本发明涉及重整器，尤其是把燃料转化成适合于电化学转换器使用 的燃料物质的重整装置。特别是涉及一种适用于蒸汽重整或部分氧化重 整的平板型重整器。

传统烃类燃料做为燃料电池的燃料反应物使用在本领域是众所周知 的。烃类燃料在进入电化学转换器之前，一般须经过预处理并转化成较 简单的反应物。按传统方法，燃料的预处理首先是让烃类燃料通过一个 脱硫装置，然后经过一个重整器，再是经过一个移位(shift)反应器(仅 用于以H2为燃料的燃料电池)来产生一种合适的燃料原料。

目前广泛地在工业上使用的传统蒸汽重整器，包括由加速重整反应 用的一种催化剂材料组成的重整器部件和一个用于为吸热重整反应提供 热量的燃烧器。一般地，一个蒸汽源与重整器部件相连以提供蒸汽。该 燃烧器通常是在大大高于重整反应所需的温度下工作，同时大大高于常 规燃料电池如固态氧化物燃料电池的工作温度。因此，该燃烧器必须作 为独立于燃料电池的一个分离装置工作，因此大大增加了全部动力系统 的体积、重量、成本和复杂程度。另外，燃烧器不是唯一适合于利用通 常来自燃料电池的废热的装置。还有，燃烧器的额外燃料消耗限制了动 力系统的效率。

典型管式重整器包括许多管道，这些管道一般由高熔点金属合金制 成。每条管道包含一种填充在其中带有合适重整催化剂表面涂层的粒状 或球形材料。管道直径一般在9cm到16cm之间变化，管道的受热长度 一般在6和12米之间。燃烧区设置在管道外部，一般处于燃烧器内。 管道表面温度由燃烧器保持在900℃范围内，以确保在管道内流动的烃 类燃料在500℃和700℃之间的温度下与蒸汽适当地催化反应。这种传 统的管式重整器依靠管道内热置换器的传导和对流来为重整分配热量。

平板式重整器在本领域是已知的，它的一个例子在Koga等人的美 国专利No.5,015,444中有图示和描述。其中描述的重整器具有用于燃 料/蒸汽混合物流和燃料/空气混合物流的交替平面缝隙空间。空间内燃 料/空气物流的燃烧为燃料/蒸汽混合物流的重整提供热量。这种设计的 一个缺点是重整器依靠处于两个相邻平面缝隙空间之间的热置换器来加 速燃料重整过程。

Yasumoto等人的美国专利No.5,470,670描述了一个一体化燃料电 池/重整器结构，它具有燃料电池和重整器板的交替叠层。热转换器从 放热的燃料电池通过分离板的厚度向吸热的重整器传热。这种设计的一 个缺点是在这种燃料电池/重整器结构中难以达到温度均匀一致，而这 一点在小型且高效的化学和电化学装置的设计中是最重要的。这种燃料 电池/重整器结构也需要复杂且笨重的反应物歧管来在交替的燃料电池 层和重整器层之间连接反应物流。

电化学转换器，如燃料电池，可作为通过电化学反应把来自燃料材 料的化学能直接转换成电能的系统是已知的。一种通常用于燃料电池能 量产生系统的燃料电池是固态氧化物燃料电池。这种固态氧化物燃料电 池产生电能并释放出温度为约1000℃的废热。

一种典型的燃料电池主要由串联的电解质单元组成，其中装有燃料 和氧化剂电极，类似的串联内部连接器设置在电解质单元之间以提供串 联的电接触。当一种燃料，如氢气，被引到燃料电极以及一种氧化剂， 例如氧气，被引到氧化剂电极时，引起了电化学反应，于是在两个电极 之间通过电解质产生电流。

通常，电解质是一种具有低离子电阻的离子导体，因此在转换器工 作条件下允许一种离子从一个电极-电解质界面向对面电极-电解质界 面传递。电流能从内部连接板流到外部负载。

