中子检测用闪烁体和中子检测装置 |
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| 申请号 | CN200980105899.0 | 申请日 | 2009-03-17 | 公开(公告)号 | CN101945974A | 公开(公告)日 | 2011-01-12 |
| 申请人 | 株式会社德山; 国立大学法人东北大学; | 发明人 | 吉川彰; 柳田健之; 福田健太郎; 石津澄人; 河口范明; 须山敏尚; | ||||
| 摘要 | 本 发明 提供一种对于 中子 射线的灵敏度高、且来源于γ射线的 背景噪音 少的中子检测用 闪烁体 。一种中子检测用闪烁体，其由以LiCaAlF6、LiSrAlF6、LiYF4等为代表的金属氟化物结晶构成，该金属氟化物结晶含有 钙 、 铝 、钇等II价以上的金属；锂；和氟作为构成元素，每单位体积含有1.1～20 原子 (atom/nm3)的6Li，有效原子序数为10～40，含有铈、镨、铕等镧系元素。 | ||||||
| 权利要求 | 1.一种中子检测用闪烁体，其特征在于，其由金属氟化物结晶构成，所述金属氟化物结晶含有锂、II价以上的金属元素、和氟作为构成元素，每单位体积含有1.1～20原子 |
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| 说明书全文 | 中子检测用闪烁体和中子检测装置技术领域[0001] 本发明涉及用于中子的检测的中子检测用闪烁体，具体而言，涉及由含有镧系元素的金属氟化物结晶构成的中子检测用闪烁体。 背景技术[0002] 闪烁体是指在照射α射线、β射线、γ射线、X射线、中子射线等放射线时吸收该放射线并发出荧光的物质，通过与光电倍增管等光检测器组合而用于放射线检测中，适用于断层照相等医疗领域、无损检测等工业领域、携带物品检查等安保领域、高能物理学等学术领域等各种应用领域。 [0003] 作为该闪烁体，根据放射线的种类和使用目的而有各种各样的闪烁体，有Bi4Ge3O12、Gd2SiO5:Ce、PbWO4、CsI、KI等无机结晶；蒽等有机结晶；含有有机荧光体的聚苯乙烯和聚乙烯基甲苯等高分子体；作为特殊物质的液体闪烁体和气体闪烁体。在以中子射线作为检测对象的情况下，由于中子穿透力强而在物质中不发挥任何相互作用，因而通常可利用迅速变换为具有能量的带电粒子的核反应来进行检测。 [0004] 作为闪烁体所要求的代表性特性，可列举出较大的光量(发光强度)、较高的放射线阻止能力(检测效率)、较快的荧光的衰减(高速响应)等，尤其是，在以中子作为检测对象的闪烁体中，在中子与吸收物质之间发生放射线俘获反应而容易产生γ射线，因而需要对该γ射线的辨别能力。 [0005] 以往，作为中子检测用闪烁体，使用了6Li玻璃闪烁体，但由于制作工序非常困难，因而比较昂贵，另外，大型化也存在界限。与此相对，由氟化物结晶构成的中子检测用闪烁体具有能够廉价地制造大型闪烁体的优点，例如，提出了由氟化锂钡结晶构成的闪烁体。然而，该闪烁体对于γ射线的灵敏度较高，来源于γ射线的背景噪音较大，因而在作为中子检测用闪烁体使用时需要特别的方法(参照非专利文献1)。 [0006] 针对该问题，本发明人等关于掺杂了铈的LiCaAlF6结晶等，为了尝试其作为中子检测用闪烁体的应用，在紫外线激发发光或α射线照射下进行了模拟性的闪烁特性的评6 价等。该结晶通过以下两阶段的机制而引起发光，即入射的中子与 Li反应而放出的二次射线即α射线的产生(一次机制)；接着，该α射线所导致的Ce离子的电子跃迁引起的约290nm的紫外线发光(二次机制)。