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具有选择性硫去除的 碳捕集系统和方法

阅读：881发布：2021-08-18

专利汇可以提供具有选择性硫去除的碳捕集系统和方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本文公开了以在环境上有效的方式处理二氧化碳的系统和方法。系统和方法包括提供具有CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流，以及将至少一些所述富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存，其中所述方法还包括在系统不正常操作期间将至少一些所述富含二氧化碳的流通向选择性硫去除。选择性硫去除可包括用能氧化所述可氧化的硫化合物的固体或液体处理。，下面是具有选择性硫去除的碳捕集系统和方法专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种用于处理二氧化碳的方法，所述方法包括：
提供包含CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流；和
将至少一些所述富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存；
其中所述方法还包括在系统不正常操作期间将至少一些所述富含二氧化碳的流通向选择性硫去除。
2.权利要求1的方法，其中二氧化碳储存包含二氧化碳槽，并且
其中系统不正常操作包括当二氧化碳槽接受CO2的能力不足的状况。
3.权利要求2的方法，其中所述二氧化碳槽选自以下的一种或多种：
二氧化碳管线、采用二氧化碳的增强的石油回收系统、CO2储罐、盐水蓄水层CO2储存、海面下CO2储存、海底CO2储存、井、矿和洞穴。
4.权利要求3的方法，其中所述二氧化碳槽包含二氧化碳管线，并且其中系统不正常操作包括当管线对二氧化碳的需求不足的状况。
5.权利要求1的方法，所述方法还包括在将至少一些所述富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存之前，将所述富含二氧化碳的流通向压缩系统，并且
其中系统不正常操作包括当压缩系统压缩所述富含二氧化碳的流的能力不足的状况。
6.权利要求1的方法，其中系统不正常操作包括选自以下的一种或多种的状况：酸气体去除单元不足、设备启动和设备关闭。
7.权利要求1的方法，其中选择性硫去除包括选自选择性物理硫去除和选择性化学硫去除的一种或多种。
8.权利要求7的方法，其中选择性化学硫去除包括通过氧化性液体或氧化性固体来氧化所述至少一种可氧化的硫化合物。
9.权利要求8的方法，其中选择性化学硫去除包括通过氧化性液体氧化所述至少一种可氧化的硫化合物，其中所述氧化性液体包含一种或多种选自铁、铜、锰、钒和钴的金属的化合物的含水溶液。
10.权利要求1的方法，其中
在系统不正常操作期间，从选择性硫去除回收经清洁的富含CO2的流，和随后将所述经清洁的富含CO2的流排放；引向涡轮机；再循环至气化器；和/或与可燃材料混合并燃烧。
11.权利要求1的方法，其中所述富含二氧化碳的流包含至少约50mol％CO2。
12.权利要求1的方法，其中所述富含二氧化碳的流包含约0.1mol％H2S至约2mol％H2S的量的硫化氢。
13.权利要求1的方法，其中所述富含二氧化碳的流衍生于合成气。
14.权利要求13的方法，所述方法还包括使碳质原料在气化器中气化以形成合成气。
15.一种二氧化碳处理系统，所述系统包含：
包含CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流的源；和
与所述源流体连接的压缩系统，所述压缩系统设置成用于压缩所述富含二氧化碳的流以引向二氧化碳储存；
其中所述二氧化碳处理系统还包含与所述源流体连接的选择性硫去除单元，所述选择性硫去除单元设置成用于在系统不正常操作期间接受至少一些所述富含二氧化碳的流。
16.权利要求15的二氧化碳处理系统，其中
所述压缩系统设置成用于将所述富含二氧化碳的流引向二氧化碳槽，和
其中所述选择性硫去除单元设置成在二氧化碳槽接受CO2的能力不足期间用于接受至少一些所述富含二氧化碳的流。
17.权利要求15的二氧化碳处理系统，其中所述选择性硫去除单元设置成用于在压缩系统压缩所述富含二氧化碳的流的能力不足期间接受至少一些所述富含二氧化碳的流。
18.权利要求15的二氧化碳处理系统，其中所述选择性硫去除单元设置成用于在系统不正常操作期间接受至少一些所述富含二氧化碳的流，所述系统不正常操作选自以下一种或多种的状况：酸气体去除单元不足、设备启动和设备关闭。
19.权利要求15的二氧化碳处理系统，其中所述选择性硫去除单元包含设置成用于氧化至少一种可氧化的硫化合物的氧化性液体或氧化性固体，并且所述选择性硫去除单元进一步设置成用于促进所述氧化性液体或氧化性固体与所述富含二氧化碳的流之间的接触。
20.一种二氧化碳处理系统，所述系统包含：
至少一个酸气体去除单元，设置成用于将合成气分离成为包含至少一种可氧化的硫化合物的富含CO2的流；
压缩系统，设置成用于压缩所述富含CO2的流以引向二氧化碳储存系统；
至少一个选择性硫去除单元，设置成用于从富含CO2的流中去除至少一些可氧化的硫化合物；
至少一个系统控制器，与所述压缩系统、所述二氧化碳储存系统和所述至少一个选择性硫去除单元连接；和
至少一个排气孔，与至少一个选择性硫去除单元流体连接；
其中所述至少一个系统控制器设置成用于向致动器输出激活信号，所述致动器适用于在不正常操作状况期间促进至少一个选择性硫去除单元与至少一个酸气体去除单元的流体连接。
21.权利要求20的系统，其中所述致动器能打开阀，所述阀允许至少一个选择性硫去除单元与至少一个酸气体去除单元的流体连接。
22.权利要求20的系统，其中所述至少一个酸气体去除单元进一步设置成用于提供富含氢气的流。
23.权利要求20的系统，其中所述压缩系统在正常状况期间与至少一个酸气体去除单元流体连接。
24.权利要求20的系统，其中所述系统控制器进一步设置成用于接受一种或多种指示不正常操作状况的输入信号。

