【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、エアバック用ガス発生剤に関する。

【０００２】

【従来の技術とその課題】自動車の安全性に対する要求が一層高まる中、エアバッグシステムの需要は飛躍的に増大しつつある。 エアバッグシステムは、自動車が高速で衝突した際、ハンドル、ダッシュボード内部等に装着されたナイロン製バッグ（エアバッグ）を膨脹させることにより、乗員が車両内の各部に激突して死傷するのを防止しようとするものであり、バッグの膨脹には、該システムに装填されたガス発生剤が燃焼又は分解して発生するガスが利用される。

【０００３】エアバッグ用ガス発生剤は、主に４つの要件を満たすものが望ましい。 第１の要件は「適度な燃焼速度を有すること」である。 燃焼速度が遅いとバッグが瞬時に膨張せず、乗員を保護できない。 第２の要件は「衝撃着火性（衝撃に対する着火感度）が低いこと」である。 衝撃着火性が高いと混合や成型等の製造工程で爆発や爆轟が起こり易く、取扱い上の危険性が大きい。 第３の要件は「ガス温度が低いこと」である。 バッグは、
乗員を車外へ脱出させるため、膨張後にガスを放出して収縮するが、ガス温度が高いと乗員に火傷等を負わせることがある。 また、バッグに穴が開いて機能が低下したり、バッグが燃焼して火災が起こることもある。 第４の要件は「ガス中のＣＯやＮＯx 等の有毒成分濃度が低いこと」である。 有毒成分濃度が高いと、ガス放出時に乗員がガス中毒になる可能性がある。 尚、有機化合物の燃焼により生成するガスにおいては、一般にＣＯとＮＯx
の濃度は相反（反比例）し、一方の濃度が下がると他方の濃度は上がるという関係にあり、両方の濃度を同時に低減化させるのは非常に困難であるとされている。

【０００４】現在汎用されている、アジ化ナトリウムをガス発生基剤とするアジド系ガス発生剤は、適度な燃焼速度及びガス温度を示し、ガスの大部分が無害な窒素ガスであるが、衝撃着火性が高いという欠点を有する。 またガス発生基剤であるアジ化ナトリウムは分解して火災を引き起こしたり又は有毒煙霧を出したり、更に酸化剤と反応して酸化ナトリウム、水酸化ナトリウム等の有毒成分を生成するため、取扱いには常に厳重な注意を要し、安全確保の設備が必須となる。 また、アジ化ナトリウムは吸湿により燃焼性能が低下するので、吸湿防止のための対策を講じる必要がある。 加えてアジ化ナトリウムは劇毒性であるため、河川や海に落ちたエアバック装着車からアジ化ナトリウムが漏出し、甚大な環境汚染を引き起こす虞れもある。

【０００５】一方、特開平６−３２６８９号公報、特開平６−３２６９０号公報及び特開平６−２２７８８４号公報には、本発明者の提案による、含窒素有機化合物及び酸化剤を有効成分とする非アジド系ガス発生剤が開示されている。 該ガス発生剤は、従来のアジド系ガス発生剤と同程度の適度なガス発生量、燃焼速度及びガス温度を示すと共に、衝撃着火性が比較的低く、爆発危険性や毒性も著しく低いというアジド系ガス発生剤にはない長所を有し、安価でもある。 更に、非アジド系ガス発生剤は、燃焼により発生するガス中のＣＯやＮＯx 等の有毒成分の濃度が実用に供し得る程充分に低いという利点をも有している。

【０００６】ところで、代表的な非アジド系ガス発生剤としては、ガス発生基剤であるアゾジカルボンアミド、
酸化剤であるオキソハロゲン酸塩及び燃焼触媒である酸化銅を含有するガス発生剤を挙げることができるが、このガス発生剤を製剤化して長時間保存すると、酸化銅によってアゾジカルボンアミドが分解され、ガス発生性能が低下する虞れがある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、非アジド系ガス発生剤に燃焼触媒としてモリブデン酸化物を添加する場合には、製剤化後長期間保存しても、アゾジカルボンアミド等の含窒素有機化合物が実質的に分解されることがなく、しかも燃焼触媒として酸化銅を用いた場合と同程度又はそれ以上にＣＯとＮＯx の双方の濃度が一度に著しく低減化されることを見い出し、ここに本発明を完成するに至った。

