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放射性废物的处理方法

阅读：1014发布：2020-05-16

专利汇可以提供放射性废物的处理方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明提供从核裂变产物中仅选择性地消除长寿命放射性核素的核裂变产物的处理方法。在放射性废物的处理方法中，其特征在于，包括：不伴随同位素分离地从放射性废物中提取含有核裂变产物中的放射性核素且原子序数相同的同位素元素的群的工序、和向所述同位素元素的群照射通过加速器生成的高能量粒子以使所述放射性核素中的长寿命放射性核素核嬗变成半衰期短的短寿命放射性核素或能作为资源进行再利用的稳定核素的工序。，下面是放射性废物的处理方法专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种放射性废物的处理方法，其特征在于，包括下述工序：
不伴随同位素分离地从放射性废物中提取含有核裂变产物中的放射性核素且原子序数相同的同位素元素的群的工序、和
向所述同位素元素的群照射通过加速器生成的高能量粒子以使所述放射性核素中的长寿命放射性核素核嬗变成半衰期短的短寿命放射性核素或能作为资源进行再利用的稳定核素的工序。
2.如权利要求1所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述高能量粒子是中子n，
基于所述同位素元素的中子分离能的奇偶性，按照所述长寿命放射性核素选择性地进行所述核嬗变的方式设定所述中子的照射能量。
3.如权利要求2所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述同位素元素的群是硒Se，
所述中子n的照射能量的值设定在Se-79的(n，2n)反应截面积比Se-80的(n，2n)反应截面积大10倍以上的范围内。
4.如权利要求2所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述同位素元素的群是钯Pd，
所述中子n的照射能量的值设定在Pd-107的(n，2n)反应截面积比Pd-108的(n，2n)反应截面积大10倍以上的范围内。
5.如权利要求2所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述同位素元素的群是锆Zr，
所述中子n的照射能量的值设定在Zr-93的(n，2n)反应截面积比Zr-94的(n，2n)反应截面积大10倍以上的范围内。
6.如权利要求2所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述同位素元素的群是氪Kr，
所述中子n的照射能量的值设定在Kr-85的(n，2n)反应截面积比Kr-86的(n，2n)反应截面积大10倍以上的范围内。
7.如权利要求2所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述同位素元素的群是钐Sm，
所述中子n的照射能量的值设定在Sm-151的(n，2n)反应截面积比Sm-152的(n，2n)反应截面积大10倍以上的范围内。
8.如权利要求1所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述高能量粒子是中子n，所述同位素元素的群是铯Cs，
所述中子n的照射能量的值设定在Cs-137的(n，2n)反应截面积比Cs-137的(n，3n)反应截面积大100倍以上的范围内。
9.如权利要求8所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
照射了所述中子后的所述同位素元素的群在放置规定期间后被再次照射所述中子n。
10.如权利要求1所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
所述高能量粒子是μ介子μ-，所述同位素元素的群是选自硒Se、钯Pd、锶Sr、锆Zr、铯Cs、锡Sn、钐Sm中的任意一个，
使所述同位素元素俘获所述μ介子μ-，使所述同位素元素经由变成原子序数小1的核素的核嬗变。
11.如权利要求1所述的放射性废物的处理方法，其特征在于，
在所述分离提取的工序后且所述核嬗变的工序前，包括下述工序：
基于浓缩效果的奇偶性，将所述同位素元素的群浓缩成中子数为奇数的同位素群及中子数为偶数的同位素群中的任一方的工序。

说明书全文

放射性废物的处理方法

技术领域

[0001] 本发明涉及含有核裂变产物的高水平放射性废物的处理技术。

背景技术

[0002] 拥有核电站的电力公司保管有大量的使用过的核燃料，确立它们的安全且有效的处理方法成为紧急的课题。

[0003] 因此，正在研究从使用过的核燃料提取核裂变性的U-235、Pu并将其在非核裂变性的U-238中混合3～5％左右而使新的燃料再生的核燃料循环。

[0004] 每年从100万千瓦级的核电站产生约20吨的使用过的核燃料。在3％浓缩铀燃料(U-235：3％，U-238：97％)的使用过的核燃料中含有1％的U-235、95％的U-238、1％的Pu、
3％的其他产物。此外，该产物被分类为次锕系元素(MA)、铂族、短寿命核裂变产物(SLFP)、长寿命核裂变产物(LLFP)。

[0005] 此外，这些产物吸收中子的性质高，是随着其增加而妨碍核裂变的连锁反应的进行的主要原因。

[0006] 因此，在伴随使用过的核燃料的再处理不可避免地产生的高活性废液(HALW；Highly Active Liquid Waste)及成为能够处置该高活性废液的形态的玻璃固化体中大量
含有这些产物。

[0007] 在将该高活性废液(HALW)直接制成玻璃固化体进行处置时，需要对大量的发热的高水平放射性废物进行数万年管理，造成负担增加。实际上，已经拥有该玻璃固化体，需要长时间的管理。

[0008] 因此，为了减轻与高活性废液(HALW)的处置、及已经拥有的玻璃固化体的管理相伴随的负担，正在研究将所含的核素分离成与半衰期、化学性质相对应的组，对每组选择与各自的性质相对应的处置法。由此，能缩短高水平放射性废物的保管期间，进而节约保管空间。

[0009] 而且，对于从高活性废液(HALW)及玻璃固化体中分离的组中含有长寿命核裂变产物(LLFP)的组，正在研究应用核嬗变技术将其核嬗变成短寿命放射性核素或稳定核素的技
术。

[0010] 具体而言，公开了对长寿命核裂变产物(LLFP)应用照射伽马射线而放射中子的光核反应(γ，n)、照射中子而放射伽马射线的中子俘获反应(n，γ)从而核嬗变成半衰期更短的同位素的技术(例如，专利文献1、2)。