然而，在迄今为止的评价中，由于没有照射中子射线本身，因而根本没有做出一次机制的评价、即α射线产生的效率性的评价等，尚未达到评价作为中子检测用闪烁体的真正特性的阶段。其结果，尚不能确定作为中子检测用闪烁体 6 的最佳组成(参照非专利文献2)。另外，上述公知技术中使用的结晶中的 Li含量(后述) 3 不过为0.73atom/nm 左右，该程度的含量对于中子的检测效率而言是不充分的，这是经本发明人亲自确认的。 [0007] 因此，目前，满足全部特性的理想的中子检测用的闪烁体是不存在的。另外，在本申请发明中，将照射中子时吸收该中子并发出荧光的物质所构成的物体称为中子检测用闪烁体。 [0008] 非专利文献1：C.W.E.van Eijk et al，“LiBaF3，a thermal neutron scintillat or with optimal n-ganma discrimination”NuclarInstruments and Methods in Physics Research A 374(1996)197-201. [0009] 非专利文献2：福田健太郎、青木谦治、吉川彰、福田承生、第66回应用物理学会学术讲演会讲演预稿集，NO.1，P.211(2005) 发明内容[0010] 发明要解决的问题 [0011] 提供一种中子检测用闪烁体，其对于中子射线的灵敏度高、且来源于γ射线的背景噪音少，即，适合用于对γ射线为低灵敏度的中子用闪烁检测装置。 [0012] 本发明人等制作了各种金属氟化物结晶，通过中子射线照射实验对其作为中子检6 测用闪烁体的性能进行了评价。其结果，发现具有特定范围的 Li含量和有效原子序数的金属氟化物结晶能够形成对于中子射线的灵敏度高、且来源于γ射线的背景噪音少的高性能的中子检测用闪烁体，由此完成了本发明。 [0013] 用于解决问题的方案 [0014] 根据本发明，提供一种中子检测用闪烁体，其特征在于，其由金属氟化物结晶构成，所述金属氟化物结晶含有锂、II价以上的金属元素、和氟作为构成元素，每单位体积含3 6 有1.1～20原子(atom/nm)的 Li，有效原子序数为10～40，含有镧系元素。 [0015] 在上述中子检测用闪烁体中，优选的是， [0016] (1)每单位体积含有2.9～20原子(atom/nm3)的6Li，和/或， [0017] (2)有效原子序数为10～30，和/或， [0018] (3)镧系元素为铈、镨或铕。 [0020] 在上述中子检测装置中，光检测器优选为光电倍增管。 [0021] 根据本发明，进而，提供一种中子检测用闪烁体用金属氟化物结晶的制造方法，其6 特征在于，使由 Li含有率为20％以上的氟化锂、II价以上的金属元素的氟化物和镧系元素的氟化物构成的原料混合物熔融而形成原料熔体，由该原料熔体通过熔体生长法使单晶生长。 [0022] 上述制造方法适合用于含有镧系元素的氟化锂钙铝{Lithium Calcium Aluminium Fluoride，M:LiCaAlF6(M为镧系元素)}结晶或含有镧系元素的氟化锂钇{Lithium Yttrium Fluoride，M:LiYF4(M为镧系元素)}结晶的制造。 [0023] 发明的效果 [0024] 本发明的闪烁体对于中子射线的灵敏度高，且来源于γ射线的背景噪音少。此外，从该闪烁体发出的光(闪烁光)的透过性也优异。该闪烁体作为中子检测用闪烁体非常有用，能够适合用于各种无损检测等工业领域、和携带物品检查等安保领域中。