Method for gas phase reduction of carbonic acid gas
专利汇可以提供Method for gas phase reduction of carbonic acid gas专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且PURPOSE:To provide an economical method for reduction of carbonic acid gas by which carbonic acid gas is selectively reduced into carbon monoixde under low temp. and normal pressure in order to fix rapidly the large amt. of carbonic acid gas which causes global warming. CONSTITUTION:This gas phase reduction method of carbonic acid gas features in that a gas containing carbonic acid gas and gaseous hydrogen is introduced to iron oxide and the reaction of the carbonic acid gas and hydrogen gas is effected to convert the carbonic acid gas to carbon monoixde by heating or irradiation of solar ray. The iron oxide is harmless and causes no problem of resources, which can be supplied in a large amt. and is very cheap. By this method, carbonic acid gas is selectively reduced into carbon monoxide by reverse water base gas shift reaction with using low temp. waste heat which is not used or harmless solar energy. Since this reaction is effected in a gas phase, rapid treatment for the large amt. of carbonic acid gas can be performed.，下面是Method for gas phase reduction of carbonic acid gas专利的具体信息内容。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、炭酸ガスを還元して一酸化炭素に転化し、化成品の原料や燃料として利用するための炭酸ガス還元方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球規模の環境汚染が人類の生存を脅かす問題として大きくクローズアップされているが、その中で最も対策の難しい問題が炭酸ガスによる地球温暖化である。 炭酸ガスは、これまで問題になっていた窒素酸化物や硫黄酸化物などと異なり、それ自身には毒性はない。 しかし、全世界で年間約２００億トンという膨大な量が排出されており、大気中の炭酸ガス濃度の上昇に伴い、温室効果による気候変動が起こり、何千万人もの環境難民が発生すると危ぐされている。 これを防止するため、エネルギー代替や省エネルギーなどによる炭酸ガス排出の抑制が政策的に推進されようとしているが、炭酸ガスの排出は経済社会の発展と密接な関係を持っているため、その大幅な抑制は極めて難しい情勢である。 したがって、炭酸ガスによる地球温暖化を阻止するためには、炭酸ガスを高速で大量に還元・固定化する技術の開発が不可欠である。
