用于元素蜕变的设备及方法

申请号 CN201380031629.6 申请日 2013-06-14 公开(公告)号 CN104488037A 公开(公告)日 2015-04-01
申请人 登特国际研究有限公司; 发明人 威廉·小瓦登·登特;
摘要 本 发明 公开了用于元素蜕变的设备及方法的实例。设备可包括 中子 发射器,其被配置用于使用中子输出发射中子,中子减速剂,其被配置用于降低中子输出的平均 能量 以产生减速的中子输出,目标物,其被配置用于在暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过目标物吸收中子产生蜕变的元素,以及提取器,其被配置用于提取所需元素。一种方法,其包括产生中子输出,使用中子减速剂降低中子输出的平均能量以产生减速的中子输出,使用目标物从减速的中子输出中吸收中子,以产生蜕变的元素,以及通过目标物洗提一种溶液以提取所需元素。在一些 实施例 中,目标物包括钼-98,且所需元素包括锝-99m。
权利要求

1.一种用于蜕变元素的设备,所述设备包括:
中子发射器,其被配置为通过中子输出发射中子;
中子减速剂,其被配置为降低中子输出的平均能量以产生减速的中子输出;
目标物,其被配置为当暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过所述目标物吸收中子产生蜕变元素;以及
提取器,其被配置为提取所需元素。
2.根据权利要求1所述设备,其中所述中子发射器包括中子发生器。
10 15
3.根据权利要求1所述设备,其中所述中子输出包括以约1×10 到约1×10 个中子/秒的速率产生中子。
4.根据权利要求1所述设备,其中所述中子输出的平均能量为约2.4MeV至约14MeV。
5.根据权利要求1所述设备,其中所述中子减速剂包括铅、铋、钨、钍、、贫化铀、、重水、铍、、聚乙烯或它们的组合。
6.根据权利要求1所述设备,其中所述中子减速剂的厚度足够将中子输出的能量降低至一能量水平,在所述能量水平目标物的中子捕获截面在第一阈值之上。
7.根据权利要求1所述设备,其中所述目标物包括、碳、铬、钴、铒、氟、镓、氚、铟、碘、、氪、钼、氮、、磷、铷、钐、硒、钠、锶、锝、铊、氙或钇中的至少一种。
8.根据权利要求1所述设备,其中所述目标物的厚度足够将减速的中子输出的能量降低到一能量水平,在所述能量水平目标物的中子捕获截面在第二阈值之上,所述第二阈值在所述第一阈值之上,第二阈值优选临近所述目标物的中子捕获截面的峰值。
9.根据权利要求1所述设备,其中所述提取器包括色谱系统、真空过滤系统、离心机系统、真空蒸发系统、重过滤系统或它们的组合。
10.根据权利要求1所述设备,其中所述蜕变元素自发衰减以产生所需元素。
11.根据权利要求1所述设备,其中所述目标物包括钼-98,所述蜕变元素包括钼-99,并且所需元素包括锝-99m。
12.一种用于从钼-98产生锝-99的设备,所述设备包括:
中子发射器,其被配置为通过中子输出发射中子;
中子减速器,其具有D1直径并被配置为降低中子输出平均能量以产生减速的中子输出;
一个或多个区域,所述区域具有D2直径并包括含钼材料,所述含钼材料被配置为在暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过含钼材料吸收中子,由钼-98产生钼-99;以及提取器,其被配置为从一个或多个所述区域中提取锝-99m。
10 15
13.根据权利要求12所述设备,其中所述中子输出包括以约1×10 到约1×10 个中子/秒的速率产生中子。
14.根据权利要求12所述设备,其中所述中子输出的平均能量为约2.4MeV至约
14MeV。
15.根据权利要求12所述设备,其中所述中子减速剂基本围绕所述中子发生器。
16.根据权利要求12所述设备,其中所述中子减速剂包括铅、铋、钨、钍、铀、贫化铀、水、重水、铍、碳、聚乙烯或它们的组合。
17.根据权利要求12所述设备,其中所述直径D1被选择为,使得减速的中子输出的能量在约1keV至约100keV的范围。
18.根据权利要求12所述设备,其中所述含钼材料包括钼氧化物或钼粉末。
19.根据权利要求12所述设备,其中所述直径D2被选择为,使得减速的中子输出的能量在约100eV至约1000eV的范围。
20.根据权利要求12所述设备,进一步包括洗提溶液,其被配置为通过一个或多个所述区域中的至少一些以被洗提,其中所述洗提溶液包括水或盐水。
21.根据权利要求12所述设备,其中所述提取器包括色谱系统、真空过滤系统、离心机系统、真空蒸发系统、重力过滤系统或它们的组合。
22.一种用于蜕变目标物的方法,所述方法包括:
产生中子输出;
使用中子减速剂将所述中子输出的平均能量降低以产生减速的中子输出;
使用所述目标物从减速的中子输出中吸收中子,以产生蜕变元素;以及
提取所需元素。
23.根据权利要求12所述方法,还包括在中子输出中倍增中子。
24.根据权利要求12所述方法,还包括自发衰减所述蜕变元素以产生所需元素。
25.根据权利要求12所述方法,其中所述中子减速剂的厚度足够将所述中子输出的能量降低至一能量水平,在所述能量水平所述目标物的中子捕获截面在第一阈值之上。
26.根据权利要求12所述方法,其中所述目标物的厚度足够将减速的中子输出的能量降低到一能量水平,在所述能量水平目标物的中子捕获截面在第二阈值之上,所述第二阈值在所述第一阈值之上,所述第二阈值优选临近所述目标物的中子捕获截面的峰值。

说明书全文