[0011] 现有技术文献

[0012] 专利文献

[0013] 专利文献1：日本特开平5-119178号公报

[0014] 专利文献2：日本特表2002-519678号公报

发明内容

[0015] 发明要解决的问题

[0016] 但是，在上述的光核反应(γ，n)、中子俘获反应(n，γ)中，由于反应截面积的核素依赖性大，所以能够实现高效的核嬗变的长寿命放射性核素是受限的。

[0017] 因此，考虑对长寿命放射性核素直接照射能量高的射线束，或间接地照射由该射线束生成的二次射线束而使其核嬗变。

[0018] 可是，上述的组分离以元素分离为基本，并不伴有同位素分离。

[0019] 因此，即便将长寿命核裂变产物(LLFP)分离而进行分组，也存在不仅混合有长寿命放射性核素还混合有短寿命放射性核素及稳定核素的同位素的情况。

[0020] 因此，对于含有长寿命核裂变产物(LLFP)的组，如果未加考虑地照射高能量射线束以实施核嬗变处理，则不仅长寿命放射性核素嬗变成短寿命放射性核素或稳定核素，还
担心反过来短寿命放射性核素或稳定核素核嬗变成长寿命放射性核素。

[0021] 因此，也考虑通过同位素分离仅提取长寿命放射性核素而进行核嬗变处理，但由于现状是同位素分离处理的生产率低，所以不现实。

[0022] 另外，这样的同位素分离处理限于可在实用水平应用的元素，所以对于长寿命核裂变产物(LLFP)的无害化或应用于作为有用元素再利用的用途是有限的。

[0023] 本发明正是考虑了这样的情况而完成的发明，其目的在于提供一种不需要同位素分离而从核裂变产物中仅选择性消除长寿命放射性核素的核裂变产物的处理方法。

[0024] 用于解决问题的方案

[0025] 在放射性废物的处理方法中，其特征在于，包括：不伴随同位素分离地从放射性废物中提取含有核裂变产物中的放射性核素且原子序数相同的同位素元素的群的工序、和向上述同位素元素的群照射通过加速器生成的高能量粒子而使上述放射性核素中的长寿命
放射性核素核嬗变成半衰期短的短寿命放射性核素或可作为资源再利用的稳定核素的工
序。

[0026] 发明效果

[0027] 通过本发明，提供不需要同位素分离而从核裂变产物中仅选择性消除长寿命放射性核素的核裂变产物的处理方法。

[0028] 进而，提供能将长寿命放射性核素作为资源进行再利用的放射性废物的处理方法。
附图说明

[0029] 图1是对本发明涉及的放射性废物的处理方法的实施方式进行说明的工序表。

[0030] 图2的(A)是相对于中子的照射能量的硒同位素(Se)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的硒同位素(Se)的转化进行说明的核素图。

[0031] 图3的(A)是相对于中子的照射能量的钯同位素(Pd)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的钯同位素(Pd)的转化进行说明的核素图。

[0032] 图4的(A)是相对于中子的照射能量的锆同位素(Zr)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的锆同位素(Zr)的转化进行说明的核素图。

[0033] 图5的(A)是相对于中子的照射能量的氪同位素(Kr)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的氪同位素(Kr)的转化进行说明的核素图。

[0034] 图6的(A)是相对于中子的照射能量的钐同位素(Sm)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的钐同位素(Sm)的转化进行说明的核素图。

[0035] 图7的(A)是相对于中子的照射能量的铯同位素(Cs)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的铯同位素(Cs)的转化进行说明的核素图。

[0036] 图8是对铯同位素(Cs)的处理工序进行说明的流程图。

[0037] 图9的(A)是相对于中子的照射能量的锶同位素(Sr)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的锶同位素(Sr)的转化进行说明的核素图。

[0038] 图10的(A)是相对于中子的照射能量的锡同位素(Sn)的中子发射反应截面积的曲线图，(B)是对基于(n，2n)反应的锡同位素(Sn)的转化进行说明的核素图。

[0039] 图11是μ介子原子核俘获反应的说明图。

[0040] 图12是对基于μ介子原子核俘获反应的硒同位素(Se)的转化进行说明的核素图。

[0041] 图13是对基于μ介子原子核俘获反应的钯同位素(Pd)的转化进行说明的核素图。

[0042] 图14是对基于μ介子原子核俘获反应的锶同位素(Sr)的转化进行说明的核素图。

[0043] 图15是对基于μ介子原子核俘获反应的锆同位素(Zr)的转化进行说明的核素图。

[0044] 图16是对基于μ介子原子核俘获反应的铯同位素(Cs)的转化进行说明的核素图。

[0045] 图17是对基于μ介子原子核俘获反应的锡同位素(Sn)的转化进行说明的核素图。

[0046] 图18是对基于μ介子原子核俘获反应的钐同位素(Sm)的转化进行说明的核素图。

具体实施方式

[0047] 以下，根据附图对本发明的实施方式进行说明。

[0048] 如图1所示，实施方式涉及的放射性废物的处理方法包括：从放射性废物中分离提取含有核裂变产物中的放射性核素且原子序数相同的同位素元素的群的工序(S11)、和向
上述同位素元素的群照射通过加速器生成的高能量粒子而将上述放射性核素中的长寿命
放射性核素核嬗变成半衰期短的短寿命放射性核素或稳定核素的工序(S13)。

[0049] 进而，在分离提取的工序(S11)之后且核嬗变的工序(S13)之前，还包括根据浓缩效果的奇偶性而将上述同位素元素的群浓缩成中子数为奇数的同位素群及中子数为偶数
的同位素群中的任一方的工序(S12)。

[0050] 在本实施方式中成为应用对象的放射性废物设想为含有核裂变产物(FP：Fission Products)。该核裂变产物(FP)是指铀U-235、钚Pu-239等核裂变性核素发生核裂变而分离
成两个以上而成的核素。

[0051] 关于铀U-235的核裂变产物(FP)的元素种类，为自镍(原子序数28)至镝(原子序数66)的约40种。

[0052] 而且，相对于铀U-235的核裂变产物(FP)的质量数的收率分布在72到160的范围，形成为在质量数90及140附近具有最大值的双峰形状。

[0053] 如此，就核裂变产物(FP)而言，如果对同位素进行区分则有数百种，它们进一步被分类为稳定核素和放射性核素，其中，放射性核素通过核衰变而变成更稳定的核素。

[0054] 核衰变的半衰期短的放射性核素(短寿命放射性核素)在短时间内放射大量的放射线，但放射能力随着时间经过而快速衰减，所以可以通过规定期间的保管而实现无害化。