附图说明 [0025] 图1所示为利用本发明的中子检测用闪烁体的脉冲高度分布谱图。 [0026] 图2所示为利用本发明的中子检测用闪烁体的脉冲高度分布谱图。 [0027] 图3所示为本发明的闪烁体中使用的结晶的利用微拉法(micro-pulling-down method)的制造装置的概要图。 [0028] 图4所示为本发明的中子检测装置的概要图。 [0029] 附图标记说明 具体实施方式[0031] 本发明的中子检测用闪烁体由金属氟化物结晶构成，该金属氟化物结晶含有锂、II价以上的金属元素、和氟，且含有镧系元素。该金属氟化物结晶的最大的特征在于，其为6 含有锂的金属氟化物结晶，具有特定的 Li含量和有效原子序数，且含有镧系元素。另外，本发明称为“金属氟化物结晶”的情况是指含有上述全部成分的结晶，称为“母体金属氟化物结晶”的情况是指由镧系元素以外的成分构成的结晶。 [0032] 本发明中，上述6Li含量是指每1nm3闪烁体中含有的Li元素的个数。入射的中子6 6 与该 Li发生核反应，生成二次射线即α射线。因此，该 Li含量会影响到对于中子射线的 6 灵敏度，Li含量越多则对于中子射线的灵敏度越高。 [0033] 该6Li含量可以通过选择中子检测用闪烁体的化学组成、或者调整用作锂原料的6 6 6 氟化锂(LiF)等的 Li含有率而进行适宜调整。这里，Li含有率是指 Li同位素相对于全 6 部锂元素的元素比率，在天然的锂中为约7.6％。作为调整 Li含有率的方法，可列举出如下 6 6 方法：将具有天然的同位素比的通用原料作为起始原料，将 Li同位素浓缩到所期望的 Li 6 6 含有率而进行调整的方法；或者，预先准备将 Li浓缩至所期望的 Li含有率以上的浓缩原料，并将该浓缩原料与所述通用原料混合而进行调整的方法。 [0034] 本发明中，上述6Li含量需要为1.1atom/nm3以上。通过使6Li含量为1.1atom/3 nm 以上，对于中子射线具有充分的灵敏度。该含量能够通过选择金属氟化物结晶的种类 6 来实现而无需特别使用提高了 Li含有率的锂原料，因而能够廉价地提供中子检测用闪烁 6 3 体。此外，为了进一步提高对于中子射线的灵敏度，尤其优选使该 Li含量为2.9atom/nm以上。该对于中子的灵敏度可以用图1所示的脉冲高度分布谱中的峰面积来表示，将该面积(cps)称为中子检测效率。该值越大，则对于中子的灵敏度越高。 [0035] 另一方面，6Li含量的上限为20atom/nm3。要实现超过20atom/nm3的6Li含量，则6 需要大量使用预先将 Li浓缩至高浓度的特殊的锂原料，因而制造中所花费的成本会极高。 另外，金属氟化物结晶的种类的选择也明显受到限制。 [0037] 6Li含量＝ρ×W×C/(700-C)×A×10-23 〔1〕 [0038] (式中，ρ表示闪烁体的密度[g/cm3]，W表示闪烁体中的Li元素的质量百分率6 23 [质量％]，C表示原料的 Li含有率[％]，A表示阿伏伽德罗数[6.02×10 ]。) [0039] 本发明中的母体金属氟化物结晶需要含有II价以上的金属元素作为其构成元素。如后所述，镧系元素通过与该结晶中的II价以上的金属元素的一部分替换，而被含有在金属氟化物结晶中。作为II价以上的金属元素，只要是能够形成含有Li的氟化物结晶的金属元素即可。为了减小有效原子序数，优选为原子序数在56以下、尤其是40以下的典型金属元素或过渡金属元素。代表性地，可列举出镁、钙、锶、钡等II价的金属元素，铝、钪、钇等III价的金属元素，锆等IV价的金属元素等。从制造的容易性的观点出发，优选采用含有选自II价～IV价金属元素中的金属元素的母体金属氟化物结晶。