废弃的核燃料是高放射毒性的物质并对人类具有，包括核增生， 辐射照射和环境污染等重大威胁。迄今，大约装有25000吨放射性乏 燃料的90000个乏燃料组件储存在美国。而且，每年都在产生附加的 乏燃料组件，估计到2015年将会有约70000吨乏燃料废物。依照美国 现有核反应堆产生废料的速度，每20-30年需要新的废料库容量等于 在Yucca山上的将要开放的地质废料库(Geological Repository)的额 定容量。目前，约95％的这种放射毒性物质临时存储在发电地点(即， 在核电厂)的水池中，而少量存储在干储存器(屏蔽罐)中。
从如例如轻水反应堆的商用核电厂取出的典型的乏燃料组件，包 含四种主要的组分：铀(约95％)，包括钚239的裂变超铀元素(0.9％)， 包括镅，钚，鋦和镎的特定同位素的非裂变超铀元素(0.1％)，和裂 变产物(余量)。在相对较短的时间后，铀和裂变产物的一部分一般 比天然的铀矿不具有更大的辐射毒性。因此，这些废弃的燃料组分不 需要转化或特殊的处置。在经过在废料库的处理后，其余的裂变产物 能够被用作商用反应堆中的可燃毒物。
然而，裂变和非裂变超铀元素需要与环境特殊的隔离，或转化为 非裂变短寿命形式。在分解至少95％的这些超铀元素后，在改进型容 器(即，比简单的钢容器更好的容器)内的处理代表了一种比仅以燃 料棒的形式储存废料好得多的方案。在一种转化方案中，超铀元素在 反应堆中转化，继之是浓缩剩余超铀元素的分离步骤，随后，进一步 转化。但遗憾的是，这个循环必须重复10-20次，才能达到所希望的 分解水平，95％，因而十分费时和昂贵。
在另一个转化方案中，使用快中子转化非裂变超铀元素。例如， 使用利用质子轰击散裂靶而产生的快中子。尽管这些快能谱系统产生 大量的中子，但是很多中子被浪费掉了，特别是在次临界系统中。另 外，这些快中子能够对燃料和结构造成严重的损坏，限制转化装置的 使用寿命。
鉴于以上情况，本发明的一个目的是提供适合于转化裂变和非裂 变超铀元素，以实现相对较高的分解水平，而不需要多次重复处理步 骤。本发明的另一个目的是提供一种用热中子有效地转化裂变和非裂 变超铀元素系统和方法。本发明的再一个目的是提供一种有效地转化 裂变和非裂变超铀元素的系统和方法，它使用在裂变超铀元素的裂变 中释放的中子来转化非裂变的超铀元素。

根据本发明，一种转化来自例如轻水反应堆的核反应堆的乏燃料 (即，放射性废物)的系统和方法，其包括将废料分离成若干组分的 步骤。对于本发明，能够使用现有的UREX工艺将乏燃料分离成包括 铀组分，裂变产物组分，驱动燃料组分和转化燃料组分。在分离后， 驱动燃料组分和转化燃料组分被置于具有热中子能谱的反应堆中，以 转化为较不具危险的物质。另一方面，铀组分相对地没有放射性，可 以不经转化处理。另外，裂变产物可以在商用热中子反应堆中转化成 短寿命、无毒的形式。
包括例如钚239的裂变物质的驱动燃料，用于在第一反应堆中引 发临界自持热中子裂变反应。包括例如镅，钚，鋦，镎的特定同位素 的非裂变物质的转化燃料被驱动燃料裂变时释放的中子转化。转化燃 料也提供稳定的反应性反馈，并起到确保反应堆被动安全(passively safe)的重要作用。系统设计成促进驱动燃料的裂变并降低驱动燃料的 过量中子俘获。更具体而言，该系统设计成，使得将驱动燃料受到具 有较高中子俘获的截面和较低裂变截面的能带内的热中子照射的程度 最小。在一个实施例中，驱动燃料形成为具有相对较大直径(例如， 约300微米)的球形颗粒，以通过所谓的自屏蔽效应将中子俘获减到 最小。