用于元素蜕变的设备及方法

[0001] 相关申请的交叉参考
[0002] 本申请要求题目为“VESSEL FOR TRANSMUTATION OF ELEMENTS”的,申请日为2013年5月6号的美国专利申请No.61/660,463的优先权。前述申请的每一个在此被整体引用。

技术领域

[0003] 本发明涉及用于元素蜕变的设备与方法,并具体涉及用于钼-98蜕变产生锝-99m的设备和方法。

背景技术

[0004] 锝-99m(Tc-99m)是核医学中的主同位素,其广泛地用于诊断医疗成像。Tc-99m通常用于检测疾病和了解器官结构和功能。锝-99m是具有6小时半衰期的锝-99(Tc-99)
的亚稳态核异构体,并且在其衰减至锝-99时,发射140keV的伽玛射线光子。该伽玛射线
可被用于医学成像。美国Tc-99m的供给通常通过在反应堆中照射高浓缩(HEU),从HEU
目标物中提取裂变产物钼-99(Mo-99)并在Mo-99自发β衰变(具有66小时半衰期)时
收集所产生的Tc-99m而生产。

发明内容

[0005] 提供了用于元素蜕变的设备与方法。
[0006] 在一些实施例中,用于从钼-98产生锝-99m的设备包括中子发生器,其被配置为使用中子输出发射中子,具有D1直径的中子减速剂,其被配置为减小中子输出的平均能量
以产生减速的中子输出,一个或多个具有直径D2并包括含钼材料的区域,其被配置为在暴
露于减速的中子输出时吸收中子,通过含钼物质吸收中子,由钼-98产生钼-99,以及提取
器,其被配置为从一个或多个区域中提取钼-99。
[0007] 在一些变体中,用于元素蜕变的设备包括中子发射器,其被配置为使用中子输出发射中子,中子减速剂,其被配置为减小中子输出的平均能量以产生减速的中子输出,目标物,其被配置为在暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过目标物吸收中子产生元素蜕变,以及提取器,其被配置为提取所需元素。
[0008] 还提供了蜕变目标物的方法。在一些实施例中,蜕变目标物的方法包括产生中子输出,使用中子减速剂减小中子输出的平均能量以产生减速的中子输出,使用目标物从减
速的中子输出中吸收中子以产生蜕变的元素,以及提取所需元素。
附图说明
[0009] 结合附图,本发明的前述和其他特征将通过下面的描述和随附的权利要求变得更加显而易见。
[0010] 图1是用于蜕变元素的设备的实例的侧视图。
[0011] 图2是用于蜕变元素的设备的另一实例的俯视图。
[0012] 图3是用于蜕变元素的设备的另一实例的俯视图。
[0013] 图4A和图4B分别是用于蜕变元素的设备的另一实例的俯视图和侧视图。
[0014] 图5是用于蜕变元素的方法的实例的流程图
[0015] 图6是横截面曲线图(单位为靶,其中1靶=10-28平方米)作为中子能量函数-19
(单位eV,其中1eV≈1.6×10 J)用于中子与Mo-98反应。较长虚线代表弹性散射,较短
虚线代表非弹性散射,点化线代表捕捉,且实线代表总截面。
[0016] 图7是Tc-99的活性(单位mCi,其中1Ci=3.7×1010Bq(以秒衰减))的实例的曲线图作为时间的函数,用于不同的锝发生器。
[0017] 图8是Mo-99量的实例的曲线图作为中子发生器的函数,该中子发生器可以不同的10%和20%效率的实现被生产。用于医疗成像药剂的目标物范围的实例在曲线图中示
出。
[0018] 除非文中指出,否则在不同附图中的相同的参考数字和标记表明相同的元件。具体实施例
[0019] 概述
[0020] 本发明描述了通过吸收中子和形成新核素的核蜕变过程生产核同位素或元素的设备与方法。通过元素吸收中子并蜕变成不同元素或同位素的过程产生同位素或元素的物
理原理是已知的。在一些实施例中,公开的设备和方法产生足量同位素或元素,用于在医
学、工业、科研或其他需要核原料的领域的应用。
[0021] 在多个下述实例中,将描述通过吸收中子的钼98(Mo-98)蜕变以形成Mo-99。但是,此处描述的设备以及方法不限于该反应,并且可应用到广泛的中子蜕变反应。Mo-99可从Mo-98通过下面中子反应产生:
[0022] Mo-98+neutron→Mo-99→Tc-99m
[0023] 通过β衰减,Mo-99衰减以产生Tc-99m,这是最广泛地用于医疗诊断影像的放射性示踪同位素。Tc-99是亚稳态的并通过伽射线的发射衰减(具有约6小时的半衰期)
-19
至Tc-99。伽马射线的能量是140keV(其中1eV≈1.6x 10 J)并且在医疗成像中非常有
用。
[0024] 由于Mo-99的半衰期为约66小时,Mo-99不能被储存并用于按照需求生产Tc-99m,因此必须补充。本文中描述的设备和方法有利地可用于生产Mo-99,并且Tc-99m衰减产物可被收集用于所需用途,例如用于医疗诊断成像。
[0025] 中子蜕变的设备实例
[0026] 本发明的一个设备的实施例在图1中示出。该设备100可以是任意形状的,包括但不限于圆柱形、球形、正方形或矩形。在一些实施例中,设备100可包括中子发射器,其被配置于使用中子输出发射中子,中子减速剂,其被设置用于减少中子输出的平均能量以产
生减速的中子输出,目标物,其被设置用于在暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过目标物吸收中子产生蜕变的元素,以及提取器,其被配置用于提取所需元素。该设备100包括壳体105,其可由、铍或任意其他材料制成,该材料可以托住在其中待蜕变的元素材料。