【０００８】即ち、本発明は、含窒素有機化合物及び酸化剤を有効成分とする非アジド系ガス発生剤であって、
燃焼触媒としてモリブデン酸化物を含有することを特徴とするエアバッグ用ガス発生剤に係る。

【０００９】本発明のエアバック用ガス発生剤は、ガス発生基剤である含窒素有機化合物、酸化剤及び燃焼触媒であるモリブデン酸化物を有効成分とする。

【００１０】含窒素有機化合物としては、分子中に少なくとも１個の窒素原子を含有する有機化合物を用いる。
具体的には、例えば、アミノ基含有有機化合物、ニトラミン基含有有機化合物、ニトロソアミン基含有有機化合物等を挙げることができる。 アミノ基含有有機化合物の具体例としては、例えば、アゾジカルボンアミド、アゾジカルボン酸とその塩（アルカリ金属、アルカリ土類金属等）、尿素、ヘキサメチレンテトラミン、重炭酸アミノグアニジン、トリアミノグアニジン、ビウレット、シアノグアニジン、ニトログアニジン、ジシアンジアミド、ヒドラジド類等を挙げることができる。 ここでヒドラジド類としては公知のものが使用でき、例えば、アセトヒドラジド、１，２−ジアセチルヒドラジド、ラウリン酸ヒドラジド、サリチル酸ヒドラジド、シュウ酸ヒドラジド、シュウ酸ジヒドラジド、カルボヒドラジド、アジピン酸ヒドラジド、セバシン酸ヒドラジド、ドデカンジオヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド、メチルカルバゼート、セミカルバジド、ホルムヒドラジド、１，２
−ジホルミルヒドラジン等が挙げられる。 ニトラミン基含有有機化合物の具体例としては、例えば、ジニトロペンタメチレンテトラミン、トリメチレントリニトロアミン（ＲＤＸ）、テトラメチレンテトラニトロアミン（Ｈ
ＭＸ）等の置換基としてニトラミン基を１個〜複数個有する脂肪族化合物及び脂環式化合物を挙げることができる。 またニトロソアミン基含有有機化合物の具体例としては、例えば、ジニトロソペンタメチレンテトラミン（ＤＰＴ）等の置換基としてニトロソアミン基を１個〜
複数個有する脂肪族化合物及び脂環式化合物を挙げることができる。 これらの中でも、アミノ基含有有機化合物が好ましく、アゾジカルボンアミドが特に好ましい。 斯かる含窒素有機化合物は１種を単独で使用してもよく又は２種以上を併用してもよい。 また含窒素有機化合物は市販品をそのまま使用してもよい。 含窒素有機化合物の粒度は特に制限されず、例えばその配合量、他の成分との配合比率、エアバッグの容量等の各種条件に応じて広い範囲から適宜選択すればよい。

【００１１】酸化剤としては特に制限されず、従来から当該分野で使用されるものから適宜選択すればよいが、
高温下で酸素を発生及び／又は供給し得るものが好ましく、例えば、オキソハロゲン酸塩、硝酸塩、亜硝酸塩、
金属過酸化物、超酸化物、オゾン化合物等を挙げることができる。

【００１２】オキソハロゲン酸塩としては公知のものが使用でき、例えば過ハロゲン酸塩、ハロゲン酸塩等を挙げることができる。 過ハロゲン酸塩の具体例としては、
例えば、過塩素酸リチウム、過塩素酸カリウム、過塩素酸ナトリウム、過臭素酸リチウム、過臭素酸カリウム、
過臭素酸ナトリウム等のアルカリ金属塩、過塩素酸マグネシウム、過塩素酸バリウム、過塩素酸カルシウム、過臭素酸マグネシウム、過臭素酸バリウム、過臭素酸カルシウム等のアルカリ土類金属塩、過塩素酸アンモニウム、過臭素酸アンモニウム等のアンモニウム塩等が挙げられる。 ハロゲン酸塩の具体例としては、例えば、塩素酸リチウム、塩素酸カリウム、塩素酸ナトリウム、臭素酸リチウム、臭素酸カリウム、臭素酸ナトリウム等のアルカリ金属塩、塩素酸マグネシウム、塩素酸バリウム、
塩素酸カルシウム、臭素酸マグネシウム、臭素酸バリウム、臭素酸カルシウム等のアルカリ土類金属塩、塩素酸アンモニウム、臭素酸アンモニウム等のアンモニウム塩等が挙げられる。 これらの中でも、ハロゲン酸及び過ハロゲン酸のアルカリ金属塩が好ましい。

