用于烟草材料的热处理方法 |
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| 申请号 | CN201180048508.3 | 申请日 | 2011-08-11 | 公开(公告)号 | CN103153098B | 公开(公告)日 | 2016-09-28 |
| 申请人 | R.J.雷诺兹烟草公司; | 发明人 | 陈功; A·R·杰拉尔迪; J-P·穆阿; D·E·小希尔顿; D·V·坎特尔; F·K·圣查尔斯; S·C·莫尔多韦亚努; P·A·布林克雷; | ||||
| 摘要 | 本 发明 提供了一种制备用于吸烟制品中的 烟草 材料的方法，其包括（i）混合烟草材料、 水 和添加剂，所述添加剂选自赖 氨 酸、甘氨酸、组氨酸、丙氨酸、蛋氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯氨酸、苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸、二价和三价阳离子、天冬酰胺酶、糖类、酚类化合物、还原剂、具有自由硫醇基团的化合物、 氧 化剂、氧化催化剂、 植物 提取 物和它们的组合；（ii）加热所述混合物；以及（iii）将经 热处理 的混合物作为可烟吸材料而掺入吸烟制品。本发明也提供了一种 卷烟 形式的吸烟制品，其包括烟草材料，所述烟草材料经预处理以抑制在主流烟气中天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应。当抽吸时，所述吸烟制品的特征在于相对于未经处理的对照吸烟制品，主流烟气的丙烯酰胺含量降低。 | ||||||
| 权利要求 | 1. 一种制备用于吸烟制品中的烟草材料的方法，其包括： (i) 混合烟草材料、水、在6至10的pH范围内缓冲的缓冲剂和能够在加热或燃烧烟草材 料时抑制天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应的添加剂，由此形成湿润的烟草混合物，其中所述 添加剂选自赖氨酸、半胱氨酸、天冬酰胺酶和它们的组合； (ii) 在小于10.0的pH下加热所述湿润的烟草混合物，以形成经热处理的烟草混合物； 以及 (iii) 将所述经热处理的烟草混合物作为可烟吸材料掺入吸烟制品； 其中当抽吸时，所述吸烟制品的特征在于相对于未经处理的对照吸烟制品，主流烟气 的丙烯酰胺含量降低。 |
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| 说明书全文 | 用于烟草材料的热处理方法技术领域[0001] 本发明涉及处理烟草的方法，特别地涉及可用于烟草材料的热处理的方法。 背景技术[0002] 流行的吸烟制品，如卷烟，具有基本上圆柱棒形结构，并包括由包装纸包裹的可烟 吸材料(如切碎的烟草(例如以配方烟丝(cut f i 11er)的形式））的充填体、卷或柱，由此形 成所谓的"烟草棒"。通常，卷烟具有与烟草棒以端对端关系对准的圆柱形滤芯。通常，滤芯 包括由称为"滤嘴卷纸"的纸质材料限制的增塑醋酸纤维素丝束。某些卷烟引入具有多个片 段的滤芯，那些片段中的一个可包括活性炭粒子。通常，使用称为"接装纸"的外接包装材料 将滤芯附接至烟草棒的一端。还期望将接装材料和滤嘴卷纸穿孔，以提供环境空气对吸入 的主流烟气的稀释。吸烟者通过点燃卷烟的一端并燃烧烟草棒而使用卷烟。吸烟者随后通 过在卷烟的相对端(例如，滤嘴端)抽吸而将主流烟气吸入他/她的口中。 [0003] 用于卷烟制造的烟草通常以掺合形式使用。例如，某些流行的烟草掺合物(通常称 为"美国掺合物(American blends)"）包含烤烟、白肋烟和香料烟(Oriental tobacco)的混 合物，并在许多情况中包含某些加工烟草，如再造烟草和加工烟茎。在用于制造特定卷烟品 牌的烟草掺合物内的每一类烟草的精确量随品牌而不同。然而，对于许多烟草掺合物，烤烟 构成所述掺合物的相对较大的比例，而香料烟构成所述掺合物的相对较小的比例。参见，例 如，Tobacco Encyclopedia(烟草百科全书），Voges(编辑），第44-45页（1984)，Browne，The Design of Cigarettes(香烟设计），第3版，第43页（1990)，以及Tobacco Production, Chemistry and Technology(烟草生产，化学和技术），Davis等人(编辑），第346页（1999)。 [0004] 烟草也可以以所谓的"无烟"形式进行享用。通过将某些形式的经加工的烟草或含 烟草配方插入使用者的口中而使用特别流行的无烟烟草产品。各种类型的无烟烟草产品在 如下专利中陈述：Schwartz的美国专利No. 1,376,586、Levi的美国专利No. 3,696,917、 卩1«11^11等人的美国专利如.4,513,756、561183匕31^11，介.等人的美国专利如.4,528,993、 Story等人的美国专利No · 4，624，269、Townsend的美国专利No ·4，987，907、Sprinkle，III等 人的美国专利No. 5，092，352，和White等人的美国专利No. 5，387，416、Strickland等人的美 国专利申请公布No · 2005/0244521和Engstrom等人的美国专利申请公布No · 2008/0196730、 Arnarp等人的PCT W004/095959、Atchley等人的PCT W005/063060、Bjorkholm的PCT W005/ 016036，和Quinter等人的PCT W005/041699，所述专利中的每一个以引用方式并入本文。参 见，例如，陈述于Atchley等人的美国专利No. 6，953，040和Atchley等人的美国专利No . 7， 032，601中的无烟烟草配方、成分和加工方法的类型，所述专利的每一个以引用方式并入本 文。 [0005] -类无烟烟草产品称为"鼻烟"。代表性类型的湿鼻烟产品（通常称为"斯纳斯 (snus)"）在欧洲，特别是在瑞典，由或通过诸如瑞典火柴AB公司（Swedish Match AB)、费德 勒&伦德格林AB公司（Fiedler & Lundgren AB)、古斯塔夫斯AB公司（Gustavus AB)、斯堪的 纳维亚烟草公司（Skandinavi sk Tobakskompagni A/S)和洛克尔制造 AB公司（Rocker Production AB)的公司制造。在美国可得到的斯纳斯产品已经以商品名Camel Snus Frost、Camel Snus Original和Camel Snus Spice由R.J.雷诺兹烟草公司（R.J.Reynolds Tobacco Company)销售。代表性的无烟烟草产品也已经以商品名Oliver Twist由House of Oliver Twist A/S销售、以商品名Copenhagen，Skoal，SkoalDry，Rooster，RedSeal，Husky 和Revel由美国无烟烟草公司(U. S. Smokeless Tobacco Co.)销售、以商品名"taboka"由美 国菲利普莫里斯公司(Philip Morris USA)销售、以商品名Levi Garrett，Peachy，Taylor' s Pride,Kodiak,Hawken ffintergreen,GrizzIy,Dental,Kentucky King和Mammoth Cave 由康沃有限公司（Conwood Company，LLC)销售。另外参见，例如，Bryzgalov等人，1N1800生 命周期评估，一般松散和部分斯纳斯的对比生命周期评估（INlSOOLife Cycle Assessment, Comparative Life Cycle Assessment of General Loose and Portion Snus)(2005)。另外，与斯纳斯制造相关的某些质量标准已汇编为所谓的GothiaTek标准。 [0006] 多年来，已提出各种处理方法和添加剂来改变在烟草组合物中利用的烟草材料的 总体特性或性质。例如，有时利用添加剂或处理方法以改变烟草材料的化学或感官性质，或 者在可烟吸烟草材料的情况中，有时利用添加剂或处理方法以改变由包括烟草材料的吸烟 制品所产生的主流烟的化学或感官性质。在一些情况中，可使用热处理方法以将所需的颜 色或视觉特性赋予烟草材料、将所需的感官性质赋予烟草材料，或者将所需的物理性质或 质地赋予烟草材料。 [0007] 特别地，卷烟烟气的感官属性可通过将香料材料掺入卷烟的各种组分中而得以提 高。参见，Leffingwell等人，Tobacco Flavoring for Smoking Products(吸烟产品的烟草 香料），R.J.雷诺兹烟草公司（R.J.Reynolds Tobacco Company)(1972)。示例性的香料添加 剂包括薄荷醇以及美拉德反应的产物，如吡嗪、氨基糖和阿马多瑞化合物。制备用于烟草组 合物中的风味芳香的组合物的各种方法在如下专利中陈述:Rooker的美国专利No. 3，424， 171、1^«1(^的美国专利勖.3,476，118、〇813〇^16，介.