[0027] 在一些实施例中,中子发射器可包括中子发生器110。中子发生器可被置于不同位置。例如,中子发生器可被置于设备外,并被配置为向设备中注入中子。在这样的实施例中,中子发生器可被置于与设备相邻或与该设备足够近,使得产生足够的中子来进行所需的蜕变。当与产生各向异性分布中子的中子发生器一起使用时(例如,可被注入到设备中的中
子束),这样的外部配置可能是有利的。在其他实施例中,可使用多个中子发生器。
[0028] 在一些变体中,该中子发生器可被置于设备本身中的任何地方,例如设备的上半部分,设备的下半部分,或朝向该设备的左侧或右侧部分。在一些实施例中,该中子发生器
110位于图1所示设备的中心部分。
[0029] 例如,通过将氘(D)和/或氚(T)的核加速到含氘和/或氚的目标物中,中子发10
生器产生中子。中子可通过其他方式产生,例如将氘核加速成(例如,B)或其他产生中
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子的方式。在不同的实施中,该中子发生器可连续或脉冲地以约1×10 至1×10 个中子
/秒的速率范围产生中子。在一些实现中,中子发生器可以是任何形状,包括但不限于圆柱形、球形、方形、矩形或尺寸为约20至约60厘米高乘以约20至约60厘米宽乘以约20至约
60厘米的深的任何形状。
[0030] 在一些实施例中,设备的内部中心部分的尺寸可由位于设备中心部分的中子发生器的大小来确定。可包括额外的体积以容纳高电压输入电缆和依附于中子发生器的
管。
[0031] 中子发生器可以是非裂变设备,其不通过重元素(如铀)的裂变产生中子,或产生可维持核裂变的链式反应的中子。中子发生器在一些实施例中可以是中子管。可用于
任意本文中描述的实施例中的另一个中子发生器的实例是在美国专利No.6,907,097中公
开的圆柱形中子发生器,其在本文中被用作参考文献整体引用。可用于本文中描述的设
备及方法的实施例中的中子发生器的其他实例包括由AdelphiTechnology,Inc.(Redwood
City,CA)生产的中子发生器。
[0032] 在不同实施例中,由中子发生器产生的每秒中子数可以大于1×1011、2×1011、11 11 11 12 13 14 15
3×10 、5×10 、8×10 、1×10 、1×10 、1×10 、1×10 或更多。在一些实施例中,每秒
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中的中子数可以在的1×10 到1×10 范围内。由中子发生器发射的中子能量可以是几
MeV(例如,D-D发生器,2.4MeV)至大约14MeV(例如,D-T发生器)。
[0033] 在一些实施例中,中子发生器可被中子减速剂120包围。在一些变体中,中子减速剂120如图1所示直接围绕中子发生器。中子减速剂可被配置为减少中子输出的平均能量以产生减速的中子输出。在一些实施例中,中子减速剂120可用作中子倍增器以通过核反
应增加设备中中子的数量,所述核反应包括(n,2n),(n,3n),(n,裂变)等。在一些实施例
中,中子减速剂可基本上包括中子生成器以有效地倍增和减少中子。在一些实施例中,中子减速剂可以是铅、铋、钨、钍、铀或任何其他被中子轰击时产生中子的材料。中子减速剂可以是贫铀。在一些实施例中,中子减速剂可以是水、重水、铍、(例如,石墨密度=2.267g/
3 3
cm)、聚乙烯(密度=0.92gm/cm),或它们的组合。在一些实施例中,中子减速剂是可选的
并且可能不在其他实施例中使用。
[0034] 中子减速剂的厚度可变。在一些实施例中,中子减速剂的厚度可以足够将中子输出的能量降低至一个能量水平,在该能量水平上,目标物的捕获截面在第一阈值之上。在
一些实施例中,中子减速剂具有足够的厚度使得它可将中子输出的能量降低至第一阈值以
上,第一阈值为最大截面的大约1%至10%或更高(见图6中所示实例)。
[0035] 在一些实施例中,中子减速剂的厚度可小于1厘米。在一些实施例中,中子减速剂的厚度可大约15厘米。在一些实施例中,中子减速剂的厚度可在大约0.1至40厘米的范围内,大约1至20厘米的范围内,大约1至15厘米的范围内,或大约5至10厘米的范围内。
[0036] 设备可还包括目标物130,其被配置为在暴露于减速的中子输出时吸收中子,由目标物吸收中子产生蜕变的元素。在一些实施例中,中子减速剂120可被如图1所示目标物130围绕。目标物130可包括原子和/或分子形式的待蜕变元素。在一些实施例中,目标
物130可还包括元素,该元素可用于进一步将高能中子降低到在待衰变元素中中子被有效
地吸收的水平。目标物可包括、碳、铬、钴、铒、氟、镓、氚、铟、碘、、氪、钼、氮、、磷、铷、钐、硒、钠、锶、锝、铊、氙、钇或任何可通过中子衰变产生元素或同位素的其他元素中的至少一种。目标物可还包括至少一种元素或包括在有中子照射时产生下列元素的元素:钙、碳、铬、钴、铒、氟、镓、氚、铟、碘、铁、氪、钼、氮、氧、磷、铷、钐、硒、钠、锶、锝、铊、氙或钇。
[0037] 在一些实施例中,目标物的厚度可足够将减速中子输出的能量降低到一个能量水平,在该能量水平上目标物的中子捕获截面在第二阈值之上,该第二阈值在第一阈值之上。
在一些实施例中,第二阈值可以与目标物捕获截面的峰值很近(例如,约300至500eV,将图
6中所示实例)。
