利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的装
置和方法
技术领域
[0001] 本
发明涉及光镊应用及光场调控技术领域，尤其涉及飞秒光镊技术在非线性光学表征技术领域的应用，更为具体的说，是涉及一种
利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的装置和方法。
背景技术
[0002] 纳米颗粒是指颗粒尺寸为纳米量级的超细微粒，由于微纳粒子本身具有传统尺度颗粒所没有的特殊性能(例如：量子尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应等)，被广泛应用于医药、化工和纺织等各个领域。在强相干光与纳米颗粒相互作用时，非线性光学效应的产生使得微纳粒子产生了新颖的特性及应用。研究微纳粒子的非线性光学特性对光通信、光
开关、
光谱学及物质结构的分析等均有重要意义。因此微纳粒子的非线性光学表征技术成为当前的研究热点之一。作为典型的三阶非线性光学效应，双光子吸收效应广泛存在于惰性气体、
碱金属和
半导体晶体等材料中。微纳粒子的双光子吸收效应广泛应用于光
限幅、微纳加工、双光子
荧光光谱和药物载体等领域。因此，表征微纳粒子的双光子吸收系数显得尤为重要。现有的双光子吸收系数表征方法主要有Z-scan技术、非线性透射和荧光掺比法等。值得注意的是现有的双光子吸收表征方法只能测量大量粒子的双光子吸收效应，进而间接估算出单个粒子的双光子吸收截面，不能直接测量出单个粒子的双光子吸收系数。
[0003] 自从A.Ashkin研究了激光可以对微小粒子产生
力，提出了光镊技术以来，人们一直开展光作用在微小粒子上的光力研究。光镊技术是基于激光强聚焦所产生的力学效应，可以实现微小粒子的稳定捕获与操控。理论上，作用在粒子上的力主要分为两个部分：一是梯度力，与光强梯度成正比，能够将微纳粒子稳定地束缚在光场势阱中；二是
辐射力，一般沿着光束传播方向，不利于粒子的稳定捕获。光镊技术目前被广泛应用于光学、量子物理、
生物科学、化学和医学等众多领域。将传统光镊技术中的连续激光用高重复
频率飞秒脉冲
激光束代替，近年来人们提出了飞秒光镊技术。研究发现飞秒光镊用于捕获微纳粒子时会引发多种捕获动力学行为，包括稳定捕获、粒子操纵、势阱分裂、定向喷射以及
牵引力等。例如，使用飞秒光镊可以实现人体红细胞的稳定捕获[Opt.Commun.256(4-6),358-363(2005)]；实现微
流体装置中活细胞的操纵[Opt.Laser Eng.55,150-154(2014)]；产生金微纳粒子的势阱分裂[Nat.Phys.6(12),1005-1009(2010)]；实现聚苯乙烯的定向喷射[J.Phys.Chem.C 117(37),19182–19188(2013)]；利用周围环境的双光子吸收实现粒子的光学牵引[Nanophotonics 8(6),1117-1124(2019)]。然而，还未有文献报道将飞秒激光技术与光场调控技术相结合实现单个粒子双光子吸收系数的有效测量。
[0004] 综上所述，上述已有技术并未有效解决以下问题：
[0005] 1)飞秒光镊中，粒子双光子吸收效应的出现会对粒子稳定捕获产生何种影响？[0006] 2)飞秒光镊中，如何
鉴别被捕获的粒子是否具有双光子吸收效应？
[0007] 3)飞秒光镊中，如何对双光子吸收系数进行有效测量？
发明内容
[0008] 为解决上述问题，本发明将飞秒光镊和光场调控技术相结合，提出了微纳粒子双光子吸收效应的鉴别和测量方法及装置。本发明通过捕获粒子沿圆周运动的频率与入射功率之间的变化关系，实现了单个微纳粒子的双光子吸收系数测量。
[0009] 为了达到上述目的，本发明提供如下技术方案：