常规固态燃料电池除了上面列出的特性，还包括具有多孔燃料的电 解质以及施加于该电解质相反一侧的氧化剂电极材料。该电解质一般是 一种氧离子传导材料，例如稳定化的氧化锆。氧化剂电极一般保持在一 种氧化性气氛中，它通常是一种高导电性的钙钛矿，例如，掺杂锶的亚 锰酸镧(LaMnO3(Sr))。燃料电极一般保持在一种富燃料的或还原性的 气氛中，它通常是一种陶瓷合金，如氧化锆-镍(ZrO2/Ni)。固态氧化 物燃料电池的内部连接板一般由在氧化性和还原性气氛中都稳定的导电 材料构成。

技术上还需要一个把由燃料电池产生的废热用于重整用途的装置。 尤其需要设计一个与电化学转换器紧密结合的重整器。

下面将结合某些优选实施方案描述本发明。然而，应该清楚在不超 出本发明的实质和范围的条件下，本技术领域的技术人员可以进行各种 变化和改进。

发明概述

本发明的一个目的是提供一种板式重整器，它具有优良的热特性且 能与燃料电池有效地在热量方面结合在一起。本发明还涉及一种既可以 做为蒸汽重整器使用又能做为部分氧化重整器使用的板式重整器。当做 为蒸汽重整器使用时，它从一个热源如燃料电池得到热量，同时从一个 来源如燃料电池的排出气得到蒸汽。蒸汽可以由任何常规来源，比如一 个蒸汽锅炉，从外部提供，或者可以由装在常规燃料电池排出口到重整 器的歧管来提供。热源也可以是一个燃料反应器。当做为部分氧化重整 器使用时，它燃烧相对一小部分如约25％的进料反应气来为吸热重整 反应提供热量。重整器最适合在不需要其它热输入(热源)也不需另外 提供蒸汽的自动热平衡条件下工作。它也适合在能利用燃料电池废热的 部分氧化条件下工作。

本发明的另一个目的是提供一种板式重整器，其中催化剂与导热板 定向地，例如沿细长的气流方向紧密热接触，以保持平面内板块的平均 温度，从而实现有效的重整反应，同时消除或减少对重整器的催化剂或 结构材料有害的热点的出现。“平面内”这个词是用来表示板块的平的 表面或侧面。

本发明还有一个目的是提供一种板式重整器，它适合于或者在蒸汽 重整时或者在部分氧化重整时利用剂燃料电池提供的废热来供给吸热反 应。

本发明还有另一个目的是提供一种板式重整器，它把进料的反应物 预热到适合重整反应的温度。

本发明的另一个目的是提供一种板式重整器，它内部带有多路输入 歧管，如此可使反应物分别引入到重整器，待反应物在重整器内充分混 合后，再进入重整器的氧化区和重整区。

本发明的重整器具有一种可加速有效燃料重整的热增强特点。按照 一种情况，重整器包括带有交替排列的导热板的平板式催化剂结构。后 一个特点大大提高了重整器的热特性，得到一个相对紧凑的重整器结 构。因此，重整器能与电化学转换热能上和物理上结合，有效地重整烃 类燃料并产生电流。

本发明利用上述有效传热技术得到系统内温度均匀(等温面)和能 量平衡来克服常规重整器在体积方面的缺点。这种温度均匀性减少了需 要重整的进料反应物的重整物料的量。另外，吸热重整反应所需的热能 来自热综合电化学转换器的废热。例如，在正常工作条件下，转换器产 生过量的热或废热，这种热用于维持符合重整所要求的工作温度(在约 500℃和700℃之间的范围)。紧凑化和管路简单化对为工业用重整器结 构和系统集成提供基础是必要的。

本发明的其它一般目的和更具体的目的从下面的附图和描述中将在 一定程度上变得显而易见和更加明显。

附图简述

本发明的上述目的和其它目的，特点和优点通过下面的描述和附图 将变得清楚，在不同的附图中，对相同的部分用相同的参考符号表示。 这些附图说明了本发明的原理，其中虽然不成比例，但它示出了相对的 尺寸。

