一种用于生产Ac-225、Ge-68和Pd-103的同位素级联靶设计方法 |
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| 申请号 | CN202311675578.2 | 申请日 | 2023-12-07 | 公开(公告)号 | CN117672585A | 公开(公告)日 | 2024-03-08 |
| 申请人 | 中国原子能科学研究院; | 发明人 | 安世忠; 赵云龙; 王哲; 王飞; 官国英; 陆潞; | ||||
| 摘要 | 本 发明 公开了一种用于生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶设计方法，包括以下步骤：确定要生产的核素为：Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99、Ge‑68、Pd‑103、Zr‑89；将核素和靶材对应：钍靶：适合生产其中的Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99；镓靶：适合生产Ge‑68；铱靶：适合生产Zr‑89；铑靶：适合生产Pd‑103；确定当前回旋 加速 器的最高 能量 为75MeV；根据根据当前回旋加速器器最高能量，以及钍靶、镓靶、铱靶、铑靶在不同能量下的核反应截面，确定它们各自的最佳能量段和靶材的厚度；组成级联靶。本发明针将传统的单一辐照靶设计为不同靶材的级联靶，使质子束流穿过第一件靶材后依然有合适的能量入射到第二件靶材和第三件靶材上。提高了质子束流的利用率，降低了加速器运行辐照成本，提升了生产效率。 | ||||||
| 权利要求 | 1.一种用于生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶设计方法，其特征在于：包括以下步骤： |
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| 说明书全文 | 一种用于生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶设计方法 技术领域背景技术[0002] 加速器生产放射性同位素主要的发展趋势是利用高功率加速器代替反应堆进行同位素生产、研发。如评估心脏血流的首选示踪剂Rb‑82母体Sr‑82、治疗前列腺癌的α核素Ac‑225、治疗骨癌的α核素Ra‑223等只能通过中高能的质子加速器进行生产。在利用中高能回旋加速器辐照生产时，由于每种核素激发曲线的不同，只有在相应能量段里辐照才能得到最优的核素产额，而加速器的能量范围远远大于单一靶材的能量范围，如果每个加速器的能量一次只能给一种靶材使用，则加速器的能量范围只有一少部分能够被利用。如何在不改变加速器性能的情况下更好的利用质子束的能量提高核素的产额成为一个难题。 发明内容[0003] 本发明针对中高能回旋加速器辐照辐照单一靶存在的不足，提出一种用于强流质子回旋加速器生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶物理设计，目的在于解决传统回旋加速器辐照单一靶质子束利用率低的问题。 [0004] 本发明为解决其技术问题采用以下技术方案： [0005] 一种用于生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶设计方法，其特点是：包括以下步骤： [0006] 步骤一、确定要生产的核素为：Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99、Ge‑68、Pd‑103、Zr‑89； [0007] 步骤二、将核素和靶材对应：钍靶：适合生产其中的Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99；镓靶：适合生产Ge‑68；铱靶：适合生产Zr‑89；铑靶：适合生产Pd‑103； [0008] 步骤三、确定当前回旋加速器的最高能量为75MeV； [0009] 步骤四、根据根据当前回旋加速器器最高能量，以及钍靶、镓靶、铱靶、铑靶在不同能量下的核反应截面，确定它们各自的最佳能量段和靶材的厚度； [0010] 所述确定它们各自的最佳能量段，具体为：级联靶的第一级靶材按照当前回旋加速器最高能量、以及它的核反应截面确定其能量段和厚度；级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度；选择的能量段既要将峰值区域包住以满足提高产率的需求，又要满足适用性的需求避开产生杂质核素的副反应能量段； [0011] 步骤五、组成级联靶：当每个能量段只有一种靶材、并且至少有二个能量段时，按照能量段由大到小排序组成一组级联靶；当多个靶的能量段的两端的值相近、或者多个靶的能量段为同一个能量段时，当前级联靶只选择其中之一，按照能量段由大到小排序组成多组级联靶。 [0012] 进一步地，所述当多个靶的能量段的两端的值相近时，当前级联靶只选择其中之一，具体为：由于铱靶、铑靶的能量段两端的值相近，所以，第一组级联靶为钍靶、镓靶、铱靶组成的级联靶，第二组级联靶为钍靶、镓靶、铑靶组成的级联靶。 [0013] 进一步地，所述级联靶的第一级靶材按照当前回旋加速器最高能量、以及它的核反应截面确定其能量段和厚度，具体如下： [0014] 第一组级联靶、第二组级联靶共同的第一级靶钍靶的厚度计算如下： [0016] 2)入射到钍靶上生产的核素为：Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99的核素； [0017] 3)由钍靶与质子的反应截面获得：75MeV强流质子回旋加速器可用于Ac‑225生产的适合的能量段为40‑75MeV； [0019] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0020] 第一组级联靶、第二组级联靶，它们共同的第二级镓靶的厚度计算如下： [0021] 1)质子束流穿过第一级钍靶后依然有40MeV以下能量段入射到镓靶上； [0022] 2)穿透钍靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑6MeV； [0023] 3)入射到镓靶上生产的核素为：Ge‑68； [0024] 4)由镓靶与质子的反应截面获得，可用于Ge‑68生产的适合的能量段为13‑40MeV； [0025] 5)经过蒙卡软件计算，镓靶的厚度约为3.3mm时，能够使质子能量从40MeV降低到16MeV。 [0026] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0027] 第一组级联靶的第三级铱靶的厚度计算如下： [0028] 1)质子束流穿过第二级镓靶后依然有16MeV以下能量段入射到铱靶上； [0029] 2)穿透镓靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑4MeV； [0030] 3)入射到铱靶上生产的核素为：Zr‑89； [0031] 4)由铱靶与质子的反应截面获得，可用于Zr‑89生产的适合的能量段为9‑13.5MeV； [0032] 5)经过蒙卡软件计算，铱靶的厚度约为0.44mm时，能够使质子能量从13.5MeV降低到9MeV。 [0033] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0034] 第二组级联靶第三级铑靶的厚度计算如下： [0035] 1)质子束流穿过第二级镓靶后依然有16MeV以下能量段入射到铱靶上； [0036] 2)穿透镓靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑4MeV； [0037] 3)入射到铑靶上生产的核素为：Pd‑103； [0038] 4)由铑靶与质子的反应截面获得，可用于Pd‑103生产的适合的能量段为8‑14MeV； [0039] 5)经过蒙卡软件计算，铑靶的厚度约为0.22mm时，能够使质子能量从14MeV降低到8MeV。 [0040] 进一步地，所述选择的能量段既要将峰值区域包住以满足提高产率的需求，又要满足适用性的需求避开产生杂质核素的副反应能量段，具体为：由于束流能量高于13.5MeV时，铱靶中会发生Y‑89(p,2n)Zr‑88，Y‑89(p,np)Y‑88的副反应而引入杂质核素、影响后续的分离纯化，所以生产Zr‑89，最适合的能量区间为9‑13.5MeV：低于9MeV，Y‑89(p，n)Zr‑89的反应截面较小，生产效益低，而高于13.5MeV会引入杂质核素，也不适合用于Zr‑89的生产。 [0041] 本发明的优点效果 [0042] 本发明针对回旋加速器放射性同位素生产的需求，将传统的单一辐照靶设计为不同靶材的级联靶，使质子束流穿过第一件靶材后依然有合适的能量入射到第二件靶材和第三件靶材上。