【００１３】硝酸塩としては、例えば、硝酸リチウム、
硝酸ナトリウム、硝酸カリウム等のアルカリ金属塩、硝酸マグネシウム、硝酸バリウム、硝酸ストロンチウム等のアルカリ土類金属塩、硝酸アンモニウム等のアンモニウム塩等を挙げることができる。 その中でもアルカリ金属塩が好ましい。

【００１４】亜硝酸塩としては、例えば、亜硝酸リチウム、亜硝酸ナトリウム、亜硝酸カリウム等のアルカリ金属塩、亜硝酸マグネシウム、亜硝酸バリウム、亜硝酸カルシウム等のアルカリ土類金属塩等を挙げることができる。

【００１５】金属過酸化物としては、例えば、過酸化リチウム、過酸化ナトリウム、過酸化カリウム等のアルカリ金属塩、過酸化マグネシウム、過酸化カルシウム、過酸化バリウム等のアルカリ土類金属塩等を挙げることができる。

【００１６】超酸化物としては、例えば超酸化ナトリウム、超酸化カリウム等のアルカリ金属化合物、超酸化カルシウム、超酸化ストロンチウム、超酸化バリウム等のアルカリ土類金属化合物、超酸化ルビジウム、超酸化セシウム等を挙げることができる。

【００１７】オゾン化合物としては、例えば一般式 Ｍ
Ｏ ₃ （式中ＭはＮａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ等の元素周期律表第 ａ族元素を示す。）で表わされる化合物が挙げられる。

【００１８】本発明においては、二硫化モリブデン等の金属硫化物、ビスマス含有化合物、鉛含有化合物等も酸化剤として使用できる。

【００１９】これらの酸化剤の中でも、オキソハロゲン酸塩、硝酸塩、亜硝酸塩等が好ましく、オキソハロゲン酸塩、硝酸塩等が特に好ましい。

【００２０】斯かる酸化剤は１種を単独で又は２種以上を混合して使用できる。 酸化剤の形状、粒径等は特に制限されず、例えばその配合量、各成分との配合比率、エアバッグの容量等の各種条件に応じて適宜選択して使用すればよい。

【００２１】酸化剤の配合量は、通常、酸素量を基準として含窒素有機化合物を完全に酸化燃焼し得る化学量論量とすればよいが、含窒素有機化合物及び酸化剤の配合割合を適宜変更させることにより、燃焼速度、燃焼温度（ガス温度）、燃焼ガス組成等を任意に調整できるので、広い範囲から適宜選択することができ、例えば、含窒素有機化合物１００重量部に対して酸化剤を１０〜４
００重量部程度、好ましくは１００〜２４０重量部程度配合してもよい。

【００２２】本発明のガス発生剤においては、上記２成分の他に、モリブデン酸化物を必須成分とする。 モリブデン酸化物は、アゾジカルボンアミド等の含窒素有機化合物と長期間共存しても、該含窒素有機化合物を分解しないという好ましい性質を有している。 また、モリブデン酸化物は燃焼触媒として作用し、本来は相反（反比例）する関係にあるガス中のＣＯとＮＯx の濃度を両方とも一度に著しく低減化し得る。 モリブデン酸化物の添加によりこのような優れた効果が達成される理由は未だ充分明らかではないが、本発明者の研究によれば、例えばアゾジカルボンアミドをガス発生基剤とし、オキソハロゲン酸塩を酸化剤とする非アジド系ガス発生剤において、アゾジカルボンアミドの熱分解温度とオキソハロゲン酸塩のそれに大きな差があるが、この燃焼反応系にモリブデン酸化物を添加すると、オキソハロゲン酸塩の熱分解温度が下がってアゾジカルボンアミドのそれに近づき、両者による化学量論量に近い円滑な反応が起こるためであると推測される。