[0055] 另一方面，半衰期长的放射性核素(长寿命放射性核素)，放射线量少，但衰减速度慢，所以在大量持有的情况下，需要半永久的管理。

[0056] 因此，只要能够将长寿命放射性核素核嬗变成短寿命放射性核素或稳定核素，就能减轻放射性废物的管理负担。

[0057] 作为核裂变产物(FP)中含有的主要的长寿命放射性核素(括号内是半衰期)，可以例举出硒Se-79(2.95×105年)、钯Pd-107(6.5×106年)、锆Zr-93(1.5×106年)、铯Cs-135
(2.3×106年)、碘I-129(1.57×107年)、锝Tc-99(2.1×105年)、锡Sn-126(2.3×105年)。

[0058] 其中，关于碘I-129(1.57×107年)及锝Tc-99(2.1×105年)，有通过中子俘获反应(n，γ)使其高效地短寿命化的报告例。因此，本实施方式中碘I-129及锝Tc-99虽不在讨论范围之内，但也可以应用本发明。

[0059] 此外，在本实施方式中，半衰期为1010年以上的放射性核素被看作是亚稳核素，从处理对象中排除。

[0060] 另外，关于虽是上述的长寿命放射性核素以外但半衰期超过10年的主要的核裂变产物(FP)即锶Sr-90(28.8年)、氪Kr-85(10.8年)、钐Sm-151(90年)，为了实现进一步的短寿命化而包含在处理对象中进行研究。

[0061] 在图1的分离提取工序(S11)中，是将含有关注的长寿命放射性核素的同位素元素的群从多种核素混合存在的放射性废物中分离提取的工序。即，提取具有与关注的长寿命
放射性核素相同的原子序数(质子数)Z且质量数(质子数+中子数)A不同的元素的群。

[0062] 这样的同位素元素群的分离提取方法可以应用通常的元素分离方法，例如可以例举出电解法、溶剂萃取法、离子交换法、沉淀法、及干式法、或它们的组合。另外，在玻璃固化体为对象的情况下，需要利用分离提取的前工序进行玻璃固化体的溶解或分解，可以应用
通常的溶解/分解法，例如可以例举出碱熔法、熔盐法(电解还原、化学还原)、高温熔融法、卤化法、酸溶法、碱溶法。在玻璃固化体发生溶解或分解之后，可以应用上述的通常的元素分离方法。

[0063] 图1的奇偶浓缩工序(S12)是对经过分离提取工序(S11)之后的同位素元素群，根据浓缩效果的奇偶性，实施浓缩成中子数为奇数的同位素群及中子数为偶数的同位素群中
的任一方的处理的工序。

[0064] 通过经过该奇偶浓缩工序(S12)，后段的核嬗变处理工序(S13)的效率提高。因此，该奇偶浓缩工序(S12)并非必需的工序，也有考虑到总成本而不实施的情况。

[0065] 通常，同位素分离利用同位素的蒸气压等微小的物性差、质量差来进行。可是，已知有同位素位移现象，即原子光谱线的振动数根据同位素不同而稍有错开，就奇数核和偶数核而言，各自对于光的偏振光的光学跃迁的选择定则不同。

[0066] 利用该现象，可以通过(S12)使在(S11)中分离提取的同位素元素群浓缩成中子数为奇数的同位素群及中子数为偶数的同位素群中的任一方。

[0067] 作为这样的奇偶浓缩工序(S12)，考虑利用以下的性质：利用左右圆偏振激光的电子激发过程中的跃迁选择定则在质子数为偶数的情况下在核自旋为0的偶偶核和奇偶核中
不同。

[0068] 具体而言，照射控制了偏振后的激光，可以仅使奇数核素离子化。此外，对用于奇偶浓缩工序(S12)的方法没有特别限定。

[0069] 关于图1的核嬗变处理工序(S13)，以下分别对照射的高能量粒子的种类、及分离提取的同位素元素群的种类加以说明。

[0070] (二次中子发射反应；(n，xn)反应(x≥2))

[0071] 首先对向同位素元素群照射的高能量粒子为中子(n)的情况进行说明。中子由于不接受基于原子核的电荷的库仑力，所以入射到原子核中而容易发生核反应。

[0072] 通常，在小能量的中子入射到原子核中的情况下，入射前后的动能的总和被保存的弹性散射((n，n)反应)处于支配地位，但是，中子的能量增大到超过数百keV时，开始产生入射前后的动能的总和不被保存的非弹性散射。

[0073] 而且，在中子的能量为MeV以上时，发生所谓(n，p)反应、(n，α)反应的放射带电粒子的反应，从7～8MeV开始发生(n，2n)反应而放射2次中子。而且，中子的能量进一步增大时，则发生(n，3n)反应。

[0074] 这里，(n，2n)反应是指一个中子入射到原子核时从该原子核放射两个中子的反应，(n，3n)反应是指一个中子入射到原子核时从该原子核放射三个中子的反应。

[0075] 可是，入射到原子核的一次中子使二次中子分离放射的能量的大小示出依赖中子数的奇偶性的倾向。通常在质子为偶数个的原子核中，从具有奇数个中子的原子核中取一
个中子与偶数个的情况相比只需较小的能量即可。

[0076] 以下，按照成为处理对象的同位素元素群的各个种类，说明通过适当设定中子的照射能量，从而能够根据同位素元素的中子分离能的奇偶性来使长寿命放射性核素选择性
地核嬗变成短寿命放射性核素或稳定核素的情况。

[0077] 图2(A)示出相对于中子的照射能量的硒同位素(Se)的中子发射反应截面积的曲线图。图2(B)是表示溴Br、硒Se、砷As的主要同位素元素群的核素图。

[0078] Se同位素元素群是在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Se-74、76、77、78、80、82及作为长寿命放射性核素的Se-79(半衰期2.95×105年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0079] 该Se同位素元素群中的消除对象是长寿命放射性核素的Se-79。

[0080] 如图2(A)所示，在增大中子的照射能量时，从超过7MeV开始，具有奇数个中子的Se-77及Se-79的(n，2n)反应截面积开始增大，各自减少一个中子而分别核嬗变成Se-76及
Se-78。

[0081] 进一步增大中子的照射能量时，从超过10MeV开始，具有偶数个中子的Se-76、Se-78及Se-80的(n，2n)反应截面积开始增大，各自核嬗变成Se-75、Se-77及Se-79。而且，该Se同位素的(n，2n)反应截面积在超过14MeV时成为恒定值。