说明书全文

具有选择性硫去除的碳捕集系统和方法

发明领域

[0001] 本发明总的涉及用于从流体流中捕集(capture)碳的系统和方法。具体地，本文的一些实施方案涉及通过从富含二氧化碳的流中选择性硫去除而从流体流中捕集二氧化碳的系统和方法。

[0002] 发明背景

[0003] 生产二氧化碳气体(CO2)的许多已知方法，包括整体气化联合循环系统(IGCC)，对于生产现代社会所需的能量、化学品、电和其它期望的产品是有效率且有效的。然而，普遍期望捕集所产生的CO2，使得不将该气体排放至大气中。近年来，越来越关注怀疑引起全球气候变化的气体排放，特别是CO2。许多司法机关正考虑用于缓解引入大气中的CO2的要求。因此，需要回收CO2用于扣留(sequestration)或沉积为产品。

[0004] 近来研究和开发的捕集这种CO2的许多通常已知的系统包括储存(例如，地下)已捕集的气体作为液体、固体或水合物，或者重新用于天然资源的增强回收，例如，增强的石油回收(EOR)，或类似的措施。可提供能量同时还储存CO2的系统的首要实例包括许多IGCC-CCS(碳捕集和储存)系统。

[0005] CO2的一些重要来源，比如通过气化或部分氧化碳质燃料而生产的合成气体(“合成气”)，也产生硫化物气体，比如硫化氢(H2S)、COS或甲基硫醇(CH3SH)。已提出从合成气(或者事先经过水煤气变换(shift)反应的合成气；经变换的合成气)回收CO2，将它压缩，并将它储存或发送至EOR管线。当共同产生CO2和硫化物气体时，硫化物气体的硫组分主要作为元素硫在硫回收单元(SRU)中回收。

[0006] 鉴于捕集和/或储存CO2的提高的期望，持续需要改进CO2回收系统，以保持符合现在和将来的环境考虑和规章批准。

[0007] 发明概述

[0008] 本发明的一个实施方案涉及一种用于处理二氧化碳的方法，所述方法包括：提供包含CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流，和将至少一些所述富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存。该方法还包括在系统不正常操作(system upset)期间将至少一些所述富含二氧化碳的流通向选择性硫去除。

[0009] 本发明的另一个实施方案涉及一种二氧化碳处理系统。所述系统包含：包含CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流的源；和与所述源流体连接的压缩系统，所述压缩系统设置成用于压缩所述富含二氧化碳的流以引向二氧化碳储存。所述二氧化碳处理系统还包含与所述源流体连接的选择性硫去除单元，所述选择性硫去除单元设置成用于在系统不正常操作期间接受至少一些所述富含二氧化碳的流。

[0010] 本发明的再一个实施方案涉及一种二氧化碳处理系统，所述系统包含至少一个酸气体去除单元，其设置成用于将合成气分离成为包含至少一种可氧化的硫化合物的富含CO2的流；压缩系统，其设置成用于压缩所述富含CO2的流以引向二氧化碳储存系统；和至少一个选择性硫去除单元，其设置成用于从富含CO2的流中去除至少一些可氧化的硫化合物。该系统还包含至少一个系统控制器，其与所述压缩系统、所述二氧化碳储存系统和所述至少一个选择性硫去除单元连接，和至少一个排气孔，其与至少一个选择性硫去除单元流体连接。所述至少一个系统控制器设置成用于向致动器输出激活信号，所述致动器适用于在不正常操作状况期间促进至少一个选择性硫去除单元与至少一个酸气体去除单元的流体连接。

