THE METHOD FOR DESTROY OF LONG-LIFE RADIONUCLIDES AND FOR SYNTHESIS OF VALUABLE ELEMENTS

장반감기 방사성 핵종의 소멸처리 및 고부가가치의 원소를 합성하기 위한 방법 {The Method for Destroy of Long-life Radionuclides and for Synthesis of Valuable Elements}

우라늄-235의 핵분열 시 방출하는 질량결손 에너지를 이용하는 원자력 발전은 그 사용에 따라 필연적으로 핵분열생성물에 해당하는 방사성폐기물을 발생하게 되며, 2005년 12월말 현재 국내 사용후핵연료 저장시설의 예상포화시기는 2008년이 될 것이라고 분석된바 있다. 사용후핵연료로부터 발생한 방사성폐기물에 포함된 핵분열생성물의 대부분은 그 반감기가 30년 이하에 해당하므로 처분장에서 약 300년 정도 보관하면 자연적으로 소멸 되어 없어진다고 할 수 있지만, I-129 및 Tc-99과 같은 장반감기의 방사성 핵종은 그 반감기가 각각 15,700,000년 및 211,100년에 해당하므로 방사성폐기물의 안전한 처분을 위해서는 처분 전에 이들 핵종을 분리하는 것이 필요하며 또한 분리된 이들 핵종을 소멸처리하는 기술이 필요하다고 할 수 있다.

이에 따라 장반감기의 방사성 핵종을 소멸처리하기 위한 연구가 전 세계적으 로 활발히 진행되어 왔는데, 지금까지 개발된 장반감기 방사성 핵종의 소멸처리 방법으로는 고속로를 이용하는 방법과 양성자가속기와 미임계로의 복합시스템을 이용하는 방법이 소개되어 있다. 고속로를 이용하는 방법은 높은 에너지의 중성자 환경에서 핵연료에 포함된 악티나이드 원소들을 단반감기의 핵종으로 변환시키는 기술에 해당하며, 프랑스의 원형 고속로인 PHENIX에 넵투늄(Np), 아메리슘(Am)이 포함된 혼합산화물(MOX) 연료를 넣고 연소 실험을 한 결과 Np과 Am의 양을 당초의 절반으로 줄이는데 약 2년이 걸린다는 실험결과를 발표한 적이 있으며, 양성자가속기와 미임계로를 동시에 이용하는 복합시스템은 텅스텐이나 납에 고에너지의 양성자를 충돌시킬 때 핵 파쇄에 의해 생성된 다수의 중성자를 미임계로에서 장반감기 방사성 핵종의 핵변환에 이용하는 기술에 해당하며, 현재 일본 원자력연구소, 미국 로스알라모스 국립연구소, 유럽 공동체의 원자력연구센터 등에서 연구개발되고 있다. 이와 같이 현재까지 개발된 장반감기 방사성 핵종을 소멸처리하기 위한 기술들은 모두 원자로 또는 가속기 등 막대한 비용의 시설을 필요로 하며 또한 그 처리효율도 높다고 할 수 없기 때문에 아직까지 상용화되지 못하고 있는 실정에 있다.

본 발명의 기술적 과제는, I-129 및 Tc-99등 장반감기의 핵분열 생성물을 소멸처리하는 것뿐만 아니라 표지화합물의 원료로 사용되는 방사성동위원소 및 금과 같은 고부가가치의 원소를 합성하는데 필요한 핵 반응을 촉매반응을 이용한 중고온 화학반응장치를 이용하여 완성하는 데 있다.

본 발명은 100℃ 내지 1,500℃의 온도에서 루이스산과 물을 이용하여 핵변환을 일으키고자 하는 원료물질을 원소변환 하는 기술에 해당하며, 중고온 핵반응 기술이라고 할 수 있다.

