技术领域
[0001] 本
发明涉及一种新型铁电/压电陶瓷材料。具体而言，本发明涉及到具有MPB结构且
居里温度相对较高的铁电材料xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3，简记为PLN-PMN-PT或PLMNT，以及陶瓷的制备方法、结构和电学性能；属于功能材料学领域。
背景技术
[0002] 铁电/压电陶瓷材料是一种具有压电性能的多晶体，是信息功能陶瓷的重要组成部分。其具有机电耦合系数高、价格便宜、易于批量生产等优点，已被广泛应用于社会生产的各个领域，尤其是在超声领域及
电子科学技术领域中，压电陶瓷材料已逐渐处于绝对的优势支配地位。PZT（Pb(Zr1-xTix)O3）陶瓷是一种广泛应用于医学超
声换能器、
水声换能器、
驱动器以及超声
马达等方面的传统压电材料。自20世纪50年代以来在压电应用领域起着重要的作用。主要是由于PZT陶瓷存在准同型相界(MPB)，且MPB区域居里温度高、压电性强、
稳定性好等优点，更重要是很容易通过掺杂改性以满足不同的需要。
[0003] 随着MPB研究的深入，新的MPB在Relaxor-PT材料中被发现。弛豫铁电体可以形成固溶体并且表现出比PZT更优良的介电、压电性能，其中比较典型的就是(1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)-xPbTiO（3 PMNT）和(1-x)Pb(Zn1/3Nb2/3)-xPbTiO3 （PZNT）体系。该类单晶材料组分在MPB附近表现出高的机电耦合系数（k33 > 90%）、超高压电系数（d33 > 2000pC/N）和大的应变（>1%）而成为新一代的超声换能器、
传感器和驱动器的核心压电材料。尽管PMNT 和 PZNT具有这些优异的性质，但其相对低的居里温度和更低的三方四方
相变温度使这些材料容易退极化，进而降低了其压电性使用温度范围。为了克服这种
缺陷，近年来国际上主要对含有PMN或PZN的三元和多元体系进行了研究，PYN-PMN-PT、PSN-PMN-PZT、PSN-PZN-PZT、PNN-PZN-PT、PZN-PZT等。
[0004] PLN陶瓷为典型的反铁电体，在270°C发生顺电相-反铁电相变，可以与PT形成准同型相界区域。Pb(Lu1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3 (PLNT) 是目前具有居里点相对较高的弛豫铁电体，之前我们课题组做了大量关于PLNT单晶和陶瓷的研究，PLNT单晶表现出了超高的居里温度和较好的压电性能（Ec 360℃，d33 1630pc/N，k33 0.8），PLNT在高温领域的压电应用方面，将~ ~ ~表现出巨大的前景和价值。
[0005] 基于此，我们想通过引入PLN 来研究PLN-PMN-PT三元铁电体系，开展对PLN-PMN-PT三元体系不同组分的结构和介电、压电性能的系统研究，以求获得综合性能优异的新型铁电/压电材料。
发明内容
[0006] 本发明的目的在于探索一种全新的铁电固溶体系xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3，简称PLN-PMN-PT或PLMNT。
[0007] 为实现本发明目的，本发明采用如下技术方案：
[0008] 本发明是一种铁电固溶体铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅，其特征在于：该固溶体化学式为xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3 (0
钙钛矿型结构。该固溶体陶瓷存在准同型相界 (MPB) 区，其组成范围为y = 0.30, 0.26 < x < 0.30; y = 0.20, 0.35 < x < 0.39。[0009] 本发明采用二次合成法制备，包括如下步骤：首先将
氧化镁（MgO）和氧化铌（Nb2O5）按化学计量比称量(其中MgO过量2%)，在1150℃
煅烧2h得到MgNb2O6粉体；将氧化镥 (Lu2O3) 和氧化铌按化学计量比称量(其中Lu2O3过量1%)在1150℃煅烧2h得到LuNbO4前驱体；然后将MgNb2O6, LuNbO4, PbO和TiO2 (其中PbO过量2%) 混合后，850°C煅烧4h，得到钙钛矿结构的PLMNT预合成粉末；将预先合成的粉末球磨、烘干，加入5wt% 的PVA，300-500℃排胶1-3小时；在1050°C-1100°C
烧结3小时，得到PLMNT陶瓷样品。
[0010] 本发明制备的铁电固溶体铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅的用途，其特征在于：该材料用于功能材料器件领域尤其是压电领域的器件。
[0011] 本发明是基于探索新型的适用于高温、高功率范围，压电性能优异的铁电固溶体系而进行的。用二次合成法制备的PLMNT三元陶瓷，具有纯的钙钛矿结构，非常好的
热稳定性。通过PLMNT三元体系的结构和电学性能的系统研究，PLMNT体系存在一个随组分变化的MPB结构，在一定含量的PMN （20%、30%）下，PLN含量较多时是三方钙钛矿结构，PLN含量较少时过渡到四方钙钛矿结构，通过XRD粉末衍射和介电温谱的分析，描绘出的三元体系的MPB结构为一条展宽的向三方相弯曲的三方、四方相共存的区域。对于组分为30%PMN时，MPB区附近，PLMNT三元体系的居里温度Tc~265-290℃，三方-四方相变温度Trt~155-75℃之间，矫顽场Ec~12-24 kV/cm，压电系数d33~240-460 pC/N；PLMNT三元陶瓷表现出了弛豫行为，
介电常数随
频率色散， 随频率的增加居里温度向高温方向移动。
具体实施方式
[0012] 例1：采用二次合成法制备，具体步骤：
[0013] a)氧化镁（MgO）和氧化铌（Nb2O5）按化学计量比称量(其中MgO过量2%)，在1150℃煅烧2h得到MgNb2O6粉体；
[0014] b)氧化镥 (Lu2O3) 和氧化铌按化学计量比称量(其中Lu2O3过量1%)在1150℃煅烧2h得到LuNbO4前驱体；
[0015] c)MgNb2O6, LuNbO4, PbO和TiO2 (其中PbO过量2%) 混合后，850°C煅烧4h，得到钙钛矿结构的xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3- (1-x-y)PbTiO3预合成粉末；
[0016] d)将预先合成的粉末球磨、烘干，加入5wt% 的PVA，300-500℃排胶1-3小时；
[0017] e)在1050°C-1100°C烧结3小时，得到xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3陶瓷样品。
[0018] 以上得到的样品即为本发明研制的三元铁电陶瓷。
[0019] 例2：陶瓷的结构确定。
[0020] 采用
X射线粉末衍射，确定陶瓷的结构。所用仪器为日本RIGAKU－DMAX2500粉末衍射仪（Cu靶，λ= 0.154056 nm，
石墨单色仪），具体测试条件为室温下，测量
角度范围为10-o o o80，采用的步长为0.02 (2θ)，每分钟7。
[0021] 例3：陶瓷的电学性能测量。
[0022] 将陶瓷样品磨薄、
抛光，两面涂上
银浆，用于铁电性和介电性的测量。
[0023] 介电性的测量：所用仪器为阿尔法介电/阻抗高
分辨率分析仪(Novolcontrol, GmbH)，测温范围-150 500 oC，
频率范围0.01 100 kHz，小
信号测试
电压1Vrms。~ ~
[0024] 铁电性的测量：所用仪器为TF 2000 标准铁电测量系统，温度条件为室温，所加频率为2 Hz。