图1是根据本发明的一个外部燃料重整器的一个具体装置的横截面 图；

图2A-2C是图1的催化剂和重整板的各种具体装置的横截面图；

图3是一个装配好的具有内部重整能力的电化学转换器的立体图；

图4是一个能实现内部重整的电化学剂转换器的电解质元件和内部 连接元件的更详细立体图；

图5是说明流过外部歧管的反应物流的本发明的电解质元件和内部 连接元件的装配横截面图；和

图6用图说明内部连接板在吸热重整片、发热燃烧片和放热燃料电 池片之间的热传递功能，形成一个等温平面内温度。

例示性实施方案的描述

图1是本发明的重整器10的横截面图。重整器10包括大量导热板 12和重整板14，它们交替叠在一起形成一种沿着轴线28延伸的叠板状 重整结构13。重整器包括一条流体管道16，它与板块12，14的内部区 域12A，14A保持流体连通。重整器10最好装在一个气密的壳体或箱 体20内。图示的重整器可以用于完成蒸汽重整和氧化重整。重整过程 所需热量可由烃类燃料的部分氧化从内部提供或者由一个外界热源从外 部提供，象波纹线26示出的，热能通过辐射、传导或对流方式传到重 整器10。

要由重整器10重整的反应物通过轴向流体歧管16引入装置中。反 应物最好包括烃类燃料和重整添加剂，如空气、氧、水或CO2，的混合 物，它们或者在引入到歧管16之前或者在重整器内进行预混合。图示 重整器10包括至少一条用于把燃料/重整添加剂混合物输送到重整器的 歧管，而不是为每种气体成分提供分别的输入歧管。预混合反应物引到 重整器10提供了一种相对简单的设计。

反应混合物22可由任何合适的手段、如通过流体管道，引入到歧 管16。混合物22通过处于相邻导热板12和重整板14之间的反应物通 道24而进入重整器的内部。这些通道可以包括任何表面凹槽或突起， 它可以通过压纹形成，它构成从歧管16延伸到叠板状重整结构13的外 周表面13A的一条基本连续的流体通道。该通道也可以通过利用导热 板或重整板来形成，这些板由多孔材料制成或者在其上面涂敷有或形成 有一种高效重整器催化剂物质，这样就允许反应物通过该重整器。

这些各种板安排和结构的例子示于图2A-2C中。图2A图示出重 整板14和导热板12的叠板式安排。重整板最好带有一种形成在其上面 的与导热板12紧密接触的重整催化材料36。示出的导热板12被压纹 而形成反应物流动通道。混合物22被引入轴向歧管16并进入反应物通 道。该混合物在叠板式板式重整器的周边排出。

重整器催化剂材料可以由固态或多孔材料构成。图2B示出当使用 多孔重整材料时混合物流过重整器10的情况。多孔重整材料的使用放 宽了所示重整器的压纹要求。

如图2C所示的另一个实施方案中，重整器10包括许多块叠板38 或仅仅是由导热材料和重整材料复合而形成的塔状结构。这种复合板38 能通过在一种含有合适重整材料的混合物中掺入一种合适的导热材料来 获得。所获的叠板结构工作情况大体上与图1、2A和2B中所示的上面 描述的叠板式重整结构13的情况相同。

普通技术人员将知道存在重整器10的其它实施方案，例如其中重 整板14由一种多孔材料构成且有一种重整催化材料分散于其中或涂敷 在其表面上。多孔材料的应用是该外部重整器的一个优点，因为它在不 牺牲效率的前提下放宽了重整系统的气密要求。

当反应物通过反应物通道且在重整板14之上或通过该重整板时， 反应物混合物在叠板式重整结构10内重整。催化材料与重整板14的结 合加速了烃类燃料转化成更简单反应物的过程。引入到歧管16的反应 物混合物流除了烃类燃料外，还可以包含H2O，O2和CO2。例如，甲 烷(CH4)能在催化剂作用下转化成氢气、水、一氧化碳和二氧化碳的 混合物。