等人的美国专利勖.4，150,677、 Roberts等人的美国专利No. 4，986，286、White等人的美国专利No. 5，074，319、White等人的 美国专利如.5,099,862、561183匕31^11，介.的美国专利吣.5,235,992、(：〇1611^11，111等人的美 国专利如.6,298,858、(：〇161^11，111等人的美国专利如.6,325,860、(：〇1611^11，111等人的美 国专利如.6,428,624、0诎6等人的美国专利如.6,440,223、(：〇161^11，111的美国专利如.6， 499,489,和White等人的美国专利No. 6,591,841、Coleman ,III的美国专利申请公布 No. 2004/0173228,以及2008年8月14日提交的Coleman，111等人的美国申请系列No. 12/ 191，751，所述专利的每一个以引用方式并入本文。这些方法通常包括施加热量至烟草材 料，这可导致形成某些副产物的反应。 [0008] 无烟烟草的感官属性也可通过掺入某些香料材料而得以提高。参见，例如， Williams的美国专利申请公布No .2002/0162562、Williams的美国专利申请公布No .2002/ 0162563、Atchley等人的美国专利申请公布No.2003/0070687、Williams的美国专利申请公 布吣.2004/0020503、8代81丨11等人的美国专利申请公布如.2005/0178398、5廿丨。1^1311(1等人 的美国专利申请公布化.2006/0191548、!1〇1如11，开.等人的美国专利申请公布化.2007/ 0062549、Holton Jr.等人的美国专利申请公布No. 2007/0186941、Strickland等人的美国 专利申请公布No. 2007/0186942、Dube等人的美国专利申请公布No. 2008/0029110、 Robinson等人的美国专利申请公布No. 2008/0029116、Mua等人的美国专利申请公布 No · 2008/0029117、Robinson 等人的美国专利申请公布 No · 2008/0173317，和 Neilsen 等人的 美国专利申请公布No. 2008/0209586，所述专利的每一个以引用方式并入本文。 [0009] 本领域期望进一步提供改变可用于吸烟制品或无烟烟草产品中的烟草（以及烟草 组合物和配方)的特性和性质的方法。 发明内容[0010] 本发明提供了一种在添加剂的存在下热处理烟草材料的方法，所述添加剂适于改 变烟草材料的性质和特性，例如通过改变烟草材料的感官性质或改变所得经热处理的产品 的化学性质。特别地，使用某些添加剂来抑制源自天冬酰胺与某些还原糖的反应的反应产 物的形成。更具体地，本发明的某些实施例提供了烟草产品，包括吸烟制品和无烟烟草组合 物，所述烟草产品包括用添加剂进行预处理的烟草材料，以在加热或燃烧所述烟草材料时 抑制天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应。示例性的添加剂包括氨基酸、掺入二价和三价阳离子 的组合物、天冬酰胺酶、某些非还原性糖类、某些还原剂、酚类化合物(例如具有至少一个酚 官能团的化合物）、具有至少一个自由硫醇基团或官能团的某些化合物、氧化剂、氧化催化 剂、天然植物提取物(例如迷迭香提取物)和它们的组合。本发明也部分基于如下认识:可控 制某些热处理参数，以改变所得的经热处理的产品的化学性质，例如在加热步骤过程中保 持pH在约8以下，或降低加热时间或温度。 [0011] 在一方面，本发明提供了一种热加工用于吸烟制品或无烟烟草组合物中的烟草材 料的方法，其包括：（i)混合烟草材料以及水和添加剂(例如选自如下的添加剂:赖氨酸、甘 氨酸、组氨酸、丙氨酸、蛋氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯氨酸、苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸、掺 入二价和三价阳离子的组合物、天冬酰胺酶、某些非还原性糖类、某些还原剂、酚类化合物、 具有至少一个自由硫醇基团或官能团的某些化合物、氧化剂、氧化催化剂、天然植物提取物 (例如迷迭香提取物)和它们的组合）以形成湿润的烟草混合物，所述添加剂能够在加热或 燃烧烟草材料时抑制天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应；（ii)在至少约60°C(例如至少约100° C)的温度下加热所述湿润的烟草混合物，以形成经热处理的烟草混合物；以及（iii)将所述 经热处理的烟草混合物掺入烟草产品，如吸烟制品或无烟烟草产品。例如，所述经热处理的 烟草混合物可用作诸如卷烟的吸烟制品内的可烟吸材料。 [0012] 优选的添加剂包括赖氨酸、甘氨酸、组氨酸、丙氨酸、蛋氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯 氨酸、苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸、半胱氨酸、天冬酰胺酶、氧化剂(例如过氧化氢或臭氧）、 氧化催化剂(例如二氧化钛)和它们的组合。所述添加剂的量可变化，但通常为约IOOppm至 约10干重％之间。经热处理的烟草混合物通常包含另外的组分，如调味剂、填料、粘结剂、pH 调节剂、缓冲剂、着色剂、分解助剂、抗氧化剂、湿润剂和防腐剂。 [0013] 在另一方面，本发明提供了一种制备无烟烟草产品的方法，其包括：（i)混合烟草 材料;诸如水、调味剂、粘结剂和填料的成分；以及选自赖氨酸、甘氨酸、组氨酸、丙氨酸、蛋 氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯氨酸、苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸、掺入二价和三价阳离子的组 合物、天冬酰胺酶、某些非还原性糖类、某些还原剂、酚类化合物、具有至少一个自由硫醇基 团或官能团的某些化合物、氧化剂、氧化催化剂、天然植物提取物(例如迷迭香提取物)和它 们的组合的添加剂，以形成湿润的烟草混合物；（ii)将所述湿润的烟草混合物成型为所需 的产品形状；以及（iii)在至少约60° C(例如至少约100°C)的温度下所述湿润的烟草混合 物，以提供热处理方法步骤并因此制得干燥的无烟烟草产品。 [0014] 所述热处理方法可特征在于烟草组合物的湿含量的改变。例如，湿润的烟草混合 物可具有大于约20重量%的湿含量，以所述烟草混合物的总重量计;且干燥的无烟烟草产品 可具有小于约10重量％的湿含量。所述热处理方法也可特征在于在加热步骤过程中的 PH，其 可小于约10.0，小于约8.0，小于约7.0，或小于约6.5。 [0015] 所需的产品形状可具有丸状、片状、球体、片、硬币状、立方体、珠状、卵形、扁圆形 (obloid)、豆状、棍状或棒状的形式。这些产品形状可使用诸如移动带、罗拉钳口（nip)、挤 出机、造粒装置、压实装置等的设备以多种方式成型。或者，所述经处理的烟草材料可以以 颗粒形式使用。 [0016] 在一个实施例中，本发明的方法包括（i)混合约10至约60干重％的烟草材料、至多 约50干重％的一种或多种填料、约10至约85重量％的水、约5至约30干重％的一种或多种粘结 剂、至多约10干重％的一种或多种调味剂，和至少约0.1干重％的添加剂以形成湿润的烟草混 合物，所述添加剂选自赖氨酸、甘氨酸、组氨酸、丙氨酸、蛋氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯氨酸、 苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸、掺入二价和三价阳离子的组合物、天冬酰胺酶、某些非还原性 糖类、某些还原剂、酚类化合物、具有至少一个自由硫醇基团或官能团的某些化合物、氧化 剂、氧化催化剂、天然植物提取物(例如迷迭香提取物)和它们的组合;（ii)将所述湿润的烟 草混合物成型为所需的产品形状；以及（iii)在至少约100°C的温度下加热所述湿润的烟草 混合物，以制得具有不超过约10重量%的湿含量的干燥的无烟烟草产品。 [0017] 在又一方面，本发明提供了一种根据本发明的方法制得的经热处理的烟草组合 物。这种经热处理的组合物可特征在于低丙烯酰胺含量，如小于约2000ppb，小于约 1500ppb，小于约1000 ppb，小于约900ppb，小于约800ppb，小于约700ppb，小于约600ppb，小 于约500ppb，小于约400ppb或小于约300ppb的丙稀酰胺含量。 [0018]在一个实施例中，本发明提供了一种经热处理的无烟烟草组合物，其包含烟草材 料、水、调味剂、粘结剂和填料，其中所述经热处理的无烟烟草组合物具有不超过约1500ppb 的丙烯酰胺含量。所述经热处理的无烟烟草组合物可具有选自丸状、片状、球体、片、硬币 状、立方体、珠状、卵形、扁圆形、豆状、棍状和棒状的预成型形状。