[0082] 进一步增大中子的照射能量时，从超过18MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0083] 在图2的(B)所示的Se同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，2n)反应是稳定核素的Se-80核嬗变成长寿命放射性核素的Se-79。此外，由于该Se-81在短时间内核衰变成Br81(稳定核素)，因而允许稳定核素的Se-82核嬗变成短寿命放射性核素的Se-81。

[0084] 因此，为了仅使Se同位素元素群中长寿命放射性核素的Se-79选择性消除，优选中子的照射能量的值设定在Se-79的(n，2n)反应截面积比Se-80的(n，2n)反应截面积大10倍
以上的范围内、具体为7.5MeV～10.3MeV的范围内。

[0085] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，作为稳定核素的Se-77也进行(n，2n)反应，但是核嬗变成稳定核素的Se-76，所以没有问题。

[0086] 图3(A)示出相对于中子的照射能量的钯同位素(Pd)的中子发射反应截面积的曲线图。图3(B)是表示银Ag、钯Pd、铑Rh的主要同位素元素群的核素图。

[0087] Pd同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Pd-102、104、105、106、108、110及作为长寿命放射性核素的Pd-107(半衰期
6.5×106年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0088] 该Pd同位素元素群中消除对象是长寿命放射性核素的Pd-107。

[0089] 如图3(A)所示，在增大中子的照射能量时，从7MeV的附近开始，具有奇数个中子的Pd-105及Pd-107的(n，2n)反应截面积开始增大，各自减少一个中子而分别核嬗变成Pd-104及Pd-106。

[0090] 进一步增加中子的照射能量时，从超过9MeV开始，具有偶数个中子的Pd-102、104、106、108、110的(n，2n)反应截面积开始增大，各自核嬗变成Pd-101、103、105、107、109。而且，Pd同位素的(n，2n)反应截面积在超过11MeV时成为恒定值。

[0091] 进一步增加中子的照射能量时，从超过16MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0092] 在图3的(B)所示的Pd同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，2n)反应是稳定核素的Pd-108核嬗变成长寿命放射性核素的Pd-107。

[0093] 因此，为了仅使Pd同位素元素群中长寿命放射性核素的Pd-107选择性消除，优选中子的照射能量的值设定在Pd-107的(n，2n)反应截面积比Pd-108的(n，2n)反应截面积大
10倍以上的范围内、具体为7MeV～9.5MeV的范围内。

[0094] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，稳定核素的Pd-110通过(n，2n)反应核嬗变成作为短寿命放射性核素的Pd-109(半衰期13.7小时)。但是，这是因为该Pd-109进
一步核衰变成作为稳定核的Ag109才允许上述核嬗变发生。

[0095] 另外，作为稳定核素的Pd-105也进行(n，2n)反应，但由于核嬗变成稳定核素的Pd-104，所以没有问题。

[0096] 图4(A)示出相对于中子的照射能量的锆同位素(Zr)的中子发射反应截面积的曲线图。图4(B)是表示钼Mo、铌Nb、锆Zr的主要同位素元素群的核素图。

[0097] Zr同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Zr-90、91、92、94、96及作为长寿命放射性核素的Zr-93(半衰期1.5×106
年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0098] 该Zr同位素元素群中的消除对象是长寿命放射性核素的Zr-93。

[0099] 如图4(A)所示，在增大中子的照射能量时，从7MeV的附近开始，具有奇数个中子的Zr-91、93、95的(n，2n)反应截面积开始增大，各自减少一个中子而分别核嬗变成Zr-90、92、94。

[0100] 进一步增加中子的照射能量时，从8MeV的附近开始，具有偶数个中子的Zr-92、94、96的(n，2n)反应截面积开始增大，各自核嬗变成Zr-91、93、95。

[0101] 进一步增加中子的照射能量时，从超过15MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0102] 在图4的(B)所示的Zr同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，2n)反应是稳定核素的Zr-94核嬗变成长寿命放射性核素的Zr-93。

[0103] 因此，为了仅使Zr同位素元素群中作为长寿命放射性核素的Zr-93选择性消除，优选中子的照射能量的值设定在Zr-93的(n，2n)反应截面积比Zr-94的(n，2n)反应截面积大
10倍以上的范围内、具体为7.2MeV～8.7MeV的范围内。

[0104] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，作为稳定核素的Zr-96通过(n，2n)反应核嬗变成作为短寿命放射性核素的Zr-95(半衰期64.0日)。但是，这是因为Zr-95核衰变成作为短寿命放射性核素的Nb-95(半衰期35.0日)，进而核衰变成作为稳定核的Mo95才被
允许的。

[0105] 另外，作为稳定核素的Zr-91也进行(n，2n)反应，但由于核嬗变成稳定核素的Zr-90，所以没有问题。

[0106] 图5(A)示出相对于中子的照射能量的氪同位素(Kr)的中子发射反应截面积的曲线图。图2(B)是表示铷(Rb)、氪Kr、溴Br的主要同位素元素群的核素图。

[0107] Kr同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Kr-78、80、82、83、84、86、作为长寿命放射性核素的Kr-81(半衰期2.3×105年)及作为中寿命放射性核素的Kr-85(半衰期10.8年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0108] 该Kr同位素元素群中的消除对象是中寿命放射性核素的Kr-79。

[0109] 此外，放射性废物中所含的Kr同位素元素群中Kr-81(半衰期2.29×105年)的存在量为微量，所以不在研究范围之内。

[0110] 如图5(A)所示，在增大中子的照射能量时，从超过7.5MeV开始，具有奇数个中子的Kr-85及Kr-83的(n，2n)反应截面积开始增大，各自减少一个中子而分别核嬗变成Kr-84及Kr-82。

[0111] 进一步增加中子的照射能量时，从超过9.8MeV开始，具有偶数个中子的Kr-86、Kr-84及Kr-82的(n，2n)反应截面积开始增大，各自核嬗变成Kr-85、Kr-83及Kr-81。而且，该Kr同位素的(n，2n)反应截面积在超过14MeV时成为恒定值。

[0112] 进一步增加中子的照射能量时，从超过18.5MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0113] 在图5的(B)所示的Kr同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，2n)反应是稳定核素的Kr-86核嬗变成中寿命放射性核素的Kr-85。

