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一种基于加速器驱动的 Mo次临界生产装置及方法
技术领域
[0001] 本
发明涉及同位素生产技术领域，具体地说涉及
一种基于加速器驱动的99Mo次临界生产装置及方法。
背景技术
[0002] 99mTc是当前应用最广泛的医用
放射性同位素之一，全球每年有超过4千万人次使用99mTc进行检查，需求量约11万Ci/week，占
核医学领域所使用同位素的80％以上。99mTc主要通过在实验堆中辐照高浓缩
铀(High Enriched Uranium，HEU)获得的99Mo同位素衰变得到。99mTc的
半衰期只有6.6h，因此核医学行业通常采用半衰期较长的99Mo(其半衰期约66h)99 99m
进行纯化、运输和储存备用，因而 Mo供给的
稳定性直接决定着 Tc的市场供应。
[0003] 传统的99Mo生产方式包括反应堆裂变法和
中子活化法。前者利用反应堆里的超
热中子辐照HEU，通过235U(n,f)99Mo反应生产99Mo，235U裂变率约为6.1％。该方法生产的99Mo比活度高，也是当前99Mo的主要生产方式。其缺点是使用HEU靶，存在核扩散
风险，乏
燃料后处98 99
理困难，
放射性废物水平高。中子活化法是在反应堆中通过中子辐照富集的 Mo靶生产 Mo的方式，反应式为98Mo(n,γ)99Mo。该方法缺点在于中子俘获截面较小，产品掺杂杂质过多，且使用高浓缩钼靶，造价昂贵，靶件制造工艺需要升级。
[0004] 目前，大约75％的99Mo由裂变HEU生产，主要供应商为荷兰、法国、比利时、加拿大和南非的5座实验堆，其平均运行时间均已超过40年。由于长时间的高负荷运转，安全及技术等方面的问题而导致的计划或者非预期停堆事件屡有发生，2018年承担全球40％的99Mo生产任务的加拿大国家实验堆关停，全球医用99Mo面临严重的供应困难。
[0005] 为了减少和最终消除医用99Mo对HEU的依赖，积极推进从HEU到低浓缩铀(Low Enriched Uranium，LEU)靶的转换过程，出现了基于加速器生产的多种新型生产技术，以期满足全球医
疗程序对99Mo的巨大需求。在已公开的医用99Mo同位素生产
专利中，基于回旋加速器的质子反应法、基于
直线加速器的
光子诱导法和基于回旋加速器的中子
散裂法研究最为广泛。其中，一些技术已完成可行性实验验证，并开始小规模生产。
[0006] 基于直线加速器的光子诱导法利用加速器加速
电子，轰击转换器中的靶件使其发生韧致
辐射，产生γ射线诱发100Mo(γ，n)反应。部分加速器技术专利(美国专利文献：US20160333442A1)采用高浓缩(95％)100Mo为辐照靶，已达到期望的99Mo产额，但是生产成本巨大，必须建设多台高
能量电子加速器同时运行以保证足够的光子通量。通过回旋加速器加速高能质子轰击高浓度100Mo靶(>99％)直接产生99mTc，有研究(Journal of Nuclear Medicine,Vol.2010.51(4):13N-6N)测得在一个能量为24MeV回旋加速器中经两次(一次
6h)轰击产生高达70Ci的99mTc，能满足当前世界每日99mTc需求量的0.5％。难点在于现有的回旋加速器需要升级，以最大限度地将质子束流集中到单个靶上。有专利(欧洲专利文献：
DE102010032216A1)公布了基于回旋加速器的散裂法生产99Mo的方式，通过加速的加速器(能量从几十到数百MeV)与重核靶(如铅、钽、钨、铀等)碰撞产生强烈中子束(每个中子束包含20～30个
快中子，每个快中子能量为1～10MeV)，中子束减慢并轰击235U引发裂变，有研究(Nuclear Instruments&Methods in Physics Research,Vol.2006,562(2):618-620)表明PbBi作为散裂靶产生中子，轰击富集度为19.75％的235U靶时，99Mo的产量为135Ci/week。此外，有专利(美国专利文献：US005596611A)提出了医用同位素生产堆的概念，以低浓缩铀
硫酸铀酰/
硝酸铀酰溶液为燃料，通过裂变235U生成99Mo。目前该技术较为成熟，已实现小规模工业化。但仍然存在着新堆建设审批困难、成本高的问题。
