低碳烷烃脱氢制低碳烯烃的反应方法
专利汇可以提供低碳烷烃脱氢制低碳烯烃的反应方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本 发明 涉及一种用于低 碳 烷 烃 脱氢制备低碳烯烃的方法，主要解决现有催化剂贵金属用量高、在高温条件下选择性低，导致催化剂积炭严重，单程 稳定性 差的问题。本发明通过采用以丙烷/异 丁烷 为原料，在反应 温度 520～620oC，反应压 力 0～0.4MPa，烷烃 质量 空速 0.1～8.0h-1，H2/CnH2n+2体积比为0.2～1.6条件下，原料与催化剂 接触 ，反应生成丙烯/异丁烯的技术方案，较好地解决了该问题，可用于低碳烷烃脱氢制低碳烯烃催化剂的工业生产。，下面是低碳烷烃脱氢制低碳烯烃的反应方法专利的具体信息内容。
1.一种用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，以丙烷或/和异丁烷为原料，在反应-1
温度520～650℃，反应压力0～0.4MPa，烷烃质量空速0.1～8.0h ，H2/CnH2n+2体积比为
0.2～1.6条件下，原料与催化剂接触，反应生成丙稀/异丁烯；其中所用催化剂以重量百分比计包括以下组分：
a)将选自α-Al2O3、γ-Al2O3、δ-l2O3、θ-Al2O3、尖晶石、沸石、氧化钛或氧化锆的至少一种涂层多孔材料的浆液涂覆在选自α-Al2O3、γ-Al2O3、δ-l2O3、金属、SiC、堇青石、石英、莫来石或氧化钛中的至少一种惰性载体的内核上作为复合载体，复合载体为催化剂重量的
90～99.5％；
b)选自铂系金属中钌、铑、钯、锇、铱或铂中的至少一种，以单质计为催化剂重量的
0.01～1.2％；
c)选自元素周期表ⅡB化合物中的至少一种，以单质计为催化剂重量的0.01～
4.0％；
d)选自催化助剂M，催化助剂M为La、Nd、Lu、Eu、Ce、Yb、Tb或Ho中的至少一种，以单质计为催化剂重量的0.01～4.0％；
e)选自元素周期表ⅠA或ⅡA化合物中的至少一种，以单质计为催化剂重量的0.01～
1.0％；
所用催化剂的制备方法包括以下步骤：
a)将选自α-Al2O3、γ-Al2O3、δ-l2O3、θ-Al2O3、沸石、尖晶石、氧化钛或氧化锆的至少一种涂层多孔材料的浆液涂覆在选自α-Al2O3、γ-Al2O3、δ-l2O3、金属、SiC、堇青石、石英、莫来石或氧化钛中的至少一种惰性载体的内核上；先于50～250℃下干燥1～15小时，然后在700～1000℃焙烧1～9小时使涂层和载体有效结合，得到层状复合载体；
b)配制混合溶液Ⅰ，包括所需量的ⅡB化合物、催化助剂M以及ⅠA或ⅡA元素的可溶性盐水溶液，其中催化助剂M为La、Nd、Lu、Eu、Ce、Yb、Tb或Ho中的至少一种；配制所需量的氯铂酸盐水溶液Ⅱ；
c)用浸渍法将溶液Ⅰ和Ⅱ中所含可溶性盐负载在复合催化剂载体上，浸渍12～48小时后，干燥后得到催化剂前体；
d)催化剂前体在450～650℃焙烧0.5～12小时，并用水蒸汽脱氯0.5～10小时后用氢气还原得到低碳烷烃脱氢制低碳烯烃催化剂。
2.根据权利要求1所述用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，其特征在于反应温度为540～600℃。
3.根据权利要求1所述用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，其特征在于反应压力为0.05～0.35MPa。
4.根据权利要求1所述用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，其特征在于烷烃质量-1
空速为0.5～5.6h 。
5.根据权利要求1所述用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，其特征在于H2/CnH2n+2体积比为0.2～1.6。
6.根据权利要求1所述用于低碳烷烃脱氢制备低碳烯烃的方法，其特征在于反应原料是丙烷或异丁烷中的至少一种。
低碳烷烃脱氢制低碳烯烃的反应方法
技术领域
背景技术
同时，在许多反应中非均匀分布的催化剂表现出比均匀分布的催化剂更好的活性、选择性和寿命。其中，活性组分在载体上呈蛋壳型分布的催化剂可以用于提高串联反应中间产物的选择性或提高快速反应的选择性，即当内扩散速率远小于本征反应速率时，如果反应速率很快，反应物分子刚扩散进入到孔道内一点距离就反应掉了，而扩散速率太慢，这样使得催化剂中心部分的内表面没有得到利用，因而将活性组分制备成薄壳型分布。此外，活性组分分布于外表面还有利于能量的转移。因此该技术在工业上得到广泛的应用并取得了良好的效果。