[0114] 因此，为了仅选择性消除Kr同位素元素群中作为中寿命放射性核素的Kr-85，优选中子的照射能量的值设定在Kr-85的(n，2n)反应截面积比Kr-86的(n，2n)反应截面积大10
倍以上的范围内、具体为7.5MeV～10MeV的范围内。

[0115] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，作为稳定核素的Kr-83也进行(n，2n)反应，但由于核嬗变成稳定核素的Kr-82，所以没有问题。

[0116] 图6(A)示出相对于中子的照射能量的钐同位素(Sm)的中子发射反应截面积的曲线图。图2(B)是表示铕(Eu)、钐Sm、钷(Pm)的主要同位素元素群的核素图。

[0117] Sm同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sm-150、152、154、作为亚稳核素的Sm-148、149及作为中寿命放射性核素的Sm-151(半衰期90年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0118] 该Sm同位素元素群中的消除对象是中寿命放射性核素的Sm-151。

[0119] 此外，放射性废物中所含的Sm同位素元素群中Sm-146(半衰期1.03×108年)及Sm-147(半衰期1.06×1011年)的存在量为微量，所以不在研究范围之内。

[0120] 如图6(A)所示，在增大中子的照射能量时，从超过5.8MeV开始，具有奇数个中子的Sm-151及Sm-149的(n，2n)反应截面积开始增大，各自减少一个中子而分别核嬗变成Sm-150及Sm-148。

[0121] 进一步增加中子的照射能量时，从超过8MeV开始，具有偶数个中子的Sm-148、Sm-150、Sm-152及Sm-154的(n，2n)反应截面积开始增大，各自核嬗变成Sm-147、Sm-149、Sm-151及Sm-153。而且，该Sm同位素的(n，2n)反应截面积在超过11MeV时成为恒定值。

[0122] 进一步增加中子的照射能量时，从超过14.3MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0123] 在图6的(B)所示的Sm同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，2n)反应是稳定核素的Sm-152核嬗变成中寿命放射性核素的Sm-151。

[0124] 因此，为了仅使Sm同位素元素群中作为中寿命放射性核素的Sm-151选择性消除，优选中子的照射能量的值设定在Sm-151的(n，2n)反应截面积比Sm-152的(n，2n)反应截面
积大10倍以上的范围内、具体为5.8MeV～8.3MeV的范围内。

[0125] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，作为亚稳核素的Sm-148、149也进行(n，2n)反应，但由于分别核嬗变成相同的亚稳核素的Sm-147、148，所以没有问题。

[0126] 同样，作为稳定核素的Sm-150也进行(n，2n)反应，但由于核嬗变成亚稳核素的Sm-148，所以没有问题。

[0127] 同样，作为稳定核素的Sm-154也进行(n，2n)反应，但由于在核嬗变成作为短寿命放射性核素的Sm-153之后，短时间内β-衰变成稳定核素的Eu-153，所以没有问题。

[0128] 图7(A)示出相对于中子的照射能量的铯同位素(Cs)的中子发射反应截面积的曲线图。图7(B)是表示钡Ba、铯Cs、氙Xe的主要同位素元素群的核素图。

[0129] Cs同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Cs-133、作为中寿命放射性核素的Cs-134(半衰期2.07年)、作为长寿命放
射性核素的Cs-135(半衰期2.3×106年)及作为中寿命放射性核素的Cs-137(半衰期30.07
年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0130] 该Cs同位素元素群中的消除对象是作为长寿命放射性核素的Cs-135及作为中寿命放射性核素的Cs-137。

[0131] Cs与之前说明的Se、Pd、Zr的不同点在于作为长寿命放射性核素的Cs-135的中子数为偶数个，所以使该长寿命放射性核素进行(n，2n)反应所需要的能量大于中子数为奇数个的同位素核素。

[0132] 如图7(A)所示，在增大中子的照射能量时，从7MeV的附近开始，Cs的(n，2n)反应截面积开始增大，Cs-133、134、135、137各自减少一个中子而分别核嬗变成Cs-132、133、134、136。而且，Cs的(n，2n)反应截面积在超过11MeV时成为恒定值。

[0133] 进一步增加中子的照射能量时，从超过16MeV开始，(n，3n)反应截面积开始增大。

[0134] 如图7(B)所示，Cs-133通过(n，2n)反应进行核嬗变，成为短寿命放射性核素的Cs-132(半衰期6.48日)，该Cs-132发生核衰变(β+衰变)而成为作为稳定核素的Xe-132。

[0135] 而且，Cs-134通过(n，2n)反应进行核嬗变，成为作为稳定核素的Cs-133。Cs-135通过(n，2n)反应进行核嬗变，成为中寿命放射性核素的Cs-134(半衰期2.07年)，该Cs-134发生核衰变(β-衰变)，成为作为稳定核素的Ba-134。Cs-137通过(n，2n)反应进行核嬗变，成为短寿命放射性核素的Cs-136(半衰期13.2日)，该Cs-136发生核衰变(β-衰变)，成为作为稳定核素的Ba-136。

[0136] Cs同位素元素群的核嬗变中不良的副生的(n，xn)反应是中寿命放射性核素的Cs-137进行(n，3n)反应而核嬗变成长寿命放射性核素的Cs-135。

[0137] 因此，为了将Cs同位素元素群中作为长寿命放射性核素的Cs-135或作为中寿命放射性核素的Cs-137选择性消除，优选中子的照射能量的值设定在Cs-137的(n，2n)反应截面积比Cs-137的(n，3n)反应截面积大100倍以上的范围内、具体为8.5MeV～16.2MeV的范围
内。

[0138] 此外，当中子的照射能量设定在该范围内时，担心由Cs-137通过(n，2n)反应而核嬗变的Cs-136在被进一步照射中子时，进行(n，2n)反应而核嬗变成长寿命放射性核素的
Cs-135。

[0139] 因此，关于Cs同位素元素群的处理，对图8所示的流程进行研究。

[0140] 使将放射性废物放置规定期间而含有的短寿命放射性核素发生核衰变(S21)。随后，从放射性废物分离提取Cs同位素元素群(S22)，照射中子而使其发生(n，2n)反应(S23)。