[0010] 利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的方法，包括如下步骤：
[0011] 步骤一，样品配置
[0012] 将待测微纳粒子浸没在线性光学
溶剂中，后放置于
载玻片上；
[0013] 步骤二，光场调控
[0014] 高重复频率飞秒脉冲
激光器作为
光源输出的线偏振光经光场调控装置生成涡旋光束，光束经分光棱镜后进入显微物镜，通过高数值孔径透镜紧聚焦在载玻片上，生成的特定光场与载玻片上的粒子相互作用，使得粒子能够在捕获平面上内做圆周运动；
[0015] 通过高数值孔径透镜聚焦以后，圆偏振涡旋光束的三维焦场为：
[0016]
[0017] 其中：
[0019] f为焦距；
[0020] ω为束腰半径；
[0021] k为波矢；
[0022] exp(ilφ)表示光场的
相位信息，即每光子携带有 的轨道
角动量；
[0023] p+1表示，每个光子带有p+1个自旋角动量；
[0024] i为复数空间虚数单位；
[0025] θ为孔径角；
[0027] 步骤3，鉴别粒子双光子吸收效应
[0028] 观测到当粒子圆周运动频率随入射光功率的增加而线性增加，则判断粒子无双光子吸收效应；当观测到粒子运动频率随着入射光功率的增加而非线性增加时，判断出粒子具有双光子吸收效应。
[0029] 进一步的，还包括：
[0030] 步骤4，测量粒子双光子吸收系数
[0031] 测量两个不同功率下粒子所对应的轨道运动频率为f1及f2，通过f1及f2计算出粒子三阶非线性光学系数
虚部为
[0032]
[0033] 通过三阶非线性光学系数虚部与双光子吸收系数之间的关系进一步推导粒子双光子吸收系数。
[0034] 进一步的，所述步骤一中，浸没在线性光学溶剂中的待测微纳粒子需经
超声波震荡一段时间后，再放置于载玻片上。
[0035] 进一步的，所述步骤二中当入射光场为一阶右旋圆偏振涡旋光束时，入射光场表示为：
[0036]
[0037] 其中，P(θ)为光瞳面轴对称分布的归一化振幅分布；m为涡旋阶数；er为极坐标下径向单位相量；eφ为极坐标下角向单位相量；光学角动量由轨道角动量和自旋角动量两个部分组成，光学角动量由 表示；自旋角动量表示为轨道角动量为 其中，ε0为空气的
介电常数；Im表示求虚部符号，
为
电场分布， 为电场的共轭，为梯度算子。
[0038] 进一步的，一阶右旋圆偏振涡旋光束通过如下方式产生：将飞秒激光束扩束，后经过一特定角度的四分之一波片变为圆偏振光，后通过空间光
调制器生成圆偏振涡旋光束。
[0039] 进一步的，所述特定角度为：线偏振光偏振方向与四分之一波片快轴呈45度角。
[0040] 进一步的，所述步骤三中，当粒子具有双光子吸收效应时，随着光功率的增加粒子圆周运动频率增
加速率与双光子吸收系数呈正比。
[0041] 本发明还提供了利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的装置，包括：激光器、光场调控装置、分光棱镜、二向色镜、透镜、探测器、显微物镜、三维调节移动平台、放置待测样品的载玻片、照明光源，所述显微物镜包括两组透镜，激光器作为光源输出线偏振光并输入至光场调控装置，光场调控装置用于调控线偏振光生成涡旋光束，光束经分光棱镜后进入显微物镜，显微物镜中的透镜紧聚焦在载玻片上，载玻片设置在三维调节移动平台上，照明光源照亮载玻片上的粒子后，垂直于二向色镜及透镜入射，探测器用于探测粒子。
[0042] 进一步的，所述分光棱镜将经光场调控装置调控后的光束分成两条互相垂直的光路，二向色镜、透镜、探测器设置在分光棱镜的一条分光路上，显微物镜的一组透镜设置在分光棱镜的另一条分光路上，显微物镜的另一组透镜位于照明光源光路上。两组透镜分别设置在载玻片的两侧，且透过它们的光线均紧聚焦于载玻片。