【０００３】炭酸ガスを水素と反応させて還元する接触水素化反応による炭酸ガスの還元・固定化法は、光化学反応法や電気化学反応法、高分子合成による方法、有機合成による方法などと比べ、単位時間、単位面積当りの炭酸ガスの還元・固定化能力が大きく、大量の炭酸ガスの処理が可能である。 また、既存のフィッシャー・トロプシュ法炭化水素合成技術などが応用でき、気相反応であるため、生成物の分離が容易などの利点も持っている。 これまで接触水素化反応による炭酸ガスの還元・固定化法として、ルテニウムやロジウムなどの貴金属触媒を用いる方法が研究されてきた（例えば、F. Solymosi
and A. Erdohelyi, J. Mol. Catal., Vol.8, 471 (198
0)）。
【０００４】しかしこの方法は、１）使用する触媒が高価である、２）この反応では炭酸ガスがメタンに還元されるが、この反応は原料よりも生成物のエネルギーが低くなる発熱反応であるため、エネルギー歩留まりが悪い、３）高圧にしないと反応がうまく進行しないことが多い、４）一般に、反応が高温で行われ、その温度を得るのに化石燃料を使用するため、実質的に炭酸ガスの排出抑制にならない、などの欠点を持っていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の点に鑑み、炭酸ガスによる地球温暖化に対処して、未利用の低温廃熱や無公害の太陽エネルギーを利用した、低温かつ常圧という温和な条件で炭酸ガスを高速で選択的に一酸化炭素に還元する経済的な炭酸ガス還元方法の提供を目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この目的は本発明によれば、酸化鉄上に炭酸ガスと水素を導入し、加熱あるいは太陽光を照射することによって達成される。 炭酸ガスは酸化鉄上で水素ガスと反応して一酸化炭素に転化されるが、一酸化炭素はそのまま燃料としても使用できるし、
既存の合成ガス（一酸化炭素と水素）からのメタノール製造プロセスやＣ１化学技術などを利用して、最近、自動車用燃料として脚光を浴びているメタノールや化成品の原料に変換して利用することもできる。
【０００７】本発明に用いられる酸化鉄は三二酸化鉄や四三酸化鉄、一酸化鉄、あるいはそれらの混合物などが挙げられるが、特に多孔質で表面積の大きなα型三二酸化鉄や四三酸化鉄、または超微粒子のα型三二酸化鉄や四三酸化鉄が好ましい。 またそれらを担体に担持したものでもよいし、酸化鉄の中に金属の鉄が混入していても良い。 酸化鉄は鉄錆であり、極めてありふれた物質で、
無毒で資源的にも問題がなく、大量供給可能で、極めて安価など、数多くの特長を持っている。 酸化鉄は、鉄屑や鉄の切削屑などの廃棄物から簡単に製造することができる。
【０００８】本発明の方法において、酸化鉄は前処理なしで、そのまま用いてもよいが、予め水素気流中で加熱還元したり、減圧下で加熱還元したものを用いた方が効率が良い。 酸化鉄を水素気流中で加熱還元する場合、水素気流の代わりにアルゴンやヘリウムなどの不活性ガスと水素との混合ガスを用いてもよい。 酸化鉄を加熱還元する際の加熱温度は３００〜５５０℃、特に３５０℃程度が最も好ましく、温度がそれ以上になると焼結が進み、触媒の表面積が小さくなるため、触媒活性が低下する。 加熱時間は１時間程度が望ましく、加熱温度を高くするにつれて短くした方がよい。 加熱時間が長くなりすぎると焼結が進み、触媒の表面積が小さくなるため、触媒活性が低下する。 また、減圧下で加熱還元する場合には、加熱温度は５７５〜６５０℃が最も好ましい。
【０００９】こうして得られた加熱還元した酸化鉄や前処理なしの酸化鉄に、炭酸ガスと水素を含んだガスを流通させながら廃熱や集光した太陽光の照射などで加熱することにより、炭酸ガスは触媒上で水素と反応し、ほぼ１００％の選択率で一酸化炭素に転化される。 このとき、炭素などの生成は見られない。 また、酸化鉄に炭酸ガスと水素を含んだ加熱されたガスを流通させ反応させてもよい。 同様に炭酸ガスは触媒上で水素と反応し、ほぼ１００％の選択率で一酸化炭素に転化される。
【００１０】本発明に用いられる反応ガスは炭酸ガスと水素の混合ガスであるが、アルゴンやヘリウムなどの不活性ガスや窒素ガス、窒素酸化物などを含んでいてもよい。 また、煙突からの高温廃ガスに水素ガスを添加したものでも良い。 炭酸ガス対水素のモル比は１に近い方が好ましい。
【００１１】本発明の方法において太陽エネルギーを熱源として用いる場合には、樋型平面鏡集光集熱器や樋型複合放物面鏡集光集熱器、樋型放物面鏡集光集熱器、樋型放物面鏡を平面鏡で疑似した集光集熱器、回転放物面鏡集光集熱器、線型フレネルレンズ集光集熱器、円型フレネルレンズ集光集熱器等の集光集熱器が使用され、その集熱管内あるいは焦点付近に酸化鉄が置かれ、導入された炭酸ガスと水素が触媒上で反応し、一酸化炭素に転化される。 加熱還元された酸化鉄や一酸化鉄、四三酸化鉄は黒色で太陽光をよく吸収し、しかも、半導体であるため光の照射によって励起され、炭酸ガスと水素との反応が促進される。
