技术领域
[0001] 本
发明属于核燃料技术领域，具体涉及一种铀硅碳三元化合物燃料芯块及其制备方法和用途。
背景技术
[0002] 二
氧化铀(UO2)的热
中子俘获截面极低，熔点高达2800℃，在熔点以内只有一种结晶形态，且各向同性，没有金属铀
各向异性带来的
缺陷，辐照
稳定性好，对冷却剂
水的抗
腐蚀性能好，与包壳材料有很好的相容性，是目前应用最广泛的商用
核反应堆核燃料。然而UO2也存在不足之处，其中最重要的就是热导率低。UO2的导热系数仅为金属铀的十几分之一。在正常工况下，UO2的这一缺陷容易引起芯块局部
过热和影响芯块向冷却剂
传热。在事故工况下，反应堆冷却系统失效，燃料芯块
温度短时间内急剧升高，使金属Zr管包壳与水蒸气的氧化放热反应和释氢反应加剧、发生氢爆、包壳管破裂、芯块由于温度过高而熔毁，反应堆压
力壳因内压过大而破损，最终导致
放射性物质
泄漏(R.O.Meyer，Nucl.Technol.，155，2006，293.)。UO2热导率低的不足已经成为引发核泄漏事故的关键因素，历次核事故中放射性物质的泄漏都与反应堆
堆芯温度过高，燃料棒熔毁直接相关。
[0003] 因此，提供一种核燃料，其具备高热导率高，高稳定性，成为了本领域技术人员亟待解决的技术问题。
发明内容
[0004] 本发明的目的之一在于针对以上不足，提供一种铀硅碳三元化合物燃料芯块，解决
现有技术中UO2热导率导致的核反应堆安全性降低的问题。
[0005] 本发明的目的之二在于提供一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法。
[0006] 本发明的目的之三在于提供一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的用途。
[0007] 为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
[0008] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块，所述铀硅碳三元化合物为四方
晶体结构，其理论
密度为10.94g/cm3，其
原子比U:Si:C＝3:2:2～3。
[0009] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，该制备方法首先通过将碳化铀粉末与金属硅粉末
烧结得到连通孔隙分布均匀的碳化铀和硅复合多孔渗透基体，碳化铀为UC，金属硅为Si，再利用高温熔融渗透反应，在高温下熔融U渗入所述碳化铀和硅复合多孔渗透基体后再与UC和Si充分反应生成铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0010] 进一步地，具体包括以下步骤：
[0011] 步骤1：在所述UC粉末中添加Si粉末混合后，再添加粘接剂混合，得到UC和Si的混合粉末；
[0012] 步骤2：将所述混合粉末装入粉末
冶金模具中压制成UC和Si素坯；
[0013] 步骤3：将所述UC和Si素坯装入气氛
脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，得到具UC和Si多孔基体；
[0014] 步骤4：将所述UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分
接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0015] 进一步地，所述步骤1中，UC粉末中添加Si粉末混合6～24小时后，再添加粘接剂混合0.5～4小时。
[0016] 进一步地，所述步骤1中，UC粉末的粒径为2～200μm，Si粉末的粒径为0.5～100μm，所述粘接剂为酚
醛树脂。
[0017] 进一步地，所述步骤1中Si粉末的添加量为UC粉末的4～10wt.％，粘接剂的添加量为UC粉末的3～10wt.％。
[0018] 进一步地，所述步骤2中压制的压力为100～400MPa。
[0019] 进一步地，所述步骤3中脱脂温度为300～600℃，保温时间为0.5～4小时；所述预烧的最高温度为1100～1300℃，保温时间为0.5～6小时。
[0020] 进一步地，所述步骤4中烧结的最高温度为1150～1350℃，保温时间为0.5～8小时。
[0021] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块在制备成核燃料中的用途。
[0022] 与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
[0023] 采用本发明方法制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块，不仅具有显著高于传统二氧化铀燃料芯块的热导率，并且其热导率在高温和辐照环境下也不会迅速衰退，大幅提高了反应堆燃料系统的本质安全性能。
[0024] 采用本发明方法制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块，其铀密度高于传统的UO2核燃料，渗透反应后在芯块内残余的少量U可进一步提高燃料芯块的铀装载量和热导率，中子经济性更优。同时明显降低了核电站的运行和维护成本，以及乏燃料后处理的成本，运行经济性更好。
[0025] 本发明方法简单，操作简便，生产效率高，能够实现规模化的工业生产。
具体实施方式
[0026] 下面结合
实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
[0027] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块，所述铀硅碳三元化合物为四方晶体结构，其理论密度为10.94g/cm3，其原子比U:Si:C＝3:2:2～3。
[0028] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，该制备方法首先通过将碳化铀粉末与金属硅粉末烧结得到连通孔隙分布均匀的碳化铀和硅复合多孔渗透基体，碳化铀为UC，金属硅为Si，再利用高温熔融渗透反应，在高温下熔融U渗入所述碳化铀和硅复合多孔渗透基体后再与UC和Si充分反应生成铀硅碳三元化合物燃料芯块。具体包括以下步骤：
[0029] 步骤1：在所述UC粉末中添加Si粉末混合后，再添加粘接剂混合，得到UC和Si的混合粉末；
[0030] 步骤2：将所述混合粉末装入
粉末冶金模具中压制成UC和Si素坯；
[0031] 步骤3：将所述UC和Si素坯装入气氛脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，得到具UC和Si多孔基体；
[0032] 步骤4：将所述UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0033] 所述步骤1中，UC粉末中添加Si粉末混合6～24小时后，再添加粘接剂混合0.5～4小时。UC粉末的粒径为2～200μm，Si粉末的粒径为0.5～100μm，所述粘接剂为