[0043] 进一步的，所述激光器为高重复频率飞秒
脉冲激光器。
[0044] 与
现有技术相比，本发明具有如下优点和有益效果：
[0045] 1.本装置将飞秒光镊技术和光场调控技术相结合，将微纳粒子的非线性光学特性与捕获粒子的动力学行为相联系，通过调控特殊的光场，使得粒子能被稳定捕获且在横平面内做圆周运动，在飞秒光镊对粒子进行捕获时，通过观察粒子的圆周运动频率，即可鉴别出粒子是否具有双光子吸收效应。
[0046] 2.本发明通过定量计算，可以获得单个微纳粒子的双光子吸收系数的大小，从而能够精确快速地对单个微纳粒子双光子吸收系数进行实时测量。
[0047] 3.相对于传统的双光子吸收表征技术，例如Z-scan，本发明更为直观形象地从捕获粒子的动力学行为鉴别出粒子是否具有双光子吸收效应，实现双光子吸收效应的“
可视化”鉴别以及粒子双光子吸收系数的“可视化”测量。
[0048] 4.本发明提供的装置简单、操作方便，所需样品少。
附图说明
[0049] 图1为本发明提供的利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的装置结构示意图。
[0050] 图2为本发明中一阶右旋圆偏振涡旋光束的焦场分布情况，其中(a1)为归一化光强分布,
[0051] (a2)x,y光强分布,(a3)xy平面相位分布，(b1)为归一化角动量，(b2)为归一化自旋角动量，(b3)为归一化轨道角动量。
[0052] 图3为本发明中微纳粒子是否具有双光子吸收效应时的光力分布情况，其中(a1)为梯度力分布，(a2)为辐射力分布，(a3)为合力分布，(b1)为是否考虑双光子吸收效应时梯度力对比，(b2)为是否考虑双光子吸收效应时辐射力对比，(b3)为是否考虑双光子吸收效应时合力对比。
[0053] 图4为本发明中微纳粒子是否具有双光子吸收效应时的轨道力矩分布；
[0054] 图5为本发明中微纳粒子的双光子吸收效应对粒子圆周运动频率的非线性依赖关系；
[0055] 表1为本发明中微纳粒子的双光子吸收系数的真实值和理论预算值。
具体实施方式
[0056] 以下将结合具体
实施例对本发明提供的技术方案进行详细说明，应理解下述具体实施方式仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。
[0057] 本发明公开了一种利用飞秒光镊和光场调控技术测定微纳粒子双光子吸收效应的装置和方法。当光源通过光场调控装置之后，生成的特殊光场(比如一阶圆偏振涡旋光束)使得微纳粒子在焦平面上被稳定捕获并做圆周运动。根据被捕获粒子做圆周运动的频率与入射光功率之间的依赖关系，可以判断出微纳粒子是否具有双光子吸收效应。具体而言，如果圆周运动频率随入射光功率的增加而线性增加，则粒子无双光子吸收效应；如果运动频率随着入射光功率的增加而非线性增加，则可以判断出粒子具有双光子吸收效应。进一步地，从运动频率与入射光功率之间的非线性依赖关系，可以获得单个微纳粒子的双光子吸收系数。
[0058] 本发明提供的方案适合检测半径较小的微纳粒子。如图1所示，本发明提供的利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的装置，包括：激光器1、光场调控装置2、分光棱镜3、二向色镜4、透镜5、探测器6、高数值孔径物镜(7、10)、三维调节移动平台8、放置待测样品的载玻片9、照明光源11。高数值孔径物镜(7、10)由两组透镜组成，光场调控装置2、分光棱镜3设置在激光器发射光路上，分光棱镜3将入射光束分成两条互相垂直的光路，二向色镜4、透镜5、探测器6设置在分光棱镜的一条分光路上，一组透镜7设置在分光棱镜的另一条分光路上，另一组透镜10位于照明光源11光路上。两组透镜分别设置在载玻片9的两侧，且透过它们的光线均紧聚焦于载玻片。载玻片设置在三维调节移动平台8上，便于调节载玻片的高度和方向。待测微纳粒子需浸没在线性溶剂中，后放置于载玻片上。激光器采用高重复频率飞秒脉冲激光器，其作为光源输出线偏振光并输入至光场调控装置，光场调控装置用于调控线偏振光生成特定的涡旋光束。光束经分光棱镜后进入显微物镜，通过高数值孔径透镜紧聚焦在载玻片上。载玻片上放置的样品是由线性/非线性光学粒子浸没在线性溶剂中组成的。通过照明光源11照亮粒子后，垂直于二向色镜及透镜入射，最终粒子被探测器所探测。