将转化燃料形成为其直径约为150微米的相对较小的、大致呈球 形的颗粒(或稀释的250微米的颗粒)，以使得少量的转化燃料对超 热中子(即，热中子能谱高能端处的热中子)的照射达到最大。这些 中子与在所谓的谐振超热区域内的转化燃料原子相互作用，在俘获裂 变过程中将它们分解。另外，将这些颗粒放置在用于慢化裂变反应所 产生中子的石墨块中。在第一反应堆中采用相对较高的石墨质量与驱 动燃料质量的比例，以将中子慢化到在驱动燃料中促进俘获裂变的期 望能量水平。
驱动燃料和转化燃料留在第一反应堆中约三年，每年清除反应过 的驱动燃料和转化燃料的三分之一并用新燃料将其替换。在从第一反 应堆清除时，反应过的驱动燃料包括大约三分之一的超铀元素和三分 之二的裂变产物。然后，使用烘烤工艺加热和蒸发挥发性元素将反应 过的驱动燃料中的超铀元素与裂变产物相分离。所产生的裂变产物能 够被送到废料库，而留下的超铀元素能够与从UREX分离来的转化燃 料混合，并被重新引入到第一反应堆，以便进一步转化。
然后，将在三年的滞留后从第一反应堆取出的转化燃料转移到一 个第二反应堆，以进一步转化。第二反应堆包括能够密封的圆筒形的 壳体，它具有一个能够使质子束穿过而进入壳体的窗口。散裂靶沿质 子束的路径设置在壳体内。从而在质子束进入壳体打击散裂靶时释放 快中子。
含有转化燃料的石墨块位于壳体内距散裂靶一定距离处。在第二 反应堆中采用相对较低的石墨质量与转化燃料质量的比例，以使得超 热中子能够到达转化燃料。但是，使用了足够的石墨以实现转化所期 望的慢化，伴随的效果是限制了快中子对反应堆结构和设备的损坏。 在第二反应堆中的大约四年的滞留时间后，从第二反应堆取出反应过 的转化燃料，并将其直接送到废料库。采用用于在废料库中长期存放 反应过的转化燃料的防渗陶瓷材料包覆反应过的转化燃料的球形颗 粒。
附图说明
下面结合附图的说明，会更好地理解本发明结构和操作方面的新 特征以及本发明本身，其中附图中的相似标记表示相似的部件：
图1是处理轻水反应堆乏燃料的功能框图；
图2是通过包覆驱动颗粒中心的剖视图；
图3是通过包覆转化颗粒中心的剖视图；
图4是制造燃料元件的工艺图；
图5是沿图4中线5-5观察的燃料元件的剖视图；
图6是进行临界自持裂变反应的模块式氦冷堆(MHR)；
图7是沿图6中线7-7观察的剖视图；
图8是曲线图，示出作为中子能量的函数的，来自超铀废料的100 个原子的95％分解的净中子产额；
图9是进行次临界加速器驱动的转化反应的模块式氦冷堆 (MHR)；和
图10是沿图9中线10-10观察的剖视图。

见图1，该图示出处理乏燃料12，如来自轻水反应堆的乏燃料组 件的方法11，以通过与热中子转化反应而实现在乏燃料中高水平地后 分解超铀元素。如图所示，能够用现有的UREX工艺14将乏燃料分离 成若干组分，其包括铀组分16，裂变产物组分18，驱动燃料组分20 和转化燃料组分22。更详细的说，铀组分16构成乏燃料的约95％， 是相对而言没有放射性的，并可以不经转化处理。
如图1所示，构成乏燃料12的约4％的裂变产物组分18包括有 毒裂变产物24，例如能够在辐射下产生钌28的锝+(构成乏燃料12的 约0.1％)，它然后能够被封装(方框30)，并送到废料库32。如果希 望，能够通过将锝+用作商用反应堆中的可燃毒物来实现辐射步骤。如 进一步所示，包括碘34(构成乏燃料12的3.9％)的其它裂变产物能 够被封装并送到废料库32。