此物理设计既能提高质子束流的利用率，合理利用不同靶材的激发曲线，从而增加核素生产的种类和产额，又不会导致靶件的相互污染，从而降低加速器运行辐照成本，提升生产效率。附图说明 [0043] 图1为本发明生产同位素级联靶设计方法流程图； [0044] 图2为本发明生产同位素级联靶原理图； [0045] 图3为本发明实施例的Th‑232(p，x)Ac‑225核反应截面； [0046] 图4为本发明实施例的Ga‑nat(p，xn)Ge‑68核反应截面； [0047] 图5为本发明实施例的Y‑89(p，n)Zr‑89核反应截面； [0048] 图6为本发明实施例的Rh‑103(p，n)Pd‑103核反应截面。 [0049] 图中：1：级联靶外壳；2：级联靶冷却水；3：级联靶的第一级靶材；4：级联靶的第二级靶材；5：级联靶的第三级靶材。 具体实施方式[0050] 本发明设计原理 [0051] 1、本发明创新点：创新点在于把本领域技术人员不曾关注到的质子射入第一级靶材后的剩余能量段充分利用起来，充分利用的结果使得第一级靶材有合适的产率外，还可以同时生产其他靶材可生产的核素，增加了总体的核素产率：不仅将一个靶片变为多个靶片，而且多个靶片还有多种组合方式，有多种组合方式的原因是：某个能量段相近或者完全相同的靶材不是一个而是多个，则级联靶的组合总数为n：总数n＝n1×n2×…×nk,其中，n1,n2,…,nk分别是每级里相同能量段的靶的个数。 [0052] 2、本发明设计难点和解决方案。难点在于级联靶能量段划分要兼顾多方面复杂因素找到一个平衡点。所述多方面复杂因素是：①每个靶材的能量‑核反应截面曲线是不同的，有的能量‑核反应截面是正相关曲线；有的能量‑核反应截面是峰值曲线；②有的峰值曲线的峰值区域内反应截面高的能量段同时也包含副反应的能量段；③有的核素对应的靶材和另一个核素对应的靶材是同一个能量段或者二个靶材能量段的两端值近似相等，也无法组成能量由高到低排序的级联靶。 [0053] 第一，当遇到能量‑核反应截面曲线是正相关曲线时，划分靶的能量段时遇到适用性和经济性的矛盾：按照常规理念，质子射入靶的能量越高，反应截面就越大，适用性也越好，如图3所示，从经济性和适用性上考虑，目前用于医用放射性同位素生产的加速器的能量一般都是十几或者几十MeV。40‑75MeV段中Th‑232(p，x)Ac‑225的反应截面虽然有一个小峰，该小峰在整体中不算高，但是这个能量段下的反应截面已经足够用于Ac‑225的生产。本发明解决方案就是在适用性和经济性上找到一个平衡点，小于40MeV的能量段适用性不能满足要求，大于75MeV的能量段不能满足经济性要求，因此找到中间段40‑75MeV，用这个中间段作为平衡点。 [0054] 第二，当遇到峰值曲线的峰值区域内的反应截面过高时，在划分靶的能量段时遇到适用性和产率的矛盾。按照常规理念，靶的能量段应该将峰值区域全部包住，如图5所示，如果将峰值区域全部包住，能量段应该选择9‑15MeV能量区间，但是束流能量高于13.5MeV会发生副反应，会引入杂质核素，影响后续的分离纯化。此时，产率和适用性发生了矛盾。本发明的解决方案就是在适用性和产率上找到一个平衡点，高于13.5MeV的能量区间会发生副反应、降低适用性，小于9MeV的能量区间，产率太低，因此找到9‑13.5MeV的中间段，用这个中间段作为平衡点。 [0055] 第三，当遇到有的核素对应的靶材和另一个核素对应的靶材是同一个能量段、或者能量段两端近似相等时，本发明实施例只选择其中之一构成当前级联靶，剩余的组成另外一个级联靶，如此，从一组级联靶组成多组级联靶。本实施例中，由于铱靶、铑靶的能量段两端的值相近，所以，组成当前级联靶时指选择其中之一：第一组级联靶为钍靶、镓靶、铱靶组成的级联靶，第二组级联靶为钍靶、镓靶、铑靶组成的级联靶。所述铱靶、铑靶的能量段两端的值相近，是指铱靶适合生产的能量段为9‑13.5MeV，铑靶适合生产的能量段为8‑14MeV。 [0056] 基于以上发明原理，本发明设计了一种用于生产Ac‑225、Ge‑68和Pd‑103的同位素级联靶设计方法，如图1所示，其特点是：包括以下步骤： [0057] 步骤一、确定要生产的核素为：Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99、Ge‑68、Pd‑103、Zr‑89； [0058] 步骤二、将核素和靶材对应：钍靶：适合生产其中的Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99；镓靶：适合生产Ge‑68；铱靶：适合生产Zr‑89；铑靶：适合生产Pd‑103； [0059] 步骤三、确定当前回旋加速器的最高能量为75MeV； [0060] 步骤四、根据根据当前回旋加速器器最高能量，以及钍靶、镓靶、铱靶、铑靶在不同能量下的核反应截面，确定它们各自的最佳能量段和靶材的厚度； [0061] 所述确定它们各自的最佳能量段，具体为：级联靶的第一级靶材按照当前回旋加速器最高能量、以及它的核反应截面确定其能量段和厚度；级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度；选择的能量段既要将峰值区域包住以满足提高产率的需求，又要满足适用性的需求避开产生杂质核素的副反应能量段； [0062] 步骤五、组成级联靶：当每个能量段只有一种靶材、并且至少有二个能量段时，按照能量段由大到小排序组成一组级联靶；当多个靶的能量段的两端的值相近、或者多个靶的能量段为同一个能量段时，当前级联靶只选择其中之一，按照能量段由大到小排序组成多组级联靶。 [0063] 进一步地，所述当多个靶的能量段的两端的值相近时，当前级联靶只选择其中之一，具体为：由于铱靶、铑靶的能量段两端的值相近，所以，第一组级联靶为钍靶、镓靶、铱靶组成的级联靶，第二组级联靶为钍靶、镓靶、铑靶组成的级联靶。 [0064] 进一步地，所述级联靶的第一级靶材按照当前回旋加速器最高能量、以及它的核反应截面确定其能量段和厚度，具体如下： [0065] 第一组级联靶、第二组级联靶共同的第一级靶钍靶的厚度计算如下： [0066] 1)75MeV强流质子束经过级联靶外壳和冷却水后，先降低一部分能量，该降低的能量约2‑5MeV； [0067] 2)入射到钍靶上生产的核素为：Ac‑225、Ra‑223、Th‑227、Th‑228、Mo‑99的核素； [0068] 3)由钍靶与质子的反应截面获得：75MeV强流质子回旋加速器可用于Ac‑225生产的适合的能量段为40‑75MeV； [0069] 4)经过蒙卡软件计算，钍靶的厚度约为4.8mm时，能够使质子能量从70MeV降低到40MeV。 [0070] 补充说明1： [0071] 关于上述钍靶能量段选择的说明：从图3中可以看出，①理论上能量越高，越适合Ac‑225的生产。图3中的横坐标是回旋加速器的质子能量，单位是MeV，纵坐标是反应截面的‑24 2 ‑27 2单位，单位为mb(1b＝10 cm ,1mb＝10 cm)。从图3中可以看出，Th‑232(p，x)Ac‑225的反应截面整体的变化趋势是随着质子能量的增加，反应截面不断增加，也就是说，随着质子能量的增加，产生锕‑225(Ac‑225)原子核的概率也在增加，Ac‑225的产率也会增加。因此理论上能量越高，越适合Ac‑225的生产。②从加速器最高能量75MeV和经济性和适用性上考虑，选择40‑75MeV能量段。从经济性和适用性上考虑，目前用于医用放射性同位素生产的加速器的能量一般都是十几或者几十MeV。40‑75MeV段中Th‑232(p，x)Ac‑225的反应截面虽然有一个小峰，但在整体中不算高，但是这个能量段下的反应截面已经足够用于Ac‑225的生产。 而质子能量低于40MeV后，Th‑232(p，x)Ac‑225的反应截面已经非常小，在这个能量下，Ac‑ 225的产率非常低，不适合用于Ac‑225的生产。 [0072] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0073] 第一组级联靶、第二组级联靶，它们共同的第二级镓靶的厚度计算如下： [0074] 1)质子束流穿过第一级钍靶后依然有40MeV以下能量段入射到镓靶上； [0075] 2)穿透钍靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑6MeV； [0076] 3)入射到镓靶上生产的核素为：Ge‑68； [0077] 4)由镓靶与质子的反应截面获得，可用于Ge‑68生产的适合的能量段为13‑40MeV； [0078] 5)经过蒙卡软件计算，镓靶的厚度约为3.3mm时，能够使质子能量从40MeV降低到16MeV。 [0079] 补充说明2： [0080] 关于上述镓靶能量段选择的说明：图4中的横坐标是回旋加速器的质子能量，单位是MeV，纵坐标是反应截面的单位，单位为mb(1b＝10‑24cm2，1mb＝10‑27cm2)。