[0059] 基于上述装置，本发明通过光场调控，生成特定光场与粒子相互作用，使得粒子可以在捕获平面上内做圆周轨道运动。通过调节入射光功率，在不同光功率下探测粒子沿圆周运动的频率，分析不同入射光功率下粒子轨道运动变化趋势，得到粒子轨道运动频率与入射光功率变化之间的依赖关系，从而鉴别出粒子是否具有双光子吸收效应。
[0060] 更进一步的，还能够通过对入射光功率与捕获粒子做圆周运动频率间的非线性变化关系进行分析，获得微纳粒子的双光子吸收系数的大小。
[0061] 具体的说，本发明提供了一种利用飞秒光镊和光场调控表征微纳粒子双光子吸收效应的方法，包括如下步骤：
[0062] 步骤一，样品配置
[0063] 将线性/非线性光学微纳粒子浸没在线性光学溶剂中，经
超声波震荡一段时间后，将样品放置于载玻片上。
[0064] 步骤二，光场调控
[0065] 通过光场调控系统，生成特定光场与粒子相互作用。使得粒子可以在捕获平面上内做圆周运动。以一阶右旋圆偏振涡旋光束为例，产生的圆偏振涡旋光束，经过高数值孔径透镜紧聚焦后，作用于焦平面处的样品。由于入射光场的圆偏振及涡旋特性，会使得粒子稳定捕获在焦平面上，且做圆周运动。粒子做圆周运动的本质是粒子受到了光的力距作用。在高重复频率的飞秒激光脉冲照射下粒子会激发非线性光学效应，其中，粒子的双光子吸收效应会影响光力的大小，从而影响粒子的受力及力矩，最终导致粒子运动状态变化。
[0066] 一阶右旋圆偏振涡旋光束通过如下方式产生：将飞秒激光束扩束，后经过一特定角度(线偏振光偏振方向与四分之一波片快轴呈45度角)的四分之一波片变为圆偏振光，后通过空间光调制器生成圆偏振涡旋光束。
[0067] 本发明可实现两个功能：一是鉴别粒子是否具有双光子吸收，二是测量双光子吸收系数。
[0068] 通过高数值孔径透镜聚焦以后，圆偏振涡旋光束的三维焦场为：
[0069]
[0070] 其中：
[0071] 为柱坐标下的径向、角向及纵向坐标；
[0072] f为焦距；
[0073] ω为束腰半径；
[0074] k为波矢；
[0075] exp(ilφ)表示光场的相位信息，即每光子携带有 的轨道角动量；
[0076] i为复数空间虚数单位；
[0077] θ为孔径角；
[0078] φ为极坐标系下取向角；
[0079] 当入射光场为一阶右旋圆偏振涡旋光束时，其归一化光强分布如图2(a)所示。该光场在焦平面上呈圆环形分布，且其中心处光强为0，且具有高度对称性。该入射光场可以表示为：
[0080]
[0081] 其中P(θ)为光瞳面轴对称分布的归一化振幅分布；m为涡旋阶数；er为极坐标下径向单位相量；eφ为极坐标下角向单位相量；图2(d)图示了这种光场的归一化角动量分布。通常情况下，光学角动量由轨道角动量和自旋角动量两个部分组成。光学角动量由表示；自旋角动量可以表示为 轨道角动量为 其中，ε0为空气的介电常数；Im表示求虚部符号， 为电场分
布， 为电场的共轭， 为梯度算子。在一阶右旋圆偏振涡旋光束中，归一化角动量、归一化自旋角动量、归一化轨道角动量分别如图2(b1)、2(b2)、2(b3)所示。该光场角动量主要由轨道角动量组成，自旋角动量可以忽略不计。
[0082] 步骤3，鉴别粒子双光子吸收效应
