包括稀土元素的闪烁化合物及其形成方法
专利汇可以提供包括稀土元素的闪烁化合物及其形成方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且一种不同于稀土 硅 酸盐的闪烁化合物可包括处于二价(RE2+)、三价(RE3+)或四价状态(RE4+)的稀土元素。所述闪烁化合物可包括容许更好的电荷平衡的另外的元素。所述另外的元素可为所述闪烁化合物的主要成分或者可为 掺杂剂 或共掺杂剂。在一个 实施例 中，处于三价状态的金属元素(M3+)可被RE4+和处于二价状态的金属元素(M2+)替换。在另一实施例中，M3+可被RE2+和M4+替换。在另外的实施例中，M2+可被RE3+和处于单价状态的金属元素(M1+)替换。用于 电子 电荷平衡的金属元素可具有单一价态，而不是多个价态，以帮助减小在所述闪烁化合物的形成期间价态变化的可能性。，下面是包括稀土元素的闪烁化合物及其形成方法专利的具体信息内容。
1.一种闪烁化合物，其包括浓度为所述闪烁化合物的至少约10ppm原子的处于四价状态的稀土元素，其中所述闪烁化合物不是稀土硅酸盐化合物。
2.根据权利要求1所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的至少约11ppm原子、至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少60ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
3.根据权利要求1或2所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
4.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于四价状态的具体稀土元素，所述处于四价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约
30％。
5.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于四价状态的具体稀土元素，所述处于四价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约
40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
6.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其进一步包括掺杂剂，所述掺杂剂包括浓度为至少5ppm原子的处于二价状态的不同的元素。
7.根据权利要求6所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的至少约11ppm原子、至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
8.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约
1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
9.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约
1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
10.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
4+
11.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Ce 。
4+
12.根据权利要求1至10中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Pr 。
4+
13.根据权利要求1至10中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Tb 。
14.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂包括第2族元素、Zn、或其任意组合。
15.一种闪烁化合物，其包括：
处于三价状态的金属元素；和
浓度为所述闪烁化合物的至少约10ppm原子的处于二价状态的稀土元素，其中，在所述闪烁体化合物的主体基质中，所述处于二价状态的稀土元素的至少一部分替换所述处于三价状态的金属元素。
16.根据权利要求15所述的闪烁化合物，其中所述处于二价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约
150ppm原子、或至少约200ppm原子。
17.根据权利要求15或16所述的闪烁化合物，其中所述处于二价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
18.根据权利要求15至17中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于二价状态的具体稀土元素，所述处于二价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
19.根据权利要求15至18中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于二价状态的具体稀土元素，所述处于二价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
20.根据权利要求15至19中任一项所述的闪烁化合物，其进一步包括浓度为所述闪烁体化合物的至少5ppm原子的处于四价状态的掺杂剂。
21.根据权利要求20所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约
200ppm原子。
22.根据权利要求15至21中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
23.根据权利要求15至22中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
24.根据权利要求15至23中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约
9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约
1.1∶1。
25.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂包括Zr、Hf、或其任意组合。
2+
26.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Nd 。
2+