当重整器做为蒸汽重整器使用时，它接受含有天然气(或甲烷)和 蒸汽的反应物气体混合物。蒸汽重整催化剂可以以一种环状带子的形式 形成于重整板上。重整反应所需热能最好由导热板12从气密容器径向 地向内传导。选择导热板的厚度和热导率来提供径向(或在平面内)有 效热流以便向吸热重整反应提供热量。导热板可以包括一个整体的伸出 部分，该部分伸入轴向反应物歧管16以用来预热进来的反应物，这种 情况将在下面更详细地描述。

当重整器做为部分氧化重整器使用时，它接受含有天然气(或甲烷) 和空气或氧气的反应气体混合物。一种或多种重整催化材料可以分布在 重整板上的环状带子中。根据一个方面，重整板可以包括一个含有燃烧 催化剂92的内区，和一个含有能够加速用水蒸汽(蒸汽重整)和二氧 化碳来重整甲烷的催化剂的径向外区90。这些吸热重整反应用的热能 通过导热板12从燃烧带径向地传给重整区。还可以包括用于其它反应 的催化剂，例如在有H2O的情况下使CO转换成H2和CO2，这种常规 重整反应。选择导热板12的厚度和热导率，以便在内部燃烧区和外部 重整区之间提供有效径向热流，从而为吸热重整反应提供热能。导热板 12也从燃烧区提供有效辐射热流来预热进入通道24中的进料反应物， 从而使其达到接近工作温度，例如至少约300℃。系统的热能最好通过 气密壳体20从外部热源传给重整器10。

图中示出的重整器10能用于重整这样的反应物，例如烷烃(链烷 烃)、与醇(羟基)结合的烃、与羧基结合的烃、与羰基结合的烃、与 烯烃(链烯烃)结合的烃，与醚结合的烃，与酯结合的烃，与胺结合的 烃，与芳族衍生物结合的烃，及与其它有机衍生物结合的烃。

可以将重整器10的重整材料区定位和以各种不同的比例混合，以 便使重整气体产量达到最大。

重整板14可以由任何合适的重整催化材料构成，这种材料在约200 ℃和约800℃之间的温度范围下工作。可用材料种类的例子包括铂、钯、 铬、氧化铬、镍、氧化镍、含镍化合物、及其它合适的过渡金属及其氧 化物。重整板14还可以包括一种陶瓷支撑板，象图2A和2B中示出的 那样，在该板上涂敷有重整材料。因此，本发明的重整板14可以包括 任何多层叠板式重整板结构，该结构包括用于加速烃类燃料转化成合适 反应物的合适重整催化剂。

导热板12可以由任何合适的导热材料构成，包括金属，例如铝、 铜、铁、钢合金、镍、镍合金、铬、铬合金、铂；和非金属，如碳化硅、 及其它复合材料。可以选择导热板12的厚度来使导热板12的平面内内 保持一个最小的温度梯度，从而为最佳重整反应提供一个等温区域以及 降低重整板14内的热应力。导热板12在每个板12的平面内最好形成 一种接近于等温的条件。由导热板12形成的等温表面通过向重整板整 个表面提供一个基本上均匀的温度和热量供应来提高整个重整过程的效 率。

另外，通过在反应物通道内反应混合物的均匀分布，使得导热板沿 着叠板轴线(沿着叠板式重整器13的外部周围表面)形成等热条件， 从而阻止冷点或热点沿叠板方向扩展。这将改善重整器10的热特性并 改善系统的整体特性。这里所用的术语“等温”条件或区域是指一种基 本上为恒温的状态，也就是在轴向或平面方向上只有很小的温度变化。 按照本发明的技术，可以预料只有约50℃的温度变化。

重整燃料或反应物沿叠板状重整结构13的周边部分13A排出，如 波纹线30所示。反应物，如重整燃料产品，从周边排出的方式允许反 应物的歧管装置相对简单。然后排出的流体介质由气密壳体20收集并 通过出管32排出。因此气密壳体20起一种周边歧管的作用。

在一个替代实施方案中，反应混合物22可引入到由壳体20形成的 周边歧管中，然后沿着周边进入叠板式的重整结构13中。反应物穿过 重整板14和导热板12径向地向内流动，并通过轴向歧管16排出。