[0141] 在该(S23)的工序中，有时由Cs-137核嬗变的Cs-136进一步进行核嬗变而生成长寿命放射性核素的Cs-135。

[0142] 因此，通过再次放置规定期间，使Cs-136等短寿命放射性核素通过核衰变而消除(S24)。并且，通过该核衰变生成的、Cs以外的元素的稳定同位素被提取(S25)。

[0143] 该Cs以外的元素的稳定同位素的提取工序(S25)除了在下一道中子照射工序(S23)中排除不良的副反应之外，还有获得有用的同位素元素的目的。

[0144] 例如，可以从Cs-133介由Cs-132将Xe-132从多种稳定同位素中加以离析。

[0145] 只要有Cs-137存在，难免有通过(n，2n)反应而核嬗变的Cs-136的一定比例核嬗变成作为长寿命放射性核素的Cs-135(S26是)。

[0146] 因此，通过反复(S23)～(S26是)的流程，可以使Cs-137消除，进而可以使作为长寿命放射性核素的Cs-135也消除(S26否)。由此，实现Cs同位素元素群的无害化(S27结束)。另外，通过反复该流程，Cs-135经过Cs-133而核嬗变成作为有用元素的Xe-132，并被提取。

[0147] 图9(A)示出相对于中子的照射能量的锶同位素(Sr)的中子发射反应截面积的曲线图。图9(B)是表示钇Y、锶Sr、铷Rb的主要同位素元素群的核素图。

[0148] Sr同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sr-84、86、87、88、作为中寿命放射性核素的Sr-90(半衰期28.8年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0149] 如图9(A)所示，在增大中子的照射能量时，从6.8MeV的附近开始，Sr-89的(n，2n)反应截面积开始增大，接着从8.2MeV的附近开始，Sr-90的(n，2n)反应截面积开始增大。

[0150] 由此，Sr-89、90各自减少一个中子而分别核嬗变成Sr-88、89。由Sr-90核嬗变的Sr-89也进一步发生(n，2n)反应，成为Sr-88(稳定核素)。

[0151] 如图9(B)所示，Sr-90以外的Sr同位素元素均是稳定核素或短寿命放射性核素。因此，即便使Sr同位素元素群整体进行(n，2n)反应，也不会生成新的长寿命及中寿命的放射性核素。

[0152] 因此，Sr-90的消除没有必要经过奇偶浓缩工序(S12)和对中子照射能量利用奇偶选择性。

[0153] 为了将Sr同位素元素群中作为中寿命放射性核素的Sr-90消除，将中子的照射能量的值具体设为8.2MeV以上即可。

[0154] 此外，即便照射12MeV以上而使Sr-86(稳定核素)核嬗变成Sr-85(半衰期64.8日)，该Sr-85发生β+衰变而成为Rb-85(稳定核素)，所以也没有问题。

[0155] 图10(A)示出相对于中子的照射能量的锡同位素(Sn)的中子发射反应截面积的曲线图。图10(B)是表示碲Te、锑Sb、锡Sn的主要同位素元素群的核素图。

[0156] Sn同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sn-112、114、115、116、117、118、119、120、122、124、作为长寿命放射性核素的Sn-126(半衰期1×105年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0157] 如图10(A)所示，在增大中子的照射能量时，从6.8MeV的附近开始，Sn-119的(n，2n)反应截面积开始增大，接着从8.2MeV的附近开始，Sn-126的(n，2n)反应截面积开始增
大。

[0158] 如图9(B)所示，Sn-126以外的Sn同位素元素均是稳定核素或短寿命放射性核素。因此，即便使Sn同位素元素群整体进行(n，2n)反应，也不会生成新的长寿命及中寿命的放射性核素。

[0159] 因此，Sn-90的消除没有必要经过奇偶浓缩工序(S12)和对中子照射能量利用奇偶选择性。

[0160] 为了将Sn同位素元素群中作为长寿命放射性核素的Sn-126消除，中子的照射能量的值具体设为8.2MeV以上即可。

[0161] 此外，即便照射8.2MeV以上而使Sn的(稳定核素)进行核嬗变，也是进一步发生β-衰变或β+衰变，成为其他元素的稳定核素，所以没有问题。

[0162] (中子束发生装置)

[0163] 对于使同位素元素的群发生(n，2n)反应的中子束应用利用加速器产生的二次生成射线束。

[0164] 在该加速器中，将质子加速至比作为目的的中子能量高出若干的能量，照射目标使中子产生。或者，在该加速器中，将氘核加速至具有作为目的的中子能量的2倍左右的总能量，照射目标使中子产生。

[0165] 对于该目标的结构进行钻研，对产生的中子的强度及轮廓(聚束的程度)进行控制，由此输出射线束样的中子束。

[0166] (μ介子原子核俘获反应)

[0167] 接着，根据图11，对向同位素元素群照射的高能量粒子是μ介子μ-的情况进行说明。此外，μ介子有正μ介子μ+和负μ介子μ-，但本发明中作为对象的是负μ介子μ-，所以以后的μ介子的记载全部指负μ介子。

[0168] 当元素X的原子核俘获μ介子μ-时，构成原子核的质子中一个与μ介子μ-结合而嬗变成中子，放射出中微子ν(反应式(1))。然后，核嬗变成质子数少一个的(Z-1)原子核的元素Y。

[0169] 如反应式(2)～(5)所示，该元素Y示出激发状态，引起发射单个或多个中子n的核反应。

[0170] (μ-，ν)反应：μ-+X(Z，A)→Y((Z-1)，A)+ν (1)

[0171] (μ-，nν)反应：Y((Z-1)，(A))→n+Y((Z-1)，(A-1)) (2)

[0172] (μ-，2nν)反应：Y((Z-1)，(A))→2n+Y((Z-1)，(A-2)) (3)

[0173] (μ-，3nν)反应：Y((Z-1)，(A))→3n+Y((Z-1)，(A-3)) (4)

[0174] (μ-，4nν)反应：Y((Z-1)，(A))→4n+Y((Z-1)，(A-4)) (5)