27.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Sm 。
2+
28.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Eu 。
2+
29.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Dy 。
2+
30.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Tm 。
2+
31.根据权利要求15至24中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素包括Yb 。
32.一种闪烁化合物，其包括：
处于二价状态的金属元素；和
浓度为所述闪烁化合物的至少约10ppm原子的处于三价状态的稀土元素，其中，在所述闪烁体化合物的主体基质中，所述处于三价状态的稀土元素的至少一部分替换所述处于二价状态的金属元素。
33.根据权利要求32所述的闪烁化合物，其中所述处于三价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约
150ppm原子、或至少约200ppm原子。
34.根据权利要求32或33所述的闪烁化合物，其中所述处于三价状态的稀土元素的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
35.根据权利要求32至34中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于三价状态的具体稀土元素，所述处于三价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
36.根据权利要求32至35中任一项所述的闪烁化合物，其中所述稀土元素为处于三价状态的具体稀土元素，所述处于三价状态的具体稀土元素为所述闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
37.根据权利要求32至36中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂处于单价状态且其浓度为至少5ppm原子。
38.根据权利要求37所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约
200ppm原子。
39.根据权利要求32至38中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂的浓度为所述闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
40.根据权利要求32至39中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
41.根据权利要求32至40中任一项所述的闪烁化合物，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约
9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约
1.1∶1。
42.根据权利要求32至41中任一项所述的闪烁化合物，其中所述掺杂剂包括第1族元素或Ag。
43.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属卤化物。
44.根据权利要求43所述的闪烁化合物，其中，除一种或多种掺杂剂之外，如果所述一种或多种掺杂剂中的任意存在，则所述金属卤化物为单一金属卤化物。
45.根据权利要求43所述的闪烁化合物，其中所述金属卤化物为混合金属卤化物。
46.根据权利要求43至45中任一项所述的闪烁化合物，其中所述金属卤化物为混合卤素金属卤化物。
47.根据权利要求1至42中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属-硼-氧化合物。
48.根据权利要求47所述的闪烁化合物，其中所述金属-硼-氧化合物包括金属硼酸盐。
49.根据权利要求47所述的闪烁化合物，其中所述金属-硼-氧化合物包括金属氧硼酸盐。
50.根据权利要求1至42中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属-铝-氧化合物，其中所述金属不同于铝。
51.根据权利要求50所述的闪烁化合物，其中所述金属-铝-氧化合物包括金属铝酸盐。
52.根据权利要求50所述的闪烁化合物，其中所述金属-铝-氧化合物包括金属铝石榴石。
53.根据权利要求1至41中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属-磷-氧化合物。
54.根据权利要求53所述的闪烁化合物，其中所述金属-磷-氧化合物包括金属亚磷酸盐。
55.根据权利要求53所述的闪烁化合物，其中所述金属-磷-氧化合物包括金属磷酸盐。
56.根据权利要求53所述的闪烁化合物，其中所述金属-磷-氧化合物包括第2族金属磷酸盐卤化物。
57.根据权利要求1至42中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属-氧-硫化合物。
58.根据权利要求57所述的闪烁化合物，其中所述金属-氧-硫化合物包括金属氧硫化物。
59.根据权利要求1至42中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物包括金属-氧-卤素化合物。
60.根据权利要求59所述的闪烁化合物，其中所述金属-氧-卤素化合物包括金属卤氧化物。
61.一种闪烁化合物，其包括由如在具体实施方式中提供的式1至67中的任一个代表的材料。
62.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其进一步包括处于三价状态的其它稀土元素原子，其中所述其它原子为闪烁化合物的主要成分。
63.根据权利要求1至61中任一项所述的闪烁化合物，其进一步包括处于三价状态的其它稀土元素原子，其中所述其它原子为共掺杂剂。
64.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物与除了基本上所有的稀土元素都处于三价状态之外具有基本上相同的组成的另一闪烁化合物相比，具有更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合。
65.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物基本上是单晶的。
66.根据权利要求1至64中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物为多晶材料。
67.根据权利要求1至67中任一项所述的闪烁化合物，其中所述闪烁化合物基本上是透明的。