发明内容
低碳烯烃的反应方法，以丙烷或/和异丁烷为原料，在反应温度520～620 C，反应压力0～-1
0.4MPa，烷烃质量空速0.1～8.0h ，H2/CnH2n+2体积比为0.2～1.6条件下，原料与催化剂接触，反应生成丙稀/异丁烯，其中所用催化剂以重量百分比计包括以下组分：
1.0；反应原料是丙烷、异丁烷或是二者的混合物；催化剂载体的内核对催化剂活性组分前驱体的吸附能力较弱，优选方案选自堇青石、石英、莫来石、γ-Al2O3中的至少一种，用量为复合层状载体的80～95%；层状复合载体的涂层为耐热的多孔吸附材料，对活性组分前驱体的吸附能力较强，并具有高的比表面积，其优选方案选自γ-Al2O3 、δ-l2O3、θ-Al2O3或尖晶石的至少一种，用量为层状复合载体重量的5～20%，涂层厚度为5～200微米，比表面积50～200m2/g。铂系金属选自Pt或Pd，优选范围以单质计为催化剂重量的0.1～1.0%。
元素周期表ⅠA或ⅡA元素选自Li、Na、K、Ca、Mg或Ba中的至少一种，优选范围以单质计为催化剂重量的0.05～0.6%。复合金属助剂包括元素周期表ⅡB化合物中的至少一种，优选范围以以单质计为催化剂重量的1.0～2.0%；选自稀土元素的催化助剂(M)，La、Nd、Lu、Eu、Ce、Yb、Tb或Ho中的至少一种，优选范围以以单质计为催化剂重量的0.1～2.0%。
时，然后在700～1000C焙烧 1～9小时使涂层和载体有效结合，得到层状复合载体；
件：温度520～650 C，压力0～0.4MPa，烷烃质量空速0.1～8.0h ，H2/CnH2n+2为0.1～
1.6；产物分析采用HP-5890气相色谱仪(HP-AL/S毛细管柱，50m×0.53mm×15μm； FID检测器)在线分析脱氢产物中的烷烃、烯烃含量并计算反应的转化率、选择性以及收率。
件：温度520～650 C，压力0～0.4MPa，烷烃质量空速0.1～8.0h ，H2/CnH2n+2为0.1～
1.6；产物分析采用HP-5890气相色谱仪(HP-AL/S毛细管柱，50m×0.53mm×15μm； FID检测器)在线分析脱氢产物中的烷烃、烯烃含量并计算反应的转化率、选择性以及收率。使用本发明提供的方法制备的催化剂用于低碳烷烃脱氢反应，丙烷/异丁烷转化率达37%/45%、烯烃选择性高于91%；经过24次烧炭再生，异丁烷转化率保持在43.2%，烯烃选择性高于
92%，催化剂性能稳定，取得了较好的技术效果。
具体实施方式
克丝光沸石粉(< 5μm以下，比表面积270m/g)，12.8g 6%聚乙烯醇及120克蒸馏水混合，搅拌1小时制得涂层浆料，将直径4mm的堇青石小球浸渍到所配之的混合涂层浆料中，放置o o o
过夜，于80C干燥2小时，然后升温至150C再次干燥2小时，最后于900C焙烧3小时，得
2
到层状复合载体。分析表明涂层厚度约120μm，涂层比表面积为186m/g。
小时，然后60 C烘干，在空气流中530 C焙烧3小时，接着用水蒸气在530 C下处理4小
o
时，最后通干燥空气530 C处理1小时得到催化剂样品，记为A。样品在脱氢反应前用氢气，
o
500 C还原活化90分钟，用于丙烷/异丁烷脱氢反应。反应结果见表2。
涂到直径4mm的α-Al2O3小球上，于80 C干燥2小时，然后升温至150C再次干燥2小时，o
最后于800C焙烧10小时，得到层状复合载体。分析表明涂层厚度约80μm，涂层比表面积
2
为121m/g。
球上，于80C干燥2小时，然后升温至150C再次干燥2小时，最后于900C焙烧8小时，得
2
到层状复合载体。分析表明涂层厚度约100μm，涂层比表面积为135m/g。
寸控制在10μm以下。制得涂层浆料喷涂到直径4mm的莫来石小球上，于80C干燥2小时，o o
然后升温至150C再次干燥2小时，最后于950C焙烧6小时，得到层状复合载体。分析表
2
明涂层厚度约90μm，涂层比表面积为112m/g。
(比表面积200 m/g)，得到的浆液在室温下球磨4小时使得粒子尺寸控制在10μm以下。
o o
制得涂层浆料喷涂到直径4mm的SiC小球上，于80C干燥2小时，然后升温至150C再次干o
燥2小时，最后于1000C焙烧6小时，得到层状复合载体。分析表明涂层厚度约120μm，涂
2
层比表面积为174m/g。
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