从图4中可以看出，Ga‑nat(p，xn)Ge‑68的反应截面最高的峰是在13‑40MeV能量区间内，而峰两侧的反应截面较低。因此想生产Ge‑68，最适合的能量区间就是13‑40MeV。而13‑40MeV两侧Ga‑nat(p，xn)Ge‑68的反应截面较小，生产效益相对较低。 [0081] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0082] 第一组级联靶第三级铱靶的厚度计算如下： [0083] 1)质子束流穿过第二级镓靶后依然有16MeV以下能量段入射到铱靶上； [0084] 2)穿透镓靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑4MeV； [0085] 3)入射到铱靶上生产的核素为：Zr‑89； [0086] 4)由铱靶与质子的反应截面获得，可用于Zr‑89生产的适合的能量段为9‑13.5MeV； [0087] 5)经过蒙卡软件计算，铱靶的厚度约为0.44mm时，能够使质子能量从13.5MeV降低到9MeV。 [0088] 补充说明3： [0089] 关于上述铱靶能量段选择的说明：图5中的横坐标是回旋加速器的质子能量，单位是MeV，纵坐标是反应截面的单位，单位为mb(1b＝10‑24cm2，1mb＝10‑27cm2)。从图5中可以看出，Y‑89(p，n)Zr‑89的反应截面最高的峰是在9‑15MeV能量区间内，而峰两侧的反应截面较低。但是根据以往Zr‑89的生产经验，束流能量高于13.5MeV会发生Y‑89(p,2n)Zr‑88，Y‑89(p,np)Y‑88等副反应，会引入杂质核素，影响后续的分离纯化。因此想生产Zr‑89，最适合的能量区间就是9‑13.5MeV。低于9MeV，Y‑89(p，n)Zr‑89的反应截面较小，生产效益低，而高于13.5MeV会引入杂质核素，也不适合用于Zr‑89的生产。 [0090] 进一步地，所述级联靶的下一级靶材按照质子束流穿过上一个靶材后依然有合适的能量段入射到下一级靶材计算下一级靶材的能量段，并根据该能量段计算下一级靶材的厚度，具体如下： [0091] 第二组级联靶第三级铑靶的厚度计算如下： [0092] 1)质子束流穿过第二级镓靶后依然有16MeV以下能量段入射到铱靶上； [0093] 2)穿透镓靶件后，质子经过冷却水层后能量降低一部分，该降低的能量约2‑4MeV； [0094] 3)入射到铑靶上生产的核素为：Pd‑103； [0095] 4)由铑靶与质子的反应截面获得，可用于Pd‑103生产的适合的能量段为8‑14MeV； [0096] 5)经过蒙卡软件计算，铑靶的厚度约为0.22mm时，能够使质子能量从14MeV降低到8MeV。 [0097] 补充说明4： [0098] 关于上述铑靶能量段选择的说明：图6中的横坐标是回旋加速器的质子能量，单位是MeV，纵坐标是反应截面的单位，单位为mb(1b＝10‑24cm2，1mb＝10‑27cm2)。从图6中可以看出，Rh‑103(p，n)Pd‑103的反应截面最高的峰是在8‑14MeV能量区间内，而峰两侧的反应截面较低。因此想生产Pd‑103，最适合的能量区间就是8‑14MeV。而8‑14MeV两侧Rh‑103(p，n)Pd‑103的反应截面较小，生产效益低，从经济性的角度，不适合用于Pd‑103的生产。 [0099] 进一步地，所述选择的能量段既要将峰值区域包住以满足提高产率的需求，又要满足适用性的需求避开产生杂质核素的副反应能量段，具体为：由于束流能量高于13.5MeV时，铱靶中会发生Y‑89(p,2n)Zr‑88，Y‑89(p,np)Y‑88的副反应而引入杂质核素、影响后续的分离纯化，所以生产Zr‑89，最适合的能量区间为9‑13.5MeV：低于9MeV，Y‑89(p，n)Zr‑89的反应截面较小，生产效益低，而高于13.5MeV会引入杂质核素，也不适合用于Zr‑89的生产。 [0100] 以上内容仅仅是对本发明的构思所作的举例和说明，所属本技术领域的技术人员对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，只要不偏离发明的构思或者超越本权利要求书所定义的范围，均应属于本发明的保护范围。 |
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