所述经热处理的无烟烟草 组合物的湿含量通常不超过约10重量％。 [0019] 所述经热处理的无烟烟草组合物的每个成分的量可变化，但在一个实施例中，所 述组合物包含约20至约60干重％的烟草材料、约20至约50干重％的一种或多种填料、约5至约 20干重％的一种或多种粘结剂，以及约1至约10干重％的一种或多种调味剂。 [0020] 在其中本发明的经处理的烟草用于吸烟制品中的实施例中，烟草可为配方烟丝的 形式。所述烟草材料也可为掺合的形式。 [0021] 含有本发明的经处理的烟草的吸烟制品可特征在于，相对于未经处理的对照吸烟 制品，吸烟时主流烟气的丙烯酰胺含量降低。相比于未经处理的对照吸烟制品，在主流烟气 中丙烯酰胺降低的量通常为至少约10%，这意味着由本发明的吸烟制品所产生的主流烟气 中的丙烯酰胺的量（以重量计）比在相同条件下(例如在ISO条件下）由抽吸的未经处理的对 照吸烟制品所产生的丙烯酰胺的量少至少约10%。降低的量常常为至少约30%，更经常为至 少约50%，最经常为至少约60%。 [0022] 在一方面，本发明提供了一种卷烟形式的吸烟制品，其包括由包装材料限制的可 烟吸材料的棒以及在所述棒的一端附接至所述棒的滤嘴，其中所述可烟吸材料包含烟草材 料，所述烟草材料经预处理，以抑制在主流烟气中天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应。所述预处 理可包括本文描述的处理方法，如在本文讨论的类型的添加剂的存在下加热烟草材料。 具体实施方式[0023]本发明现在将在下文更全面地进行描述。然而，本发明可以以许多不同的形式实 施，且不应被解释为局限于本文陈述的实施例;相反，提供这些实施例以使得本公开为彻底 和完整的，并将本发明的范围完全传达给本领域技术人员。在本说明书和权利要求书中所 用的单数形式"一种"和"所述"包括复数形式，除非上下文明确另外指出。提及"干重% "或 "以干重计"指基于干燥成分（即除了水之外的所有成分）的重量。 [0024]本发明提供了一种经热处理的烟草组合物和用于制备经热处理的烟草组合物的 方法。本文所用的术语"经热处理的烟草组合物"指包含烟草材料的组合物，所述烟草材料 已在高温下（如至少约60°C，更通常至少约100° C的温度下)进行热处理足够的时间（如至少 约10分钟），以改变烟草组合物的特性或性质。在一些情况中，热处理方法改变烟草组合物 的化学或感官特性(例如味道和香味）。本发明的热处理方法可为常规烟草处理方法的修改 形式，如适于形成风味芳香的化合物(例如Mai I Iard反应产物）的方法、适于烟草组合物的 巴氏消毒的方法、用于制备烟草加料(casing)产品的方法、再造烟草方法(例如铸塑板和造 纸再造烟草方法）、烟草提取方法、重排序方法、烘烤方法、蒸汽处理和干燥方法。 [0025]本发明的经热处理的烟草组合物可用作吸烟制品的添加剂(例如作为可烟吸掺合 物的部分，或作为吸烟制品的滤嘴或包装纸的添加剂)或用作无烟烟草组合物，如松散湿鼻 烟、松散干鼻烟、嚼用烟草、球状烟草片、挤出或成型的烟草条，片，棒或棍、细微研磨的粉 末、粉末片和组分的细微研磨或碾磨的团聚体、薄片状片、模制加工的烟草片、含烟草胶的 片、带状膜的卷、易于水溶或水分散的膜或带，或胶囊状材料。 [0026]在本发明的烟草组合物中所用的烟草可变化。烟草可包括例如如下的烟草类型： 烤烟、白肋烟、晒烟（例如香料烟或Indian Kurnool)、马里兰烟、深色烟、深色烤烟、深色晒 烟（例如passanda烟草、cubano烟草、jatin烟草和bezuki烟草）或浅色晒烟（例如North Wisconsin烟草和galpoa烟草），和黄花烟，以及其他稀有或特种烟草或甚至青烟草或新鲜 烟草。各种类型的烟草、培植实践和采收实践的描述在以引用方式并入本文的Tobacco Production，Chemistry and Technology(烟草生产、化学和技术），Davis等人（编辑） (1999)中陈述。也参见陈述于Sensabaugh，Jr.等人的美国专利No. 4，660，577、White等人的 美国专利No. 5，387，416和Dominguez等人的美国专利No. 6，730，832中的烟草类型，所述专 利的每一个以引用方式并入本文。最优选地，所述烟草材料为已被适当风干和老化的那些。 烤制烤烟的特别优选的技术和条件陈述于Nestor等人，Beitrage Tabakforsch · Int ·，20 (2003)467-475和Peele的美国专利No.6，895,974中，所述文献以引用方式并入本文。晾制 烟草的代表性技术和条件陈述于Roton等人，Beitrage Tabakforsch· Int ·，21 (2005)305-320和Staaf等人，Beitrage Tabakforsch. Int. ,21(2005)321-330中，所述文献以引用方式 并入本文。可晾晒某些类型的不常见或稀有的烟草。改进香料烟的吸烟品质的方式和方法 陈述于Lawson等人的美国专利No. 7，025，066中，所述专利以引用方式并入本文。代表性的 香料烟包括katerini烟草、prelip烟草、komotini烟草、xanthi烟草和yambol烟草。包含深 色晒烟的烟草组合物陈述于Marshal 1等人的美国专利申请公布No. 2008/0245377，其以引 用方式并入本文。 [0027] 在一个实施例中，选择烟草材料或其至少一些部分以具有天然低水平的天冬酰 胺。在某些烟叶中的天冬酰胺含量的代表性的范围通常可为约0.2至约0.7干重％。某些代表 性的烟茎材料通常含有更低水平的天冬酰胺，如约〇. 1至约〇. 3干重％。用于吸烟制品或无烟 烟草产品中的掺合形式的代表性烟草材料通常具有约〇. 1至约〇. 4干重%的天冬酰胺含量。 [0028] 可将本发明中所用的烟草组合物，如旨在以无烟形式使用的烟草组合物掺入单一 类型的烟草中（例如以所谓的"直接级（straight grade)"形式）。例如，在烟草组合物内的 烟草可单独由烤烟（例如所有烟草可由烤烟叶或烤烟叶及烤烟茎的混合物组成，或者衍生 自烤烟叶或烤烟叶及烤烟茎的混合物）组成。在烟草组合物内的烟草也可具有所谓的"掺 合"形式。例如，在本发明的烟草组合物内的烟草可包括烤制白肋烟(例如Malawi白肋烟)和 香料烟（例如由烟叶或烟叶及烟茎的混合物组成的烟草，或者衍生自烟叶或烟叶及烟茎的 混合物的烟草）。例如，代表性的掺合物可掺入约30至约70份白肋烟(例如叶，或者叶及茎）， 以及约30至约70份烤烟（例如茎、叶，或叶及茎），以干重计。其他示例性的烟草掺合物掺入 约75份烤烟、约15份白肋烟和约10份香料烟;或者掺入约65份烤烟、约25份白肋烟和约10份 香料烟;或者掺入约65份烤烟、约10份白肋烟和约25份香料烟，以干重计。其他示例性的烟 草掺合物掺入约20至约30份香料烟和约70至约80份烤烟。 [0029] 烟草材料可具有如下形式:加工烟草部分或片、基本上天然叶或茎的形式的烤制 并老化的烟草、烟草提取物、提取的烟草纸浆(例如使用水作为溶剂），或前述的混合物(例 如组合提取的烟草纸浆以及粒状烤制并老化的天然烟叶的混合物）。在一些实施例中，期望 在水中彻底清洗烟草材料，以去除烟草内的一些天冬酰胺。 [0030] 用于烟草产品的烟草最优选包含烟叶，或烟叶和烟茎混合物。优选掺入相对于烟 茎的主要量的烟叶的烟草混合物。最优选地，烟叶和烟茎以非提取的形式使用，即，使得可 提取部分(例如水溶性部分）以可相比于以烤制并老化形式提供的天然烟草的方式存在于 不可提取部分内（例如烟草纸浆）。在烟草产品内的烟草部分可具有经加工的形式，如经加 工的烟茎(例如梗丝、膨胀梗丝或疏松梗丝），或体积膨胀烟草(例如疏松烟草，如干冰膨胀 烟草(DIET))。参见例如陈述于de la Burde等人的美国专利No.4,340,073、Guy等人的美国 专利No. 5，259，403和Poindexter等人的美国专利No. 5，908，032，以及Poindexter等人的美 国专利申请公布No. 2004/0182404中的烟草膨胀方法，全部所述专利以引用方式并入本文。 另外，烟草产品可任选地掺入已经发酵的烟草。也参见陈述于Atchley等人的PCT W005/ 063060中的烟草加工技术类型。 [0031] 本发明中所用的烟草通常以切碎、研磨、粒状、微粒或粉末的形式提供。最优选地， 烟草以平均粒度比在所谓的"细切"烟草产品中使用的切碎烟草的部分或片的平均粒度小 的部分或片的形式使用。通常，将极细微研磨的烟草粒子或片定尺寸为通过约18泰勒标准 筛号的筛子，通常定尺寸为通过约20泰勒标准筛号的筛子，常常定尺寸为通过约50泰勒标 准筛号的筛子，经常定尺寸为通过约60泰勒标准筛号的筛子，可甚至定尺寸为通过100泰勒 标准筛号的筛子，可进一步定尺寸为通过200泰勒标准筛号的筛子。如果需要，可使用风选 设备以确保可收集所需尺寸或所需尺寸范围的小尺寸烟草粒子。在一个实施例中，烟草材 料为定尺寸为通过18泰勒标准筛号，但不通过60泰勒标准筛号的颗粒形式。如果需要，不同 尺寸的粒状烟草的片可混合在一起。通常，适用于斯纳斯产品的极细微研磨的烟草粒子或 片具有大于-8泰勒标准筛号，常常为-8至+100泰勒标准筛号，经常为-18至+60泰勒标准筛 号的粒度。 [0032] 以细微研磨或粉末类型的形式提供烟草的方式可变化。优选地，使用用于研磨、碾 磨等的设备和技术将烟草部分或片粉碎、研磨或粉化成粉末类型形式。最优选地，在使用诸 如锤磨机、刀头、空气控制磨机等的设备研磨或碾磨过程中，烟草为相对干燥的形式。例如， 当烟草部分或片的湿含量为小于约15重量%至小于约5重量%时，可研磨或碾磨所述烟草部 分或片。 [0033] 烟草提取物可用作烟草组合物的组分。提取物可以以固体形式(例如喷雾干燥或 冷冻干燥的形式）、液体形式、半固体形式等使用。示例性的烟草提取物和提取技术陈述于 例如Osborne Jr·等人的美国专利No·4，150，677、Fagg等人的美国专利No·4，967，771、Fagg 等人的美国专利No. 5，005，593、Fagg等人的美国专利No. 5，148，819和Clapp等人的美国专 利No.5,435,325中，全部所述专利以引用方式并入本文。各种烟草提取物和再造方法陈述 于Fagg的美国专利No · 5，065，775、Newton的美国专利No · 5，360，022和Fagg的美国专利 No.5,131,414中，全部所述专利以引用方式并入本文。也参见，陈述于Munoz等人的美国专 利No. 5,131,415和Gonzalez-Parra的美国专利No. 5,318,050中的烟草提取物处理方法，所 述专利均以引用方式并入本文。 [0034] 可结合本发明的方法使用合适的已知再造烟草加工技术，如造纸技术或铸造型方 法。参见例如陈述于如下专利中的造纸方法的类型：Tughan的美国专利No . 3，398，754、 Mattina的美国专利No. 3,847，164、Kite的美国专利No. 4,131,117、Jenkins的美国专利 如.4,270,552、]\&1忖1仙的美国专利勖.4,308,877、1(64七818的美国专利如.4,341，228、 Gel Iat Iy 的美国专利No .4,421，126、Gel Iat Iy 的美国专利No .4,706,692、Thomasson的美国 专利No .4,962，774、Clapp的美国专利No .4,941,484、Young的美国专利No .4,987,906、 Brown的美国专利如.5,056,537、5〇1111的美国专利如.5，143,097、841^167等人的美国专利 No · 5，159，942、Young 的美国专利 No · 5，325，877、Brinkley的美国专利 No · 5,445，169、Young 的美国专利No. 5，501，237、Young的美国专利No . 5，533，530，所述专利以引用方式并入本 文。参见例如陈述于如下专利中的铸造方法= Hind的美国专利No.3,353,541、Hind的美国专 利勖.3,499,454、财11(1的美国专利勖.3,483,874、〇6827。1^的美国专利化.3,760,815、 Keritsis的美国专利如.4,674,519、灯6«^11的美国专利如.4,972,854、把〇1^16的美国专利 No · 5，023，354、Young的美国专利No · 5，099，864、Jakob的美国专利No · 5，101，839、Lekwauwa 的美国专利如.5,327,917、¥〇111^的美国专利如.5,339,838、加1«)13的美国专利如.5,598， 868、¥〇111^的美国专利如.5,715,844、6611&七17的美国专利吣.5,724,998和1(111^1的美国专 利No. 6，216，706，以及EPO 565360、EP01055375和PCT W098/01233，所述专利以引用方式并 入本文。可使用在常规类型的再造烟草方法中所用的提取物、提取材料和浆料作为本发明 的烟草配方中的成分。 [0035]本发明的方法可与其中涉及施加热量的任何烟草处理方法相关使用，并与热处理 加工助剂或添加剂结合使用，或与诸如加料组分的成分结合使用。参见例如陈述于如下专 利中的加料材料和方法:Bryant，Jr.等人的美国专利No . 4，177，822、Wu等人的美国专利 No · 4，306，577、Mays 等人的美国专利 No · 4,449，541、Gaisch 等人的美国专利 No · 4，537，204、 Shelar等人的美国专利No · 4，819，668和Lawson等人的美国专利No · 4，836，224，所述专利的 每一个以引用方式并入本文。 [0036]烟草配方内的烟草的相对量可变化。优选地，烟草配方内的烟草的量为至少约10% 或至少约25%，以配方的干重计。在某些情况中，烟草配方内其他组分的量可超过约40%，以 干重计。配方内的烟草材料的典型范围为约10至约60重量％，更常常为约20至约40重量％，以 干重计。 [0037]经受本发明的热处理方法的烟草组合物通常在其中具有一定水平的水，并可特征 在于为湿润的烟草组合物。水量可由大大过量(其中烟草组合物为分散体的形式)变化至较 少量(其中烟草组合物仅为潮湿的）。在热处理之前的水含量通常大于约10重量％，以组合物 的总重量计，更常常为至少约20重量％。水含量通常小于约85重量％，更常常小于约75重量％。 典型的重量范围为约20至约50重量％。除了水之外，非水性溶剂也可存在于烟草组合物中， 如各种湿润剂(例如甘油或丙二醇）。 [0038]将能够改变经热处理的烟草组合物的性质或特性的添加剂与烟草组合物混合。所 述添加剂例如为可在热处理方法中改变烟草的化学或感官特性的化合物或化合物的混合 物。在一个实施例中，所述添加剂旨在抑制存在于烟草组合物中的天冬酰胺与还原糖之间 的反应，所述反应可产生诸如丙烯酰胺的化合物。烟草产品在某些反应方面独特地不同于 食品，如天冬酰胺与还原糖之间的反应。当抽吸烟草产品（例如卷烟、雪茄、烟斗丝)时，在使 用过程中的温度梯度比在烹饪过程中食品中所遭遇的温度高得多，这可导致增加的反应速 率。对于某些无烟烟草产品，PH可以比食品的pH高得多，并且在加工过程中，在增加的pH下 加热烟草可提高某些反应的速率。因此，当处理烟草产品时，抑制某些反应可能是特别具有 挑战性的。 [0039]示例性的添加剂包括氨基酸、掺入二价和三价阳离子的组合物、天冬酰胺酶、某些 非还原性糖类、某些还原剂、酚类化合物(例如具有至少一个酚官能团的化合物）、具有至少 一个自由硫醇基团或官能团的某些化合物、氧化剂、氧化催化剂、迷迭香提取物(或衍生自 草药或植物性药材来源的其他植物提取物)和它们的组合。不受限于操作理论，据信这些添 加剂能够通过如下方式来抑制天冬酰胺形成丙烯酰胺的反应:提供优先与可得的还原糖反 应的竞争反应、使天冬酰胺不能与还原糖反应的与天冬酰胺的化学相互作用、与反应中间 体的化学相互作用，或与丙烯酰胺的化学相互作用。根据本发明的某些添加剂的使用描述 于Elder等人的美国专利No. 7，037，540和Elder等人的美国专利No. 7，267，834、Zyzak等人 的美国专利申请公布如.2004/0058046、？丨11167的美国专利申请公布如.2005/0196504、01〇1 等人的美国专利申请公布No.2006/0194743、Elder等人的美国专利申请公布No.2007/ 0141225、Boudreaux等人的美国专利申请公布No. 2007/0141227和Soe等人的美国专利申请 公布No. 2007/0166439，所述专利以全文引用方式并入本文。 [0040]存在于烟草组合物中的添加剂的量将取决于最终经热处理的烟草组合物的所需 特性和所选择的添加剂类型而变化。通常，添加剂的量为至少约〇.〇1干重％，更常常至少约 0.1干重％，最常常至少约1干重％。添加剂以通常小于约15干重％，如小于约10重量%或小于约 8重量%的量存在。在一个实施例中，添加剂的量为约1干重%至约5干重％。当添加剂为天冬酰 胺酶时，添加剂的量可相对较低，如小于约800ppm或小于约600ppm或小于约500ppm。天冬酰 胺酶可在如小于约400ppm或小于约300ppm或甚至小于约200ppm那样低的处理水平下有效。 天冬酰胺酶在烟草材料中的典型的重量范围为约IOOppm至约I ,OOOppm。取决于所用的添加 剂类型和其中添加剂与天冬酰胺/还原糖反应相互作用的方式，在热处理之后可能有大部 分添加剂剩余在组合物中，或者可能剩余极少残余物添加剂。 [0041]尽管可使用各种必要或非必要氨基酸，但所述氨基酸通常为赖氨酸、甘氨酸、组氨 酸、丙氨酸、蛋氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、脯氨酸、苯基丙氨酸、缬氨酸、精氨酸或它们的组合。 也可使用半胱氨酸。 [0042]二价和三价阳离子通常以中性盐的形式使用。可通过加入磷酸或柠檬酸而使溶解 度较低的盐，如包含碳酸根或氢氧根阴离子的那些盐变得更加可溶。建议的阳离子包括钙、 镁、铝、铁、铜和锌。这些阳离子的合适的盐包括氯化钙、柠檬酸钙、乳酸钙、苹果酸钙、葡糖 酸钙、磷酸钙、醋酸钙、EDTA钙钠、甘油磷酸钙、氢氧化钙、乳糖醛酸钙、氧化钙、丙酸钙、碳酸 钙、硬酯酰乳酸钙、氯化镁、柠檬酸镁、乳酸镁、苹果酸镁、葡糖酸镁、磷酸镁、氢氧化镁、碳酸 镁、硫酸镁、六水合氯化铝、氯化铝、氢氧化铝、铵矾、钾矾、钠矾、硫酸铝、氯化铁、葡糖酸亚 铁、柠檬酸铁铵、焦磷酸铁、富马酸亚铁、乳酸亚铁、硫酸亚铁、氯化铜、葡糖酸铜、硫酸铜、葡 糖酸锌、氧化锌、硫酸锌和它们的组合。 [0043] 另一示例性的添加剂为天冬酰胺酶，其为将天冬酰胺分解为天冬氨酸和氨的酶。 天冬酰胺酶通常以水分散体的形式使用，所述水分散体含有小于10重量％的总有机固体 (T0S)。每克用于本发明中的天冬酰胺酶组合物的天冬酰胺酶单元数(ASNU)可变化，但通常 在3000至4000的范围内。其他酶处理也可能是有效的，如多级酶处理，其使用第一酶将某些 还原糖转化为第二还原糖，并使用第二酶氧化所述第二还原糖。例如，可通过酶葡糖异构酶 (也称为木糖异构酶)的作用而将果糖转化为葡萄糖，且葡萄糖可被己糖氧化酶或葡糖氧化 酶氧化。 [0044] 据信代替还原糖和/或酚类物质的糖类抑制从天冬酰胺形成丙烯酰胺。示例性的 糖类包括海藻糖、还原的异麦芽酮糖、D-甘露醇、D-赤藓糖醇、环糊精和它们的组合。市售的 糖类包括"TREHA.RTM."，可得自日本冈山Hayashibara Shoji Inc.的一种高纯度水合结晶 海藻糖、"NE0TREHAL0SE"，可得自日本闪山的Hayashibara Biochemical Laboratories Inc.的一种试剂级结晶海藻糖、"PALATINIT"，可得自日本东京Shin Mitsui Sugar Co .Ltd.的一种粉末还原的异麦芽酮糖，以及"MANNITOL"，可得自日本东京Towa Chemical Industry Co. ,Ltd.的一种结晶甘露醇粉末。 [0045] 示例性的酚类物质包括儿茶酚(例如儿茶素、表儿茶素和表没食子儿茶素）、黄酮 类(例如槲皮素、异槲皮苷、芦丁、柚苷、橘皮苷）、山奈酚、肉桂酸、奎尼酸、3,4_二氢-肉桂 酸、3-香豆酸、4-香豆酸、对硝基酚、姜黄素、东莨菪亭、对羟基苯甲酸正丙酯、原花青素 (protoanthocyanidin)和它们的组合。 [0046] 也可使用具有至少一个自由硫醇(-SH)基团的化合物，如半胱氨酸和半胱氨酸衍 生物(例如N-乙酰基-半胱氨酸）、具有可得的硫醇基团的多肽(例如谷胱甘肽和酪蛋白）、二 硫苏糖醇、巯基乙酸、巯基丙酸、巯基乙醇和它们的组合。 [0047] 据信能够将二硫化物键还原成硫醇基团的还原剂能够降低丙烯酰胺水平，只要这 些还原剂不促进与天冬酰胺的Maillard反应。示例性的还原剂包括脱水氯化亚锡、亚硫酸 钠、重亚硫酸钠、抗坏血酸、抗坏血酸衍生物、异抗坏血酸（赤藻糖酸）、抗坏血酸衍生物的 盐、铁离子、锌离子、亚铁离子、乙二胺四乙酸(EDTA)、柠檬酸、苹果酸、戊二酸、二羧酸和它 们的组合。 [0048] 还据信漂白剂或氧化剂以及氧化催化剂可用于抑制从天冬酰胺形成丙烯酰胺。可 使用能够转移氧原子的任何氧化剂。示例性的氧化剂包括过氧化物(例如过氧化氢）、亚氯 酸盐、氯酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐、臭氧、氨和它们的组合。示例性的氧化催化剂为二氧化 钛、二氧化锰和它们的组合。使用漂白剂处理烟草的方法描述于例如Daniels，Jr.的美国专 利如.787,611、06161111611^的美国专利如.1，086,306、061111^的美国专利吣.1，437,095、 Rosenhoch的美国专利如.1，757,477、版¥1^118〇11的美国专利吣.2，122,421、8&164勺美国专 利如.2，148，147、8&164勺美国专利吣.2，170，107、8&164勺美国专利吣.2,274,649、卩抑七8 等人的美国专利如.2,770,239、1?〇8611的美国专利如.3,612,065、1?〇8611的美国专利如.3， 851，653、1?〇8611的美国专利吣.3,889,689、1^丨1^^的美国专利吣.4，143,666丄311^*611的美 国专利如.4，194,514、1^01^^等人的美国专利如.4,366,824、1^1丨1^^等人的美国专利如.4， 388,933和Schmekel等人的美国专利No.4,641,667,以及Giolvas的PCT W096/31255,全部 所述专利以引用方式并入本文。当使用氧化剂时，可能期望但不必要的是，用氧化剂预处理 烟草材料，并在混合经处理的烟草材料和混合物的剩余组分之前加热所得混合物(例如在 至少约80° C的温度下加热经处理的烟草材料至少约15分钟）。 [0049] 取决于被处理的烟草组合物的类型，除了烟草材料、水和上述添加剂之外，烟草组 合物可包含一种或多种另外的组分。另外的成分的示例性类型(将在下文更详细讨论)包括 调味剂、填料、粘结剂、pH调节剂、缓冲剂、着色剂、分解助剂、抗氧化剂、湿润剂和防腐剂。 [0050] 使用本领域已知的任何混合技术或设备，将烟草组合物的组分在混合物中混合在 一起。可为液体或干燥固体形式的上述添加剂可在与组合物的任何剩余组分混合之前在预 处理步骤中与烟草混合，或者简单地与所有其他液体或干燥成分一起与烟草混合。可使用 使烟草组合物成分紧密接触的任何混合方法。通常使用具有能够搅动的叶轮或其他结构的 混合装置。示例性的混合设备包括加料筒、润叶机或筒、液体喷雾装置、带式掺合器、可作为 FKM130、FKM600、FKM1200、FKM2000 和 FKM3000 得自 Littleford Day, Inc.的混合器、Plough Share型混合器筒等。[0051 ]可使用本领域已知的任何加热方法或装置来完成烟草组合物的热处理。热处理可 在密闭容器(例如提供受控大气环境、受控大气组分和受控大气压力的密闭容器）中，或在 基本上对环境空气开放的容器中进行。可通过使用夹套式容器、将蒸汽直接喷射至烟草、将 热空气鼓泡通过烟草等来控制温度。在某些实施例中，热处理步骤在也能够提供组分的混 合(例如通过搅拌或搅动）的容器中进行。示例性的混合容器包括可得自Scott Equipment Company、Littleford Day ,Inc.n Lodige Process Technology和Breddo Likwifier Division of American Ingredients Company的混合器。提供压力受控的环境的容器的例 子包括可得自加利福尼亚州康科德的Berghof/America Inc .的高压爸，以及可得自The Parr Instrument Co.的高压反应器(例如描述于Hukvari等人的美国专利Νο·4,882,128中 的帕尔反应器型号4522和4552)。在方法中混合容器内的压力可为大气压或高压（例如约 IOpsig至约I ,OOOpsig)。在其他实施例中，热处理方法在微波炉、对流式烘箱中，或者通过 红外加热进行。 [0052] 热处理方法的温度和时间可变化，通常，热处理的长度随着热处理温度的增加而 减小。然而，热处理步骤的温度可特征在于高温，这意味着温度大于室温（即大于25° C)。温 度将部分由所进行的热处理方法的类型和热处理的目的决定。取决于方法是否设计用于干 燥、巴氏消毒或化学反应(例如以形成风味芳香化合物），可应用不同的温度范围。温度通常 为约60°(：以上，常常为约80°(：以上，更通常为约100°(：以上，但通常为约200°(：以下，常常为 约175° C以下，最常常为约150° C以下。典型的温度范围包括约60° C至约175° C，更常常约80° C至约150° C，最常常约100° C至约140° C。在某些实施例中，需要相对较低温度的热处理方法 (例如约100° C以下或约90° C以下），以降低天冬酰胺反应形成某些副产物的倾向。 [0053]烟草组合物经受热处理的时间量可变化。通常，时间段足以在所需温度下加热混 合物至少约10分钟，通常至少约20分钟，更常常至少约30分钟的时间段。通常，时间段少于 约3小时，通常少于约2小时，常常少于约1.5小时。在某些实施例中，需要相对较快的热处理 方法，以降低天冬酰胺反应形成某些副产物的倾向。在这些实施例中，加热时间不超过约15 分钟或不超过约10分钟。 [0054]在某些实施例中，特别是当热处理应用于无烟烟草组合物时，热处理的长度由烟 草组合物的所需最终湿含量决定。通常，无烟烟草组合物的所需最终湿含量小于约35重 量％，以组合物总重量计，常常小于约25重量％，最常常小于约20重量％。对于成型为所需产品 形状(例如片材或棒形）的无烟烟草组合物，最终湿含量通常小于约15重量%或小于约10重 量％，常常小于约8重量％。 [0055]大气空气或环境气氛为用于进行本发明的热处理的优选气氛。然而，热处理也可 在受控气氛下，如通常惰性气氛下发生。可使用诸如氮气、氩气和二氧化碳的气体。或者，取 决于处理条件的选择和所需的反应产物，烃类气体(例如甲烷、乙烷或丁烷)或氟碳化合物 气体也可在某些实施例中提供受控气氛的至少一部分。 [0056]在热处理方法中烟草组合物的pH也可影响经热处理的产品的性质和特性。水性烟 草组合物通常为酸性的，但可通过加入碱(如氢氧化钠）来向上调节pH。已确定在热处理方 法中烟草组合物的pH可影响天冬酰胺与还原糖之间的反应。在某些实施例中，烟草组合物 的pH小于约10.0,小于约9.0,小于约8.0,小于约7.5,小于约7.0或小于约6.5。