[0038] 在一些实施例中,设备可包括额外的减速材料。额外的减速材料可以是任意材料或化合物,其可将中子减速和/或辅助将衰变元素从设备中提取。额外减速材料可以是碳、氧化铝、氧化镁、二氧化钼、三氧化钼或它们的组合。在一些实施例中,额外的减速材料可以是钼金属、钼氧化物、三氧化钼、三氧化二铝、碳、铍、氧化氘、水、其它金属氧化物或它们的组合形式的粉末。在一些实施例中,设备可包括钼金属,其可被涂覆在氧化铝晶粒的外部。
在一些实施例中,没有使用三氧化钼,因为其可溶于特定洗提溶液。
[0039] 在一些实施例中,额外的减速材料可部分地填满围绕中子减速剂的设备的体积(或者如果没有使用中子减速剂时的中子发生器)。在一些实施例中,额外的减速材料可形
成与目标物的混合物。在这样的实施例中,中子减速剂120可基本被混合物围绕。
[0040] 在一些实施例中,目标物本身的厚度,目标物和额外减速材料的混合物的厚度,或额外减速材料本身的厚度可小于大约100厘米。在一些实施例中,目标物本身的厚度范围,目标物和额外减速材料的混合物的厚度范围,或额外减速材料本身的厚度范围可大约在1至150厘米,约20至130厘米,或约50至100厘米。
[0041] 在一些实施例中,公开的设备可包括提取器180,其被配置为提取所需元素。在一些变体中,提取器可以是色谱系统、真空过滤系统、离心机系统、真空蒸发系统、重力过滤系统或它们的组合。在一些实施例中,提取器可包括,例如、储液器、控制系统、过滤器、离心机和类似物。当中子发生器运行或没有运行时,提取器可运行。在一些实施例中,提取器可被置于不同位置,如设备的顶部,设备的侧面,设备的底部或这些位置的组合。
[0042] 提取器可还包括洗提溶液。在一些实施例中,该洗提溶液可以是水,盐水溶液,或其它能够提取所需的元件的溶剂。洗提溶液可以是无菌的。在一些实施例中,该洗提溶液可被封装在水库中。在一些实施例中,该水库可位于设备内或设备外。
[0043] 在一些实施例中,该洗提溶液可被配置为在任何位置进入设备,如通过设备的顶部,设备的底部,或设备的侧面。该洗提溶液可在重力下或通过压力抽取下流过该设备。在其他实施例中,可额外或可选的施加抽取以辅助洗提溶液流过设备。在一些实施例中,该洗提溶液可被配置为在任何位置离开设备,如通过设备顶部、设备底部或设备侧面。在一些实施例中,洗提溶液可被配置为在不同位置进出设备。在一些实施例中,该洗提溶液可被配置为在基本相同的位置进出设备,如具有彼此相邻的进口与出口。
[0044] 图1示出了提取器180的非限制性实例和洗提溶液从进口150进入设备顶部且由位于设备100顶部上的歧管140将洗提液分散。洗提溶液可在设备顶部的一些部分上,设
备顶部的相当大一部分上,或在整个设备顶部上被分散。将洗提溶液在设备顶部的相当大
一部分上或整个部分上分散可有助于确保洗提溶液基本通过整个设备空间。洗提溶液流可
由图1中箭头190所指向下通过设备。在一些实施例中,提取器可改善所需元素的效率或
产率。
[0045] 如图1所示,该洗提溶液可通过出口170流出设备100。在一些实施例中,流出设备的洗提溶液可包括所需元素。
[0046] 在一些实施例中,所需元素可通过色谱法、沉降和类似方法等被提取和/或浓缩。在一些实施例中,所需元素可由提取器提取或浓缩,该提取器包括图1中所示过滤器160。
用于设备实施例中的过滤器的实施例可由EMD Millipore Corporation(Billerica,MA)提
供。
[0047] 在所需元素被提取后,部分或全部洗提溶液可被循环通过设备,其可改善效率并减少洗提溶液废物。例如,泵系统(图1中未示出)可被用于抽回部分或全部洗提溶液(例
如,洗提液)至设备顶部以重复利用。
[0048] 设备可还被中子吸收材料包围(例如,屏蔽层)以保护设备附近的人免于接触未由设备中的材料所吸收的中子。
[0049] 在一些实施例中,一些或所有设备可被加热(例如,加热到大于100摄氏度),其可辅助洗提溶液的灭菌。在一些实施例中,一个或多个细菌监控设备可被用于检测是否洗提溶液(和/或洗提液)被污染。
[0050] 设备的整体尺寸,包括中子发生器、中子减速剂、目标物、辐射安全屏蔽、壳体、高压输入、水冷管和其他附属设备和附件,如果是圆柱形的,可能直径约1至2米,且高约1.5至2.5米。如果是球形的,设备直径约1至2.5米。
[0051] 如图2所示设备的另一个实施例。图2通过穿过设备中心的平面描述了设备210的俯视图。在该实施例中,目标物130(例如,钼粉末或氧化钼)可被包含在单独的管210
中。中子减速剂120,如碳、聚乙烯、铍、氧化氘、水或其他这样的中子减速剂在管之间填充空隙。中子减速剂可用于将中子降低到它们可被目标物有效地捕捉到的能量。
[0052] 管210可由含金属的材料215制成,包括但不限于铝、钢、铍或任意其他材料,该材料可以托住在其中待蜕变的元素材料。管可以是任意形状,如圆形、正方形、矩形或类似形状。在一些实施例中,该管可以具有相同的形状或不同的形状。在一些实施例中,管的直径可以从约1厘米至约20厘米,并可以基本上与装置的长度相同。所述管子可以具有不同的直径,并且可以具有不同的长度。管的数量可取决于管的大小和管子的放置以有效地捕获
中子;例如,管的数量的范围可以从低于10至超过100。管子可被中子减速剂包围,例如水、氧化氘、铍、碳、聚乙烯或它们的组合。
[0053] 除在同一时间洗提基本上整个装置(例如,如上所述用于在图1中示出的实施例中)之外,每个单独的管可以单独地洗提。这使得在同一时间所需的待洗提元件的数量较