母体金属氟化物结晶中所含的II价以上的金属元素可以是一种、也可以是两种以上。另外，所述母体金属氟化物结晶还可以含有钠、钾、铷等锂以外的I价金属元素。 [0040] 本发明的中子检测用闪烁体需要使下述式[2]所定义的有效原子序数为10～40。通过使有效原子序数为40以下，能够充分降低来源于γ射线的背景噪音，能够形成可不受γ射线干扰地进行中子射线的测量的中子检测用闪烁体。另一方面，若该有效原子序数不到10，则抑制噪音的效果也没有太大提高，金属氟化物结晶的种类的选择受到明显限制，因而不优选。从背景噪音抑制效果的观点出发，有效原子序数特别优选为10～30。 [0041] 本发明中，有效原子序数是指下式〔2〕所定义的指标，对来源于γ射线的背景噪音造成影响，该有效原子序数越小，则越能观察到降低背景噪音的现象。 [0042] 有效原子序数＝(∑WiZi4)1/4 〔2〕 [0043] (式中，Wi和Zi分别为构成闪烁体的元素中第i个元素的质量百分率和原子序数。) [0044] 该有效原子序数，如由上述式〔2〕所知那样，是中子检测用闪烁体的化学组成所固有的。因此，通过对金属氟化物结晶的种类以及该金属氟化物结晶中含有的镧系元素的种类和含量进行选择，能够任意地调整该有效原子序数。 [0045] 本发明的中子检测用闪烁体的特征在于，其含有作为发光中心的镧系元素。该镧系元素没有特别限定，可以根据所期望的发光波长、发光强度和发光寿命而适当选择使用铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)或镱(Yb)。 [0046] 当前述的二次射线即α射线照射到该闪烁体时，该闪烁体上生成大量的电子空穴对，当该电子空穴对的一部分通过镧系元素而再结合时引起发光。例如，在Ce或Pr的情况下，由于从5d能级向4f能级的电子跃迁所产生的5d-4f跃迁引起发光。该Ce或Pr的5d-4f跃迁引起的发光的寿命非常短，因此能够获得高速响应性优异的闪烁体。在Eu的情况下，也同样地产生5d-4f跃迁引起的发光，但与Ce或Pr相比，该Eu的5d-4f跃迁引起的发光具有寿命较长、而发光强度又极高的性质。 [0047] 金属氟化物结晶中所含有的镧系元素的含量没有特别限定，优选的范围是，相对于构成金属氟化物结晶的锂100摩尔为0.005～5摩尔。关于镧系元素的含量，通常该含量越高则发光强度越高，但在该含量过高的情况下，由于浓度猝灭而使得发光强度衰退，另外由于有效原子序数变大，因而来源于γ射线的背景噪音具有增大的倾向。 [0048] 推测结晶中含有的该镧系元素的一部分存在于晶格间，一部分与构成晶格的元素例如钙、锶、或钇等原子的一部分替换而存在。 [0049] 后述的金属氟化物结晶的制造过程中在含有镧系元素时，可能会观察到该氟化物结晶中的镧系元素的偏析现象。即使在观察到该偏析现象的情况下，只要预先求出有效偏析系数(k)，并基于下式〔3〕来调整原料中的镧系元素的含量，即能够容易地获得含有所期望含量的镧系元素的金属氟化物结晶。 [0050] Cs＝kC0(1-g)k-1 〔3〕 [0051] {式中，Cs表示金属氟化物结晶中的镧系元素(M)的含量[mol％(M/Li)]，k表示有效偏析系数，C0表示原料中的镧系元素(M)的含量[mol％(M/Li)]，g表示固化率。}[0052] 有效偏析系数可以采用文献(例如，Growth of Ce-doped LiCaAlF6 and LiSrAlF6 single crystals by the Czochralski technique under CF4 atmosphere)中记载的值。