[0175] 如图11所示将这些反应式(1)～(5)符号化，分别如1～5所示。

[0176] μ介子原子核俘获反应以依赖于元素X的规定比率同时发生多种反应。作为实验例，在碘I-127中，(μ-，ν)反应、(μ-，nν)反应、(μ-，2nν)反应、(μ-，3nν)反应、(μ-，4nν)反应、-
(μ，5nν)反应的发生比率分别为8％、52％、18％、14％、5％、2.5％。

[0177] (μ介子射线束发生装置)

[0178] 使同位素元素的群发生(μ-，xnν)反应的μ介子射线束如下所述获得。即，向碳等目标照射800MeV左右的能量的质子射线束，使负π介子生成。而且，通过使该生成的负π介子(寿命：2.6纳秒)发生衰变，由此得到负μ介子射线束。

[0179] 图12是对基于μ介子原子核俘获反应的硒同位素(Se)的转化进行说明的核素图。

[0180] Se同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Se-74、76、77、78、80、82及作为长寿命放射性核素的Se-79(半衰期2.95×
5
10年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0181] 当向该Se同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Se-79，发生79Se(μ-，ν)79As、79Se(μ-，nν)78As、79Se(μ-，2nν)77As、79Se(μ-，3nν)76As的核嬗变反应。

[0182] 生成的As-76、As-77、As-78、As-79是短寿命放射性核素，所以在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Se-76、Se-77、Se-78、Se-79。

[0183] 即，作为长寿命放射性核素的Se-79虽然基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Se-79，但其他成为Se稳定核素。

[0184] 关于剩余的Se-74、76、77、78、80、82中的Se-80、82，基于μ介子照射的嬗变核素的一部分也成为作为长寿命放射性核素的Se-79。

[0185] 如此，在向Se同位素元素群照射μ介子μ-的情况下，嬗变核素发生β-衰变而反向嬗变，因此，无法照射一次就使Se-79消除，但可以使其减少。

[0186] 因此，研究使其经由奇偶浓缩工序(图1；S12)而对Se同位素元素的群中的中子数为奇数的Se-77、79进行浓缩。

[0187] 在来自Se-77(稳定核素)的嬗变核素中，As-77通过β-衰变而反向嬗变成Se-77，As-76通过β-衰变成为Se-76(稳定核素)，As-75作为稳定核素而存在，As-74成为基于β-衰变的Se-74(稳定核素)及基于β+衰变的Ge-74(稳定核素)。

[0188] 从Se-79的As嬗变核素的一部分向Se-79的反向嬗变是难以避免的，但没有从Se-77的As嬗变核素向Se-79的反向嬗变，所以可以通过一次的μ介子照射使Se-79有效减少。

[0189] 图13是对基于μ介子原子核俘获反应的钯同位素(Pd)的转化进行说明的核素图。

[0190] Pd同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Pd-102、104、105、106、108、110及作为长寿命放射性核素的Pd-107(半衰期
6
6.5×10年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0191] 在对该Pd同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Pd-107，发生107Pd(μ-，ν)107Rh、107Pd(μ-，nν)106Rh、107Pd(μ-，2nν)105Rh、107Pd(μ-，3nν)104Rh的核嬗变反应。

[0192] 生成的Rh-104、Rh-105、Rh-106、Rh-107是短寿命放射性核素，所以在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Pd-104、Pd-105、Pd-106、Pd-107。

[0193] 即，关于作为长寿命放射性核素的Pd-107，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Pd-107，但其他成为Pd稳定核素。

[0194] 关于剩余的Pd-102、104、105、106、108、110中的Pd-108、110，基于μ介子照射的嬗变核素的一部分也成为作为长寿命放射性核素的Pd-107。

[0195] 如此，在向Pd同位素元素群照射μ介子μ-时，嬗变核素发生β-衰变而反向嬗变，因此无法通过一次照射使Pd-107消除，但可以使其减少。

[0196] 因此，研究使其经由奇偶浓缩工序(图1；S12)而对Pd同位素元素的群中的中子数为奇数的Pd-105、107进行浓缩。

[0197] 在由Pd-105(稳定核素)核嬗变的核素中，Rh-105通过β-衰变而反向嬗变成Pd-- +
105，Rh-104成为基于β衰变的Pd-104(稳定核素)及基于β衰变的Ru-104(稳定核素)，Rh-
103作为稳定核素存在，Rh-102成为基于β-衰变的Pd-102(稳定核素)及基于β+衰变的Ru-102(稳定核素)。

[0198] 从Pd-107的Rh嬗变核素的一部分向Pd-107的反向嬗变是难以避免的，但没有从Pd-105的Rh嬗变核素向Pd-107的反向嬗变，所以可以通过一次μ介子照射使Pd-107有效减
少。

[0199] 图14是对基于μ介子原子核俘获反应的锶同位素(Sr)的转化进行说明的核素图。

[0200] Sr同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sr-84、86、87、88、作为中寿命放射性核素的Sr-90(半衰期28.8年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0201] 在对该Sr同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Sr-90，则发生90Sr(μ-，ν)90Rb、90Sr(μ-，nν)89Rb、90Sr(μ-，2nν)88Rb、90Sr(μ-，3nν)87Rb的核嬗变反应。

[0202] 生成的Rb-87是亚稳核素，Rb-88、Rb-89、Rb-90是短寿命放射性核素，因此在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Sr-88、Sr-89、Sr-90。Sr-89进一步发生β-衰变而成为作为稳定核素的Y-89。

[0203] 即，关于作为中寿命放射性核素的Sr-90，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Sr-90，但其他的成为Sr稳定核素、Y稳定核素或Rb亚稳核素。

[0204] 关于剩余的Sr-84、86、87、88，通过μ介子照射最终也成为稳定核素或亚稳核素。

[0205] 图15是对基于μ介子原子核俘获反应的锆同位素(Zr)的转化进行说明的核素图。

[0206] Zr同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Zr-90、91、92、94、96及作为长寿命放射性核素的Zr-93(半衰期1.5×106
年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0207] 在对该Zr同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Zr-93，则发生93Zr(μ-，ν)93Y、93Zr(μ-，nν)92Y、93Zr(μ-，2nν)91Y、93Zr(μ-，3nν)90Y的核嬗变反应。

[0208] 生成的Y-90、Y-91、Y-92、Y-93是短寿命放射性核素，因此在短时间内发生核衰变-(β衰变)，分别成为Zr-90、Zr-91、Zr-92、Zr-93。