继续参考图1，它示出在UREX处理14后，构成乏燃料12的约 0.9％并包括诸如钚239和镎237的裂变同位素的驱动燃料组分20被制 造成具有覆层的驱动颗粒(方框36)，然后用于在第一反应堆38中引 发临界自持热中子裂变反应。一般地，驱动燃料组分20约为95％的钚 和5％的镎。相似地，构成乏燃料12的约0.1％和包括来自驱动燃料的 诸如镅、锔以及钚和镎的特定同位素的非裂变材料的转化燃料组分被 制造成具有覆层的转化颗粒(方框40)并引入到第一反应堆，以便利 用驱动燃料组分20裂变时所产生中子进行转化。通常，该转化燃料组 分22是大约42％的钚，39％的镅和16％锔和3％的镎。转化燃料组分 22也提供稳定的反应性反馈以控制核反应堆。
下面参见图2，此图示出包覆驱动颗粒42。如图所示，驱动颗粒 42具有由驱动燃料组分20制成的直径为d1的包覆驱动燃料核44。进 一步示出，驱动燃料核44由具有缓冲层46的覆层包覆，该缓冲层能 够是多孔的碳层。在功能上，缓冲层46减缓裂变反冲并容纳该核膨胀。 另外，孔提供裂变气体的空隙容积。覆层也包括内热解碳层48，碳化 硅(SiC)层50和外热解碳层52。内热解碳层48在辐射当中提供对碳 化硅层50的支撑，防止制造时C1向驱动燃料核44的附着，为SiC提 供保护以避开裂变产物和CO，并保持气体裂变产物。在长期贮存时， 碳化硅层50构成主负荷承载部件，并保持气体和金属裂变产物。外热 解碳层52提供对碳化硅层50的结构支撑，提供用于压实的结合表面， 并提供在具有缺陷的碳化硅层50的颗粒中的裂变产物阻挡障碍。
如图3所示，此图示出包覆转化颗粒54。如图所示，包覆转化颗 粒54具有由转化燃料组分22产生的直径为d2的转化燃料核56。如图 所示，转化燃料核56由具有缓冲层58、内热解碳层60、碳化硅层62 和外热解碳层64的覆层包覆。这些层在成分和功能上与上述的包覆驱 动颗粒42的相应层(缓冲层46、内热解碳层46、内热解碳层48、碳 化硅层50和外热解碳层52)类似。
图4示出制造包覆驱动颗粒42和包覆转化颗粒54的制造工艺。 详细而言，为了制造包覆驱动颗粒42，首先通过加入H2O和NH3来中 和游离的硝酸而制备作为培养基的浓缩的硝酸钚。加入尿素，并将该 溶液冷却到10℃，在这个温度加入1，6亚乙基-4-胺(HMTA)， 形成具有约240-260克钚/升浓度的培养基66。通过在液滴塔68上的 针孔脉冲培养基产生液滴，通过在80℃的浴中加热该液滴，从HMTA 分解释放NH3，引起胶凝，使得液滴胶凝(产生胶凝球70)。
见图4，在胶凝后，使用冲洗塔72a、72b在稀释的NH4OH中冲 洗胶凝的球70，使得结构稳定，并除去残余的反应产物和有机物。从 冲洗塔72b出来，使用旋转的干燥器在200℃饱和的空气中干燥所述球。 接着，使用750℃的干燥空气焙烧炉76中焙烧该球。从焙烧炉76出来， 在烧结炉78中在1500-1600℃的纯H2中烧结所述球。摇床80和筛 82用于淘汰不合格的球，在一个实施例中，非球度(non-sphericity) (即，最大和最小直径的比)控制在小于1.05。合格的球构成驱动核 44，然后使用流化床覆层器84、86、88来包覆核44。
参考图2和4，可见，能够用使用烃气体的流化床覆层器84沉积 内热解碳层48。相似地，能够使用甲基三氯硅烷的流化床覆层器86来 沉积碳化硅层50，能够用使用烃气体的流化床覆层器88来沉积外热解 碳层52。也可以仅使用一个覆层器在连续过程中包覆各覆层。使用摇 床90，筛92和淘析塔94分离具有合格尺寸、密度和形状的包覆颗粒 42。合格的包覆驱动颗粒42然后用于制备圆柱形的驱动燃料压块96。 详细而言，包覆驱动颗粒42置于带有热塑或热固基体材料的压块压床 98中，该压床将该结合物压成圆柱体。然后将圆柱体置于渗碳炉100 中，随后到热处理炉102中，从而生产出驱动燃料压块96。也可以在 渗碳炉100和热处理炉102之间用干燥的氯化氢(盐酸)气体处理压 块，从压块中去掉超铀元素和其他的杂质。