[0007] 随着现代医学的发展，以99mTc为代表的医用放射性同位素在临床诊断、
治疗过程中占据着重要地位。目前，全世界对99Mo/99mTc的需求与日俱增，据经合组织
能源署发布的报告显示，预计到2030年99Mo的需求量将以每年高于10％的速度增加。传统反应堆技术存在工艺复杂、成本高、核扩散等弊端，研究新型替代技术对于推动全球医用同位素研究及商业生产、同位素药物的研发具有十分重要的意义。当前已有的各类99Mo生产替代技术原理不同，各有所长，同时所面临的难题也不容忽视，据此，目前急需一种99Mo产率较高的结构简99
单、易于实现的同位素生产装置，即一种基于加速器驱动的 Mo次临界生产装置及方法。
发明内容
[0008] 为了克服现有的工艺复杂、成本高、核扩散等弊端
缺陷，本发明提供了一种基于加99 235 235
速器驱动的 Mo次临界生产装置及方法，通过辐照低浓缩铀盐溶液诱导 U裂变发生 U(n，f)反应，从而制备医用放射性同位素99Mo。
[0009] 为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：一种基于加速器驱动的99Mo次临界生产装置，包括加速器单元、辐照生产单元以及分离纯化单元；
[0010] 所述加速器单元从输出方向上依次包括高能粒子源、
准直器、加速器、靶和靶腔，高能粒子源经过
准直器、加速器准确轰击位于辐照生产单元中心靶腔内的靶产生中子；
[0011] 所述辐照生产单元为同心圆柱形结构，从内到外依次包括中子慢化层、中子倍增层、低浓缩铀盐溶液、中子反射层，屏蔽层；其中，低浓缩铀盐溶液置于裂变反应容器中密封，靶腔内的靶产生的发射中子经过中子慢化层、中子倍增层得到高中子通量并与低浓缩铀盐溶液发生反应，反应后的溶液通过管道进入分离纯化单元，中子反射层、屏蔽层依次从内向外设置并处于外层用于减少中子损失。
[0012] 作为本发明的优选方式之一，所述的中子倍增层和低浓缩铀盐溶液为多层(层数≥2)嵌套结构，相互交叉设置；其中，中子倍增层根据所处
位置对应设置相应材料。
[0013] 作为本发明的优选方式之一，经过辐照反应后的铀盐溶液分别经支路管道流入分离纯化单元中进行99Mo的分离提纯；另外部分分离液流入储液槽经过浓度和pH调节后分别回流至低浓缩铀盐溶液中。
[0014] 作为本发明的优选方式之一，密封有低浓缩铀盐溶液的裂变反应容器置于不锈
钢容器中，溶质为硫酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L。
[0015] 作为本发明的优选方式之一，所述高能粒子源为质子束或者氘离子束，靶为重核靶铅或汞或钨，或者靶为靶腔内的气态氘靶或者氚靶，通过发生重
核裂变或者氘氘聚变或者氘氚聚变反应发射中子。
[0016] 作为本发明的优选方式之一，上述产生的高能源中子进入围绕在靶腔周围的中子慢化层，部分被慢化至中子倍增层，此区间内235U有较大的裂变截面；其中，所用中子慢化层材料为聚乙烯，或者水，或者重水，或者
石墨，或者铍，或者氢化锆。
[0017] 作为本发明的优选方式之一，慢化的中子束流进入中子倍增层，中子倍增层材料为铋，或者铅，或者铅铋
合金，或者铍，发生(n，2n)反应，快中子经多次倍增反应，能量降至倍增
阈值。
[0018] 作为本发明的优选方式之一，经过倍增的中子向外发射，进入
不锈钢壳内的低浓缩铀盐溶液中发生235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硫酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L。
[0019] 本发明还公开了一种基于加速器驱动的99Mo次临界生产方法，包括以下步骤：
[0020] 首先，加速器单元产生加速的
粒子束流(质子束或者氘离子束)轰击重核靶(铅、汞、钨)，或者靶室内的气态氘靶(或者氚靶)，发生重核裂变，或者氘氘聚变(或者氘氚聚变)反应发射中子；
[0021] 上述产生的高能源中子进入围绕在靶室周围的中子慢化层，部分被慢化至热中子235
区，此区间内 U有较大的裂变截面；其中，所用慢化层材料为聚乙烯，或者水，或者重水，或者石墨，或者铍，或者氢化锆；
[0022] 经过慢化层的中子束流进入中子倍增层I，该层材料为铋，或者铅，或者铅铋合金，或者铍，发生(n，2n)反应；快中子经多次倍增反应，能量降至倍增阈值；