[0011] 由以下详细描述可以更好地理解本发明的其它特征和优点。

[0012] 附图简述

[0013] 现在参考附图更详细地描述发明的实施方案。

[0014] 图1描述根据本发明的实施方案的一个示例性IGCC系统的示意性工艺流程。

[0015] 图2描述根据本发明的实施方案的一个示例性IGCC系统的供选的示意性工艺流程。

[0016] 发明详述

[0017] 本发明申请人已确定，用于储存或资源回收的产品CO2有时可含有应反对的量的硫化物气体，例如，由于排放规章和/或其它要求而不能将产品CO2释放至环境大气中的这种量。虽然设置用于捕集和储存CO2的系统具有正常的操作模式，使得无需经常持久释放系统的CO2输出的任何显著的组分(比如在许多IGCC-CCS系统中)，但是，本发明申请人还进一步确定，可能存在会发生偏离正常模式的情况，即，系统不正常操作或不正常操作状况。这种不正常操作的实例包括CO2捕集压缩系统不在线的事件，或其中CO2不能被送至储存/EOR的任何其它事件；下文中提供这种不正常操作的其它实例。在许多这种情况下，整个系统可能必须关闭，否则即使将产品CO2排放至大气中也冒发生排放事件的风险。

[0018] 为了解决这种情况，本发明的实施方案提供备用CO2排放处理系统，该系统能清洁产品CO2流，从而降低其硫化物气体含量，例如，达到在环境上可接受的限度。该处理系统重点在于选择性硫去除步骤，其中硫化物气体可从产品CO2中选择性去除。

[0019] 因此，在第一方面，本发明的实施方案包括一种用于处理二氧化碳的方法，所述方法包括提供包含CO2和至少一种可氧化的硫化合物的富含二氧化碳的流；和将至少一些所述富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存，其中所述方法还包括在系统不正常操作期间将至少一些所述富含二氧化碳的流通向选择性硫去除。

[0020] “富含二氧化碳的流”通常可认为是指通常但不总是通过去除流的另一种组分而使其CO2含量增加的任何流体(例如，气态或液态)流。富含二氧化碳的流的典型的实例可得自对合成气进料流进行操作的酸气体去除单元。这种酸气体去除单元可采用一个或多个阶段来将任选经变换的合成气进料流分离成为富含氢气的流和富含二氧化碳的流，以及其它可能的流。富含二氧化碳的流的另一个实例可以是得自接受合成气的膜分离系统的流。这种膜可渗透二氧化碳，从而生产富含CO2的流作为渗透物；或者它可拒绝二氧化碳并渗透合成气的不同组分，在这种情况下，保留物为富含二氧化碳的流。富含二氧化碳的流的再一个实例可以是得自二氧化碳的固体吸着剂的再生的流，例如，由负载二氧化碳的微孔固体吸着剂回收的流，二氧化碳通过压力下降和/或温度增加而释放。

[0021] 膜系统可包括在操作条件下稳定并且在操作条件下具有所需的CO2渗透性和选择性的任何膜材料。对CO2具有选择性的可能的膜材料包括某些无机和聚合物材料，以及包含这些材料中的至少一种的组合。已知对CO2具有选择性的聚合材料包括，例如，某些聚合物材料，比如聚环氧乙烷、聚酰亚胺和聚酰胺。其它膜可包括聚乙烯亚胺/聚(乙烯醇)。实际上，膜通常可包含布置在载体(support)层之上的分离层。多孔载体可包括与分离层不同的材料。

[0022] 如上所述，富含二氧化碳的流可得自接受合成气进料流的酸气体去除单元。本文使用的术语“酸气体去除单元”或AGRU旨在指促进去除至少一部分包含在含有合成气的流中的气态CO2和气态硫化氢(H2S)的任何单元或系统。在一些实施方案中，在AGRU内生产贫H2S的CO2流(有时称为脱硫(sweet)CO2流)或富含H2S的CO2流(有时称为高硫(sour)CO2流)中任意之一。贫H2S的CO2和富含H2S的CO2流的生产取决于多种因素，其包括但不限于AGRU内的温度和压力、流体流速和所选的溶剂。在一些实施方案中，AGRU包含两个阶段，每个阶段采用例如物理溶剂，一个阶段用于选择性去除硫化氢，而另一个阶段用于选择性去除二氧化碳。

[0023] 能从合成气中去除二氧化碳和/或硫化氢的溶剂包括通过物理吸收起作用的溶剂。合适的物理吸收溶剂的实例为甲醇和其它烷醇、碳酸亚丙酯和其它碳酸烷基酯、2-12TM个二醇单元的聚乙二醇的二甲基醚和它们的混合物(通常商品名称为Selexol )、N-甲基-吡咯烷酮和环丁砜。可使用的物理和化学吸收方法举例说明有使用环丁砜和烷醇胺作TM TM
为吸收剂的Sulfinol 方法，或者使用单乙醇胺和甲醇的混合物作为吸收剂的Amisol 方TM
法，或者Rectisol 。