继续参考图4可见，然后能够将驱动燃料压块96置于石墨块104 中以制备燃料元件106。同时参考图4和图5可见，在六边形石墨块 104中加工圆柱形孔108，以容纳圆柱形的燃料压块96。如图5所最清 楚地示出的是，示例的燃料元件106具有一百四十四个孔，这些孔容 纳在整个燃料元件106上均匀分布的驱动燃料压块96。另外，例示的 燃料元件106包括七十二个孔，这些孔容纳有在整个燃料元件106上 均匀分布的转化燃料压块110；还包括使例如氦的冷却剂通过燃料元件 106的一百零八条冷却剂通道112。应当理解，在燃料元件106上也可 以采用其它类似的孔构造。本领域技术人员应当理解，转化燃料压块 110能够以与上述制备驱动燃料压块96的制造工艺过程相似的方式制 备。
然后，将容纳有驱动燃料压块96和转化燃料压块110的多个燃料 元件106置于如图1所示的第一反应堆38中以进行转化。如在此使用 的术语“转化”及其衍生词是指改变一个原子的原子核，以使得所产 生的原子核具有与反应物原子核不同的质量数或者原子序数，其包括 但不限于裂变，俘获和衰变过程。例如，经过一个或多个俘获和/或衰 变过程的第一转化，通常能够用热中子将在转化燃料组分中的非裂变 同位素分解成随后裂变的裂变同位素。
下面参考见图6，此图示出例示的第一反应堆。对于方法11，能 够使用模块式氦冷堆(MHR)作为第一反应堆。在MHR中，氦循环 通过反应堆的压力壳，以调解温度并从压力壳中吸取热量。然后，利 用吸取的热来例如发电。氦作为冷却剂使用的优点是，因为氦对中子 是可穿透的。另外，氦是化学惰性的，从而使得冷却剂一燃料的核和 化学相互作用减低到最低程度。而且，氦保持在一种提供了容易计算 和预计的可靠冷却的气体状态下。
下面参考图7，由图中可见，燃料元件106以包围中心反射层114 的大致环形分布分布在第一反应堆38中。更具体而言，所示的燃料元 件106分布在三个大致圆形的环116、118、120中，环116、118、120 中的每一个容纳有三十六列燃料元件106，每列具有一叠十个燃料元件 106。
在反应堆38中包括足量的裂变材料以引发自持临界裂变反应。对 于方法11，在第一反应堆38中的材料被构造成促进驱动燃料组分20 的裂变(图1)并减少驱动燃料组分20的中子俘获。更具体而言，第 一反应堆38被构造成使驱动燃料组分20对在下述能带内的热中子的 照射程度最小，在所述能带中，驱动燃料20中的钚239具有相对较高 的中子俘获截面和相对较低的裂变截面。如图8所最清楚地示出的是， 这个能带从约0.2eV延伸到约1.0eV。
在方法11的一个实施例中，在反应堆38中的材料被构造成使驱 动燃料组分20对约0.1eV-约0.2eV的能带内的中子照射达到最大。为 实现这点，驱动燃料组分20形成为具有相对较大驱动燃料核直径d1 的球形颗粒(见图2)，其中，d1在约270-约320微米之间，以减少 中子俘获。有关能带内(即，在约0.2eV到1.0eV之间的)的中子被限 制到相对较大的驱动燃料核44的表面，留下能够用于0.1eV到0.2eV 范围内能量的中子裂变的相对较大驱动燃料核44的余下部分。