【００１２】本発明の方法によって得られる反応生成物である一酸化炭素は、そのまま燃料としても使用できるし、既存のＣ１化学技術などを利用して化成品の原料に変換して利用することもできる。 この炭酸ガスを一酸化炭素に転化する反応は吸熱反応であるため、エネルギー歩留まりが良く、生成物である一酸化炭素は太陽エネルギーや廃熱など、熱源の熱を蓄えたことになる。
【００１３】
【実施例】本発明の実施例の内で特に代表的なものを以下に示す。
【００１４】実施例１ 粒径０．５μｍのα型三二酸化鉄２８０ｍｇを直径１ｃ
ｍの石英製Ｕ字型反応管に充填し、水素気流中、３５０
℃で１時間加熱した後、所定の温度で炭酸ガスと水素１：１の混合ガスを２０ｍｌ／ｍｉｎの流量で流通させて反応させ、得られた反応生成物をガスクロマトグラフを用いて分析した。 その結果、２５０℃で１．２％、３
００℃で６％、３５０℃で１６％、４００℃で２３％、
４５０℃で２７％、５００℃で３２％の炭酸ガスが一酸化炭素に転化していた。 また、２００℃という極めて低い温度条件でも少量ではあるが炭酸ガスが一酸化炭素に転化していた。 一酸化炭素以外の反応生成物は見られなかった。 ３５０℃以上の反応温度で得られたこれらの転化率は、炭酸ガスが水素と反応して一酸化炭素と水蒸気に転化する逆水性ガスシフト反応の平衡値から得られる値とほぼ同じであり、この反応条件での理論的な限界値である。
【００１５】実施例２ 粒径１０ｍｍの多孔質の四三酸化鉄３００ｍｇを直径１
ｃｍのパイレックスガラス製Ｕ字型反応管に充填し、炭酸ガスと水素とアルゴン５：５：１の混合ガスを２５ｍ
ｌ／ｍｉｎの流量で流通させて反応させ、反応生成物をガスクロマトグラフを用いて分析した。 その結果、３０
０℃で４％、３５０℃で１０％、４００℃で１８％、４
５０℃で２４％、５００℃で３０％の炭酸ガスが一酸化炭素に転化していた。 一酸化炭素以外の反応生成物は見られなかった。
【００１６】実施例３ 市販の粒径０．７μｍの一酸化鉄５ｇを石英ガラス製の透明容器内に充填し、炭酸ガスと水素１：１の混合ガスを３ｍｌ／ｍｉｎの流量で流通させながら、直径１．５
ｍのフレネルレンズによって集光した太陽光を照射して反応させ、得られた反応生成物をガスクロマトグラフを用いて分析した。 その結果、５％の炭酸ガスが一酸化炭素に転化していた。 一酸化炭素以外の反応生成物は見られなかった。
【００１７】実施例４ 粒径０．３μｍのγ型三二酸化鉄１０ｇを減圧下、５９
０℃で１．５時間加熱した。 得られた触媒１０ｇを長さ１ｍ幅２０ｃｍの樋型複合放物面鏡集光集熱器の中の石英ガラス製の集熱管内に充填し、炭酸ガスと水素１：１
の混合ガスを２ｍｌ／ｍｉｎの流量で流通させながら集光した太陽光を照射して反応させ、得られた反応生成物をガスクロマトグラフを用いて分析した。 その結果、８
％の炭酸ガスが一酸化炭素に転化していた。
【００１８】
【発明の効果】本発明は以上説明したように、低温かつ常圧という温和な条件で炭酸ガスを高速で選択的に一酸化炭素に還元できる、経済的な炭酸ガス還元方法を提供するものである。 酸化鉄はありふれた物質であり、無毒で資源的にも問題がなく、大量供給可能で極めて安価など、数多くの特長を持っている。 また、触媒として使用された後、廃棄される際も公害を引き起こさないし、何度でも繰り返し使用できる。 本発明の方法により、炭酸ガスは逆水性ガスシフト反応を起こして高速で選択的に一酸化炭素に還元される。 この反応は気相反応であり、
連続的に行われるため、大量の炭酸ガスの処理が可能であり、吸熱反応であるためエネルギーの歩留まりが良く、熱源として太陽熱や廃熱を利用すれば、生成物である一酸化炭素はそれらの熱を蓄えたことになるし、ヒートポンプとしての利用も可能である。 また、反応生成物である一酸化炭素はそのまま燃料としても利用できるし、既存のＣ１化学技術を用いて自動車用燃料として脚光を浴びているメタノールや化成品の原料などに変換して利用することもできるため、地球環境保全の面からもエネルギー対策の面からも非常に効果が大きい。
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