【００２３】本発明のガス発生剤においては、モリブデン酸化物としては公知のものが使用でき、例えば、酸化モリブデン(VI)、加熱により酸化モリブデン(VI)を生成する他の含酸素モリブデン化合物、モリブデン酸、モリブデン酸の金属塩等を挙げることができる。 前記の含酸素モリブデン化合物としては、例えば、水酸化モリブデンやＭｏ ₂ Ｏ ₅ 、Ｍｏ ₃ Ｏ ₈ 、Ｍｏ ₈ Ｏ ₂₃ 、Ｍｏ ₉ Ｏ ₂₉
等のモリブデン酸化物等を挙げることができる。 また、
モリブデン酸の金属塩としては、例えばモリブデン酸コバルト、モリブデン酸ニッケル等の第VIII族金属塩等を挙げることができる。 これらの中でも、酸化モリブデン
(VI)やモリブデン酸の金属塩が好ましく、酸化モリブデン(VI)が特に好ましい。

【００２４】モリブデン酸化物の表面積や粒径は特に制限はなく、例えばその配合量、他の成分との配合比率、
エアバッグの容量等の各種条件に応じて広い範囲から適宜選択すればよい。

【００２５】モリブデン酸化物の配合量は特に制限はなく、例えばその配合量、他の成分との配合比率、エアバッグの容量等の各種条件に応じて広い範囲から適宜選択できるが、通常含窒素有機化合物１００重量部に対して０．１〜３０重量部程度とすればよい。 ガス発生量や燃焼性能を安定させる観点から、モリブデン酸化物の好ましい範囲は含窒素有機化合物１００重量部に対して０．
５〜２５重量部程度である。

【００２６】尚、加熱により酸化モリブデン(VI)を生成する含酸素モリブデン化合物を用いる場合は、生成する酸化モリブデン(VI)の量が、上記規定の範囲内であることが好ましい。

【００２７】本発明のエアバック用ガス発生剤には、その性能が損なわれない範囲で、上記３種の必須成分の他に燃焼調節剤、爆轟防止剤、燃焼速度調節触媒等が配合されていてもよい。

【００２８】燃焼温度調節剤は、一般的に燃焼温度ひいてはガス温度を下げるために使用されるものであり、その具体例としては、例えば、Ａｌ等の水酸化物、Ｎａ、
Ｋ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ等のアルカリ金属及びアルカリ土類金属の炭酸塩、重炭酸塩、酸化物等を挙げることができる。 その中でも、水酸化物、炭酸塩等が好ましく、水酸化物が特に好ましい。 燃焼温度調節剤の配合量は特に制限されず広い範囲から適宜選択できるが、通常含窒素有機化合物及び酸化剤の合計量１００重量部に対して５０重量部を越えない範囲、好ましくは２０重量部を越えない範囲とすればよい。

【００２９】爆轟防止剤は、製造、輸送、保存等の工程において、ガス発生剤が火炎に巻き込まれたり又は強い衝撃を受けて爆轟するのを防止するために使用される。
爆轟防止剤の添加により、製造、輸送、保存等の工程での安全性を更に高めることができる。 爆轟防止剤としては公知のものが使用でき、例えば、ベントナイト、アルミナ、珪藻土、二酸化珪素等の金属酸化物、Ｎａ、Ｋ、
Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ａｌ等の金属の炭酸塩、重炭酸塩等を挙げることができる。 尚、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の炭酸塩、重炭酸塩は、上記したように燃焼温度調節剤としての機能をも有している。 爆轟防止剤の配合量は特に制限されず広い範囲から適宜選択できるが、通常含窒素有機化合物及び酸化剤の合計量１００
重量部に対して５〜３０重量部程度とすればよい。

【００３０】燃焼速度調節触媒は、主に燃焼速度を調整するために使用される。 燃焼速度調節触媒としては、例えば（イ）酸化亜鉛、炭酸亜鉛、酸化マンガン、塩化鉄、酸化銅、酸化鉛、酸化チタン、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化バナジウム、酸化セリウム、酸化ホルミウム、酸化カルシウム、酸化イッテルビウム等の元素周期表第４〜６周期元素の酸化物、塩化物、炭酸塩乃至硫酸塩（但し、酸化モリブデン、アルカリ金属の炭酸塩及びアルカリ土類金属の炭酸塩を除く）、（ロ）カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシメチルセルロース、これらのエーテル、微結晶性セルロース粉末等のセルロース系化合物、（ハ）可溶性デンプン、ポリビニルアルコール、その部分ケン化物等の有機高分子化合物等を挙げることができる。 （イ）の金属化合物については金属酸化物が好ましく、その中でも、ＢＥＴ比表面積の大きなものが、発生ガス中のＣＯ等の有毒成分の濃度を一層低下させるのに有効である。 具体的には、ＢＥＴ比表面積が通常５ｍ ² ／ｇ以上、好ましくは１０ｍ ² ／ｇ以上、
より好ましくは４０ｍ ² ／ｇ以上のものがよい。