[0024] 在基于溶剂的AGRU中可采用的其它溶剂包括通过化学吸收起作用的溶剂，例如，基于胺的溶剂。这种AGRU可包括胺吸收剂和再生塔。胺吸收剂可基于通常在相对低温下能吸收CO2并且通过升高该富含CO2的溶剂的温度容易再生的烷醇胺溶剂。用于该技术的溶剂可包括，例如，三乙醇胺、单乙醇胺、二乙醇胺、二异丙醇胺、二甘醇胺、甲基二乙醇胺等。这些物质可单独使用，彼此组合或与水组合，或与物理溶剂组合。

[0025] 从基于溶剂的酸气体去除单元回收的富含二氧化碳的流可在随后的储存之前经进一步处理。可将富含二氧化碳的流引入到分离鼓中来分离任何夹带(entrain)的溶剂中的至少一些，并且该流可与传质接触元件进一步接触，以进一步去除夹带的溶剂。

[0026] 在某些实施方案中，富含二氧化碳的流可包含至少约50mol％CO2，相对于流中物种的总摩尔数。在一些实施方案中，富含二氧化碳的流可包含至少约90mol％CO2或甚至至少约99mol％CO2。虽然不严格限制于以下，但是在富含二氧化碳的流中的可氧化的硫化合物通常包含选自硫化氢和羰基硫化物的一种或多种。在一些实施方案中，待通过选择性硫去除处理的富含二氧化碳的流可包含硫化氢，当存在硫化氢时，其量可最多为约2mol％H2S或甚至更高，例如其量为约0.1mol％H2S至约2mol％H2S。许多应用可容许显著量的H2S，并且本发明的申请人已确定，EOR有时可受益于H2S的量。在其它实施方案中，富含二氧化碳的流包含其量小于约1mol％H2S，或小于约0.1mol％H2S的硫化氢。

[0027] “可氧化的硫化合物”通常可认为是指能被氧化为元素硫或氧化为具有硫的更高氧化态的另一种硫的化合物的硫的化合物。可氧化的硫化合物的一些典型的实例可包括硫化氢(H2S)或羰基硫(COS)。可氧化的硫化合物的其它实例可包括一种或多种硫醇(比如甲基硫醇CH3SH)或乙基硫醇(CH3CH2SH))，或二烷基硫化物或二烷基二硫化物。这些化合物是通常应反对排放的，至少是由于它们的气味。然而，就本公开的目的而言，可氧化的硫化合物在其定义中不包括二氧化硫或三氧化硫。

[0028] 根据本公开的实施方案，“二氧化碳储存”通常可指避免将二氧化碳排放至大气中的众多有效的手段。为了避免排放，可将二氧化碳储存或者可将它用于化学处理设备，例如用于制备尿素。一些二氧化碳储存方案将CO2用于资源回收(例如，回收石油和/或天然气)以及用于长期储存。例如，增强的石油回收(EOR)和增强的煤层甲烷回收(ECBM)为利用和储存CO2的两个大规模的应用。通常，EOR是指用于通过注射CO2(例如，通过混溶替换)改进从生产场地回收石油的技术。ECBM通常增加从煤层中回收甲烷，其中将CO2引入到煤层中以替换甲烷。二氧化碳储存的其它实例包含在用尽的或不经济的井或矿中，或在盐水蓄水层中，或在海洋底(海底)下面，或海面下的合适位置或洞穴中长期储存。二氧化碳储存还可包括在装置(例如，溶剂储罐)中储存CO2。

[0029] 根据本发明的实施方案，“系统不正常操作的阶段”是指用于处理二氧化碳的系统(或其一部分)不以正常的状态起作用期间的任何时间段(或其一部分)。当该术语用于本公开时，系统不正常操作的一些实例可包括用于二氧化碳的槽从二氧化碳处理系统接受CO2的能力不足的状况。例如，二氧化碳处理系统(在正常状况下)可设置成用于将二氧化碳递送至管线，随后该管线将已递送的二氧化碳流引向一个或多个端点。端点为使用点(例如，EOR)和/或储存点(例如，地下扣留)。在这种情况下，认为管线是用于二氧化碳的“槽”。然而，如果管线的端点达到其能力(例如，地下扣留已满或没有正常起作用)，或者端点暂时关闭(例如，将EOR系统关闭维护)，则(至少暂时)该槽接受二氧化碳处理系统的正常输出的能力或需求不足；即，用于二氧化碳的槽接受CO2的能力不足。则可认为该系统具有系统不正常操作阶段。