已确定在热 处理方法中更低的pH水平可降低经热处理的材料中的丙烯酰胺水平。在某些实施例中，不 将碱或将减少量的碱加入至烟草组合物中以获得上述pH水平。确定烟草配方的pH的代表性 的技术包括将5g所述配方分散于100mL高性能液相色谱水中，以及(例如使用pH计）测量所 得悬浮体/溶液的pH。 [0057]尽管降低热处理温度或处理时间可减少如上所述的某些反应，但存在不期望降低 的时间或温度的情况。例如，当热处理方法旨在产生风味芳香的Mai Ilard反应产物时，降低 热处理方法的温度或时间也将导致降低产生所需化合物。因此，在某些实施例中，可能有利 的是使用本文所述的添加剂中的一种来抑制反应，而不是改变热处理条件。 [0058]本发明的热处理方法可以与设计用以破坏细胞膜的另外的方法组合，并因此允许 更好地使上述添加剂渗透至烟草材料中。例如，在本发明的热处理方法之前或在本发明的 热处理方法中，烟草组合物的烟草材料可经受超声能、施加真空，或用细胞减弱酶（cell weakening enzyme)进行处理。 [0059] 在本发明的一个方面，热处理方法用于处理无烟烟草组合物。例如，热处理方法可 用于干燥已成型为所需产品形状的无烟烟草组合物。除了烟草、水和上述添加剂之外，这种 无烟烟草组合物也通常包含另外的组分，如调味剂、填料、粘结剂、pH调节剂、缓冲剂、着色 剂、分解助剂、抗氧化剂、湿润剂和防腐剂。 [0060] 可使用的示例性的调味剂为用于改变无烟烟草产品的苦味、甜味、酸味或咸性，提 高配方的感官干燥度或湿润度或由配方所显示的烟草味道的程度的组分或那些组分的合 适组合。调味剂的类型包括盐(例如氯化钠、氯化钾、柠檬酸钠、柠檬酸钾、醋酸钠、醋酸钾 等）、天然甜味剂(例如果糖、蔗糖、葡萄糖、麦芽糖、甘露糖、半乳糖、乳糖等）、人工甜味剂 (例如蔗糖素、糖精、阿司帕坦、安赛蜜K、纽甜等），以及它们的组合。在烟草组合物中所用的 调味剂的量可变化，但通常为至多约10干重％，且某些实施例的特征在于至少约1干重％，如 约1至约10干重％的调味剂含量。常常使用调味剂的组合，如约0.1至约2干重％的人工甜味剂 和约0.5至约8干重％的盐(如氯化钠）。 [0061] 示例性的填料材料包括植物纤维材料，如甜菜纤维材料(例如可得自国际纤维公 司（International Fiber Corporation)的FIBREX®牌填料）、燕麦或其他谷粒(包括经 加工的或输送的颗粒）、麸皮纤维、淀粉或其他改性或天然纤维素材料(如微晶纤维素）。另 外的特定例子包括玉米淀粉、麦芽糖糊精、右旋糖、碳酸钙、磷酸钙、乳糖、甘露糖醇、木糖醇 和山梨糖醇。在烟草组合物中所用的填料的量可变化，但通常为至多约50干重％，且某些实 施例的特征在于至少约10干重％，如约20至约50干重％的填料含量。常常使用填料的组合，如 约2至约8干重％的碳酸钙、约10至约20干重％的米粉，以及约10至约20重量%的麦芽糖糊精。 [0062] 典型的粘结剂包括聚维酮、羧甲基纤维素钠和其他改性的纤维素材料、海藻酸钠、 黄原胶、淀粉基粘结剂、阿拉伯树胶、果胶、角叉菜胶、直链淀粉、玉米蛋白等。在烟草组合物 中所用的粘结剂的量可变化，但通常为至多约30干重％，且某些实施例的特征在于至少约5 干重％，如约5至约30干重％的粘结剂含量。 [0063]优选的pH调节剂或缓冲剂提供约6至约10的pH范围和/或在约6至约10的pH范围内 缓冲，且示例性的试剂包括金属氢氧化物、金属碳酸盐、金属碳酸氢盐和它们的混合物。特 定的示例性材料包括氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾、碳酸钠和碳酸氢钠。在烟草组合物中所 用的PH调节剂或缓冲材料的量可变化，但通常为至多约5干重％，且某些实施例可特征在于 至少约0.5干重％，如约1至约5干重°/c^pH调节剂/缓冲剂含量。 [0064] 示例性的着色剂包括各种染料和颜料，如焦糖色素和二氧化钛。在烟草组合物中 所用的着色剂的量可变化，但通常为至多约3干重％，且某些实施例的特征在于至少约0.1干 重％，如约0.5至约3干重％的着色剂含量。 [0065] 示例性的湿润剂包括甘油和丙二醇。在烟草组合物中所用的湿润剂的量可变化， 但通常为至多约2干重％，且某些实施例可特征在于至少约0.1干重％，如约0.2至约2干重％的 湿润剂含量。 [0066] 也可使用其他成分，如防腐剂(例如山梨酸钾)或分解助剂(例如微晶纤维素、交联 羧甲基纤维素钠、交联聚维酮、羧基乙酸淀粉钠、预胶化玉米淀粉等）。通常，这种成分以至 多约10干重％，经常至少约0.1干重％，如约0.5至约10干重％的量使用。 [0067]特别地，相对于无烟烟草组合物，可在热处理步骤之前或之后将本发明的烟草组 合物成型为所需的产品形状。通常，成型步骤在热处理之前发生，因为在加热之前存在的更 高含水量增加了组合物的可锻性。用于形成烟草组合物的方法和装置将取决于所需的形 状。示例性的形状包括丸状、片状、球体、片、硬币状、立方体、珠状、卵形、扁圆形、豆状、棍状 和棒状。例如，烟草组合物可具有如下的形式:压缩烟草丸、多层挤出片、挤出或成型的棒或 棍、具有由不同类型的烟草配方围绕的一类烟草配方的组合物、带状膜的卷、易于水溶或水 分散的膜或带(参见例如Chan等人的美国专利申请公布No. 2006/0198873)，或具有外壳(例 如可为透明、无色、半透明或高度着色性质的柔性或硬外壳)和具有烟草或烟用香精的内部 区域(例如掺入某些形式的烟草的Newtoniam流体或触变流体)的胶囊状材料 [0068] 经加工的烟草组合物，如压缩烟草丸，可通过以丸状形式压缩粒状烟草和相关的 配方组分，并任选地用外层材料涂布每个丸而制得。示例性的造粒装置可作为FL-M系列造 粒机设备（例如FL-M-3)得自维克特公司（Vector Corporation)，以及作为WP120V和 WP200VN得自亚历山大公司（Alexanderwerk，Inc .)。示例性的压缩装置，如压机，可作为 Colton 2216和Colton 2247得自维克特公司（Vector Corporation)，以及作为1200i、 2200i、3200、2090、3090和4090得自菲特压片公司（Fette Compacting)。用于将外涂层提供 至压缩成丸的烟草配方的装置可作为CompuLab 24、CompuLab 36、Accela_Cota 48和 Accela-Cota 60得自托马斯工程公司（Thomas Engineering)。 [0069] 经加工的烟草组合物，如多层烟草丸，可使用多种挤出技术制得。例如，多层烟草 丸可使用共挤出技术(例如使用双螺杆挤出机)制得。在这种情况中，可将连续湿润或干燥 的组分或组分混合物置于分别的挤出料斗内。当每个干燥混合物被推动、增塑和蒸煮时，可 将蒸汽、气体(例如氨气、空气、二氧化碳等）、湿润剂(例如甘油或丙二醇)注入挤出机滚筒 中。这样，各种组分被加工，以极好地混合，因此彼此完全接触。例如，组分的接触为使得单 独的组分可良好嵌入挤出基质或挤出物中。参见，例如，Tof t等人的的美国专利No. 4，821， 749,其以引用方式并入本文。多层材料可具有膜的一般形式，或者多层的通常球形的材料 可具有从内向外延伸的各种层。 [0070] -些形状，如棒或立方体，可通过如下方式形成:首先将材料挤出通过具有所需横 截面(例如圆形或方形）的模具，然后任选地将经挤出的材料切削成所需的长度。用于本发 明中的示例性的挤出设备包括工业面食挤出机，如可得自意大利的Emi I iomi t i，LLC的 TP200/300型。片状材料可通过如下方式制得:将烟草组合物施用至移动带上，并使所述移 动带通过由相对辊所形成的辊隙，之后将片材切削成所需长度。 [0071] 本发明提供了一种丙烯酰胺含量小于约2000ppb(或ng/g)的经热处理的烟草组合 物，如经热处理的无烟烟草组合物。通常，丙烯酰胺含量小于约1500ppb，常常小于约 1000 ppb，最常常小于约900ppb。可制得丙稀酰胺含量小于约800ppb，小于约700ppb，小于约 600ppb，小于约500ppb，小于约400ppb，或小于约300ppb的组合物。 [0072] 本发明的经热处理的烟草组合物可用作用于制造吸烟制品的添加剂。例如，根据 本发明制得的组合物可与加料材料混合，并作为加料成分应用于烟草、作为顶部涂料成分 掺入吸烟制品中，或者掺入再造烟草材料中。烟草配方烟丝可为根据本发明处理的烟草材 料，然后作为可烟吸材料充填体的部分掺入吸烟制品中。另外，在卷烟制造方法中，可将本 发明的经热处理的组合物掺入卷烟滤嘴(例如在滤棒、滤嘴卷纸或接装纸）中或掺入卷烟包 装纸中（优选在内表面上）。经热处理的组合物也可用作在某些气溶胶产生电子吸烟制品 (如描述于Robinson等人的美国专利申请公布No. 2008/0092912中的那些，所述专利以全文 引用方式并入本文）内的添加剂。 [0073]经热处理的组合物可掺入陈述于如下专利中的烟草掺合物、代表性的卷烟组分和 由其制得的代表性的卷烟：Lawson等人的美国专利如.4,836,224、？