在不存在文献值的情况下，可以依据上述文献等中记载的方法进行测定而求得。例如，在母体金属氟化物结晶为LiCaAlF6的情况下，Ce的有效偏析系数为0.02。另外，根据本发明人等的实验结果，在母体金属氟化物结晶为LiCaAlF6的情况下，Pr和Eu的有效偏析系数均为 0.02，在母体金属氟化物结晶为LiYF4的情况下，Ce的有效偏析系数为1。 [0053] 根据本发明人等的研究，在要求高速响应(时间分辨能力)的用途中，优选选择以5d-4f跃迁作为发光原理的镧系元素，尤其是含有Ce或Pr的中子检测用闪烁体，其发光衰减时间常数大致为20～50ns，具有优异的高速响应性，因而例如在原子能领域中的中子射线的检测中优选被采用。另一方面，通过选择Eu作为镧系元素，能够获得具有最大的发光强度的中子用闪烁体，能够适合使用在不要求高速响应的用途中、例如利用中子射线的透射图像摄影等领域中。 [0054] 本发明的母体金属氟化物结晶只要是能够满足上述6Li含量和有效原子序数、且能够含有镧系元素作为离子的结晶即可，没有特别限定。尤其是，考虑到能够同时实现高6 Li含量和低有效原子序数、而且能够比较容易地制造高品质的结晶的方面，氟化锂钙铝结晶(LiCaAlF6)、氟化锂锶铝(Lithium Strontium Aluminium Fluoride，LiSrAlF6)、氟化锂钇(LiYF4)等母体金属氟化物结晶是最适合的。 [0055] 本发明的金属氟化物结晶为单晶或多晶，但根据以下原因而优选为单晶。通过使其为单晶，不会产生晶格缺陷导致的无辐射跃迁或晶界处的闪烁光的耗散等导致的损失，能够形成发光强度高的中子用闪烁体。在为单晶的情况下，各结晶具有各自特有的晶系，LiCaAlF6和LiSrAlF6为六方晶系，LiYF4为四方晶系。 [0056] 本发明中使用的含有镧系元素的金属氟化物结晶是无色或者略微着色的透明的结晶，闪烁光的透过性优异。另外，具有良好的化学稳定性，在通常的使用中确认不到短期内的性能劣化。此外，机械强度和加工性也良好，容易加工成所期望的形状而使用。 [0057] 该金属氟化物结晶的制造方法没有特别限定，可以通过公知的结晶制造方法来制造，优选通过微拉法、或丘克拉斯基法(Czochralski method)来制造。通过用微拉法、或丘克拉斯基法来制造，能够制造出透明性等品质优异的金属氟化物结晶。尤其是，根据微拉法，能够将结晶直接制造为特定的形状，而且能够以短时间制造。另一方面，根据丘克拉斯基法，能够廉价地制造直径为数英寸的大型结晶。 [0058] 以下，对于利用微拉法制造金属氟化物结晶时的一般性方法进行说明。 [0059] 首先，将规定量的原料填充到底部设有孔的坩埚5中。坩埚底部所设的孔的形状没有特别限定，优选直径为0.5～5mm、长度为0～2mm的圆柱状。 [0060] 原料的纯度没有特别限定，优选为99.99％以上。通过使用这种纯度高的混合原料，能够提高所得到的金属氟化物结晶的纯度，因而可提高发光强度等特性。原料可以使用粉末状或粒状的原料，也可以预先将其烧结或熔融固化后使用。 [0061] 作为原料，可以使用氟化锂(LiF)、氟化钙(CaF2)、氟化铝(AlF3)、氟化钇(YF3)、氟化铈(CeF3)、氟化镨(PrF3)、氟化铕(EuF3)等金属氟化物。 [0062] 在利用所述微拉法、或丘克拉斯基法这类的熔体生长法来制造金属氟化物结晶的情况下，这些原料的混合比优选基于相平衡而决定。