[0030] 二氧化碳处理系统的更具体的实例为含有碳捕集用于储存的IGCC系统(IGCC-CCS)。在正常状况下，许多IGCC-CCS系统可设置成用于捕集约50％或更多的所产生的二氧化碳。用于该产生的二氧化碳的槽可为管线，该管线与压缩系统连接，设置成用于在正常状况下接受基本上所有的该捕集的二氧化碳。当该槽不能接受正常量的该捕集的二氧化碳时，则可认为该系统具有系统不正常操作阶段。

[0031] “系统不正常操作”的另一个实例可包括二氧化碳处理系统(例如，IGCC-CCS系统)就地(on site)捕集和储存至少一些它的CO2，而不是递送至装置外的状况。在这种情况下，二氧化碳槽可采用溶剂罐(即，含有能溶解二氧化碳的溶剂的罐)形式或其它就地储存系统。如果相对于其正常能力，存在就地CO2储存在此期间接受二氧化碳能力不足的时间阶段，则可认为该二氧化碳处理系统具有系统不正常操作阶段。

[0032] 系统不正常操作的一些其它实例可包括CO2处理系统内的压缩系统压缩由CO2处理系统所产生的CO2能力不足的状况。例如，考虑包括压缩系统的二氧化碳处理系统(例如，IGCC-CCS系统)。在正常起作用的情况下，该压缩系统压缩二氧化碳，用于作为流体递送至二氧化碳槽。然而，如果压缩系统关闭维护，或者正在不正常工作，或者正在启动或停止，则可认为它具有不足的能力，因此具有系统不正常操作阶段。

[0033] 最后，“系统不正常操作”的一些其它实例可包括二氧化碳处理系统内的酸气体去除单元不正常工作或具有其它不足的状况。系统不正常操作的其它实例可包括设备启动(例如，当操作正将CO2导向碳捕集和扣留系统时)或者设备关闭(例如，当气化器正降压时)的状况。

[0034] 本文使用的术语“在系统不正常操作期间”不必指在系统不正常操作状况的整个时间期间富含二氧化碳的流必须总是通向选择性硫去除。它可指任何一个或多个更短的时间段，条件是存在不正常操作状况。例如，可存在发生脉冲排放经清洁的CO2的实施方案。

[0035] 本文使用的“选择性硫去除”通常是指，相对于二氧化碳，其中富含二氧化碳的流的至少一部分可氧化的硫化合物含量被选择性去除的处理步骤。在许多实施方案中，选择性硫去除是指基本上不从流体(例如，气态流体)吸收或去除CO2但是可从这种流体中去除可氧化的硫化合物的系统。在一些实施方案中，选择性硫去除包含选择性化学硫去除，例如，通过氧化性液体或氧化性固体或和可氧化的硫化合物具有化学反应性的其它试剂。在其它实施方案中，选择性硫去除可包括选择性物理硫去除，例如，通过相对于流体流中的二氧化碳，能优先去除可氧化的硫化合物的溶剂或吸收剂。一些物理活性固体吸收剂可包括金属氧化物、沸石和微孔碳中的一种或多种。

[0036] 在本公开的某些实施方案中，选择性化学硫去除可包括通过氧化反应和/或通过另一种化学反应去除可氧化的硫化合物。某些选择性化学硫去除方法可采用能氧化可氧化的硫化合物的氧化性液体。这种氧化性液体可包括氧化还原活性有机化合物(例如，蒽醌二磺酸或其它醌)，或可包括一种或多种选自铁、铜、锰、钒和钴的金属的化合物的溶液(例如，含水溶液)等。在一些实施方案中，氧化性液体可包括一种或多种上述金属的螯合物络合物。适用于该目的的一些示例性螯合物络合物溶液可包括螯合的铁离子的含水溶液，比TM TM如所谓的Lo-Cat 方法或Sulferox 方法所采用的，这些方法各自利用螯合的铁的溶液。
当选择性化学硫去除包括与氧化性液体接触时，通过许多气体-液体接触单元中的任一种可促进这种接触的提高。

[0037] 某些选择性化学硫去除方法可采用能氧化可氧化的硫化合物的氧化性固体，例如，包含至少一种金属氧化物的氧化性固体，其中这种金属可选自铁、钴、铜、锰、钒和它们的组合等。例如，氧化铜在氧化性条件下能将硫化氢催化氧化为硫或二氧化硫。

[0038] 根据本发明的实施方案，某些选择性化学硫去除方法可采用能与可氧化的硫化合物起化学反应(例如，通过置换反应)的固体。例如，其中使用固体ZnO或铁氧化物(例如，所谓的干箱系统或Sulfatreat(TM)系统)从气体流中去除硫化氢的许多系统适用于本发明的实施方案。其它合适的固体还可包括，例如，钛酸锌、铁酸锌、氧化锡、氧化铜、氧化铈或它们的混合物。这些基于固体的选择性化学硫去除系统通常采用固体的固定床或流化床或移动床。