少(例如,锝-99m的)。如果需要的话,一些或所有的管子可以同时洗提。该管的数目,它
们的位置,它们的形状和他们在装置中位置可以是不同于图2所示的。例如,洗提液可以通过一些或全部管,并不通过围绕中子发生器的中子减速剂。在某些情况下,可使用足够数量的管,使得基本上所有来自中子发生器的中子在到达设备壁之前被中子减速剂和/或目标
物吸收。在一些实施例中,所述洗提过程(例如,其中该洗提溶液可以通过该装置来洗提)
可能发生在中子发生器处于运行或不运行时。如果在中子发生器在洗提过程中保持在运行
状态中,剩余的管可以继续增加活化(例如,生产额外的蜕变元素)。
[0054] 所述装置300的另一个实施例示于图3,其通过穿过设备中心的平面描述了设备210的俯视图。在一些实施例中,中子发生器110可以在中心部分并由中子减速剂120(包
括但不限于碳、聚乙烯、铍、氧化氘、水或其它中子减速材料)包围。中子从中子发生器110经过,穿过减速剂材料120,并进入目标物130(诸如氧化钼或钼粉末)。目标物130可以是
单个区域或者可以被划分成为区域310。区域的数量范围可以从低于10至超过100,这取
决于待蜕变和洗提的所需元件的数量。区域的数量,它们的位置,它们的形状,并且其在该装置中的方向可以不同于图3所示。区域310可由含金属的材料315被划分,包括但不限
于铝、钢、铍或任意其他材料制成,该材料可以托住在其中待蜕变的元素材料。
[0055] 区域310的径向厚度范围可以从大约1厘米至超过约20厘米,这取决于每一区域中的材料的数量和密度。可被用于确定每个区域的径向厚度的一个因素是,它是这样一个
厚度,使得允许待蜕变目标物中的中子在他们穿过中子减速剂和该区域时被有效吸收。
[0056] 例如,如钼-98的元素的中子吸收截面从约800keV中子能量并具有约30millibarns的中子吸收截面开始显著增加。图6是横截面的曲线图(单位为
-28
靶,1靶=10 平方米),它是与Mo-98进行中子反应的中子能量函数(单位为eV,
-19
1eV≈1.6×10 J)。长虚线为弹性散射,短虚线为非弹性散射,点划线是捕获,而实线为总
的横截面。钼的捕获峰值为约400eV。在一些实施例中,中子发生器和包含待衰变材料的区域之间的中子减速剂厚度可由所需的将中子减速至约800keV能量水平的厚度确定。根据
所用减速剂的类型,该厚度范围可以从约2厘米到大于40厘米。吸收截面继续在约500eV
的中子能量情况下上升至约6靶的峰值。中子能量在约320eV的情况下,吸收截面急剧下降
到小于10毫靶。在该点上,中子可能不再被有效地捕获并且待衰变的材料可能不再需要。
这点标志着吸收部分半径的末端。取决于目标物的类型和密度,各部分的厚度范围可以从
约2厘米至约40厘米。
[0057] 该区域或每个单独的区域,或它们的某些组合,可以根据需要,通过将洗提液通过每一区域而被洗提。例如,洗提溶液可通过一些或所有区域,并且不通过包围中子发生器110的中子减速剂120。在一些情况下,也可以使用足够数量的区域,使得基本上所有来自
中子发生器的中子被中子减速剂和/或被所述部分中的材料在到达设备壁到达之前被吸
收。在一些实施例中,中子减速剂的直径为D1(中子发生器和含有待蜕变的元件的部分之
间)可被选择,以使中子在各部分的能量已减小到一个值,其中,以待蜕变元素具有足够高的横截面(例如,大于约1%至约10%的截面峰值)。所述部分的直径D2(中子减速剂120
与壳体105之间)的直径可被选择,使得在部分中的中子已减速到能源的横截面的峰值附
近。例如,对于98钼目标物,可选择减速剂厚度,以使中子能量是在约1keV到约100keV的
范围内(例如,30至40keV)且该部分的厚度可足以将中子降低到100至1000eV的能量(例
如,从200–600eV)。为实现这样的目标,减速剂和目标物的特性的选择可以改善蜕变装置的效率和/或产率。
[0058] 该装置的另一个实施例示于图4A和4B。图4A是该装置400的俯视图,图4B是该装置40的侧视图。在该实施例中,该装置400是大致呈球形并具有介于约0.75至约2米
的直径。中子发生器110可以位于由所述区域410包围的中心区域。所述区域410可包括
目标物(例如,粉末状的钼或钼的氧化物)和中子减速剂的混合物430。在一些实施例中,
目标物和中子减速剂可以是相同的,如二氧化钼作为目标物(例如Mo-98)和中子减速。所
述区域410可以是封装在含金属的材料415中的,包括但不限于铝、钢、铍或任意其他材料,该材料可以托住在其中待蜕变的元素材料。该区域的数量范围可以从2到很多,如6、8、10、
20、50或更大。通过中子发生器产生的中子传播到二氧化钼并被被减速。没有额外的中子
倍增材料或减速剂材料被用在图4A和图4B所示的实施例中;然而,这样的倍增器或减速剂
材料可在其他实现中使用。
[0059] 如图4B所示,该装置400具有连接到每个区域410顶部的歧管140。该歧管为每一区域410提供洗提液,以提取所需的元素。洗提液可通过入口150进入装置400,并且可
以通过装置400向下流动到提取器180。作为非限制性实例,如果待转化的元素是钼-98,
所产生的元素是钼-99。在约66小时后,有一半的钼-99的衰变为锝-99。如果洗提溶液
是盐水溶液,所述盐水溶液与锝反应形成高锝酸钠,然后可将其从装置中洗提(如从装置
的底部,如图4B)。洗提液可以通过出口170离开装置400。在一些实施例中,洗提液可以