從&«1等人的美国专 利 No · 4，924，888、Brown 等人的美国专利 No · 5，056，537、Gentry 的美国专利 No · 5，220，930 和 Blakley等人的美国专利No . 5，360，023、Shaf er等人的美国专利申请公布No . 2002/ 0000235，和PCT W002/37990。那些烟草材料也可用于制造描述于如下专利中的那些类型的 卷烟：Sensabaugh的美国专利No · 4，793，365、Clearman等人的美国专利No · 4，917，128、 Brooks等人的美国专利No. 4，947，974、Korte的美国专利No. 4，961，438、Lawrence等人的美 国专利化.4,920,990、(：163^^11等人的美国专利如.5,033,483、6611让7等人的美国专利 如.5,074,321、0代¥6«等人的美国专利如.5，105,835、虹888等人的美国专利如.5，178， 167、Clearman等人的美国专利No .5,183,062、Shannon等人的美国专利No .5,211,684、 Deevi等人的美国专利No · 5，247,949、Riggs等人的美国专利No · 5，551，451、Baner jee等人 的美国专利No · 5，285，798、Farrier等人的美国专利No · 5，593，792、Bensalem等人的美国专 利如.5,595,577、(：〇111^8等人的美国专利如.5,816,263、83«168等人的美国专利如.5,819， 751、86¥611等人的美国专利化.6,095，153、附(^〇18等人的美国专利化.6,311，694，和 附(^〇13等人的美国专利如.6,367,481，以及？(：1'¥097/48294和？(：1'1098/16125。还参见 Chemical and Biological Studies on New Cigarette Prototypes that Heat Instead of Burn Tobacco，R.J.雷诺兹烟草公司专题（R.J.Reynolds Tobacco Company Monograph)( 1988)和Inhalation Toxicology，12:5，第1-58页（2000)描述的那些类型的市 售卷烟。 [0074]在其中经热处理的烟草组合物用作可烟吸材料的某些实施例中，所得吸烟制品可 特征在于在使用过程中主流烟气中降低的丙烯酰胺水平。例如，吸烟制品可特征在于，相对 于未经处理的对照吸烟制品（即可相比的烟草制品，不同的是不含根据本发明的经处理的 烟草），在主流烟气中丙烯酰胺水平降低至少约10%，至少约20%，至少约30%，至少约40%，至 少约50%，至少约60%，至少约70%，至少约80%或更多。换言之，相比于使用相同吸烟机并在相 同吸烟条件下（如陈述于以引用方式并入本文的IS03308:1991和IS04387:1991中的吸烟机 和吸烟条件)进行抽吸的未经处理的对照吸烟制品，含有本发明的经处理的烟草组合物的 本发明的吸烟制品（如卷烟)可在主流烟气中产生降低量的丙烯酰胺（以重量计）。 [0075]得自本发明的方法的组合物也可用作无烟烟草产品，或者作为无烟烟草产品中的 添加剂掺入。各种类型的无烟烟草产品在如下专利中陈述:Schwartz的美国专利No. 1,376， 586、Levi 的美国专利如.3,696,917、？1«11^11等人的美国专利如.4,513,756、561183匕31^11， Jr.等人的美国专利如.4,528,993、3如巧等人的美国专利如.4,624,269、1'〇¥1^611(1的美国 专利No. 4，987，907、Sprinkle，III等人的美国专利No. 5，092，352，和White等人的美国专利 No · 5，387，416、Strickland等人的美国专利申请公布No · 2005/0244521 和Engstrom等人的 美国专利申请公布吣.2008/0196730^«^印等人的？(^1004/095959)^11167等人的？(^ W005/063060、Bjorkholm的PCT TO05/016036，和Quinter等人的PCT TO05/041699，所述专 利的每一个以引用方式并入本文。还参见陈述于如下专利中的无烟烟草配方、成分和加工 方法的类型:Atchley等人的美国专利No.6，953，040和Atchley等人的美国专利No. 7，032， 60l、Wil Iiams的美国专利申请公布No .2002/0162562、WiIliams的美国专利申请公布 如.2002/0162563、六化11167等人的美国专利申请公布如.2003/0070687、'^11丨31118的美国专 利申请公布No .2004/0020503、Bres Iin等人的美国专利申请公布No .2005/0178398、 Strickland等人的美国专利申请公布No. 2006/0191548、Holton，Jr.等人的美国专利申请 公布 No · 2007/0062549、Ho I ton, Jr ·等人的美国专利申请公布 No · 2007/0186941、 Strickland等人的美国专利申请公布No. 2007/0186942、Dube等人的美国专利申请公布 如.2008/0029110、1?〇1^118〇11等人的美国专利申请公布如.2008/0029116、]\1皿等人的美国专 利申请公布No. 2008/0029117、Robinson等人的美国专利申请公布No. 2008/0173317,和 Neilsen等人的美国专利申请公布No. 2008/0209586,所述专利的每一个以引用方式并入本 文。 [0076] 实验 [0077] 本发明通过如下实例更全面地进行说明，陈述所述实例以说明本发明而不解释为 限制本发明。在如下实例中，g意指克，yg意指微克，mg意指毫克，ng意指纳克，L意指升，mL意 指毫升，yL意指微升，且ppm意指百万分率。除非另外指出，所有重量百分比均以干重表示， 这意味着排除含水量。 [0078]用于分析丙稀酰胺的方法使用Thermo Surveyor MS液相色谱(LC)，其配备使用等 度洗脱的Phenomonex Gemini_NX5ym，2.1x150mm CisHPLC柱。流动相A(92%)为在水中0· 1%ν/ V的甲酸，流动相B(8%)为100%甲醇(MeOH)。柱温为30° C，自动进样器托盘设定为4° C。将1微 升提取物注入柱中。流速为175yL/min，10分钟平衡时间。使用Thermo TSQ Quantum Ultra 三重四极杆质谱仪进行丙烯酰胺的检测。LC流出物直接流入质谱仪的电喷雾接口。所述接 口使用3.5kV的喷雾电压以正离子模式操作。离子迀移管（加热毛细管）设定为250°C。使用 所选反应监测集中于碰撞能为12V的m/z72-55转变以及碰撞能为32V的m/z72-44转变，如 通过直接注入丙烯酰胺所确定。使用设定为300rpm的定轨振荡器，将1克样品溶解于90:10 (v/v)水：甲醇中1小时。然后将提取物过滤通过0.45μπι PTFE过滤器;滤液随后通过上述LC-MS/MS系统进行分析。 [0079]实例1-5中所用的烟草为75重量％的烤烟和25%的晒烟的掺合物。烟草掺合物、米粉 和麦芽糖糊精的丙烯酰胺含量小于75ng/g的定量限度。黄原胶含有约120ng/g丙烯酰胺。对 于所有实例，将干燥成分加入至Popeil自动面条机(P400型Food Preparer，加利福尼亚州 查茨沃斯的Ronco Inventions LLC)。通过将氢氧化钠溶解于水中，然后加入甘油而制得湿 润掺合物。 [0080] 遵循混合使用说明在"混合"模式的同时，将所述湿润掺合物溶液缓慢加入至干燥 成分中。然后将面条机切换至"挤出"模式，将大约1英尺长的棒挤出通过Oriental Noodle 模具(孔尺寸约3.15mm)。除了模具底部上的四个孔之外的所有的孔均用圆形塑料片堵塞， 切掉所述圆形塑料片以显露底孔。将该塑料片置于面向机器的侧面上的模具内部。 [0081] 将所述棒置于221/2英寸直径的波纹金属筛上，使所述波纹金属筛配合烘箱内的 旋转托盘。波纹保持棒在干燥的同时为直的。烘箱为具有1 〇个旋转托盘的H 〇 t p a c k Digamatec对流式烘箱（宾夕法尼亚州费城的Hotpack Corporation)。干燥温度为280° F (138。0〇 [0082]实例6-9描述了确定使用某些经添加剂处理的烟草材料对由含有经处理的烟草的 卷烟所产生的主流烟气的丙烯酰胺含量的影响的测试。在这些实例中用添加剂处理烟草的 方式包括将约15g CAMEL Blue烟草掺合物或25g Turkish掺合物置入预称重的塑料袋中。 将所述袋夹在包衣锅中，以旋转袋内的样品。使用喷雾器将含有添加剂的预称重的水溶液 喷雾至旋转的烟草样品上，以得到尽可能均匀的涂敷。溶液重量目标在于提供烟草掺合物 约40%的另外的水分。然后从包衣锅中去除所述袋，密封并再称重以确定加入的溶液的精确 量。振荡所述袋数次以进行混合，并允许在袋侧上的任何溶液被吸收至烟草中。在室温下使 样品培养2小时25分钟至3小时25分钟。然后将烟草放置于不锈钢板上，并在烘箱中加热10 分钟。