[0039] 应理解的是，液体或固体氧化可氧化的硫化合物的能力不必与相同的液体或固体与可氧化的硫化合物另外起化学反应的能力互斥。例如，在上述具体的条件下，氧化铜能催化氧化硫化氢，但是在其它指定的条件下，也可与硫化氢反应以形成硫化铜。

[0040] 许多上述选择性硫去除系统通过热和/或化学手段可再生，从而可恢复选择性去除氧化性硫化合物的失去的能力。热手段可包括从用过的选择性硫去除单元有效去除硫或硫化合物的高温。化学手段可包括使含氧气体流与用过的选择性化学硫去除单元接触，由此经常释放元素硫。对于采用氧化性液体的选择性硫去除方法，再生的方法通常包括在单独的氧化方法容器中再生。

[0041] 根据本公开的实施方案，处理二氧化碳的方法可包括在系统不正常操作期间，将至少约50％体积(有时至少90％体积)的富含二氧化碳的流通向选择性硫去除。通常，在系统不正常操作期间，提供富含二氧化碳的流的系统的基本上所有的输出都可能必须通向选择性硫去除，以遵守排放规章。

[0042] 本领域普通技术人员可容易地使用不多于普通的工程知识选择选择性硫去除的温度和压力条件，来优化有效的硫去除的条件。根据选择性硫去除的类型的选择(例如，化学氧化固体或氧化金属螯合物络合物的溶液等)，可选择不同的条件。根据所选的选择性硫去除模式所需的条件，富含二氧化碳的流可适宜地经加热或冷却，以及加压或减压。

[0043] 无论选择性硫去除的选择如何，所述方法还可包括在系统不正常操作期间从选择性硫去除中回收经清洁的富含CO2的流，以及随后将所述经清洁的富含CO2的流排放至大气。或者，结合排放，还可将该经清洁的富含CO2的流引向涡轮机；再循环至气化器；和/或与可燃材料混合并随后燃烧。

[0044] 根据本发明的实施方案，用于处理二氧化碳的方法可包括正常的操作模式，正常的操作模式还包括压缩富含二氧化碳的流以形成经压缩的富含二氧化碳的流，接着将至少一些经压缩的富含二氧化碳的流通向二氧化碳储存(如上所定义)。在一些实施方案中，必须在升高的压力下提供二氧化碳以有效扣留、沉积或递送至管线，或者用于再循环至气化器。在这些情况下，从集成式系统中去除的CO2可需要最终的压缩步骤，例如，在递送至管线或储存之前。

[0045] 对于通过管线传输或对于其它用途或对于储存，该回收的CO2可需要转化为液体或其它稠密的状态，通常在高压力(典型地大约2000 psia)下。因此，用一个或多个CO2 压缩机将气态CO2加压。例如，压缩策略可包括串联的压缩机的序列，任选在最后的阶段泵送。或者，压缩策略可包括多个串联的压缩机，与泵送和致冷周期(cycle)组合，如本领域技术人员所理解的。这种压缩机连串(train)可具有一个或多个级间冷却步骤和/或除水步骤。然而，扣留CO2的实际压力要求由储存部位的特征以及传输CO2的方法(例如，管线)和注入储存部位中的方法来确定。

[0046] 在一些实施方案中，经压缩的富含二氧化碳的流的压力为约10MPa至约70MPa，或者更特别是，约15MPa至约60MPa。许多应用，例如EOR，可需要这种高压力。在一些实施方案中，在压缩后，使经压缩的富含二氧化碳的流的温度达到约15℃至约50℃。在其它实施方案中，经压缩的富含二氧化碳的流为超临界状态。

[0047] 或者，本发明的实施方案可包括一种具有正常操作模式的用于处理二氧化碳的方法，所述模式不包括最终压缩富含二氧化碳的流。例如，可在合适的溶剂中，在升高的压力和低温下，从合成气中吸收CO2，以形成富含CO2的溶剂，使该富含CO2的溶剂经过随后的温度提高，以在升高的压力下，从溶剂中闪蒸CO2。

[0048] 本发明的更具体的实施方案涉及一种用于处理回收的二氧化碳的方法作为IGCC-CCS系统的一部分。概括地说，这种方法通常包括在部分氧化条件下在气化器中气化碳质材料，以提供包含CO、H2和可氧化的硫组分的粗合成气，接着使至少一些合成气经过水煤气变换条件，以提供包含至少CO2和H2S的经变换的合成气。随后，所述方法还可包括从至少一些经变换的合成气中选择性分离H2S，以提供H2S-用尽的流，随后在溶剂中将CO2与H2S-用尽的流选择性分离，以形成富含CO2的溶剂和富含氢气的流。从经变换的合成气中去除CO2和H2S的许多其它顺序是本身已知的，如本领域普通技术人员所理解的。因此，IGCC-CCS系统应看作是受限于这些所描述的AGRU步骤。