包括所需的一个或多个元素。
[0060] 一定量的洗提溶液可被用于有效地从该装置中除去高锝酸钠。为增加在该溶液中高锝酸钠的浓度,可将过滤器160,如一个渗滤过滤器设置在装置400的提取器180中。一
旦装置被充分洗提,过滤器160可以被回洗以除去高锝酸钠,并产生更加浓缩的溶液。在溶液中浓缩该高锝酸钠的另外的方法包括真空和热蒸发。在一些实施例中,可以组合使用浓
缩高锝酸钠的多种方法。
[0061] 由钼-98吸收的中子可以用于生产所需的钼-99。由氧(或其他元素)和钼的其它同位素吸收的中子不产生Mo-99,并且可以构成一个损耗系数,其可以降低钼-99生产的
总效率。然而,没有绑定于特定的理论,由于在氧-16中的中子的吸收截面是相比钼-98中
的中子吸收截面较低的,相比钼-98,氧吸收中子的一小部分。
[0062] 如上所讨论的,可以使用铝作为壳体或在公开的装置中划分区域或管子。用于划分区域或管的壳体或含金属的材料可以以类似的方式吸收中子至中子减速剂和目标物,
壳体或含金属材料可具有相对低的中子吸收截面。作为一个例子,对于铝-27(Al-27),在
-3
1MeV向下到几百电子伏的范围内的俘获截面是在1×10 靶的范围,这远低于钼-98的截
面。因此,铝27可以用来作为壳体或含金属的材料用于划分区域或管子。
[0063] 在该装置的一个中子损失机制可以是通过钼的同位素而不是通过氧化钼-98的中子吸收。元素的同位素吸收中子的速率正比于元素的同位素百分比组成乘以中子吸收横
截面,它是能量的函数的。钼同位素百分比和两个选定的中子吸收截面的实例的表格示于
表1中。第一列显示了钼同位素。第二列和第三列列出了每个同位素在10keV和1keV的
情况下,以靶为单位的近似中子吸收截面的。第四列列出了天然存在的钼的每个同位素近
似的同位素百分比。第五列是中子的每个在所选能级的元素的加权的分数吸收。第六列是
每个同位素的中子百分比吸收。从表1可以看出,在本实例中,钼-98同位素,其可以是所
需的待蜕变元素,吸收由钼吸收的总中子的约27.7%。因此,由钼吸收的中子的约72.3%
是由不同于所需同位素的同位素吸收的。这种损失机制可以通过增加中子发生器的输出来
弥补这一损失,并产生所需量的蜕变元素(例如钼-99)。表1钼中子同位素吸收百分比
[0064]
[0065] 本发明已经描述了用于产生蜕变元素的设备的多种配置,如图1至4B中的例子所示。该装置的外部形状可以是球形、圆柱形、立方体或任何其它可能的形状。中子发生器可以使用氘-氘、氘-氚、氘-硼或其他可能的核反应产生中子。这些反应的每个可产生不同
能量的中子。中子发生器可以具有中子倍增器,其至少是部分地围绕所述中子发生器,具有足够的厚度以利用通过裂变或(n,2n)反应的高能量中子倍增。另外,该装置可以包含附加的减速剂的材料如碳、铅、水、重水、铍、聚乙烯或其它减速剂的材料。所有这些不同的中子能量输出和减速剂/倍增器材料可影响待蜕变元素中中子被吸收的速率,并且可以影响由
待蜕变元素在距离中子发生器特定距离处的被吸收中子的总量。
[0066] 蒙特卡洛辐射转移计算机代码MCNPX(可从洛斯阿拉莫斯国家实验室,洛斯阿拉莫斯,新墨西哥州获得)用于将来自不同中子发生器的,并通过不同减速器进入待蜕变元
素的中子转移进行建模。表2中示出了来自利用氘-氘核反应的中子发生器的中子转移的
实例,其产生大约2.45MeV的中子,进入二氧化钼,其中钼-98是待蜕变的元素。用于该特
8
定示例的中子数为1×10。蜕变装置的几何结构在图4A和4B示出。中子发生器腔的半径
为15厘米,该装置的二氧化钼部分的外半径为56厘米。没有额外的减速剂材料或中子倍
增材料用于本实施例。
[0067] 表2.通过二氧化钼的中子转移
[0068]
[0069]
[0070] 表2的第一列是中子能量箱。第二列列出了中子在钼氧化的外半径上的特定能-5
量箱中的分数。在外侧半径处未吸收的,未减速的分数大约是2.5375×10 。第三列列了中
子在一个特定的能量箱中的概率的统计方差。通过实例结构,MCNPX代码计算出约91%的
离开中子发生器的2.45MeV的中子会被钼吸收。该装置的铝制结构和氧吸收中子的数量微
不足道。在这个实例中,由钼-98吸收的中子数是中子发生器总输出的91%的中的27.7%。
因此,在该说明性示例中,由发生器产生的总的中子的约25%是由钼-98吸收的。
[0071] 在该装置的一些实施例中,逸出二氧化钼的外半径的中子可以通过某个中子吸收材料(例如,屏蔽)厚度而被吸收,所述材料是如硼、硼酸化聚乙烯、镉、锂或其他中子吸收材料厚度等。
[0072] 蜕变元素方法的实例
[0073] 一些公开的实施例涉及蜕变元素的方法。图5是蜕变元素方法的一个实例的流程图。在一些实施方案中,方法500可包括产生中子输出510,使用中子减速剂降低中子输出
的平均能量,以产生减速的中子输出530,使用目标物从减速的中子输出中吸收中子,以产生一蜕变元素540,以及提取所需的元素560。在一些实施例中,该方法还包括将中子输出
520中的中子倍增。操作520可是可选的。在一些变体中,该方法可包括操作550,自发衰
减蜕变元素,以产生所需的元素;操作550是可选的。在一些实施例中,所公开的方法可以由本文所描述的装置执行。