即，优选的是，在目标金属氟化物结晶进行同成分熔融的情况下，将该混合比调整为化学组成计量比，在进行异成分熔融的情况下，调整该混合比以使得目标金属氟化物结晶形成初晶。另外，在含有镧系元素时观察到偏析现象的情况下，优选如前所述那样使用有效偏析系数而决定原料的混合比。另外，目标金属氟化物结晶的相平衡可以预先通过使用热分析法的实验求得，或者也可以参照现有的文献和数据库。 [0063] 接着，如图3所示那样，设置填充有上述原料的坩埚5、后热器1、加热器2、隔热材-3料3和载物台4。使用真空排气装置，将腔室6的内部真空排气至1.0×10 Pa以下后，向腔室内导入高纯度氩气等惰性气体而进行气体置换。气体置换后的腔室内的压力没有特别限定，通常为大气压。通过该气体置换操作，能够除去附着在原料或腔室内的水分，从而能够防止该水分所引起的结晶的劣化。 [0064] 为了避免通过上述气体置换操作后仍无法除去的水分所带来的不良影响，而优选使用氟化锌等固体清除剂或四氟化甲烷等气体清除剂。在使用固体清除剂的情况下，适合使用预先混合到原料中的方法，在使用气体清除剂的情况下，适合使用混合到上述惰性气体中再导入腔室内的方法。 [0065] 在进行气体置换操作后，利用高频线圈7、和加热器2将原料加热使其熔融。加热方法没有特别限定，例如可适当使用电阻加热式的碳加热器等来代替上述高频线圈与加热器的结构。接着，从坩埚底部的孔拉出熔融的原料熔体而开始制造结晶，一边适当调整高频线圈的输出功率、一边以一定的下拉速度连续下拉，从而能够获得规定的金属氟化物结晶。该下拉速度没有特别限定，优选为0.5～50mm/hr的范围。 [0066] 为了除去氟原子的缺陷或热应变导致的结晶缺陷，本发明的金属氟化物结晶可在利用上述微拉法等制造结晶后进行退火操作。 [0068] 由本发明的金属氟化物结晶构成的中子检测用闪烁体可以与光电倍增管等光检测器组合而形成效率良好的中子检测装置。即，利用光检测器(10)将通过中子射线的照射而从中子检测用闪烁体(9)发出的光(闪烁光)转换为电信号，从而能够将中子射线的有无和强度作为电信号来捕获。从本发明的闪烁体发出的闪烁光通常为波长250～400nm的光，作为能够检测该区域的光的光检测器，可以优选使用光电倍增管、硅光电二极管等。 [0069] 具体而言，例如可列举出以下方法：在光电倍增管的光电面上，用光学润滑脂等粘接金属氟化物结晶的块状物(block)，对该光电倍增管施加高电压，观测由光电倍增管输出的电信号。为了利用由该光电倍增管输出的电信号来分析中子射线的强度等，可以在光电倍增管的后段设置放大器或多道脉冲高度分析仪(multi-channel pulse-height analyzer)等。 [0070] 此外，作为光检测器，使用将具有数mm见方的光敏区(photosensitive area)的检测部以阵列状排列而成的位置灵敏型光检测器，通过对于该位置灵敏型光检测器的各个检测部接合与该光敏区同等大小的金属氟化物结晶，由此能够构成位置灵敏型的中子射线检测装置。 [0071] 实施例 [0072] 以下，举出本发明的实施例进行具体说明，但本发明不受这些实施例的任何限制。 [0073] [实施例1] [0074] 使用基于图3所示的微拉法的结晶制造装置，制造含有Ce作为镧系元素的LiCaAlF6结晶。作为原料，使用纯度为99.99％以上的氟化锂、氟化钙、氟化铝和氟化铈。另6 外，氟化锂使用 Li含有率为50％的物质。后热器1、加热器2、隔热材料3、载物台4、和坩埚5使用高纯度碳制的物质，坩埚底部所设的孔的形状为直径2.2mm、长度0.5mm的圆柱状。 [0075] 首先，分别称量氟化锂68mg、氟化钙203mg、氟化铝219mg和氟化铈10mg，充分混合并将所得到的混合原料填充到坩埚5中。将填充有原料的坩埚5设置于后热器1的上部，在其周围依次设置加热器2和隔热材料3。接着，使用由油旋转泵和油扩散泵构成的真空排-4气装置，将腔室6内真空排气至5.0×10 Pa后，向腔室6内导入四氟化甲烷-氩气混合气体直至达到大气压，从而进行气体置换。 [0076] 对高频线圈7施加高频电流，通过感应加热将原料加热并使其熔融，将设置于拉下杆8前端的W-Re线插入坩埚5底部的孔中，从上述孔中下拉原料的熔体，开始结晶化。一边调整高频的输出，一边以3mm/hr的速度连续下拉15小时，获得含有铈作为镧系元素的LiCaAlF6结晶。该结晶的直径为2.2mm，长度为45mm，为无白浊或裂纹的优质结晶。 [0077] 将该金属氟化物结晶用具备金刚石线的线锯切割为长度15mm后，进行磨削和镜面研磨，加工为长度15mm、宽度2mm、厚度1mm的形状，获得本发明的中子检测用闪烁体。该6 3 闪烁体的密度、闪烁体中的Li元素的质量百分率、和锂原料的 Li含有率分别为3.0g/cm、 6 3 3.7质量％和50％，因此根据式〔1〕，Li含量为5.1atom/nm。另外，该中子用闪烁体的组成为Ce0.0004LiCaAlF6，使用该组成由式〔2〕算出的有效原子序数为15。 [0078] 通过以下方法对作为中子检测用闪烁体的性能进行评价。 [0079] 首先，在光电倍增管(Hamamatsu Photonics K.K.制H7416)的光电面上，用光学润滑脂粘接中子检测用闪烁体后，用遮光片进行遮光以防止光从外部进入。 [0080] 将具有40MBq放射能的252Cf中子射线源设置于距离闪烁体110mm的位置，对闪烁体照射中子射线。接着，为了测量由闪烁体发出的闪烁光，通过施加了1000V的高电压的光电倍增管，将闪烁光转换为电信号。这里，由光电倍增管输出的电信号为反映闪烁光的脉冲状的信号，脉冲的波高表示闪烁光的发光强度，另外，其波形呈现出基于闪烁光的衰减时间常数的衰减曲线。将这样由光电倍增管输出的电信号用整形放大器整形、放大后，输入多道脉冲高度分析仪进行分析，制成脉冲高度分布谱。 [0081] 制成的脉冲高度分布谱示于图1。该脉冲高度分布谱的横轴表示电信号的波高值即闪烁光的发光强度，这里，用该谱图的峰值为1的相对值来表示。另外，纵轴表示示出了各波高值的电信号的频率，这里，用每1秒的频率数(cps)来表示。该脉冲高度分布谱中，在波高值为0.7～1.3的区域中，可观察到闪烁光产生的明显的峰，该峰与出现在波高值0.7以下的噪音充分分离，可知本发明的中子闪烁体具有充分的发光强度。 [0082] 另外，该脉冲高度分布谱中的峰面积所表示的中子检测效率为1.3cps，表明本发明的中子用闪烁体具有对于中子的优异的灵敏度。此外，该脉冲高度分布谱的基线在0cps附近为一定值，可知来源于γ射线的背景噪音的影响是极微小的。 [0083] 另一方面，将由上述光电倍增管输出的电信号输入示波器(Tektronix，Inc.制TD S3052B)，通过分析信号波形来求出本发明的中子检测用闪烁体的发光的衰减时间常数。所得到的衰减时间常数为24ns，表明本发明的中子检测用闪烁体具有优异的时间响应特性。 [0084] [实施例2～5] [0085] 使原料的种类和量为表1所示那样，除此之外与实施例1同样地获得本发明的金6 属氟化物结晶。另外实施例1、3和4中使用 Li含有率为50％的氟化锂，实施例2中使用 6 6 将 Li含有率为50％的氟化锂和 Li含有率为7.6％的氟化锂等量混合而成的物质，实施例 6 5中使用 Li含有率为7.6％的氟化锂。 [0086] 所得到的金属氟化物结晶的密度、金属氟化物结晶中的Li元素的质量百分率、和6 6 锂原料的 Li含有率、以及由此算出的 Li含量示于表2。另外，金属氟化物结晶的组成、和由此算出的有效原子序数一并示于表2。 [0087] 通过与实施例1同样的方法评价了中子检测用闪烁体的性能。在各实施例的使用闪烁体制成的脉冲高度分布谱中求出可得到基于闪烁光的信号的波高值的区域作为闪烁体的发光强度的指标。另外，该波高值是以实施例1中脉冲高度分布谱的峰中的波高值作为1的相对值。另外，求出上述脉冲高度分布谱中的峰的面积作为中子检测效率的指标。另6 外，与实施例1同样地测定发光的衰减时间常数。将各结果与各闪烁体的 Li含量、有效原子序数、和所含有的镧系元素一并示于表3。 [0088] [实施例6] [0089] 使原料的种类和量为表1所示那样，除此之外与实施例1同样地获得本发明的金6 属氟化物结晶。另外，本实施例中使用 Li含有率为50％的氟化锂。 [0090] 所得到的金属氟化物结晶的密度、金属氟化物结晶中的Li元素的质量百分率、和6 6 锂原料的 Li含有率、以及由此算出的 Li含量示于表2。另外，金属氟化物结晶的组成、和由此算出的有效原子序数一并示于表2。 [0091] 作为光电倍增管，使用Hamamatsu Photonics K.K.制R7600，除此之外通过与实施例1同样的方法评价中子检测用闪烁体的性能。制成的脉冲高度分布谱示于图2。另外，该谱图中，实线为使用本发明的闪烁体制成的谱图，虚线为不使用本发明的闪烁体而仅对光电倍增管照射放射线而制作的谱图(另外，本实施例的波高值由于所使用的光电倍增管不同，因而无法直接与其他实施例和比较例的波高值比较)。该脉冲高度分布谱中，如斜线部所示那样，在波高值为0.7～1.4的区域中，观察到闪烁光产生的显著的信号增大，可知本发明的中子闪烁体具有充分的发光强度。 [0092] 与实施例1同样地求出所述斜线部的面积，作为中子检测效率的指标。另外，与实6 施例1同样地测定发光的衰减时间常数。将各结果与闪烁体的 Li含量、有效原子序数、和所含有的镧系元素一并示于表3。 [0093] [比较例1、2] [0094] 使原料的种类和量为表1所示那样，除此之外与实施例1同样地制作6Li含有率3 为现有已知水平的0.73atom/nm 的金属氟化物结晶，且评价了其性能。在这些比较例中， 6 原料使用 Li含有率为7.6％的氟化锂。将组成和有效原子序数示于表2，其评价结果示于表3。 [0095] 由各实施例和比较例的结果表明，本发明的中子检测用闪烁体具有对于中子的充6 3 分的中子检测效率，在 Li含量为2～20atom/nm 的实施例1、2、3和4中，显示出具有优异的中子检测效率。另外，在含有Ce那样的以5d-4f跃迁作为发光原理的镧系元素而成的实施例1、2、4、5中，发光的衰减时间常数为22～45ns，显示出具有非常优异的时间响应特性。 此外，在含有Pr作为镧系元素的实施例6中，发光的衰减时间常数为18ns，显示出具有与Ce相比更优异的时间响应特性。另一方面，在镧系元素为Eu的实施例3中，显示出具有非常优异的发光强度。将实施例3中得到的含有Eu作为镧系元素的LiCaAlF6结晶的脉冲高度分布谱一并示于图1。 [0096] 表1 [0097] [0098] 表2 [0099] [0100] 表3 [0101] |
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