[0049] 可将包含可氧化的硫化合物的富含CO2的流与富含CO2的溶剂分离，接着压缩至少一些富含CO2的流，以形成经压缩的CO2流。可将至少一些经压缩的CO2流引向二氧化碳储存。根据本发明的实施方案，所述方法还包括在系统不正常操作期间将至少一些富含CO2的流(通常是在其压缩之前但是在与富含CO2的溶剂分离之后)通向选择性硫去除单元。从选择性硫去除回收的流通常为可排放的富含CO2的流，可在系统不正常操作期间将它排放至大气。在一些实施方案中，可将至少一些经变换的合成气与溶剂接触，以选择性分离H2S，并且其中将分离的H2S在硫回收单元(SRU)中进一步转化为硫。可将至少一些富含氢气的流在涡轮机中燃烧，以提供能量。

[0050] 不特别限制根据实施方案的进料至气化器的碳质材料。碳质材料可包含至少一种选自以下的成员：低级煤、烟煤、无烟煤、液体烃质燃料、焦炭、油页岩、焦油砂、柏油、沥青、基于生物质的材料和它们的混合物等。可特别有利地采用低级煤。本领域技术人员通常将“低级”煤理解为等级低于烟煤的那些煤，例如，次烟煤或褐煤。在一些情况下，这种低级煤可具有相对高的氧含量，比如约16％-25％重量。低级煤的其它特征可包括相对高的水分含量，比如在约10％-40％范围内，和相对高的干灰含量，比如在约12％-40％范围内。低级煤大量存在于美国的中大陆区(Powder River Basin煤)和中国(褐煤)。

[0051] 在IGCC-CCS系统中可方便地采用浆化煤气化反应器。典型的浆化煤气化反应器通过作为浆料递送的煤的部分氧化和在氧存在下气化而操作。通常，这种气化反应器与空气分离单元(ASU)流动连通连接，并通过O2导管接受从ASU引向的O2。典型的气化器系统可包括至少一个与空气源流动连通连接的ASU。这些空气源可包括但不限于专用的空气压缩机和/或压缩空气储存单元。ASU将空气分离成为氧气(O2)、氮气(N2)，并且其它组分可通过排放孔释放。通常，ASU可将氧气供应至气化器，将经压缩的氮气供应至气体涡轮机用于NOx排放控制和能量增加。这种气化反应器还与煤研磨和浆化单元流动连通，进而与煤源和水源流动连通。煤浆化单元设置成用于混合煤和水，以形成通过煤浆料导管引向气化反应器的煤浆料反应物流。

[0052] 特别是在碳质原料包括煤和/或重质油的实施方案，以及在其它情况下，气化反应器还可生产热的渣流作为合成气生产的副产物。为了处理这种流，将这种渣流通过热的渣导管引向渣处理单元。渣处理单元将渣淬火并破碎成小渣块，其中产生渣去除流。

[0053] 为了冷却由气化器生产的热的合成气，可通过热的合成气导管将气化器与辐射合成气冷却器流动连通连接。这种辐射合成气冷却器接受热的粗合成气流，以通过导管将至少一部分热量转移至热量回收蒸汽发生器(HRSG)。随后，这种辐射合成气冷却器产生经冷却的粗合成气流，可将其引向对流合成气冷却器，用于进一步冷却粗合成气流。

[0054] 随后可将经冷却的粗合成气流引向合成气洗涤器和低温气体冷却(LTGC)单元，以去除在粗合成气流内夹带的颗粒物质，并为粗合成气流提供额外的冷却。LTGC还可通过水解将至少一部分粗合成气流中的任何COS转化为H2S和CO2。

[0055] 本公开不应看作是受限于处理仅由基于IGCC的合成气得到的二氧化碳。其它可能的系统包括利用蒸汽甲烷重整(SMR)、自动热重整(ATR)和/或催化部分氧化(CPO)以将进料转化为合成气或包含氢气和一氧化碳的重整产品的那些系统。虽然这种进料通常包含天然气，这种设备可设置成用于使用任何合适的气体或液体作为燃料，比如例如，生物气体(主要包含甲烷)、液化石油气(LPG)、石脑油、丁烷、丙烷、柴油、煤油、乙醇、甲醇、航空燃料、煤衍生的燃料、生物燃料、氧化烃原料和它们的混合物。