[0074] 在一些实施例中,操作510,产生中子输出,可包括如在公开的装置中所描述的操作中子发生器。中子发生器可被操作,以产生高能量中子。在一些实施例中,中子发生器可以操作一段时间,以允许待生产的所需元素的所需量。在一些实施例中,中子发生器可产生轰击中子倍增器的中子,从而增加了中子的总数量。例如,中子可轰击包围中子减速器的贫铀(作为中子倍增器)的晶核,产生更多的中子。不束缚于特定的理论,通过中子发生器产生的高能量中子,其通过中子裂变或通过(n,2n)或(n,3n)反应未能产生额外中子,其可以通过贫铀中的弹性散射在经过中子减速器之前减速。
[0075] 通过中子发生器产生的中子可通过技术人员已知的现有技术中的任何方法来产生。例如,所述中子可通过在约50千伏至约250千伏内的高电压加速,轻元素的离子,诸如氘,行成元素或同位素的原子核例如氘、氚或硼-10。氘-氚反应产生具有大约14MeV能量
的高能中子。这些中子具有足够的能量以裂变贫铀-238,从而对每个入射中子产生若干更
多中子。氘-氚反应截面比其它横截面更高,因此对于给定的输入到加速器的能量产生更
多的中子。利用氘-氚反应的另一优点是在这些14MeV的中子撞击铀-238核时,生产额外
裂变中子。
[0076] 通过高反应截面和裂变中子产量,放射性氚和重金属铀会在这样的装置中被采用,这可能会导致环境问题。为了避免(或减少)在该设备和方法中(例如,以提供一个
“绿色”环保的设备和方法)使用氚和铀,可利用其它反应,如氘-氘反应产生大约2.45MeV的中子,和氘-硼10反应产生具有大约2MeV和8MeV之间的能量的中子。
[0077] 在一些实施例中,操作530,使用减速剂减少了中子输出的平均能量,以产生减速的中子输出,该操作可采用如所公开的装置中所描述中子减速器。减速的中子输出的能量范围可以从低于所述中子输出的原始能量到小于约100eV。所述减速中子输出可以包括这
样的中子,其可从中子倍增器或中子减速剂出发,到达含有目标物的装置的体积中,而且其还含有能够将中子输出减速或辅助提取所需元件的额外减速剂材料。
[0078] 在一些实施例中,目标操作540,使用目标物从减速的中子输出中吸收中子,以产生蜕变元素,其可以是目标物的核,其从减速的中子输出中吸收中子。
[0079] 在一些实施例中,一旦形成元素的所需量,可从装置中提取所需的元素。在一些实施方案中,所需的元素是通过使用如在公开的装置中描述的提取器被提取的。在一些实施例中,操作560中,提取所需元素,可包括通过目标物洗提溶液以提取所需的元素。通过目标物洗提溶液以提取所需的元素可包括辅助提取的材料,如氧化铝。洗提溶液可保留所需
元素并可离开设备。洗提液可以随后被引导到过滤器、真空蒸装置、层析、沉淀装置等。
[0080] 图7是锝-99m和Mo-99活动的一个实例的曲线图(单位为毫居里,1居里(次)10
=3.7×10 贝(每秒衰变))它是不同的锝发生器的时间函数。表示为“洗提发生器”的
实线描述了锝-99m的一个实例,作为时间的函数。该锝发生器每24小时洗提一次。总活
性随着时间降低是由于钼-99的衰变(示为直线,在“洗提发生器”线上面标有Mo-99)通
过比较,本文中公开的所述设备和方法可在一个基本恒定的水平产生Tc-99m的活性,如虚
线所示。在本实例中,活性可以是大致恒定的,因为中子发生器可产生额外的Mo-99,其速率与Mo-99衰变速率大致相同。
[0081] 本文中所描述的装置和方法的各种实施例可被用于,在24小时周期内生产约1到约10居里范围的同位素材料,在24小时周期内,生产约5到7居里范围内的同位素材料。图
8是Mo-99(单位:居里)的实例的曲线图,作为中子发生器的输出的函数,中子发生器可以
在10%到20%的效率的不同的实现中生产。用于医学成像药剂的目标物范围的实例示出
在曲线图上。在该说明性的、非限制性的实例中,如果效率为20%,在每秒8000至约10000亿的范围内的中子输出可在Mo-99中提供足够的活性以提供医学成像药剂。如果效率是
约10%,可能需要来自中子发生器的更大中子输出以提供药剂(例如,从每秒大约9000到
11000亿中子输出)。
[0082] 附加实施例
[0083] 本文中一些实施例涉及用于从钼-98产生锝-99m的设备。在这样的实施例中,设备可包括中子发生器,其被配置用于发射具有中子输出的中子,中子减速器,其具有D1的直径并且配置为减小中子输出的能量以产生减速的中子输出,一个或多个部分,其具有直
径D2并包括含锝的材料,其被配置用于在暴露于减速的中子输出时吸收中子,通过含锝的
材料吸收中子从钼-98产生锝-99,以及提取器,其被配置用于从一个或多个所述部分提取
锝-99m。
[0084] 在一些实施例中,中子输出可包括在约1×1010至约1×1015个中子每秒的速率下产生的中子。在一些变体中,中子输出的平均能量可在约2.4MeV至约14MeV的范围内。在
一些实施例中,中子减速剂可基本包围中子发生器。但在一些其他实施例中,中子减速剂可以是铅、铋、钨、钍、铀、贫化铀、水、重水、铍、碳、聚乙烯或它们的组合。
[0085] 在一些实施例中,直径D1可这样选择,使得减速的中子输出的能量在约1keV至约100keV的范围内。但在其他实施例中,含钼的材料可以是钼氧化物或钼粉末。在一些变体
中,直径D2可这样选择,使得减速的中子输出的能量在约100eV至约1000eV的范围内。
[0086] 在一些实施例中,提取器可以是色谱系统、真空过滤系统、离心系统、真空蒸发系统、重力过滤系统或他们的组合。在一些变体中,设备还可包括洗提溶液,其被配置为通过至少一个或多个部分中的一些以被洗提,其中所述洗提溶液包括水或盐水。