烘箱温度在起始时为73° C，并在加热时间结束时为85° C。在从烘箱移出之后，烟草用 纸巾覆盖，并在环境条件下（24° C，36%RH)干燥过夜。在干燥过夜之后，烟草感觉极干且易 碎。将烟草样品放置于24° C，60%RH下的调节箱中5天，然后在调节箱中的密封塑料袋中储 存，直至使用烟草手工制造卷烟。在105° C下使用Mettler湿度计在1克样品上测量水分，并 且具有在50秒内Img重量损失的截止。Turkish掺合物初始水分为11.4%，最终调节水分为 11 · 6% [0083]为了分析烟气丙烯酰胺，手制卷烟由实例6-9中的经处理的烟草制得。使用 Cerulean SM450吸烟机(英国Linford Wood East的Cerulean)米集来自这些卷烟的烟气。 调节机器空气流以用于ISO条件（IS03308:1991和IS04387:1991)。使用35mL抽吸容量、2s抽 吸和60s抽吸间隔（指定为ISO)在一个方案下进行抽吸。卷烟不具有堵塞的通风。如上所述 分析采集的烟气的丙烯酰胺含量。 [0084]实例 1 [0085] 对照配方和干燥时间的影响 [0086]将使用在如下表1中陈述的配方制得的棒干燥10、15、20、30和40分钟，以说明干燥 时间对丙烯酰胺形成的影响。使用干燥15分钟的样品作为对照物以用于所有实验的比较。 [0087]表 1 [0090]干燥15分钟的对照样品具有2559ng/g的丙烯酰胺含量。将干燥时间减少至10分钟 导致相比于对照物丙烯酰胺含量降低44%，而将干燥时间增加至20分钟则相比于对照物增 加丙烯酰胺含量39%。进一步增加干燥时间导致相比于对照物丙烯酰胺含量增加较小(或甚 至减少），相比于对照物，30分钟干燥时间产生24%的增加，40分钟干燥时间产生4%的丙烯酰 胺含量降低。因此，增加干燥时间可导致丙烯酰胺含量增加直至达到最大含量，之后进一步 增加干燥时间不提高丙烯酰胺含量，并可能导致略微降低。 [0091] 实例2 [0092] pH的影响 [0093] 与实例1的对照样品相同而加工烟草组合物，不同的是氢氧化钠降低至2.25g(实 例1中所用的量的一半）。麦芽糖糊精增加至49.10g，且米粉增加至49.15g。干燥之前的pH为 7.54,且干燥之后的pH为7.27。丙烯酰胺含量为1250ng/g，这表示相比于对照样品丙烯酰胺 减少51%，所述对照样品在干燥之前的pH为8.68，在干燥之后的pH为8.08。 [0094] 与实例1相同地加工另一烟草组合物，不同的是不加入氢氧化钠。麦芽糖糊精和米 粉各自增加至50.25g。干燥之前的pH为6.51，且干燥之后的pH为6.56。丙烯酰胺含量为 178ng/g，相比于对照物降低93%。该测试表明丙烯酰胺含量随着干燥过程中pH的增加而增 加。 [0095] 实例3 [0096] 氨基酸的影响 [0097]将L-赖氨酸HCl溶解于80mL水中，并将该溶液搅拌至烟草中。在使用之前，使溶液 浸泡至烟草中20分钟。在Pasta Maker中混合经处理的烟草与其他干燥成分。最终组合物具 有下表2中陈述的配方。以与实例1中的对照样品相同的方式加工所述配方。 [0098] ^2 [0101] 另一配方以与表2的配方相同的物质制得，不同的是L-赖氨酸HCl增加至7.5g(2.5 干重%)。麦芽糖糊精、米粉和黄原胶各自减少至44.25g。 [0102] 另一配方以与表2的配方相同的物质制得，不同的是L-半胱氨酸(97%，密苏里州圣 路易斯的西格玛-奥德里奇公司（Sigma-Aldr ich, St .Loui s ,MO) )(2.5干重％)替代L-赖氨酸 HCl。麦芽糖糊精减少至45.5g，黄原胶减少至42.5g，且氢氧化钠减少至4.50g。 [0103] 相比于对照物，在干燥之前L-赖氨酸的添加分别降低丙烯酰胺含量63%(1.0干重％ 的L-赖氨酸HCl)和73%(2.5干重％的1^_赖氨酸HCl)。相比于对照物，在干燥之前L-半胱氨酸 的添加降低丙烯酰胺含量74%。 [0104] 实例4 [0105] 天冬酰胺酶的影响 [0106] 使用Acrylaway L(北卡罗来纳州富兰克林顿的诺维信北美公司（Novozymes North America Inc. ,Franklinton,NC))，其为每克含有3500个天冬酰胺酶单元(ASNU)的 商用酶制剂。所述酶制剂含有大约4%的总有机固体(TOS )、46%的水、50%的甘油、0.3%的苯甲 酸钠和0.1%的山梨酸钾（Novozymes A/S;An Asparaginase Enzyme Preparation Produced a Strain of Aspergillus oryzae Expressing the Aspergillus oryzae Asparaginase Gene; 2006年11 月9 日；提交至 JECFA 的档案）。 [0107]用80mL水稀释Acrylaway L，在搅拌下将所述溶液加入至烟草中。在60分钟之后， 在Pasta Maker中将经处理的烟草加入至其他干燥成分中。在湿润掺合物中的甘油减少，因 为Acrylaway L也含有甘油。具有250ppmT0S天冬酰胺酶的配方陈述于下表3中。以与实例1 中的对照样品相同的方式加工所述配方。 [0108] ^3 [0110] 也使用与表3所示的配方相同的配方制备包含500ppm TOS天冬酰胺酶的第二配 方，不同的是Acrylaway L增加至1.50g，且湿润掺合物中的甘油减少至0.78g。 [0111] 干燥含有250ppm TOS天冬酰胺酶的配方导致相比于对照物丙烯酰胺含量降低 67%。一旦干燥，500ppm TOS天冬酰胺酶配方具有比对照物低69%的丙烯酰胺含量。 [0112] 天冬酰胺酶的存在将天冬酰胺酶转化为天冬氨酸。在干燥之后，对照样品的天冬 酰胺和天冬氨酸含量分别为〇. 073%和0.041%。对于两个含有天冬酰胺酶的样品，最终产品 中的天冬酰胺水平在分析的定量限(0.043%)以下。对于两个含有天冬酰胺酶的样品，天冬 氨酸含量增加至0.13%。 [0113] 实例5 [0114] 氧化剂的影响 [0115] 烟草与80mL3%的过氧化氢混合。在混合之后，将烟草置于200°F(93°C)的烘箱中30 分钟。然后将烟草加入至在Pasta Maker中的其他干燥成分中。该样品的配方陈述于下表4 中。 [0116] ^4 [0118] 与实例1中的对照样品相同而加工该配方，不同的是干燥时间为10分钟。最终丙烯 酰胺含量比对照样品低68%。 [0119] 实例6 [0120]用作为处理添加剂(添加约507ppm T0S)的Acrylaway L天冬酰胺酶处理具有相对 较高水平的天冬酰胺的2007收成年度的Turkish Samsun(Turkish SA)，使用经处理的烟草 手工制造卷烟，并以上述方式在ISO条件下抽吸所述卷烟。如本文所述采集烟气，并测试所 述烟气的丙烯酰胺含量。相比于含有经水处理的烟草的对照卷烟，含有经天冬酰胺酶处理 的烟草的卷烟在主流烟气中产生更少的丙烯酰胺。相比于对照卷烟降低约72.9%。 [0121] 实例7 [0122] 将CAMEL Blue烟草掺合物从CAMEL Blue卷烟中取出，并用作为处理添加剂（添加 约558ppm T0S)的Acrylaway L天冬酰胺酶进行处理，使用经处理的烟草手工制造卷烟，并 以上述方式在ISO条件下抽吸所述卷烟。如本文所述采集烟气，并测试所述烟气的丙烯酰胺 含量。相比于含有经水处理的烟草的对照卷烟，含有经天冬酰胺酶处理的烟草的卷烟在主 流烟气中产生更少的丙烯酰胺。相比于对照卷烟降低约62.5%。 [0123] 实例8 [0124] 将CAMEL Blue烟草掺合物从CAMEL Blue卷烟中取出，并用作为处理添加剂（添加 约0.377g L-赖氨酸）的L-赖氨酸HCl(北卡罗来纳州罗利的Ajinomoto Aminoscience LLC (Ajinomoto Aminoscience LLC,Raleigh,NC))进行处理，使用经处理的烟草手工制造卷 烟，并以上述方式在ISO条件下抽吸所述卷烟。如本文所述采集烟气，并测试所述烟气的丙 烯酰胺含量。相比于含有经水处理的烟草的对照卷烟，含有经赖氨酸处理的烟草的卷烟在 主流烟气中产生更少的丙烯酰胺。相比于对照卷烟降低约9.5%。 [0125] 实例9 [0126] 将CAMEL Blue烟草掺合物从CAMEL Blue卷烟中取出，并用作为处理添加剂（添加 约9.7g过氧化氢）的3%过氧化氢(H2O2)溶液进行处理，使用经处理的烟草手工制造卷烟，并 以上述方式在ISO条件下抽吸所述卷烟。如本文所述采集烟气，并测试所述烟气的丙烯酰胺 含量。相比于含有经水处理的烟草的对照卷烟，所述处理不产生主流烟气中丙烯酰胺的降 低。 [0127] 本发明的许多修改方案和其他实施例将为受益于前述说明中存在的教导的本发 明所属领域的技术人员所认知。因此，应理解本发明不限于所公开的特定实施例，且修改方 案和其他实施例旨在包括在所附权利要求书的范围内。尽管本文使用了特定的术语，但它 们以通用且描述性的方式使用，且非出于限制的目的。 |
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