发明范围外的试样No.152、153、以及高温热处理工序的冷却速度在本发明范围外的试样No.156～164、以及未进行高温热处理工序的试样No.165、166均不具有Br≥1.414T、且HcJ≥
1373kA/m的高磁特性。

[0182] 本申请基于申请日为2013年9月2日的日本专利申请日本特愿第2013-180951号、及申请日为2014年3月25日的日本专利申请日本特愿第2014-061623号主张优先权。日本特愿第2013-180951号及日本特愿第2014-061623号通过参照方式而全部引入本说明书中。

[0183] 产业上的利用可能性

[0184] 本发明的R-T-B系烧结磁体可以优选用于混合动力汽车及电动汽车用的发动机等多种用途中。