[0023] 上述经过倍增的中子向外发射，进入不锈钢壳内的低浓缩铀盐溶液I中发生235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硝酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；
[0024] 上述穿过铀盐溶液I的中子束流进入中子倍增层II进行二次倍增，该层材料为铍，在中子能量降低时具有较高的倍增截面；
[0025] 上述经过中子倍增层II的中子向内外同时发射，进入低浓缩铀盐溶液I和铀盐溶液II中诱发235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硫酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；
[0026] 重复以上过程，上述穿过铀盐溶液N-1的中子束流进入中子倍增层N再次进行倍增，该层材料为铍；
[0027] 上述经过中子倍增层N的中子向内外同时发射，进入低浓缩铀盐溶液N-1和铀盐溶液N中诱发235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶液性质同上，N层溶液总体积为50～250L；
[0028] 最后，上述辐照后的铀盐溶液I、铀盐溶液II...铀盐溶液N经支路管道流入分离纯化单元进行99Mo的分离纯化。
[0029] 本发明的有益效果体现在：1)本发明采用加速器加速粒子束与靶相互作用产生的中子作为源中子轰击LEU溶液，诱导235U裂变生产99Mo；溶液采用LEU，摒弃了HEU的使用，有效避免了核扩散风险。系统为次
临界状态，比反应堆更容易监管，也更安全。本发明为同心柱形、层层包裹的设计，结构简单但能够有效减少中子损失。2)本发明基于加速器驱动的99Mo次临界生产系统装置中，先慢化后倍增的结构设计，有利于增加热中子通量，从而有效利用235U的裂变截面；不同倍增材料的添加能有效利用不同能量区域的中子，提高中子利用效率；同时多倍增层/溶液层的结构能充分利用向源方向散射的中子；另外，倍增层是金属材料，起到
散热效果。3)本发明的裂变靶铀材料溶于均匀水溶液内，增大了235U与中子的反应99
几率，同时减少了传统方式中固态靶的溶解工序，后处理简单；反应后的溶液在经过 Mo提纯工序后，经浓度调整重新返回LEU区重复利用，靶材利用率高且放射性废物大大减少；装置停/开控制简单，每24h进行一次99Mo的提取，大大减少99Mo的衰变损失，最大限度地提高LEU的利用率。4)在本发明基于加速器驱动的99Mo次临界生产装置中，整个装置高度控制小于300cm，直径小于200cm。本发明小型化的设计，便于实验装置的建造和维护，降低了系统运行成本，拓展了装置的应用范围。
附图说明
[0030] 图1是本
实施例的基于加速器驱动的99Mo次临界生产装置总体示意图；
[0031] 图2是本实施例的辐照生产单元的简化俯视截面图。
具体实施方式
[0032] 下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。在不冲突的情况下，本
申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
[0033] 需要说明，若本发明实施例中有涉及方向性指示(诸如上、下、左、右、前、后……)，则该方向性指示仅用于解释在某一特定
姿态(如附图所示)下各部件之间的相对位置关系、运动情况等，如果该特定姿态发生改变时，则该方向性指示也相应地随之改变。
[0034] 另外，若本发明实施例中有涉及“第一”、“第二”等的描述，则该“第一”、“第二”等的描述仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示其相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。另外，全文中出现的“和/或”的含义，包括三个并列的方案，以“A和/或B”为例，包括A方案、或B方案、或A和B同时满足的方案。另外，各个实施例之间的技术方案可以相互结合，但是必须是以本领域普通技术人员能够实现为