루이스산이란 B, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn 등을 주원료로 한 전자쌍을 받을 수 있는 구조의 화합물로써 루이스 염기로 작용하는 수증기와 중고온의 온도에서 산·염기 반응을 일으키는 것으로 확인된 바 있다. 루이스 산·염기 반응이 진행되는 동안에 핵반응을 일으키고자 하는 원료물질이 함께 존재하는 경우에는 루이스 산에 결합된 물 분자의 수소는 안정한 물질인 헬륨으로 변하게 되며 이와 동시에 원료물질은 중성자가 2개 감소한 형태의 동위원소로 변화하게 된다. 중성자가 감소한 동위원소의 원자상태가 불안정한 경우에는 전자포획(Electron Capture) 등의 핵변환 과정을 거쳐 새로운 안정한 원소로 변환되며, 이 모든 과정은 반응 기간 중에 거의 동시에 이루어질 수 있으며 결과적으로 다음과 같은 화학식으로 표현할 수 있게 된다.

본문의 이해를 돕기 위하여 적용 가능한 실시예를 통하여 설명하고자 하며 본 발명은 이에 종속되지 않는다.

<실시예1>

루이스산 400g을 넣은 연속식 반응기를 500℃로 유지하면서 I-129 증기 및 수증기를 1g/h 내지 10g/h의 유속으로 흘려주면서 반응을 진행시키며, 이와 동시에 반응기를 통과한 기체에 포함된 I-129 및 I-127의 농도 비를 GC-Mass를 사용하여 분석하면 I-129의 처리효율을 계산할 수 있으며, 그 처리원리를 화학반응식의 형태로 표현하면 다음과 같다.

<실시예2>

10g의 Tc-99을 루이스산 400g에 균일하게 고착·혼합하여 연속식 반응기에 넣은 후 반응기의 온도를 500℃로 유지한 상태에서 수증기를 1g/h 내지 10g/h의 유속으로 4시간 내지 24시간 동안 흘려준 다음 루이스산에 부착된 반응생성물을 염산 또는 질산으로 용해한 후 용액에 녹아있는 Tc-99, Tc-97, Tc-95 및 Mo-95의 농도를 LC-Mass를 사용하여 분석하면 Tc-99의 처리효율을 계산할 수 있으며, 그 처리원리를 화학반응식의 형태로 표현하면 다음과 같다.

<실시예3>

루이스산 400g을 넣은 연속식 반응기를 500℃로 유지하면서 네온(Ne)가스 및 수증기를 1g/h 내지 10g/h의 유속으로 흘려주면서 반응을 진행시키며, 이와 동시에 반응기를 통과한 기체에 포함된 F-18 및 네온가스의 농도 비를 GC-Mass를 사용하여 분석하면 표지화합물로 많이 사용되고 있는 F-18의 합성효율을 계산할 수 있으며, 그 합성원리를 화학반응식의 형태로 표현하면 다음과 같다.

<실시예4>

20g의 Hg-199을 루이스산 400g에 균일하게 고착·혼합하여 연속식 반응기에 넣은 후 반응기의 온도를 500℃로 유지한 상태에서 수증기를 1g/h 내지 10g/h의 유속으로 4시간 내지 24시간 동안 흘려준 다음 루이스산에 부착된 반응생성물을 염산과 질산을 혼합한 용액으로 용해한 후 용액에 녹아 있는 Hg-199, Hg-197 및 Au-197의 농도를 LC-Mass를 사용하여 분석하면 Au-197의 합성효율을 계산할 수 있으며, 그 합성원리를 화학반응식의 형태로 표현하면 다음과 같다.

본 발명에서는 위에서 제시한 4개의 실시예 뿐만 아니라, He, Be, Ne, Mg, Si, P, S, Cl, Ar, Ti, V, Mn, Co, Kr, Tc, I, Xe, Cs, Pr, Tb, Ho, Lu, Ta, Ir 및 Hg 을 원료물질로 사용할 수 있으며, 결과적으로 표지화합물의 원료로 사용되는 방사성동위원소의 합성은 물론 원자로 및 사이클로트론으로는 합성이 불가능한 새로운 동위원소의 합성도 가능하게 될 것이다.

본 발명으로 인하여, 원자력발전소의 가동에 따라 발생한 방사성폐기물에 포함된 장반감기의 방사성 핵종을 경제적으로 소멸처리할 수 있게 되었을 뿐만 아니라, 또한 저렴한 비용으로 표지화합물의 원료로 사용되는 방사성동위원소를 포함하여 고부가가치의 새로운 원소를 합성할 수 있게 되었다.