继续参见图7，由图可见，燃料元件106(它包括图5所示石墨块 104)以环形分布形式置于中心反射层114和外反射层122之间。石墨 慢化来自裂变反应的快中子。在功能上，石墨降低了快中子对燃料， 反应堆结构和设备的损坏。在第一反应堆38采用较高的石墨质量与燃 料质量的比(即高于100∶1)，以在有关能带(0.2eV到1.0eV之间) 内的中子达到驱动燃料组分20前减小其速度。另外，在驱动燃料组分 20中的、包括但不限于Np237，Am241，Pu239的非裂变超铀元素，和转化 燃料组分22(见图1)能够用于确保在第一反应堆38中的负反应性的 反馈，并起到可燃毒物/增殖材料的作用，以便允许长燃耗——替代Er167 或其它类似的寄生毒物。
下面同时参考图1和图7，驱动燃料组分20和转化燃料组分22 保持在第一反应堆38中约三年。每年，向环118加入36列10块高的 新的(未反应过的)燃料元件106，并将位于环118中一年的部分反应 过的燃料元件106移动到环120。而且，将在环120中放置一年的部分 反应过的燃料元件106移动到环116，并将位于环116中一年的反应过 的燃料元件106被从第一反应堆38中取出。在从环118向120移动和 从环120向环116移动时，燃料元件沿轴向挪动。更具体而言，每个 列0-1-2-3-4-5-6-7-8-9中的燃料元件106向新的列4-3 -2-1-0-9-8-7-6-5轴向挪动。
同时参见图1和图7，由图中可见，然后，用烘烤工艺加热和蒸 发挥发元素，来自从第一反应堆38的环116取出的反应过的燃料元件 106的反应过的驱动燃料124被利用烘焙处理加热和蒸发挥发性元素而 分离成超铀元素128和裂变产物130(方框126)。计算出，反应过的 驱动燃料124一般由约三分之一的超铀元素128和三分之二的裂变产 物130构成。然后，如进一步所示，裂变产物130能够被封装(方框 30)，并送到废料库32。超铀元素128能够与转化燃料组分22混合 (方框40)，以制成包覆转化颗粒54(见图3)，然后将其放入到第一反 应堆38内三年。
继续参考图1，在存放三年后从第一反应堆38取出的反应过的转 化燃料132放到第二反应堆134进一步转化。计算指出，约5/8的反应 过的的转化燃料132是超铀元素，而余下部分则是裂变产物。
如图9所示，第二反应堆134包括可密封的、圆筒形壳体136， 它具有使质子束从其中穿过而进入壳体136的窗口138。在一个实施例 中，壳体136设有较大的长度直径比，以便使热量可以被充分移除。 设置有例如粒子加速器的质子源142以产生质子束140。能够使用 10MW质子源142，它能够发射具有约800MeV能量的质子束140和约 10mA的电流。质子束140的典型形状具有圆锥形，在垂直于质子运动 的窗口138上直径约为50厘米。壳体136优选地是可密封的，具有气 密性，主要由耐热合金钢制造。散裂靶144位于壳体136内，用于与 质子束140相互作用。散裂靶144能够由例如钨的现有技术已知的任 何材料制造，它响应质子束140和散裂靶144之间的撞击而发射快中 子。
与第一反应堆38(见图6)类似，第二反应堆134(图9)可以是 模块式氦冷堆，其中氦循环通过反应堆压力壳，以调节温度并从压力 壳中带走热量。然后，所吸取的热量能够用于例如发电。除了上述的 优点外，因为在预期的能量上的质子能够基本无能量损失地在氦气中 输运几公里，所以氦特别适合用于第二反应堆134。
同时参见图9和图10，可见的是，包含有反应过的转化燃料132 (见图1)的六角形的燃料元件146位于包围散裂靶144的环形布置 中。在第二反应堆134中使用的燃料元件146与在第一反应堆38中使 用的上述燃料元件106相似。更具体而言，燃料元件146由六角形的 石墨块构成，其具有容纳有反应过的转化燃料132的机加工孔和允许 氦冷却剂循环通过该块的通道。