酚醛树脂。Si粉末的添加量为UC粉末的4～10wt.％，粘接剂的添加量为UC粉末的3～10wt.％。
[0034] 所述步骤2中压制的压力为100～400MPa。
[0035] 所述步骤3中脱脂温度为300～600℃，保温时间为0.5～4小时；所述预烧的最高温度为1100～1300℃，保温时间为0.5～6小时。
[0036] 所述步骤4中烧结的最高温度为1150～1350℃，保温时间为0.5～8小时。
[0037] 本发明所述的一种铀硅碳三元化合物燃料芯块在制备成核燃料中的用途。
[0038] 实施例1
[0039] 一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，具体包括以下步骤：
[0040] 步骤1：在粒径2μm的UC粉末中添加其
质量6wt.％、粒径为5μm的Si粉末，混合24小时后，再添加UC粉末质量5wt.％的粘接剂酚醛树脂，继续混合2小时得到UC和Si的混合粉末。
[0041] 步骤2：将该混合粉末装入粉末冶金模具中以200MPa的压力压制成UC和Si素坯。
[0042] 步骤3：再将该UC和Si素坯装入气氛脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，脱脂温度450℃，保温2小时，预烧最高温度1250℃，保温时间0.5小时，冷却后得到UC和Si多孔基体。
[0043] 步骤4：将UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧
结温度1250℃，保温时间2小时，U
熔化后渗入UC和Si多孔基体，与Si、UC充分反应后得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0044] 本实施例制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块中铀硅碳三元化合物为四方晶体结构，其理论密度为10.94g/cm3，其原子比U:Si:C＝3:2:2～3。
[0045] 实施例2
[0046] 一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，具体包括以下步骤：
[0047] 步骤1：在粒径50μm的UC粉末中添加其质量4wt.％、粒径为0.5μm的Si粉末，混合12小时后，再添加UC粉末质量3wt.％的粘接剂酚醛树脂，继续混合4小时得到UC和Si的混合粉末。
[0048] 步骤2：将该混合粉末装入粉末冶金模具中以400MPa的压力压制成UC和Si素坯。
[0049] 步骤3：再将该UC和Si素坯装入气氛脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，脱脂温度600℃，保温0.5小时，预烧最高温度1300℃，保温时间4小时，冷却后得到UC和Si多孔基体。
[0050] 步骤4：将UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1150℃，保温时间8小时，U熔化后渗入UC和Si多孔基体，与Si、UC充分反应后得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0051] 本实施例制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块中铀硅碳三元化合物为四方晶体结构，其理论密度为10.94g/cm3，其原子比U:Si:C＝3:2:2～3。
[0052] 实施例3
[0053] 一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，具体包括以下步骤：
[0054] 步骤1：在粒径200μm的UC粉末中添加其质量10wt.％、粒径为100μm的Si粉末，混合18小时后，再添加UC粉末质量10wt.％的粘接剂酚醛树脂，继续混合1小时得到UC和Si的混合粉末。
[0055] 步骤2：将该混合粉末装入粉末冶金模具中以100MPa的压力压制成UC和Si素坯。
[0056] 步骤3：再将该UC和Si素坯装入气氛脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，脱脂温度400℃，保温4小时，预烧最高温度1200℃，保温时间3小时，冷却后得到UC和Si多孔基体。
[0057] 步骤4：将UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1350℃，保温时间0.5小时，U熔化后渗入UC和Si多孔基体，与Si、UC充分反应后得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0058] 本实施例制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块中铀硅碳三元化合物为四方晶体结构，其理论密度为10.94g/cm3，其原子比U:Si:C＝3:2:2～3。
[0059] 实施例4
[0060] 一种铀硅碳三元化合物燃料芯块的制备方法，具体包括以下步骤：
[0061] 步骤1：在粒径100μm的UC粉末中添加其质量8wt.％、粒径为50μm的Si粉末，混合6小时后，再添加UC粉末质量6wt.％的粘接剂酚醛树脂，继续混合0.5小时得到UC和Si的混合粉末。
[0062] 步骤2：将该混合粉末装入粉末冶金模具中以250MPa的压力压制成UC和Si素坯。
[0063] 步骤3：再将该UC和Si素坯装入气氛脱脂烧结炉，在氩气保护气氛进行脱脂和预烧，脱脂温度500℃，保温1小时，预烧最高温度1100℃，保温时间6小时，冷却后得到UC和Si多孔基体。
[0064] 步骤4：将UC和Si多孔基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与金属铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1300℃，保温时间1小时，U熔化后渗入UC和Si多孔基体，与Si、UC充分反应后得到铀硅碳三元化合物燃料芯块。
[0065] 本实施例制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块中铀硅碳三元化合物为四方晶体结构，其理论密度为10.94g/cm3，其原子比U:Si:C＝3:2:2～3。采用本发明方法制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块不仅具有显著高于传统二氧化铀燃料芯块的热导率，并且其热导率在高温和辐照环境下也不会迅速衰退，大幅提高了反应堆燃料系统的本质安全性能。
[0066] 采用本发明方法制得的铀硅碳三元化合物燃料芯块的铀密度高于传统的UO2核燃料，渗透反应后在芯块内残余的少量U可进一步提高燃料芯块的铀装载量和热导率，中子经济性更优，同时明显降低了核电站的运行和维护成本，以及乏燃料后处理的成本，运行经济性更好。
[0067] 上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。