【００３１】燃焼速度調節触媒の粒度は特に制限されず、適宜選択して使用すればよい。 燃焼速度調節触媒は１種を単独で又は２種以上を併用して使用される。 燃焼速度調節触媒の配合量は特に制限されず広い範囲から適宜選択できるが、通常含窒素有機化合物及び酸化剤の合計量１００重量部に対して０．１〜５０重量部程度、好ましくは０．２〜１０重量部程度とすればよい。

【００３２】更に、本発明においては、エアバック用ガス発生剤の好ましい特性を損なわない範囲で、従来からこの用途に用いられている各種添加剤が配合されていてもよい。

【００３３】尚、上記した本発明エアバッグ用ガス発生剤の成分の中には、酸化銅以外にもアゾジカルボンアミド等の含窒素有機化合物の分解を誘起する化合物がある。 具体的には、例えば、酸化剤の一種である過酸化カルシウム等のアルカリ成分を含む化合物又は分解してアルカリ成分を放出する化合物や燃焼速度調節触媒の１種である酸化クロム、酸化マンガン等である。 従って、これらの分解誘起化合物をガス発生剤の成分として用いる場合は、ガス発生基剤及び分解誘起化合物から選ばれる少なくとも一方に、好ましくは双方にカップリング剤による表面処理を施すことができる。 カップリング剤としては公知のものが使用でき、例えば、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等を挙げることができる。 カップリング剤を用いて表面処理を行うに当っては、例えば、湿式法、乾式法等の公知の方法が採用できる。

【００３４】本発明のエアバッグ用ガス発生剤は、３種の必須成分及び必要に応じてその他の成分を混合することにより、製造される。 更に本発明のエアバック用ガス発生剤は、適当な形状に製剤化することができる。 例えば、本発明のガス発生剤組成物とバインダーを適量混合して打錠又は打錠乾燥すればよい。 その際、水等の溶媒を適量加えるのが安全上特に好ましい。 バインダーとしては斯かる目的に常用されているものを使用すればよい。 製剤形状は特に制限はなく、例えば、ペレット状、
ディスク状、球状、棒状、中空円筒状、こんぺい糖状、
テトラポット状等を挙げることができ、無孔のものでもよいが有孔状のもの（例えば煉炭状のもの）でもよい。
更に、ペレット状、ディスク状のものは、片面又は両面に１個〜数個程度の突起を設けてもよい。 突起の形状は特に制限されず、例えば、円柱状、円錐状、多角錐状、
多角柱状等を挙げることができる。

【００３５】或いは、本発明エアバッグ用ガス発生剤の各成分をそれぞれ単独で製剤化し、これらを混合して使用してもよい。

【００３６】本発明ガス発生剤の製剤は、ポリエチレン等の合成樹脂製又は金属製の容器に充填することにより、安全に保管及び輸送することができる。

【００３７】本発明のエアバッグ用ガス発生剤は、自動車に限定されず、各種輸送用機器に搭載されるエアバッグシステムのガス源として好適に利用できる。

【００３８】

【発明の効果】本発明によれば、含窒素有機化合物をガス発生基剤とする非アジド系エアバッグ用ガス発生剤において、特定の燃焼触媒（モリブデン酸化物）を含有させることにより、アジド系ガス発生剤と同等又はそれ以上の燃焼速度、ガス発生量及びガス温度、それより低い衝撃着火性、高安全性、低毒性、安価さといった上記の非アジド系該ガス発生剤の好ましい特性を維持したまま、製剤化後長期間保存してもアゾジカルボンアミド等の含窒素有機化合物が実質的に分解されることがなく、
しかも生成ガスにおいて、燃焼触媒として酸化銅を用いた場合と同程度又はそれ以上にＣＯ濃度及びＮＯx 濃度の両方を低減化し得るエアバッグ用ガス発生剤が提供される。