68.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中：
所述闪烁化合物能够以色空间坐标L1*、a1*、b1*反射基本上白的光，所述色空间坐标L1*、a1*、b1*对应于所述闪烁化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*；
相应的基础化合物能够以色空间坐标L2*、a2*、b2*反射基本上白的光，所述色空间坐标L2*、a2*、b2*对应于所述相应的基础化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*；
|a1*-a2*|不大于约9；和
|b1*-b2*|不大于约9。
69.根据权利要求68所述的闪烁化合物，其中：
|a1*-a2*|不大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约
0.5、不大于约0.2、不大于约0.09、不大于约0.05、或不大于约0.01；和|b1*-b2*|不大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约
0.5、或不大于约0.2、不大于约0.09、不大于约0.05、或不大于约0.01。
70.根据权利要求68或69所述的闪烁化合物，其中|L1*-L2*|不大于约9。
71.根据权利要求70所述的闪烁化合物，其中|L1*-L2*|不大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约0.5、或不大于约0.2。
72.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物，其中：
所述闪烁化合物能够以第一波长反射基本上白的光；
相应的基础化合物能够以第二波长反射基本上白的光；和
所述第一和第二波长彼此相距不大于约50nm。
73.根据权利要求72所述的闪烁化合物，其中所述第一和第二波长彼此相距不大于约
30nm、不大于约20nm、不大于约15nm、不大于约9nm、不大于约5nm、不大于约2nm。
74.一种辐射检测设备，其包括：
闪烁体，其包括根据前述权利要求中任一项所述的闪烁化合物；和
配置以接收来自所述闪烁体的闪烁光的光电传感器。
75.根据权利要求74所述的辐射检测设备，其中所述辐射检测设备包括医学成像设备、测井设备、或安全检查设备。
76.一种正电子发射断层扫描仪，其包括根据权利要求1至73中任一项所述的闪烁化合物。
77.一种激光装置，其包括根据权利要求1至73中任一项所述的闪烁化合物。
78.一种光学数据存储装置，其包括根据权利要求1至73中任一项所述的闪烁化合物。
79.一种闪烁化合物，其包括处于所述闪烁化合物的浓度的处于二价、三价或四价状态的稀土元素，其中与相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、更短的衰减时间、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合，其中所述闪烁化合物不是稀土硅酸盐。
80.根据权利要求79所述的闪烁化合物，其中与所述相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有更大的光输出。
81.根据权利要求79或80所述的闪烁化合物，其中与所述相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有更小的能量分辨率。
82.根据权利要求79至81中任一项所述的闪烁化合物，其中与所述相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有更低的余辉。
83.根据权利要求79至82中任一项所述的闪烁化合物，其中与所述相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有更短的衰减时间。
84.根据权利要求79至83中任一项所述的闪烁化合物，其中与所述相应的基础化合物相比，所述闪烁化合物具有在一系列辐射能量范围内更成比例的响应。
85.一种形成闪烁体化合物的方法，其包括：
在氧化性气氛中形成闪烁化合物，使得在完成的闪烁化合物中，稀土元素为四价状态且其浓度为所述完成的闪烁化合物的至少10ppm，且所述完成的闪烁化合物不包括稀土硅酸盐。
86.根据权利要求85所述的方法，其中所述氧化性气氛包括O2、O3、NO、N2O、CO2、或其任意组合。
87.根据权利要求85或86所述的方法，其中所述氧化性气氛包括至少约1.4体积％、至少约5体积％、至少约11体积％、至少约15体积％、或至少约20体积％的氧化性物质。
88.根据权利要求85至87中任一项所述的方法，其中所述氧化性气氛包括不大于100体积％、不大于约90体积％、不大于约75体积％、不大于约50体积％、或不大于约40体积％的氧化性物质。
89.根据权利要求85至88中任一项所述的方法，其中所述氧化性气氛包括至少约
1.4kPa、至少约5kPa、至少约11kPa、至少约15kPa、或至少约20kPa的氧化性物质。
90.根据权利要求85至89中任一项所述的方法，其中所述氧化性气氛包括不大于
101kPa、不大于约90kPa、不大于约75kPa、不大于约50kPa、或不大于约40kPa的氧化性物质。
91.根据权利要求85至90中任一项所述的方法，其中处于四价状态的稀土元素的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约11ppm原子、至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
92.根据权利要求85至91中任一项所述的方法，其中所述稀土元素为四价状态且其浓度为完成的闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约
1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
93.根据权利要求85至92中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于四价状态的具体稀土元素，所述处于四价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
94.根据权利要求85至93中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于四价状态的具体稀土元素，所述处于四价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
95.根据权利要求85至94中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物进一步包括掺杂剂，其包括浓度为至少5ppm原子的处于二价状态的不同的元素。