[0056] 图1描述了结合选择性硫去除单元40的示例性IGCC系统10的示意性工艺流程。不旨在全面地说明这种IGCC系统的所有特性，但是本领域普通技术人员将理解，可进行各种添加、删除和修改，同时保持在该系统的这种高水平观点的范围之内。因此，可通过进料管线18将碳质燃料递送至气化器20。在形成通过管线21由气化器20回收的粗合成气的有效的条件下，用从空气分离单元(ASU)19回收的富含氧气的气体吹气化器20。通常将包含CO、CO2、H2S和H2和其它组分的该粗合成气提供给水煤气变换反应单元24，以通过与单元24内的水的合适反应，将至少一些CO转化为CO2和H2。将来自单元24的经变换的合成气进料至酸气体去除单元(AGRU)的吸收器25，用于通过溶剂吸收经变换的合成气的酸气体含量(CO2、H2S)。在管线27中在吸收器25顶部回收富含氢气的脱硫气体流，并进料至燃烧器28。在28内的燃烧由通过管线29提供的压缩空气来支持，压缩空气为空气压缩机30的输出，空气压缩机30对来自22的空气进行操作。来自燃烧器28的热的排气驱动涡轮机31，其可用于提供电能，并且31通过转子32与空气压缩机30旋转连通。随后将来自31的排气(主要为水蒸汽)在换热器33冷却，以增加蒸汽用于其它目的，随后在叠式储存器(stack)34处排放。

[0057] 现在返回到图1的AGRU部分，通过管线26从吸收器25回收富含酸气体的溶剂，并递送至CO2解吸单元35，通过在35中压力下降、在35中温度提高或它们的组合，可通过管线36从35回收富含二氧化碳的流。在IGCC系统10中的正常操作模式下，通过压缩机/压缩连串37，可将在36中的富含二氧化碳的流压缩至升高的压力，随后送至CO2储存，CO2储存示意性描述于38。然而，在系统不正常操作期间，可将与36流体连通的阀39打开，以将在36中的富含二氧化碳的流的一些或全部分流到选择性硫去除单元40，并从那里分流到CO2排放或叠式储存器41。

[0058] 图2描述了结合选择性硫去除单元40的示例性IGCC系统100的类似的示意性工艺流程，相同的组件具有与图1相同的编号，但是进一步说明一个或多个系统控制器51的放置。图2基本上是图1系统在一定程度上更详细(以及自动化)的实施方案。因此，系统100还包括至少一个系统控制器51，51连接用于接受来自CO2压缩机37、二氧化碳储存38和系统100中可能别处的传感器信号(用成角度的交叉线表示)。控制器51设置成用于将激活信号输出至致动器(未具体显示)，该致动器适用于在不正常操作状况期间促进选择性硫去除单元40与CO2解吸单元35的流体连接。这通常通过从控制器51送至致动器的信号引导打开阀39而实现这一点。同样在这个系统不正常操作期间，控制器51可输出有效关闭阀50的激活信号，以将AGRU与压缩机37分离。在合适的时间，例如，当正常的操作模式已恢复时，系统控制器51将输出使阀39关闭和阀50打开的信号。

[0059] 如上所述的本发明的实施方案可提供显著的优点，包括使得在碳捕集子系统故障或导致碳捕集系统不在线的任何其它原因期间，IGCC设备操作者能连续操作设备。它可使操作者能在该故障情况期间满足环境规章。它还可有利地用于生产另外的产品硫，可将该另外的产品硫与SRU硫产物共混。本文所述的选择性硫去除的类型不产生可与高硫气体的碱性洗涤相关的难以处理的固体。

[0060] 本文使用的近似语言可适用于修饰任何数量表示，该数量表示可变化但不会导致它相关的基本功能变化。因此，在一些情况下，用术语(比如“约”和“基本上”)修饰的值可不受限于指定的精确值。与数量结合使用的修饰语“约”包括所述的值，并且具有上下文所述的含义(例如，包括与具体数量的测量相关的误差度)。“任选的”或“任选地”是指随后描述的事件或情况可能发生或者可能不发生，或者随后指出的材料可能存在或者可能不存在，并且该描述包括当事件或情况发生或当材料存在的情况，以及当事件或情况不发生或材料不存在的情况。除非上下文明确另外说明，否则单数形式“一”和“该”包括复数个对象。本文公开的所有的范围包括所引用的端点并且可独立地组合。

[0061] 本文使用的短语“适用于”、“设置成用于”等是指元件经过尺寸设定(size)、安排或制造成形成指定的结构或实现指定的结果。虽然仅结合有限数量的实施方案描述了本发明，但是容易理解的是，本发明不受限于这些公开的实施方案。而是，本发明可经修改以结合任何数量的此前未描述的变化、修改、替代或等价安排，但它们与本发明的精神和范围相当。此外，虽然已描述了本发明的多种实施方案，但应理解的是，本发明的各方面可仅包括一些所描述的实施方案。因此，本发明不应看作是受限于前述描述，而是仅受限于所附权利要求的范围。还预期科学技术的发展将使得由于语言的不精确原因而现在未预期的等价物和替代成为可能，并且这些变化也应看作可被所附权利要求覆盖。

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