【００３９】

【実施例】以下に実施例、比較例及び試験例を挙げ、本発明を具体的に説明する。

【００４０】実施例１ アゾジカルボンアミド（大塚化学（株）製）４５重量部、過塩素酸カリウム（日本カーリット（株）製）５
６．３重量部、硝酸カリウム（大塚化学（株）製）１０
重量部、二酸化珪素（商品名：トクシールＮ、徳山曹達（株）製）１重量部及び表１に示す配合量（重量部）のモリブデン酸化物の各粉末をよく混合し、これにデンプン含有量が１．５重量部となるように可溶性デンプン（和光一級品、和光純薬（株）製）の１０重量％水溶液を加えて更に混合し、湿潤粉体を製造した。 この湿潤粉体を造粒機により造粒して乾燥した後、更に打錠成型機にて押圧し、９種のガス発生剤のペレット（径６ｍｍ、
厚さ３ｍｍ、重量０．１５ｇ）を製造した。

【００４１】

【表１】

【００４２】比較例１ アゾジカルボンアミド（大塚化学（株）製）４５重量部、過塩素酸カリウム（日本カーリット（株）製）５５
重量部、酸化銅１０重量部及び二酸化珪素（商品名：トクシールＮ、徳山曹達（株）製）１重量部の各粉末をよく混合し、これにデンプン含有量が１．０重量部となるように可溶性デンプン（和光一級品）の１０重量％水溶液を加えて更に混合し、湿潤粉体を製造した。 以下実施例１と同様に操作して、ガス発生剤のペレット（Ｎｏ．
１）を製造した。

【００４３】過塩素酸カリウムの配合量を６５重量部、
及び酸化銅の配合量を２０重量部にそれぞれ変更する以外は、上記と同様に操作して、ガス発生剤のペレット（Ｎｏ．２）を製造した。

【００４４】試験例１ 径７ｍｍのガス噴出孔を備え、伝火薬としてボロン／硝酸カリウム０．８ｇが装填されたインフレーターの燃焼室に、実施例１及び比較例１で得られた１１種のガス発生剤のペレットをそれぞれ充填した。 このインフレーターを６０リットルタンク内に設置し、電流を流して作動させてガス発生剤のペレットを燃焼させ、インフレーター内及び６０リットルタンク内の圧力及び温度を測定した。 また燃焼後の６０リットルタンク内のガスを採取孔より１リットルテドラーバッグに採取し、ガス中のＣＯ
濃度及びＮＯx 濃度を検知管を用いて測定した。 結果を表２に示す。

【００４５】尚、表２中の英記号は下記の意味である。

【００４６】ＣＰmax ：インフレーターの燃焼室（チャンバー）内の最大圧力（ｋｇｆ／ｃｍ ² ）。

【００４７】ＴＰmax ：６０リットルタンク内の最大圧力（ｋｇｆ／ｃｍ ² ）。 ガス発生剤のガス発生能力を示すパラメーターである。

【００４８】ｔＴＰmax ：６０リットルタンク内の圧力が最大になるまでの所要時間（ｍｓｅｃ）。 エアバッグが展開する時の、該バッグ内のガス温度を模擬するパラメーター。

【００４９】ｔＴＰ90：６０リットルタンク内の圧力が最大値の９０％になるまでの所要時間（ｍｓｅｃ）。

【００５０】

【表２】

【００５１】表２から、（１）本発明のエアバッグ用ガス発生剤が、適量のガスを発生させることができ且つ良好な燃焼性能を有すること、（２）本発明のエアバッグ用ガス発生剤が、酸化モリブデン(VI)を含むことにより、酸化銅を用いた比較例１及び比較例２と同等又はそれ以上にＣＯ濃度及びＮＯx 濃度の双方が同時に低減化されたガスを発生し得ること、並びに（３）特に、実施例１、Ｎｏ． ６の組成が、ＣＯ及びＮＯx 濃度の顕著な低減化を達成し得ることが明らかである。

【００５２】試験例２ 実施例１で得られた９種のガス発生剤のペレットを、それぞれ１０７℃の恒温機中にて４００時間保存して重量残存率（％）を算出したところ、いずれも９９．５％以上であった。 この値は、アゾジカルボンアミドの実質的な分解が起こっていないことを示している。

【００５３】一方、比較例１で得られた２種のガス発生剤のペレットを用い、且つ保存時間を１９０時間とする以外は、上記と同様に操作し、重量残存率（％）を算出したところ、それぞれ７２％（Ｎｏ．１）、６８％（Ｎ
ｏ． ２）であり、アゾジカルボンアミドの分解が顕著に進行していることが明らかである。

フロントページの続き (72)発明者 千々和 史郎 徳島県徳島市川内町加賀須野463 大塚化 学株式会社徳島工場内