96.根据权利要求95所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约11ppm原子、至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约
150ppm原子、或至少约200ppm原子。
97.根据权利要求85至96中任一项所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
98.根据权利要求85至97中任一项所述的方法，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约
1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
99.根据权利要求85至98中任一项所述的方法，其中所述处于四价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
4+
100.根据权利要求85至99中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Ce 。
4+
101.根据权利要求85至99中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Pr 。
4+
102.根据权利要求85至99中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Tb 。
103.根据权利要求85至102中任一项所述的方法，其中所述掺杂剂包括第2族元素、Zn、或其任意组合。
104.一种形成闪烁体化合物的方法，其包括：
在还原性气氛中形成闪烁化合物，使得完成的闪烁化合物包括：
处于三价状态的金属元素；和
浓度为所述完成的闪烁化合物的至少10ppm的处于二价状态的稀土元素，其中，在所述完成的闪烁体化合物的主体基质中，所述处于二价状态的稀土元素的至少一部分替换所述处于三价状态的金属元素。
105.根据权利要求104所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约
150ppm原子、或至少约200ppm原子。
106.根据权利要求104或105所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素的浓度为所述完成的闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约
700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
107.根据权利要求104至106中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于二价状态的具体稀土元素，所述处于二价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约
35％、或至少约30％。
108.根据权利要求104至107中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于二价状态的具体稀土元素，所述处于二价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约
9％。
109.根据权利要求104至108中任一项所述的方法，进一步包括浓度为所述完成的闪烁化合物的至少5ppm原子的处于四价状态的掺杂剂。
110.根据权利要求109所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
111.根据权利要求109或110所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
112.根据权利要求109至111中任一项所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
113.根据权利要求109至112中任一项所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
114.根据权利要求109至113中任一项所述的方法，其中所述掺杂剂包括Zr、Hf、或其任意组合。
2+
115.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Nd 。
2+
116.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Sm 。
2+
117.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Eu 。
2+
118.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Dy 。
2+
119.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Tm 。
2+
120.根据权利要求104至114中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括Yb 。
121.一种形成闪烁化合物的方法，其包括：
在还原性气氛中形成闪烁化合物，使得完成的闪烁化合物包括：
处于二价状态的金属元素；和
浓度为所述完成的闪烁化合物的至少10ppm的处于三价状态的稀土元素，其中，在所述闪烁体化合物的主体基质中，所述处于三价状态的稀土元素的至少一部分替换所述处于二价状态的金属元素。
122.根据权利要求121所述的方法，其中所述处于三价状态的稀土元素的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约
150ppm原子、或至少约200ppm原子。
123.根据权利要求121或122所述的方法，其中所述处于三价状态的稀土元素的浓度为完成的闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
124.根据权利要求121至123中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于三价状态的具体稀土元素，所述处于三价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约
35％、或至少约30％。
125.根据权利要求121至124中任一项所述的方法，其中所述稀土元素包括处于三价状态的具体稀土元素，所述处于三价状态的具体稀土元素为所述完成的闪烁化合物内的所述具体稀土元素的总含量的不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
126.根据权利要求121至125中任一项所述的方法，进一步包括浓度为所述完成的闪烁化合物的至少5ppm原子的处于单价状态的掺杂剂。
