| 专利类型 | 发明公开 | 法律事件 | 公开; 实质审查; |
| 专利有效性 | 实质审查 | 当前状态 | 实质审查 |
| 申请号 | CN202311552401.3 | 申请日 | 2023-11-21 |
| 公开(公告)号 | CN117551457A | 公开(公告)日 | 2024-02-13 |
| 申请人 | 岭南师范学院; | 申请人类型 | 学校 |
| 发明人 | 谢木标; 阮文科; 王璟; 谷舒丽; | 第一发明人 | 谢木标 |
| 权利人 | 岭南师范学院 | 权利人类型 | 学校 |
| 当前权利人 | 岭南师范学院 | 当前权利人类型 | 学校 |
| 省份 | 当前专利权人所在省份：广东省 | 城市 | 当前专利权人所在城市：广东省湛江市 |
| 具体地址 | 当前专利权人所在详细地址：广东省湛江市赤坎区寸金路29号 | 邮编 | 当前专利权人邮编：524048 |
| 主IPC国际分类 | C09K11/81 | 所有IPC国际分类 | C09K11/81 ; C09K11/02 ; G09F3/02 ; A01G7/04 ; F21V9/30 |
| 专利引用数量 | 0 | 专利被引用数量 | 0 |
| 专利权利要求数量 | 10 | 专利文献类型 | A |
| 专利代理机构 | 北京睿智保诚专利代理事务所 | 专利代理人 | 龙涛; |
| 摘要 | 本 发明 属于发光材料技术领域，公开了一种发光 颜色 可调的 磷酸 盐 发光材料、多功能发光 薄膜 及其制备方法和应用。该发光颜色可调的磷酸盐发光材料的化学通式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中0≤x≤1。本发明中发光颜色可调的磷酸盐发光材料强的宽带吸收Ca，通过不同的激发 波长 和不同18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，在240Y3+～离450nm子浓度掺杂光区有实现了材料由蓝光‑白光的调控，为制备 光谱 颜色可调的发光薄膜提供了新思路。该发光材料用于LED 光源 器件中可得到高 显色指数 、低 色温 的白光，而且其与高分子 聚合物 组成的发光薄膜，还可用于防伪和高色质的光转换农用薄膜。 | ||
| 权利要求 | 1.一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其特征在于，所述磷酸盐发光材料的化学通式为：Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中，0≤x≤1。 |
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| 说明书全文 | 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料、多功能发光薄膜及其制备方法和应用 技术领域[0001] 本发明涉及发光材料技术领域，尤其涉及一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料、多功能发光薄膜及其制备方法和应用。 背景技术[0002] 稀土活化荧光粉被认为是一种有趣的材料，因为通过成分设计和结构改性可以获得所需的颜色发射。此外，稀土活化荧光粉在各个领域都取得了广泛的进展，包括照明显示、信息传感、生物医学探针、光催化和防伪等具有重要应用价值的领域。其中，照明显示领域的应用最为广泛，尤其是w‑LED，其以超长寿命、环保、低能耗、体积小等优点在照明领域3+ 取得了巨大成功。然而，由传统蓝光LED芯片和黄色YAG：Ce 荧光粉或由紫外线(NUV)芯片激发的三色(蓝/绿/红)荧光粉制成的w‑LED存在发射光谱不连续的缺陷，尤其是在470～ 520nm范围内存在“光谱缺陷”，这严重阻碍了其在高质量照明中的广泛应用。此外，大量医学研究表明，传统w‑LED灯中的强蓝光(400～450nm)对人体有害，会造成视网膜损伤、睡眠障碍和免疫力下降。因此，鉴于它们的局限性，迫切需要探索和构建一种能被紫外/正紫外光有效激发的青色发射荧光粉来弥补光谱差距，从而实现具有更高显色指数值的全可见光谱光。 [0003] 此外，如今多功能发光薄膜因其广泛的潜在应用而备受关注。特别是在信息安全的新时代，防伪应用尤为重要。毕竟，假冒伪劣已成为一个全球性问题，对消费者的健康和安全、国民经济和国家安全构成严重威胁。目前，市场上已有防伪纸张、射频识别标签、有机染料光学防伪标签等。与之相比，稀土活化荧光防伪薄膜的出现为多功能智能发光材料开辟了一条新途径，因为它具有成本低、设计灵活、检测方便、防护性强、高效、透明、环保等优点。在众多聚合物中，聚乙烯醇(PVA)是一种广泛使用的水溶性聚合物，具有良好的机械性能、较高的热稳定性、良好的亲水性、显著的物理和化学稳定性、良好的成膜性能、无污染，并表现出良好的自然降解性和生物相容性。现有材料薄膜主要包括高色彩质量照明薄膜、防伪薄膜或光转换农业薄膜，但是，同时用于高色彩质量照明、防伪和光转换的多功能材料相当少见。 [0004] 因此，开发一种可同时用于高色彩质量照明、防伪和光转换的多功能材料是目前亟需解决的问题。 发明内容[0005] 本发明的目的在于提供一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料、多功能发光薄膜及其制备方法和应用，解决现有w‑LED中存在“光谱缺陷”以及现有发光薄膜应用领域单一的问题。 [0006] 为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案： [0007] 本发明提供了一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，所述磷酸盐发光材料的化学通式为：Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中，0≤x≤1。 [0008] 本发明还提供了一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，当磷酸盐发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu中x＝0时，包括以下步骤： [0010] 当磷酸盐发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu中0 [0012] 优选的，在上述一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法中，所述煅烧的具体过程： [0013] 在还原气氛下，由室温经第一升温至第一梯度温度，进行第一保温，然后经第二升温至终温，进行第二保温，最后降温至室温； [0014] 所述第一升温与第二升温的速率独立的为5～12℃/min； [0015] 所述第一梯度温度为400～800℃； [0016] 所述终温为1000～1500℃； [0017] 所述降温的速率为1～3℃/min。 [0019] 所述锂源为碳酸锂或硝酸锂； [0020] 所述磷酸源为磷酸二氢铵或次磷酸铵； [0021] 所述铕源为氧化铕或硝酸铕； [0022] 所述钙源与无水乙醇的比例为1～2mol：4～8mL。 [0023] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜，主要由上述的磷酸盐发光材料和高分子聚合物组成； [0024] 磷酸盐发光材料和高分子聚合物的质量比为0.1～1：0.2～1。 [0025] 优选的，在上述一种多功能发光薄膜中，所述高分子聚合物为聚乙烯醇或聚乙烯醇缩丁醛。 [0026] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜的制备方法，包括以下步骤： [0027] 将磷酸盐发光材料与高分子聚合物的水溶液混合，得到成品液，经成膜得到多功能发光薄膜。 [0028] 优选的，在上述一种多功能发光薄膜的制备方法中，所述高分子聚合物的水溶液中高分子聚合物与水的比例为5～10g：100mL； [0029] 所述混合的温度为70～100℃，所述混合的时间为20～40min。 [0030] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜在防伪材料中的应用。 [0031] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜在植物生长灯用发光材料中的应用。 [0032] 经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明具有如下有益效果： [0033] (1)本发明中的发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu是一种具有β‑Ca3(PO4)2结构的新型磷酸盐，由于其结构中包含四种阳离子格位，掺杂离子进入不同格位可以得到具有颜色可控的发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu。240～450nm范围激发3+ 下，改变激发波长，在未掺杂Y 离子时(x＝0)，所得到材料为具有蓝光的发光材料；在掺杂 3+ 高浓度Y 离子时(x＝1)，所得到材料为具有白光的发光材料，实现了单一物相的白光发射。 具体的： [0034] 当在278nm激发和x＝0时，所得到材料为具有蓝光的发光材料； [0035] 当在278nm激发和x＝0.5时，所得到材料为具有蓝青光的发光材料； [0036] 当在278nm激发和x＝1时，所得到材料为具有青白光的发光材料； [0037] 当在300nm激发和x＝0时，所得到材料为具有蓝青光的发光材料； [0038] 当在300nm激发和x＝0.5时，所得到材料为具有青白光的发光材料； [0039] 当在300nm激发和x＝1时，所得到材料为具有白光的发光材料； [0040] 当在378nm激发和x＝0时，所得到材料为具有蓝光的发光材料； [0041] 当在378nm激发和x＝0.5时，所得到材料为具有蓝青光的发光材料； [0042] 当在378nm激发和x＝1时，所得到材料为具有白光的发光材料。 [0043] (2)本发明中经高温固相合成法制得的Eu2+激活的磷酸盐Ca18Li6‑3xYx(PO4)14在240～450nm范围内具有宽的激发光谱，与常用的近紫外和紫光芯片相匹配，并且在378nm激发下，发射出425～550nm青色光谱，弥补了现有w‑LED在470～520nm范围内存在“光谱缺陷”的问题，有望实现具有更高显色指数值的全可见光谱光。同时，该发光材料用于LED光源器件中可得到高显色指数、低色温的白光。 [0045] 为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，以下将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。 [0046] 图1为实施例1～5中发光颜色可调的磷酸盐发光材料与标准卡片ICSD#46‑0413的X射线衍射图； [0047] 图2为实施例5中发光颜色可调的磷酸盐发光材料的晶体结构示意图； [0048] 图3为实施例1～5中发光颜色可调的磷酸盐发光材料的光致发光光谱图和色坐标图；其中，a为实施例2中发光颜色可调的磷酸盐发光材料在不同激发波长下的光致发光光谱图；b为a对应的色坐标图；c为实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在300nm激发波长的光致发光光谱图；d为c对应的色坐标图；e为实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在378nm激发波长的光致发光光谱图；f为e对应的色坐标图； [0049] 图4为实施例6中不同光照射下成品液的图片；其中，a为自然光照射的图片；b为红外光照射的图片；c为365nm紫外光照射的图片； [0050] 图5为实施例6中不同光照射下多功能薄膜的图片；其中，a为自然光照射的图片；b为365nm紫外光照射的图片； [0051] 图6为实施例6中成品液在透明基板上的防伪码示意图。 具体实施方式[0052] 本发明提供了一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，所述磷酸盐发光材料的化学通式为：Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中，0≤x≤1，x进一步优选为0、0.3、0.5、0.7或1，更优选为0、0.5或1。 [0053] 本发明还提供了一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，当磷酸盐发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu中x＝0时，包括以下步骤： [0054] 将钙源、锂源、磷酸源、铕源和无水乙醇混合后，进行研磨，经煅烧得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料； [0055] 当磷酸盐发光材料Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu中0 [0056] 将钙源、锂源、氧化钇、磷酸源、铕源和无水乙醇混合后，进行研磨，经煅烧得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料。 [0057] 在本发明中，所述煅烧的具体过程： [0058] 在还原气氛下，由室温经第一升温至第一梯度温度，进行第一保温，然后经第二升温至终温，进行第二保温，最后降温至室温。 [0059] 在本发明中，所述还原气氛为H2与N2的混合气，所述H2与N2的体积比优选为5：95。 [0060] 在本发明中，所述第一升温与第二升温的速率独立的优选为5～12℃/min，进一步优选为6～10℃/min，更优选为7～9℃/min。 [0061] 在本发明中，所述第一梯度温度优选为400～800℃，进一步优选为450～700℃，更优选为500～600℃。 [0062] 在本发明中，所述终温优选为1000～1500℃，进一步优选为1100～1400℃，更优选为1200～1300℃。 [0063] 在本发明中，所述降温的速率优选为1～3℃/min，进一步优选为1.2～2.5℃/min，更优选为1.5～2℃/min。 [0064] 在本发明中，所述钙源优选为碳酸钙或硝酸钙，更优选为碳酸钙。 [0065] 在本发明中，所述锂源优选为碳酸锂或硝酸锂，更优选为碳酸锂。 [0066] 在本发明中，所述磷酸源优选为磷酸二氢铵或次磷酸铵，更优选为磷酸二氢铵。 [0067] 在本发明中，所述铕源优选为氧化铕或硝酸铕，进一步优选为氧化铕。 [0068] 在本发明中，所述钙源与无水乙醇的比例优选为1～2mol：4～8mL，进一步优选为1.2～1.8mol：4.5～7mL，更优选为1.5～1.6mol：5～6mL。 [0069] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜，主要由上述的磷酸盐发光材料和高分子聚合物组成； [0070] 磷酸盐发光材料和高分子聚合物的比例优选为0.1～1：0.2～1，进一步优选为0.2～0.8:0.4～1，更优选为0.4～0.6:0.6～1。 [0071] 在本发明中，所述高分子聚合物优选为聚乙烯醇或聚乙烯醇缩丁醛，更优选为聚乙烯醇。 [0072] 在本发明中，所述聚乙烯醇的分子量优选为65000～85000，进一步优选为70000～83000，更优选为75000～80000。 [0073] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜的制备方法，包括以下步骤： [0074] 将磷酸盐发光材料与高分子聚合物的水溶液混合，得到成品液，经成膜得到多功能发光薄膜。 [0075] 在本发明中，所述高分子聚合物的水溶液中高分子聚合物与水的比例优选为5～10g：100mL，进一步优选为6～9g：100mL，更优选为7～8g：100mL。 [0076] 在本发明中，所述混合的温度优选为70～100℃，进一步优选为75～95℃，更优选为80～90℃；所述混合的时间优选为20～40min，进一步优选为25～35min，更优选为28～30min。 [0078] 所述旋涂涂膜的旋涂速度优选为1000～5000r/min，进一步优选为2000～3000r/min，更优选为2200～2800r/min。 [0079] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜在防伪材料中的应用。 [0080] 本发明还提供了一种多功能发光薄膜在植物生长灯用发光材料中的应用。 [0081] 下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。 [0082] 实施例1 [0083] 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其化学组成式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中x＝0； [0084] 上述发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，包括以下步骤： [0085] 将1.0810g碳酸钙、0.1330g碳酸锂、0.9662g磷酸二氢铵、0.0106g氧化铕和0.04mL无水乙醇进行混合，经研磨得到前驱体粉末，然后将前驱体粉末置于坩埚中移至高温管式炉中，在还原气氛(H25％+N295％)下进行煅烧，煅烧的具体过程：以6℃/min的升温速率由室温升至600℃，保温4h后以10℃/min的升温速率升温至1200℃，保温6h后以2℃/min的降温速率降至室温，得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li6(PO4)14：0.1Eu。 [0086] 实施例2 [0087] 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其化学组成式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中x＝0.3； [0088] 上述发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，包括以下步骤： [0089] 将1.0810g碳酸钙、0.1131g碳酸锂、0.0203g氧化钇、0.9662g磷酸二氢铵、0.0106g氧化铕和0.04mL无水乙醇进行混合，经研磨得到前驱体粉末，然后将前驱体粉末置于坩埚中移至高温管式炉中，在还原气氛(H25％+N295％)下进行煅烧，煅烧的具体过程：以6℃/min的升温速率由室温升至600℃，保温4h后以10℃/min的升温速率升温至1200℃，保温6h后以2℃/min的降温速率降至室温，得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li5.1Y0.3(PO4)14： 0.1Eu。 [0090] 实施例3 [0091] 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其化学组成式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中x＝0.5； [0092] 上述发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，包括以下步骤： [0093] 将1.0810g碳酸钙、0.0998g碳酸锂、0.0339g氧化钇、0.9662g磷酸二氢铵、0.0106g氧化铕和0.04mL无水乙醇进行混合，经研磨得到前驱体粉末，然后将前驱体粉末置于坩埚中移至高温管式炉中，在还原气氛(H25％+N295％)下进行煅烧，煅烧的具体过程：以6℃/min的升温速率由室温升至600℃，保温4h后以10℃/min的升温速率升温至1200℃，保温6h后以2℃/min的降温速率降至室温，得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li4.5Y0.5(PO4)14： 0.1Eu。 [0094] 实施例4 [0095] 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其化学组成式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中x＝0.7； [0096] 上述发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，包括以下步骤： [0097] 将1.0810g碳酸钙、0.0864g碳酸锂、0.0474g氧化钇、0.9662g磷酸二氢铵、0.0106g氧化铕和0.04mL无水乙醇进行混合，经研磨得到前驱体粉末，然后将前驱体粉末置于坩埚中移至高温管式炉中，在还原气氛(H25％+N295％)下进行煅烧，煅烧的具体过程：以6℃/min的升温速率由室温升至600℃，保温4h后以10℃/min的升温速率升温至1200℃，保温6h后以2℃/min的降温速率降至室温，得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li3.9Y0.7(PO4)14： 0.1Eu。 [0098] 实施例5 [0099] 一种发光颜色可调的磷酸盐发光材料，其化学组成式为Ca18Li6‑3xYx(PO4)14：0.1Eu，其中x＝1； [0100] 上述发光颜色可调的磷酸盐发光材料的制备方法，包括以下步骤： [0101] 将1.0810g碳酸钙、0.0665g碳酸锂、0.0677g氧化钇、0.9662g磷酸二氢铵、0.0106g氧化铕和0.04mL无水乙醇进行混合，经研磨得到前驱体粉末，然后将前驱体粉末置于坩埚中移至高温管式炉中，在还原气氛(H25％+N295％)下进行煅烧，煅烧的具体过程：以6℃/min的升温速率由室温升至600℃，保温4h后以10℃/min的升温速率升温至1200℃，保温6h后以2℃/min的降温速率降至室温，得到发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li3Y(PO4)14： 0.1Eu。 [0102] 实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料与标准卡片ICSD#46‑0413的X射线衍射图如图1所示。由图1可知，所合成样品的衍射谱分别由一些尖锐的分立衍射峰构成，且衍射峰的分布和相对强度与Ca18Na3Fe(PO4)14的标准卡片ICSD#46‑0413衍射峰基本一致，并没有因为随着钇(Y)离子浓度的增加而观察到杂质相痕迹。 [0103] 实施例5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料的晶体结构示意图如图2所示。2+ 由图2可知，Ca18Li3Y(PO4)14晶体中存在4种具有不同配位环境的Ca 位点，分别是Ca(1)O8、Ca(2)O8、Ca(3)LiO8和Ca(4)YO8。 [0104] 将实施例2中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在不同激发波长下进行荧光分析，光致发光光谱图如图3中a所示。由图3中a可知，在278～378nm的激发波长下，实施例2中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在350～750nm间存在两个宽带发射峰，分别在410nm和470nm。对实施例2中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料进行CIE分析对应的色坐标图如图3中b所示。由图3中b可知，制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料的发光颜色由青白光到青光可调。 [0105] 实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在300nm激发波长的光致发光光谱图如图3中c所示。由图3中c可知，在300nm激发波长下，实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在350～750nm间存在两个宽带发射峰，分别在410nm和470nm。对实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料进行CIE分析对应的色坐标图如图3中d所示。由图3中d可知，实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料的发光颜色由蓝青光到白光可调。 [0106] 实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在378nm激发波长的光致发光光谱图如图3中e所示。由图3中e可知，在378nm激发波长下，实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料在425～550nm间存在一个宽带发射峰，最大吸收峰在470nm附近。对实施例1～5中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料进行CIE分析对应的色坐标图如图 3中f所示。由图3中f可知，制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料的发光颜色由蓝青光到白光可调。 [0107] 实施例6 [0108] 一种多功能发光薄膜的制备方法，包括以下步骤： [0109] 将0.8g分子量为75000聚乙烯醇与10g水溶液混合，在90℃下搅拌至聚乙烯醇溶解，然后加入0.4g实施例2中制得的发光颜色可调的磷酸盐发光材料Ca18Li5.1Y0.3(PO4)14：0.1Eu继续在90℃下搅拌至均匀后超声30min得到Ca18Li5.1Y0.3(PO4)14：0.1Eu成品液，以 2000r/min的旋涂速度旋涂成膜，得到多功能发光薄膜。 [0110] 对实施例6中制得的成品液经自然光、红外光和365nm紫外光照射的图片如图4所示。由图4可知，在自然光下，成品液为半透明乳白色(图4中a)，由于丁达尔效应，在红色激光光源下，在均匀分散体系(图4中b)中可以观察到显著的光路，表明Ca18Li5.1Y0.3(PO4)14：0.1Eu分散体的胶体性质和均匀性；而当在365nm紫外光照射下，透明安全油墨显示明亮的青色光(图4中c)。 [0111] 对实施例6中制得的多功能发光薄膜经自然光、365nm紫外光照射的图片如图5所示。由图5可知，在自然光下多功能发光薄膜为光滑的透明薄膜(图5中a)，在365nm紫外光照射下，透明薄膜显示明亮的青色光(图5中b)，其表现出优异的柔性和可折叠性。 [0112] 实施例6中制得的成品液在透明基板上的防伪码示意图如图6所示。由图6可知，将注射器在透明基板上按照“HELLO LNU”模式注射Ca18Li5.1Y0.3(PO4)14：0.1Eu成品液，等成品液凝固后，再通过365nm紫外光照射，透明基板上将显示出青色“HELLO LNU”字迹。 [0113] 以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。 |
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