基础，当技术方案的结合出现相互矛盾或无法实现时应当认为这种技术方案的结合不存在，不在本发明要求的保护范围之内。
[0035] 实施例1
[0036] 参见图1-2：本实施例的一种基于加速器驱动的99Mo次临界生产装置，包括加速器单元：S1、辐照生产单元S2以及分离纯化单元S3；
[0037] 所述加速器单元S1从输出方向上依次包括高能粒子源10、准直器11、加速器12、靶13和靶腔14，高能粒子源10经过准直器11、加速器12准确轰击位于辐照生产单元S2中心靶腔14内的靶13产生发射中子；
[0038] 所述辐照生产单元S2为同心圆柱形结构，从内到外依次包括中子慢化层20、中子倍增层21、低浓缩铀盐溶液22、中子反射层23，屏蔽层24；其中，低浓缩铀盐溶液22置于裂变反应容器25中密封，靶腔14内的靶13产生的发射中子经过中子慢化层20、中子倍增层21得到高中子通量并与低浓缩铀盐溶液22发生反应，反应后的溶液通过管道31进入分离纯化单元S3，中子反射层23、屏蔽层24依次从内向外设置并处于外层用于减少中子损失。
[0039] 具体实施中，所述的中子倍增层21和低浓缩铀盐溶液22为多层(层数≥2)嵌套结构，相互交叉设置；其中，中子倍增层21根据所处位置对应设置相应材料；经过辐照反应后的铀盐溶液22分别经支路管道流入分离纯化单元S3中进行99Mo的分离提纯；另外部分分离液流入储液槽30经过浓度和pH调节后分别回流至低浓缩铀盐溶液22中；密封有低浓缩铀盐溶液22的裂变反应容器25置于不锈钢容器中，溶质为硫酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；所述高能粒子源10为质子束或者氘离子束，靶13为重核靶铅或汞或钨，或者靶13为靶腔14内的气态氘靶或者氚靶，通过发生重核裂变或者氘氘聚变或者氘氚聚变反应发射中子；具体的，例如：经加速器加速的D+束轰击气态靶13——氚靶，发生D-T聚变反应发射源中子，反应方程式 气态氚靶的尺寸为( h＝80cm)，靶腔14材料为不锈钢，厚度为0.2cm；又或者为被加速的质子束轰击固态重核靶13——钨靶，发生(p，n)反应发射源中子。钨靶为圆柱形，尺寸为( h＝10cm)。
[0040] 可以理解的是，本实施例的裂变靶铀材料溶于均匀水溶液内，增大了235U与中子的反应几率，同时减少了传统方式中固态靶的溶解工序，后处理简单；反应后的溶液在经过99Mo提纯工序后，经浓度调整重新返回LEU区重复利用，靶材利用率高且放射性废物大大减
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少；装置可以通过停/开控制，控制简单，具体的，可以每24h进行一次 Mo的提取，大大减少99Mo的衰变损失，最大限度地提高LEU的利用率。
[0041] 具体实例中，上述产生的高能源中子进入围绕在靶腔14周围的中子慢化层20，部分被慢化至中子倍增层21，此区间内235U有较大的裂变截面；其中，所用中子慢化层材料为聚乙烯，或者水，或者重水，或者石墨，或者铍，或者氢化锆；中子慢化层可以为聚乙烯，厚度为5cm；又或者中子慢化层为15cm厚的水；厚的慢化器能得到较高的中子通量；中子与水反应后部分能量降低至低能区，并向外散射至中子倍增层21。
[0042] 具体实例中，慢化的中子束流进入中子倍增层21，中子倍增层21材料为铋，或者铅，或者铅铋合金，或者铍，发生(n，2n)反应，快中子经多次倍增反应，能量降至倍增阈值；中子倍增层21的厚度为10-20cm；倍增材料为铅，因为铅在中子能量处于10～20MeV区间具有较大的中子倍增截面，从而可有效利用较高能量的中子。
[0043] 具体实例中，经过倍增的中子向外发射，进入不锈钢壳内的低浓缩铀盐溶液22中发生235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硫酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；溶质为硫酸铀酰时，最佳浓度为150g/L，体积为200L，235U富集度为19.75％；当溶质为硝酸铀酰时，最佳浓度为100g/L，体积为200L，235U富集度为19.75％；裂变反应容器材料为不锈钢，厚度为0.5cm。