127.根据权利要求126所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的至少约20ppm原子、至少约50ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
128.根据权利要求126或127所述的方法，其中所述掺杂剂的浓度为所述完成的闪烁化合物的不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
129.根据权利要求126至128中任一项所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
130.根据权利要求126至129中任一项所述的方法，其中所述处于二价状态的稀土元素与所述掺杂剂之比不大于约90∶1、不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
131.根据权利要求126至130中任一项所述的方法，其中所述掺杂剂包括第1族元素或Ag。
132.根据权利要求104至131中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括还原性物质。
133.根据权利要求132所述的方法，其中所述还原性物质包括H2、N2H4、CH4、或其任意组合。
134.根据权利要求132或133所述的方法，其中所述还原性气氛包括至少约1.1体积％、至少约2体积％、至少约4体积％的所述还原性物质。
135.根据权利要求132至135中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括不大于
100体积％、不大于约75体积％、不大于约50体积％、不大于约20体积％、或不大于约9体积％的所述还原性物质。
136.根据权利要求132至135中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括至少约
1.1kPa、至少约2kPa、至少约4kPa的所述还原性物质。
137.根据权利要求104至136中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括不大于
101kPa、不大于约75kPa、不大于约50kPa、不大于约20kPa、或不大于约9kPa的所述还原性物质。
138.根据权利要求104至137中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛进一步包括惰性气体。
139.根据权利要求138所述的方法，其中所述惰性气体包括稀有气体。
140.根据权利要求138所述的方法，其中所述惰性气体包括至少约50％的Ar。
141.根据权利要求138至140中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括至少约
1.1体积％、至少约5体积％、至少约11体积％、至少约15体积％、或至少约20体积％的所述惰性气体。
142.根据权利要求138至141中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括不大于
100体积％、不大于约90体积％、不大于约75体积％、不大于约50体积％、或不大于约40体积％的所述惰性气体。
143.根据权利要求138至141中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛仅包括惰性气体。
144.根据权利要求104至143中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛基本上不包括氧化性物质。
145.根据权利要求104至142中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括在约
0.0001体积％至约3％体积％范围内的O2。
146.根据权利要求104至142、145中任一项所述的方法，其中所述还原性气氛包括不大于约5体积％的总的还原性物质浓度且所述还原性气氛的余量包括Ar。
147.根据权利要求85至146中任一项所述的方法，其进一步包括向反应器中装入包括包含所述稀土元素的稀土化合物的反应物。
148.根据权利要求85至147中任一项所述的方法，其中所述闪烁化合物是使用熔融区技术或浮区技术形成的。
149.根据权利要求85至147中任一项所述的方法，其中所述闪烁化合物是使用直拉法生长技术形成的。
150.根据权利要求85至147中任一项所述的方法，其中所述闪烁化合物是使用坩埚下降法技术形成的。
151.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属卤化物。
152.根据权利要求151所述的方法，其中，除一种或多种掺杂剂之外，如果所述一种或多种掺杂剂中的任意存在，则所述金属卤化物为单一金属卤化物。
153.根据权利要求151所述的方法，其中所述金属卤化物为混合金属卤化物。
154.根据权利要求151至153中任一项所述的方法，其中所述金属卤化物为混合卤素金属卤化物。
155.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属-硼-氧化合物。
156.根据权利要求155所述的方法，其中所述金属-硼-氧化合物包括金属硼酸盐。
157.根据权利要求155所述的方法，其中所述金属-硼-氧化合物包括金属氧硼酸盐。
158.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属-铝-氧化合物，其中所述金属不同于铝。
159.根据权利要求158所述的方法，其中所述金属-铝-氧化合物包括金属铝酸盐。
160.根据权利要求158所述的方法，其中所述金属-铝-氧化合物包括金属铝石榴石。
161.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属-磷-氧化合物。
162.根据权利要求161所述的方法，其中所述金属-磷-氧化合物包括金属亚磷酸盐。
163.根据权利要求161所述的方法，其中所述金属-磷-氧化合物包括金属磷酸盐。
164.根据权利要求161所述的方法，其中所述金属-磷-氧化合物包括第2族金属磷酸盐卤化物。
165.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属-氧-硫化合物。
166.根据权利要求222所述的方法，其中所述金属-氧-硫化合物包括金属氧硫化物。
167.根据权利要求85至150中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物包括金属-氧-卤素化合物。
168.根据权利要求167所述的方法，其中所述金属-氧-卤素化合物包括金属卤氧化物。
169.根据权利要求85至168中任一项所述的方法，其中所述闪烁化合物包括由如在具体实施方式中提供的式1至67中的任一个代表的材料。