[0209] 即，关于作为长寿命放射性核素的Zr-93，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Zr-93，其他成为Zr稳定核素。

[0210] 关于剩余的Zr-90、91、92、94、96中的Zr-94、96，基于μ介子照射的嬗变核素的一部分成为作为长寿命放射性核素的Zr-93。

[0211] 如此，在对Zr同位素元素群照射μ介子μ-的情况下，嬗变核素发生β-衰变而反向嬗变，因此无法通过一次照射将Zr-93消除，但可以使其减少。

[0212] 因此，研究了使其经由奇偶浓缩工序(图1；S12)而将Zr同位素元素的群中的中子数为奇数的Zr-91、93浓缩。

[0213] 在来自Zr-91(稳定核素)的嬗变核素中，Y-90、91通过β-衰变成为Zr-90、91(稳定+核素)，Y-89作为稳定核素存在，Y-88成为基于β衰变的Sr-88(稳定核素)。

[0214] 从Zr-93的Y嬗变核素的一部分向Zr-93的反向嬗变是难以避免的，但没有从Zr-91的As嬗变核素向Zr-93的反向嬗变，所以可以通过一次μ介子照射使Zr-93有效减少。

[0215] 图16是对基于μ介子原子核俘获反应的铯同位素(Cs)的转化进行说明的核素图。

[0216] Cs同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Cs-133、作为中寿命放射性核素的Cs-134(半衰期2.07年)、作为长寿命放
射性核素的Cs-135(半衰期2.3×106年)及作为中寿命放射性核素的Cs-137(半衰期30.07
年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0217] 在向该Cs同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Cs-137，则发生137Cs(μ-，ν)137Xe、137Cs(μ-，nν)136Xe、137Cs(μ-，2nν)135Xe、137Cs(μ-，3nν)134Xe的核嬗变反应。另外，如果着眼于Cs-135，则发生135Cs(μ-，ν)135Xe、135Cs(μ-，nν)134Xe、135Cs(μ-，2nν)133Xe、135Cs(μ-，3nν)132Xe的核嬗变反应。

[0218] 生成的Xe-137、Xe-135是短寿命放射性核素，因此在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Cs-137、Cs-135。

[0219] 即，关于作为长寿命放射性核素的Cs-137、135，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Cs-137、135，其他最终成为稳定核素。

[0220] 图17是对基于μ介子原子核俘获反应的锡同位素(Sn)的转化进行说明的核素图。

[0221] Sn同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sn-112、114、115、116、117、118、119、120、122、124、作为长寿命放射性核素的Sn-126(半衰期1×105年)，其他同位素通过核衰变几乎消除。

[0222] 在对该Sn同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Sn-126，则发生126Sn(μ-，ν)126In、126Sn(μ-，nν)125In、126Sn(μ-，2nν)124In、126Sn(μ-，3nν)123In的核嬗变反应。

[0223] 生成的In-123、124、125、126是短寿命放射性核素，因此在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Sn-123、124、125、126。

[0224] 即，关于作为长寿命放射性核素的Sn-126，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Sn-126，其他最终成为稳定核素。

[0225] 关于剩余的Sn-112、114、115、116、117、118、119、120、122、124，通过μ介子照射最终也成为稳定核素。

[0226] 图18是对基于μ介子原子核俘获反应的钐同位素(Sm)的转化进行说明的核素图。

[0227] Sm同位素元素群在一定期间的放置及分离提取工序(图1；S11)的过程中，仅残留作为稳定核素的Sm-150、152、154、作为亚稳核素的Sm-147、148、149、作为长寿命放射性核素的Sm-146(半衰期1×108年)及作为中寿命放射性核素的Sm-151(半衰期90年)，而其他同
位素通过核衰变几乎消除。

[0228] 在对该Sm同位素元素群照射μ介子μ-时，如果着眼于Sm-151，则发生151Sm(μ-，ν)151Pm、151Sm(μ-，nν)150Pm、126Sm(μ-，2nν)149Pm、126Sm(μ-，3nν)148Pm的核嬗变反应。

[0229] 生成的Pm-148、149、150、151是短寿命放射性核素，因此在短时间内发生核衰变(β-衰变)，分别成为Sm-148、149、150、151。

[0230] 即，关于作为长寿命放射性核素的Sm-151，基于μ介子原子核俘获反应的嬗变核素的一部分反向嬗变成Sm-151，而其他最终成为稳定核素。

[0231] 关于剩余的Sm-146、147、148、149、150、152、154中的Sm-150、152，基于μ介子照射的嬗变核素的一部分也成为作为中寿命放射性核素的Sm-151。

[0232] 如此，在向Sm同位素元素群照射μ介子μ-的情况下，嬗变核素发生β-衰变而反向嬗变，所以无法通过一次照射使Sm-151消除，但可以使其减少。

[0233] 因此，研究了使其经由奇偶浓缩工序(图1；S12)而将Sm同位素元素的群中的中子数为奇数的Sm-151、149、147浓缩。

[0234] 从Sm-151的Pm嬗变核素的一部分向Sm-151的反向嬗变是难以避免的，但没有从Sm-149的Pm嬗变核素向Sm-151的反向嬗变，所以可以通过一次μ介子照射使Sm-151有效减
少。

[0235] 另外，Sm-147(亚稳核)的嬗变核素Pm-147发生β-衰变而反向嬗变成Sm-147，其他的嬗变核素Pm-144、145、146发生β+衰变而嬗变成Nd的稳定核素或亚稳核素。

[0236] 通过以上所述的至少一个实施方式的放射性废物的处理方法，在分离提取了同位素元素的群的基础上，向上述同位素元素的群照射高能量粒子，由此可以从核裂变产物中
仅选择性消除长寿命放射性核素。

[0237] 通过该放射性废物的处理方法，可以不需要同位素分离而将长寿命放射性核素作为资源进行再利用。

[0238] 虽对本发明的几个实施方式进行了说明，但这些实施方式作为例子示出，并非意图对发明范围进行限定。这些实施方式可以通过其他各种形式加以实施，可以在不脱离发
明主旨的范围内进行各种省略、置换、变更、组合。这些实施方式、其变形包含于发明的范围、主旨中，同样也包含于权利要求书中记载的发明及与其等同的范围内。

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