对于一种没有气密性材料或绝热材料的开放性周边表面来说，可以 使得重整反应混合物至少能从叠板周边的大部分，优选是从接近其整个 周边部分排出。因此，本发明的外部重整器10具有一个紧凑的，简单 的，精致的外部重整结构。

气密壳体20最好由导热材料例如金属组成。在所示实施方案中， 气密壳体20从一个外部热源通过辐射吸收热量，接着把该热量通过辐 射传给叠板13，从而传给导热板12。导热板12从叠板13的外周表面 13A向内朝着反应物歧管16传热，从而为重整反应提供所需的热量。

在另一个实施方案中，重整结构10的外表面与气密壳体的内表面 接触，从而把热能传递给导热板。

圆柱结构的气密性壳体尤其适于增压型的重整操作。容器内的压力 最好在约环境压力和约50大气压之间。

用于使轴向反应物流分布达到均匀的技术如下。反应物流通道24 设计成能够保证在反应物通道中的全部反应物流压力降明显地大于或超 过在反应物歧管16中的反应物流的压力降。更准确地说，通道24的流 动阻力明显大于轴向歧管16的流动阻力。根据优选实验，通道24内反 应物流压力约比歧管内反应物流压力大十倍。该压力差保证了反应物沿 着反应物歧管16和反应物通道24以及基本上从重整器叠板13顶部到 底部，在轴向和水平方向上均匀分布。该均匀流动分布确保沿重整结构 10的轴有一个等温状态。

根据一个优选实施方案，叠板式重整结构13为圆柱状，且板块的 直径在约1英寸和约20英寸之间，其厚度在约0.002英寸和约0.2英寸 之间。这里用的术语“圆柱”是用来描述各种几何结构，该结构是沿纵 轴方向叠放的，且具有至少一条做为反应物混合物通道的内部反应物歧 管。

本领域普通技术人员知道，可以应用其它几何结构，如具有内部或 外部歧管的长方形或直线形结构。具有长方形结构的板决可以叠放并与 外部歧管连在一起，以便提供和收集反应物和重整反应生成物。

重整器10的板块12，14相对较小的尺寸保证了一个把烃类燃料转 化成合适反应产物的紧凑型板式重整器，该重整器易于与现有动力系统 和装置组合在一起。示出的重整器10可以与电化学转换器，如固体氧 化物燃料电池，进行热能结合。在重整过的燃料引入到燃料电池这种特 殊应用中，反应所需热量由燃料电池产生的废热提供。

根据本发明的另外一个实施，图1的重整器结构还可以作为板式燃 烧器使用。具体地说，烃类燃料可以在有空气或其它氧化剂存在的情况 下被氧化，不管有还是没有合适的催化材料。本发明的燃烧器具体实施 方案包括交替叠放在一起的导热板12和催化剂板14，正如前面对图1 中重整器所描述的那样。燃烧器可以有一根向燃烧器引入反应物的输入 歧管16。进来的反应物可以包含烃类燃料和氧化剂，如空气。烃类燃 料和氧化剂可以分别用歧管引入燃烧器或者将它们预先混合。例如，如 果使用基本上为气密型的材料构成板块12，14，那么反应物或者在进 入燃烧器之前或者在输入歧管中预先进行混合。反之，如果两种板块皆 由多孔材料所构成，那么反应物可以分别通过歧管引入。穿过板块的多 孔材料的反应物在反应物通道内与其它反应物混合。燃烧或氧化后的反 应物在燃烧器叠板的周边排出。根据燃料的类型，氧化后的反应物或生 成物包括CO2，H2O和其它稳定的燃烧产物。

燃烧器的导热板与重整器的导热板相同，其作用是在板的平面内传 导热量以便形成等温面。导热板的厚度设计成能够保持板平面内最小温 度梯度，以便为最佳燃烧反应提供一个等温区域，如果以空气为氧化剂， 那么就可产生较少的NOx，同时可以降低催化剂板14中的热应力。