170.根据权利要求85至169中任一项所述的方法，进一步包括处于三价状态的其它稀土元素原子，其中所述其它原子为闪烁化合物的主要成分。
171.根据权利要求85至169中任一项所述的方法，进一步包括处于三价状态的其它稀土元素原子，其中所述其它原子为共掺杂剂。
172.根据权利要求85至171中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物与除了基本上所有的稀土元素都处于三价状态之外具有基本上相同的组成的另一闪烁化合物相比，具有更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合。
173.根据权利要求85至172中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物基本上是单晶的。
174.根据权利要求85至172中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物为多晶材料。
175.根据权利要求85至172中任一项所述的方法，其中所述完成的闪烁化合物基本上是透明的。
176.根据权利要求85至175中任一项所述的方法，其中：
所述完成的闪烁化合物能够以色空间坐标L1*、a1*、b1*反射基本上白的光，所述色空间坐标L1*、a1*、b1*对应于所述闪烁化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*；
相应的基础化合物能够以色空间坐标L2*、a2*、b2*反射基本上白的光，所述色空间坐标L2*、a2*、b2*对应于所述相应的基础化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*；
|a1*-a2*|不大于约9；和
|b1*-b2*|不大于约9。
177.根据权利要求176所述的方法，其中：
|a1*-a2*|不大于约5，不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约
0.5、或不大于约0.2；和
|b1*-b2*|不大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约
0.5、或不大于约0.2。
178.根据权利要求176或177所述的方法，其中|L1*-L2*|不大于约9。
179.根据权利要求178所述的方法，其中|L1*-L2*|不大于约5、不大于约3、不大于约
2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约0.5、或不大于约0.2。
180.根据权利要求85至179中任一项所述的方法，其中：
所述闪烁化合物能够以第一波长反射基本上白的光；
相应的基础化合物能够以第二波长反射基本上白的光；和
所述第一和第二波长彼此相距不大于约50nm。
181.根据权利要求180所述的方法，其中所述第一和第二波长彼此相距不大于约
30nm、不大于约20nm、不大于约15nm、不大于约9nm、不大于约5nm、不大于约2nm。
182.一种辐射检测设备，其包括：
闪烁体，其包括通过根据权利要求85至181中任一项所述的方法形成的完成的闪烁化合物；和
配置以接收来自所述闪烁体的闪烁光的光电传感器。
183.根据权利要求182所述的辐射检测设备，其中所述辐射检测设备包括医学成像设备、测井设备、或安全检查设备。
184.一种正电子发射断层扫描仪，其包括通过根据权利要求85至181中任一项所述的方法形成的完成的闪烁化合物。
185.一种激光装置，其包括通过根据权利要求85至181中任一项所述的方法形成的完成的闪烁化合物。
186.一种光学数据存储装置，其包括通过根据权利要求85至181中任一项所述的方法形成的完成的闪烁化合物。
187.根据权利要求85至181中任一项所述的方法，其中与相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、更短的衰减时间、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合。
188.根据权利要求187所述的方法，其中与所述相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有更大的光输出。
189.根据权利要求187或188所述的方法，其中与所述相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有更小的能量分辨率。
190.根据权利要求187至189中任一项所述的方法，其中与所述相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有更低的余辉。
191.根据权利要求187至190中任一项所述的方法，其中与所述相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有更低的余辉。
192.根据权利要求187至191中任一项所述的方法，其中与所述相应的基础化合物相比，所述完成的闪烁化合物具有在一系列辐射能量范围内更成比例的响应。
包括稀土元素的闪烁化合物及其形成方法
技术领域
背景技术
附图说明
具体实施方式
的范围或适用性的限制。
第81版(2000)中看见的“新符号”规则。
示漫射白；镜面白可更高)、其在红色/品红色和绿色之间的位置(a*，负的值表示绿色，而正的值表示品红色)和其在黄色和蓝色之间的位置(b*，负的值表示蓝色且正的值表示黄
色)。
二价金属。M 用于表示三价金属，其在一个实施例中可为稀土元素，且在另一实施例中可
为不同于稀土元素的三价金属，例如Al、Ga、Sc、In等。
作为掺杂剂且不作为主要成分。
3+
此，RE(没有价态符号)和RE 可以可互换地使用。
的。在本文中未描述的程度上，关于具体的材料和加工动作的许多细节是常规的且可在闪
烁和辐射检测领域内的教科书和其它来源中找到。
剂。当作为掺杂剂存在时，在一个实施例中，所述稀土元素可以至少约1000ppm原子或至少约5000ppm原子的浓度存在于闪烁化合物内，且在另一实施例中，所述稀土元素可不大于
约200,000ppm原子或不大于约100,000ppm原子。
的变化观察到。可基本上为透明的闪烁化合物在视觉检查时可变得更黄或更橙。为了保持
电子电荷平衡，可存在具有不同的价态的另一元素以帮助保持闪烁化合物中的总的电荷平
衡。在理论上，所有的主要成分可被处于二价、三价或四价状态的稀土元素和处于单价、二价或四价状态的另一元素替换。
与第2族元素和Zn不同，其它金属元素具有超过一种价态，例如Cu、Ti、Fe和稀土元素中的许多。尽管不排除这样的其它金属元素，但它们的存在可导致不期望的还原-氧化(氧化
还原)反应。
可实现更低的能量分辨率(resolution)、更低的余辉、更好的比例性、更短的衰减时间或其任意组合。
4+ 2+ 3+