下面参见图10，可见的是，燃料元件146以围绕散裂靶144的大 致圆环形分布形式分布在第二反应堆134中。中心反射层148插在散 裂靶144和燃料元件146之间，外反射层150包围燃料元件146。如 进一步地示出的是，在三个环形环152、154、156中布置有燃料元件 146，环形环152、154、156中的每一个容纳有三十六列燃料元件，每 列具有十个一叠的燃料元件146。
第二反应堆134中的裂变材料的含量受到限制，以确保反应保持 在次临界。对于方法11，在第二反应堆134中的材料被构造成促进利 用约1.0eV-约10eV的能带(见图8)中的中子转化的转化燃料组分 22(见图1)的转化。在该能带(约1.0eV-约10eV)内的热中子在此被 称为超热中子。
为了实现这点，转化燃料组分22形成为若干大致球形的颗粒，该 颗粒具有在约130微米-约170微米之间的相对较小的转化燃料核直 径d2(图2)，以使得转化燃料组分22的表面积达到最大，从而增加 了利用超热中子的转化。另外，也能够使用稀释的250微米的转化燃 料核56(每核中转化燃料组分22的量与未稀释的150微米核中的相 同)，以实现与150微米核的相同效果，同时有利于颗粒的制造。在 第一反应堆38和第二反应堆134中使用相同的包覆转化颗粒54(见图 3)  。
继续参见图10，可见的是，燃料元件146(包括石墨块)被置于 在中心反射层134和外反射层150之间插入的大致环形的布置中。在 第二反应堆134中的石墨慢化来自散裂靶144的快中子。石墨的一个 附带益处是，它防止了快中子损坏反应堆结构和设备。能够在第二反 应堆134中采用较低的石墨质量与燃料质量的比，从而增加了利用超 热中子对转化燃料组分22的转化。
继续参见图10，来自第一反应堆38的反应过的转化燃料132在 第二反应堆134中保持约四年。每一又三分之一年，向第二反应堆134 加入三十六列燃料元件146，每列具有一个或多个来自第一反应堆38 的含有反应过的转化燃料132的十个一叠的燃料元件146。在方法11 的一个实施例中，第二反应堆134的大小设计成容纳来自四个第一反 应堆38的反应过的转化燃料132，而第一反应堆38的大小设计成容 纳来自五个大型轻水反应堆的全部乏燃料(即，每个第一反应堆38的 大小设计成大致可容纳来自1.25个大型LWR的所有乏燃料)。三百 六十个燃料元件146最初被装入到第二反应堆134的环156中。在环 154中存放约一又三分之一年的燃料元件146被如上所述地再次轴向挪 动到环154。在环154中存放约一又三分之一年的燃料元件146被通过 再次轴向挪动而移动到环152，在环152中存放约一又三分之一年的燃 料元件146被从第二反应堆134取出。计算出，从第二反应堆134取 出的燃料元件146含有约八分之一的超铀元素材料和八分之七的裂变 产物。这个材料然后直接送到废料库32。转化燃料的球形颗粒由在废 料库32中封闭反应过的转化燃料的不渗透陶瓷材料覆盖。计算表明， 上述方法11能够分解在LWR乏燃料中存在的所有的例如钚239的裂 变超铀元素材料和95％或更多的其余的超铀元素。
虽然详细说明了能够达到本发明目的并提供上述优点的分解放射 性废物的特别方法和系统，但是它们仅是说明本发明的实施例，本发 明不是限制在上述的结构或设计细节。
本发明是提交于2000年2月24日的待审查美国专利申请 No.09/511,749的部分继续申请，所述申请以参考形式结合在此。