另外，等温条件可以通过使反应物沿叠板的轴向均匀地分布来保 持，从而避免了冷点和热点沿叠板方向扩展。这样可以改善燃烧器的所 有热特性，并可改善燃烧器的所有使用性能。

所示的燃烧器同前面结合重整器10提到的一样，还包括反应物流 通道24。反应物通道24设计成能够确保在反应物通道24中的整个反 应物流压力降远远大于反应物歧管16中反应物流的压力降。更准确地 说，通道24中的流动阻力明显大于轴向歧管16中的流动阻力。该压力 差确保在燃烧器的整个轴向长度内反应物在轴向和水平方向上均匀分 布。

氧化的反应物可在燃烧器的周边部分排出。排出的流体介质可被围 绕着燃烧器的气密壳体20收集。

在一个替代实施方案中，燃烧器可以包括一组由导热材料和催化材 料复合构成的多个叠板。该复合板可以通过将合适的导热材料与合适的 催化材料混合的方法获得。所获的叠板结构可以与图1所示及前面所描 述的叠板重整结构13基本上一样地操作。

在一个替代实施方案中，燃烧器可以包括由导热材料和催化材料通 过将合适的导热材料与合适的催化材料混合的方法复合而成的一个圆柱 形结构。得到的重整结构可以与图1所示及前面所描述的叠板重整结构 13基本上一样地操作。

前面讨论的关于重整器的所有其它特征对燃烧器来说同样适用。

图3示出一个重整器的立体图，该重整器与一个根据本发明的优选 实施方案的电化学转换器进行内部结合。示出的内部重整电化学转换器 40由电解质板50和连接板60交替层状排列组成。连接板一般是热和 电的良导体。结构中形成的孔或歧管为燃料和氧化剂气体，如输入的反 应物，提供导管。形成于连接板中的反应物流动通路，图4，使这些气 体的分配和收集变得容易。

内部重整电化学转换器40的板50，60由一根装于连杆装置42的 弹簧压住。连杆装置42包括一根位于中心氧化剂歧管47中标号为44 的连杆，如图4所示，它包括一个固定螺母44A。装在内部重整电化学 转换器40两端的一对端板46均匀地夹在由连接板和电解质板50，60 构成的叠板上，借此保持板块之间的电接触，和保证在装置内的合适位 置进行气体密封。

图3至图5示出电化学转换器40的基本电池单元，它包括电解质 板50和连接板60。在一个实施方案中，电解质板50可由陶瓷材料， 如稳定化的氧化锆材料ZrO2(Y2O3)，氧离子导体、多孔氧化剂电极材 料50A和淀积在其上面的多孔燃料材料50B构成。用于氧化剂电极的 典型材料是钙钛矿材料，如LaMnO3(Sr)。用于燃料电极的典型材料是 金属陶瓷，如ZrO2/Ni和ZrO2/NiO。

连接板60最好由导电导热连接材料构成。适于制造连接板的材料 包括金属，例如铝、铜、铁、钢合金、镍、镍合金、铬、铬合金、铂、 铂合金；非金属材料，例如碳化硅、La(Mn)CrO3，及其它导电材料。 连接板60在相邻的电解质板之间起电连接器的作用，并在燃料和氧化 剂反应物之间起隔板作用。另外，连接板60通过在板的平面内(如， 穿过表面)传导热量来形成一个等温表面，正如下面进一步详细讨论的 那样。如图4所示，连接板60具有一个中间孔62和一组居中、同轴径 向地朝外排列的孔64。第三组外部孔沿着板块60的外部圆柱部分或周 边分布。

连接板60可以具有织构状表面。该织构表面60A上最好有很多波 纹，这些波纹由已知的压纹技术制得并且它们形成很多相连的反应物流 通路径。最好，连接板的两侧表面都有波纹。虽然示出的中间和外部孔 64和66分别具有选定数目的孔，但是本领域普通技术人员将知道任何 数目的孔或分布型式都可以采用，这决定于系统、反应物流和歧管装置 的需要。