[0044] 需要说明的是，中子反射层23材料可以为石墨，厚度为30cm，吸收部分穿过低浓缩铀盐溶液(LEU)的中子，并将部分被重新散射回装置中心的LEU溶液区，上述装置外部包裹有5cm的屏蔽层24，屏蔽层可以为
铁或者
碳化
硼或者其他屏蔽材料，减少中子向外辐射；整个装置高度可以控制为小于300cm，直径小于200cm。本实施例的小型化的设计，便于实验装置的建造和维护，降低了系统运行成本，拓展了装置的应用范围。
[0045] 在具体实现中，性能验证结果显示，当前装置可获得的99Mo产率为0.72-0.92/n。不考虑衰变，在提供加速器源强5×1013n/s的情况下，系统稳定运行24h生成的99Mo
原子数为(3.3-3.8)×1018，活度为260-300Ci。
[0046] 本实施例的装置近似于同心柱形结构，适用于由加速器驱动的散裂源和聚变中子源系统。源中子历经先慢化后倍增的过程，慢化层的添加能最大限度地增大热中子通量；多倍增层/溶液层的设计能充分利用向柱心方向散射的中子，同时倍增层为金属材料，有利于散热。靶液经分离提纯后重新流回至辐照生产单元循环利用，从而降低铀损失和放射性废物的产生。
[0047] 实施例2
[0048] 本实施例2还公开了一种基于加速器驱动的99Mo次临界生产方法，包括以下步骤：
[0049] 首先，加速器单元产生加速的粒子束流(质子束或者氘离子束)轰击重核靶(铅、汞、钨)，或者靶室内的气态氘靶(或者氚靶)，发生重核裂变，或者氘氘聚变(或者氘氚聚变)反应发射中子；
[0050] 上述产生的高能源中子进入围绕在靶室周围的中子慢化层，部分被慢化至热中子235
区，此区间内 U有较大的裂变截面；其中，所用慢化层材料为聚乙烯，或者水，或者重水，或者石墨，或者铍，或者氢化锆；
[0051] 经过慢化层的中子束流进入中子倍增层I，该层材料为铋，或者铅，或者铅铋合金，或者铍，发生(n，2n)反应；快中子经多次倍增反应，能量降至倍增阈值；
[0052] 上述经过倍增的中子向外发射，进入不锈钢壳内的低浓缩铀盐溶液I中发生235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硝酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；
[0053] 上述穿过铀盐溶液I的中子束流进入中子倍增层II进行二次倍增，该层材料为铍，在中子能量降低时具有较高的倍增截面；
[0054] 上述经过中子倍增层II的中子向内外同时发射，进入低浓缩铀盐溶液I和铀盐溶液II中诱发235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶质为硝酸铀酰或者硝酸铀酰，铀溶度为50～500g/L；
[0055] 重复以上过程，上述穿过铀盐溶液N-1的中子束流进入中子倍增层N再次进行倍增，该层材料为铍；
[0056] 上述经过中子倍增层N的中子向内外同时发射，进入低浓缩铀盐溶液N-1和铀盐溶液N中诱发235U(n，f)裂变反应生成99Mo，溶液性质同上，N层溶液总体积为50～250L；
[0057] 最后，上述辐照后的铀盐溶液I、铀盐溶液II...铀盐溶液N经支路管道流入分离纯化单元进行99Mo的分离纯化。
[0058] 本实施例的加速器驱动的99Mo次临界生产方法，采用加速器加速粒子束与靶相互作用产生的中子作为源中子轰击LEU溶液，诱导235U裂变生产99Mo。溶液采用LEU，摒弃了HEU的使用，有效避免了核扩散风险。系统为次临界状态，比反应堆更容易监管，也更安全。本发明为同心柱形、层层包裹的设计，结构简单但能够有效减少中子损失。在本实施例基于加速器驱动的99Mo次临界生产方法中，先慢化后倍增的结构设计，有利于增加热中子通量，从而有效利用235U的裂变截面；不同倍增材料的添加能有效利用不同能量区域的中子，提高中子利用效率；同时多倍增层/溶液层的结构能充分利用向源方向散射的中子；另外，倍增层是金属材料，起到散热效果。
[0059] 本发明以上所述仅为本发明的优选实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是在本发明的发明构思下，利用本发明
说明书及附图内容所作的等效结构变换，或直接/间接运用在其他相关的技术领域均包括在本发明的专利保护范围内。