[0083] 微纳粒子在溶剂中稳定捕获并使其在捕获平面上做圆周运动，在高重复频率飞秒激光脉冲照射下，当微纳粒子浸没在线性光学溶剂中时，粒子所受到的时间平均光力可写为：
[0084]
[0085] 如上述公式所示，光力由两个部分组成，一是梯度力；二是辐射力。其中，α为极化率；Re表示求
实部符号；c为光速； 为波印廷矢量的轨道部分。
[0086] 当粒子具有双光子吸收效应时，其粒子受力分布如图3所示。
[0087] 通过对比粒子是否具有双光子吸收效应时的光力分布，结果表明：当粒子具有双光子吸收时，双光子吸收导致了作用在粒子上的辐射力增大。
[0088] 以两种具有不同双光子吸收效应的粒子为例，研究粒子非线性光学效应对粒子轨道运动的影响，其结果如图4所示，结果表明：
[0089] 1)当粒子具有双光子吸收效应时，粒子所受辐射力增大，使得粒子轨道力矩变大。从而增加粒子的轨道运动频率。
[0090] 2)当粒子双光子吸收效应可以忽略不计时，粒子所受辐射力变化较小，使得粒子轨道力矩基本不变，粒子的圆周运动频率变化较小。
[0091] 结果表明：在实际测量过程中，粒子双光子吸收效应会使得粒子轨道运动频率增加。
[0092] 我们进一步研究轨道的运动频率如下：
[0093] 在
流体力学中，粒子运动速度与粒子所受光力之间存在如下关系：
[0094]
[0095] Fcurl为粒子所受旋度力；
[0096] Δχ为微纳粒子与周围介质的相对
磁化率差值；
[0097] Vm为粒子体积；
[0098] νs为粒子运动速度；
[0099] η为溶液粘滞系数，η＝ν·ρ；
[0102] A为粒子横截面积；
[0103] U为周长；
[0104] 在实验中，粒子做圆周运动的速率与所受旋度力成正比，因此粒子双光子吸收影响粒子轨道运动频率。
[0105] 如图5所示，选取两种特殊情况：β＞0和β＝0，分别代表具有双光子吸收效应的微纳粒子和不具有双光子吸收效应的微纳粒子。计算结果表明：
[0106] 1)当粒子不具有双光子吸收时，如图5实线所示：随着入射光功率的增加粒子圆周运动的频率线性增加。
[0107] 2)当粒子具有双光子吸收时：随着入射光功率的增加粒子做圆周运动的频率呈非线性增加。
[0108] 3)当粒子具有双光子吸收时：随着光功率的增加粒子圆周运动频率增加速率与双光子吸收系数呈正比。
[0109] 结果表明：通过实验观测，可以有效地鉴别粒子是否具有双光子吸收效应。即观测到如果圆周运动频率随入射光功率的增加而线性增加，则粒子无双光子吸收效应；如果观测到运动频率随着入射光功率的增加而非线性增加，则可以判断出粒子具有双光子吸收效应。
[0110] 在鉴别粒子是否具有双光子吸收效应的
基础上，本发明还提供了进一步测量粒子双光子吸收系数的步骤。
[0111] 步骤4，测量粒子双光子吸收系数
[0112] 当我们测量两个不同功率下粒子所对应的轨道运动频率为f1及f2，通过f1及f2即可计算出粒子三阶非线性光学系数虚部为
[0113]
[0114] 然后通过三阶非线性光学系数虚部与双光子吸收系数之间的关系可进一步确定粒子双光子吸收系数。
[0115] 表1是对双光子吸收系数的进一步验证，将通过轨道运动推导出的双光子吸收系数与实际双光子吸收系数对比，最终得出，我们的方法可以实现双光子吸收系数的测量，其测量绝对误差可以控制在2％以下。
[0116]
[0117] 表1本发明中微纳粒子的双光子吸收系数的真实值和理论预算值
[0118] 结果证明：粒子的双光子吸收系数可以通过本
专利所提及的方法进行有效地测量。
[0119] 本发明方案所公开的技术手段不仅限于上述实施方式所公开的技术手段，还包括由以上技术特征任意组合所组成的技术方案。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也视为本发明的保护范围。