同样，电解质板50具有一个中间孔52，一组居中孔54和外部孔56， 它们的位置分别与连接板60上的孔62、64和66对应。

如图4中所示，反应物流量调节元件80可装在电解质板50和连接 板60之间。流量调节元件80做为板50、60之间流体流动阻滞器使用， 它限制反应物在其流路中的流量。因此，流量调节元件80保证流量更 均匀。优选的流量调节元件是一个金属丝网或筛网，但是可以应用任何 合适的结构来保证能够按一个选出的和确定的比例来限制反应物的流 量。

参考图4，电解质板50和连接板60交替叠放在一起并使它们的相 应孔对齐。这些孔形成轴向(对应于叠板)歧管，这些歧管向电池单元 供应输入反应物，并排出余下的燃料。具体情况是，中间孔52、62形 成输入氧化剂歧管47，同轴孔54，64形成输入燃料歧管48，对齐的外 部孔56、66形成废燃料歧管49。

在连接板的周边部分没有峰脊或其它突起结构，从而提供了能与外 部环境边通的排出口。反应物流动通道在流动方向把输入反应物的歧管 47和48与重整器40的外周边连起来，从而允许反应物排出转换器。

内部重整电化学转换器是一个圆柱形结构的叠板装置，且至少电解 质板和导热板中至少一块的直径在约1英寸和约20英寸之间，其厚度 在约0.002英寸和约0.2英寸之间。

本发明的内部重整电化学转换器40具有如下所述的附加特征。当 在有蒸汽存在情况下工作时，内部重整操作接受含有天然气(或甲烷) 和水蒸汽的反应物气体混合物。蒸汽重整催化剂90(图5)分布于环形 带中，该带子在电解质板50上并处于燃料电极材料50B之前。用于重 整反应的热能由板块60径向地传至重整区。对板的厚度和导热系数的 设计可向内部重整区90和外部燃料电池区(如区50B)之间提供充足 的辐射热流，从而为吸热重整反应提供热能，并预热进料反应物。

内部重整还可由部分氧化反应完成。在该情况下，示出的转换器40 接受含有天然气(或甲烷)和空气或氧气的反应物气体混合物。一种或 多种催化剂分布于在电解质板50上在燃料电极50B之前的环状区中。 如图5中所示，电解质板包括含有燃烧催化剂92的内区，含有加速用 水蒸汽(蒸汽重整)和用二氧化碳重整甲烷的催化剂的径向外区90。 这些吸热重整反应所需热能从燃烧区92辐射传到重整区90。用于其它 反应，例如重整反应等的催化剂也可混入。对导热板的厚度和导热系数 的设计可向内燃烧区90和径向外重整区90之间提供充足的辐射热流从 而为吸热反应提供热能，并预热进料反应物。附加的热能可从放热燃料 电池反应获得，该反应由图示为沿板块直径的最外区域的燃料电极50B 进行。

在示出的电化学转换器40中，燃烧催化剂92、重整催化剂90和 重整催化剂(它也能用作重整催化剂80的径向向外区域)也可以涂敷 在流量调节元件上，该调节元件装在电解质板和导热板之间。

重整器可以使用径向地以各种比例混合的催化剂，以便使产品气体 的产量达到最大。

上面讨论的关于外部重整器和重整区的全部重整特征同样适用于这 种内部重整电化学转换器。例如，连接板60可以包括伸出部分72A和 72B，每一部分皆可用来预热进料反应物。

本发明的内部重整电化学转换器40可以是一个燃料电池，如一个 固态氧化燃料电池，熔融的碳酸盐燃料电池、碱燃料电池、磷酸燃料电 池、及质子膜燃料电池。本发明的优选燃料电池是固态氧化物燃料电池。 本发明的内部重整电化学转换器40的工作温度最好高于600℃，优选 在约900℃和1100℃之间，更优选在1000℃以上。