[0087] 本文中公开的一些实施例涉及用于蜕变元素的设备。该设备,在这样的实施例中可包括中子发射器,其被配置用于使用中子输出发射中子,中子减速器,其被配置用于降低中子输出的平均能量以产生减速的中子输出,目标物,其被配置用于在暴露于减速的中子
输出时吸收中子,通过目标物吸收中子产生蜕变的元素,以及提取器,其配配置用于提取所需元素。在一些实施例中,所述中子发射器可包括中子发生器。在一些实施例中,中子输出
10 15
可包括在约1×10 至约1×10 个中子每秒的速率下产生的中子。在其他实施例中,中子
输出的平均能量可为约2.4MeV至约14MeV。中子减速剂可包括铅、铋、钨、钍、铀、贫化铀、水、重水、铍、碳、聚乙烯或它们的组合。
[0088] 在一些实施例中,中子减速剂的厚度可足够厚以将中子输出的能量降低到一个能量水平,在该能量水平目标物的中子捕获横截面在第一阈值之上。所述目标物可包括选自
钙、碳、铬、钴、铒、氟、镓、氚、铟、碘、铁、氪、钼、氮、氧、磷、铷、钐、硒、钠、锶、锝、铊、氙或钇中的至少一个。
[0089] 在一些实施例中个,目标物的厚度可以是足够厚以将减速中子输出的能量降低到一个能量水平,在该能量水平目标物的中子捕获横截面在第而阈值至之上,第二阈值在第
一阈值之上,第二阈值优选临近目标物中子捕获横截面的峰值。
[0090] 该设备可包括提取器。在这样的实施例中,提取器可包括色谱系统、真空过滤系统、离心机系统、真空蒸发系统、重力过滤系统或它们的组合。
[0091] 在一些实施例中,蜕变的元素可自发衰减以产生所需元素。目标物可包括钼-98,该蜕变元素可以包括钼-99,并且在一些实施例中,所需元素可包括锝-99m。
[0092] 本文中公开的方法涉及蜕变元素的方法。在一些实施例中,该方法可包括产生中子输出,使用中子减速剂降低中子输出的平均能量以产生减速的中子输出,使用目标物从
减速的中子输出中吸收中子以产生蜕变的元素,以及提取所需元素。在一些实施例中,该方法还可包括在中子输出中倍增中子。但在其他实施例中,该方法还可包括自发衰减蜕变元
素以产生所需元素。
[0093] 在一些实施例中,中子减速剂的厚度可足够厚以将中子输出的能量降低到一个能量水平,在该能量水平,目标物的中子捕获截面在第一阈值之上。在一些实施例中,目标物的厚度可以足够厚以将减速的中子输出的能量降至一个能量水平,在该能量水平,目标物
的中子捕获截面在第二阈值之上,第二阈值高于第一阈值,第二阈值优临近目标物捕获截
面的峰值。
[0094] 结论
[0095] 尽管描述了本文中的关于生产Mo-99以生产Tc-99m的特定实例,但本文中所述设备和方法也可用于实现其他元素或同位素的中子蜕变。例如,该设备和方法可被用于蜕变
元素或同位素,包括钙、碳、铬、钴、铒、氟、镓、氚、铟、碘、铁、氪、钼、氮、氧、磷、铷、钐、硒、钠、锶、锝、铊、氙、钇或能够通过中子蜕变而产生元素或同位素的任何其他元素。
[0096] 各种数值示例,表格,图形,和数据被本文中呈现。这些数值示例,表格,图形,和数据是为了说明某些实施例,而不是意在限制本文中公开的装置和方法的范围。
[0097] 上述各种特征、设备和方法可以彼此独立使用,或可以不同方式结合使用。所有可能的组合和子组合都旨在落入本公开内容的范围之内。另外,特定方法和过程框图在一些实施中可能被忽略。本文中描述的方法和过程也并不受限于任何特定的次序或顺序,并且
与其相关的模或操作都可以其它恰当的序列或顺序执行。例如,所描述的模块或操作可
以以不同于具体公开的顺序执行,或多个模块或操作可合并成单独的模块或操作。实例模
块或操作可串联、并联或以其他方式执行。与公开的实施例相比,模块或操作可被添加、移除、或重组。本文中所描述的实例系统和组件可被配置成与本文所述不同。例如,与公开的实施例相比,元件可以被添加、移除、或重组。
[0098] 本文中使用的条件性语言,如,“能够”,“可以”,“可能”,“例如”和类似用语,除非特别指出,否则上下文中应被理解为,一般旨在传达某些实施例中包括,而其他实施例中不包括,特定特征、元素和/或步骤。因此这样的条件性语言通常不旨在暗示特征、元件和/或步骤以任何方式被需要用于一个或多个实施例,或一个或多个实施例必须包括逻辑关系,
在无论有无作者暗示或提醒的情况下,用于确定这些特征、元素和/或步骤是否被包括在
或被在任意具体的实施例中执行。术语“包括”,“包含”,“具有”和类似用于是同义的,并且以开放方式被包含地使用,并不排除额外的元素、特征、行为、操作等。另外,术语“或”以其包含的含义被使用(且不是以其排他的形式被使用),使得在使用时,例如,在连接元素列
表时,术语“或”表示列表中的一个、几个、或所有元素。
[0099] 连接性用语,例如短语“X、Y和Z中的至少一个”,除非特别指出,否则在本文中的使用应被理解为,通常用于表达物体、术语等可以是X,Y或Z。因而,这样的连接性用语通常并不意在暗示特定实施例要求至少X中的一个,至少Y中的一个,和至少Z中的一个的每个都存在。
[0100] 尽管描述了特定实施例,这些实施例只以示例的方式存在,并且不旨在限定本发明的范围。因而,前述描述没有任何内容旨在暗示任意具体特征、特性、步骤、模块、或框图是必须的或不可缺少的。的确,本文中描述的创新性方法和系统可以各种形式体现;另外,在不偏离本发明主旨的情况下,允许本文所描述的方法和系统的各种省略、替换和改变。权利要求书和其等同部分旨在包括这些形式或修改,使得其落入本发明的范围和主旨内。
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