普通技术人员将知道，图中示出的燃烧、重整和燃料电极区仅仅代 表在使用转换器40作为重整器时，电化学操作的相对位置。

在本发明的另一个实施方案中，内部重整电化学转换器40可以具 有任何期望的几何构造，比如直线型结构。叠板结构可以包括矩形电解 质板50和带有歧管从外部连在其上面的矩形连接板60。催化材料和电 极材料可以按带子形式涂敷在电解质板上并使其垂直于反应物流动剂的 方向。如图5中所示，燃料流24垂直于延长的区域92、90和50B。连 接板60把热能传导给吸热重整催化剂区90，放热燃烧催化剂区92，及 放热燃料电池区50B，如图6所示，获得了一个基本上在平面内的等温 条件。

图6示出了进料反应物，例如烃类燃料和重整燃料，的等温条件， 当反应物的通道穿过电解质板50时，所说等温条件就依靠导热板来建 立。将操作过程中燃料的温度作为纵坐标，而将燃料的流动方向作为横 坐标。当操作过程中不用导热板在平面内传热的情况下，在重整结构中， 如波形线110所示，燃料温度在燃料流动方向上发生明显变化。如图所 示，进来的燃料开始被预热，例如被伸出的表面72A和72B预热。该 预热阶段112对应于燃料温度上升，使燃料达到转换器40的工作温度。 在放热的部分氧化或燃烧阶段114，燃料温度进一步升高，直至燃料流 到达重整阶段116。吸热重整阶段需要大量的热能来维持重整操作。燃 料然后流到燃料电池反应阶段118，在这里燃料又被加热，例如被转换 器40的相对较热的操作环境加热。该类似正弦波的燃料温度曲线110 降低了转换器的整个工作效率，并使某些元件(电解质板50)承受不 希望的热应力。在转换器40内引入导热(连接)板可使温度曲线变得 平滑，并象等温曲线120所示的那样，在全部工作阶段内沿着转换器叠 板在平面内和轴向形成基本上的等温条件。

根据一种操作方式，内部重整电化学转换器在有催化剂存在的条件 下将烃类燃料和H2O重整，产生H2和CO，它们再进入用于发电的燃 料电池部分(如燃料电极50B)。上述过程产生废物H2O和CO2。来自 放热燃料电池反应的热量在平面内传导给导热板，用于支持吸热的重整 反应。

根据另一种操作方式，内部重整电化学转换器在有催化剂存在的条 件下将烃类燃料重整，产生H2和CO，它们再进入用于发电的燃料电 池部分。上述过程产生废物H2O和CO2。来自放热燃料电池反应的热 量在平面内传导给导热板60，用于支持缓和地放热的部分氧化重整反 应。

内部重整电化学转换器可以放入为增压操作而设计的壳体内。

本发明的另一个显著特点是伸出的加热表面72D和72C把来自氧 化剂和燃料外部歧管47和48的反应物加热到转换器的工作温度。具体 地说，伸入氧化剂歧管47的伸出表面72D加热氧化剂反应物，而伸入 燃料歧管48的伸出表面72C加热燃料反应物。高温导热连接板60通 过从燃料电池带向伸出表面或端部传导热量促进对进料反应物的加热， 从而把进料反应物加热至工作温度。因此伸出表面起加热板作用。这种 反应物加热结构形成了一个结构紧凑的转换器，这种转换器适合于与动 力系统进行热量结合，从而实现超常的系统效率。

图3-5所示的电化学转换器40也适合于实现化学重整和生产，同 时作为副产品伴生电流。

根据该实施方案，电化学转换器40适合于从一个能源得到电流， 它在转换器内引起电化学反应，将进料反应物中所含的特定污染物还原 成无害物质。因此，例如电化学转换器40可与一种含有包括NOx和烃 类物质在内的特定污染物结合。转换器40在催化剂的存在下将污染物 还原成无害物，包括N2，O和CO2。

因此可以看出，本发明有效地实现了上述的目的，这些情况从上面 的描述已可看清。由于上述结构可在不背离本发明范围的条件下进行某 些更改，因此，所有包含在上面描述中的内容或附图中所示的内容都应 被解释为说明性的而不是局限于此。

同时还应该理解，下面的权利要求将覆盖本文描述的本发明的所有 一般的和具体的特征，以及对本发明范围的全部陈述，用一名话说，这 些内容应该落入保护范围内。

发明背景