记作M )可为闪烁化合物中的主要成分或掺杂剂且可被处于四价状态的稀土元素(RE )
2+
和处于二价状态的元素(M )，例如第2族元素(碱土金属)、Zn、或其任意组合替换。
4+ 2+
Lu3Al5O12:Ce为闪烁体化合物且可被RE 和M 的组合替换Lu、Al或Ce中的一些或全部。
4+ 4+
在非限制性实例中，所述闪烁体化合物可由Lu(3-x-y)RE xCayAl5O12代表。RE 可代表处于四
4+ 4+ 4+ 4+
价状态的单一稀土元素或稀土元素的组合。在具体实例中，RE 可为Ce 、Pr 、Tb 、或其组合。Ca可部分地或全部地被另一第2族元素例如Mg、Ba、或Sr，或者Zn替换。Al的一部分
4+
可已被代替Lu或除Lu之外的RE 和Ca的组合替换。
4+ 2+
至少约60ppm原子、至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。在具
4+ 2+
体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可为至少约20ppm原子，因为使用掺杂剂的好处可
4+ 2+
为显著的，且在另一具体实施例中，在使用较高浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、M 、或两者中的每一个可为至少约110ppm原子。在另一实施例中，可选择x和y的值使得处于四
价状态的稀土元素、处于二价状态的元素、或两者中的每一个可为所述闪烁化合物的不大
于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不
大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、
4+ 2+
或不大于约500ppm原子。在具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约5000ppm
4+ 2+
原子，因为可形成在所述闪烁化合物内的单独的相，且在另一具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约900ppm原子，因为具体闪烁化合物的偏析系数可使得更高量的
4+
引入更困难。在还一具体实施例中，在不需要相对高的浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、
2+
M 、或两者中的每一个可不大于约500ppm原子。
4+ 2+ 4+ 2+
外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约
1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至
4+ 2+
少约1∶1.1。在还另外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比为不大于约90∶1、
不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大
4+ 2+
于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。在具体实施例中，RE ∶M 之比可
在约1∶3至约3∶1的范围内以在所述闪烁化合物内保持可接受的电荷平衡。在更具体
4+ 2+
的实施例中，RE ∶M 之比可在约1∶1.5至约1.5∶1的范围内以保持在所述闪烁化合
物内提供甚至更好的电荷平衡。
Ce时，Ce 的量可作为总的铈含量的分数表示。在一个实施例中，Ce 为所述闪烁化合物
3+ 4+
内的总的铈含量(Ce 和Ce )的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少
4+
约35％、或至少约30％。在具体实施例中，当Ce 为总的铈含量的至少约5％时，可检测到
4+
闪烁性质的改善，且当Ce 为总的铈含量的至少约30％时，所述改善变得更显著。在另一
4+
实施例中，Ce 为所述闪烁化合物内的总的铈含量的不大于100％、不大于约90％、不大于
约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不
4+
大于约15％、或不大于约9％。在另一具体实施例中，当Ce 为总的铈含量的至少约100％
4+
时，闪烁性质的改善可为最高的，且当Ce 为总的铈含量的至少约90％时，所述改善可类似地是显著的。
4+ 4+
即Ba。在该实施例中，RE 可取代La的一部分。例如，BaLa(1-x)RE xB7O13可为示例性的化合物。因此，由于二价已经存在，可不需要额外的Ba。
中，Y中的一些可被共掺杂剂形式的RE 和M 的组合替换，例如Y3Al5O12:Pr ，Ca。随后在
本说明书中描述其它闪烁化合物，并且，对于这样的其它闪烁化合物，处于三价状态的具体金属元素或者处于三价状态的金属元素的组合可部分地或全部地被处于四价状态的稀土
元素和处于二价状态的金属元素替换。
二价状态的稀土元素(RE )和处于四价状态的元素(M )例如Zr、Hf、或其任意组合替换。
2+ 4+
BaAl10MgO17为闪烁化合物且可被RE 和M 的组合替换Al中的一些或全部。在非限制性实
2+ 2+
例中，所述闪烁化合物可由BaAl(10-x-y)RE xHfyMgO17代表。RE 可代表处于二价状态的单一
2+ 2+ 2+ 2+ 2+ 2+ 2+
稀土元素或稀土元素的组合。在具体实例中，RE 可为Nd 、Sm 、Eu 、Dy 、Tm 、Yb 、或其组合。Hf可部分地或全部地被Zr替换。
至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。在具体实施例中，RE 、
4+
M 、或两者中的每一个可为至少约20ppm原子，因为使用所述掺杂剂的好处可为显著的，且
2+ 4+
在另一具体实施例中，在使用较高浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、M 、或两者中的每一个可为至少约110ppm原子。在另一实施例中，可选择x和y的值使得处于四价状态的稀土
元素、处于二价状态的元素、或两者中的每一个可为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm
原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约
2+ 4+
500ppm原子。在具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约5000ppm原子，因为
2+ 4+
可形成所述闪烁化合物内的单独的相，在另一具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约900ppm原子，因为具体闪烁化合物的偏析系数可使得更高的量的引入更困难。在
2+ 4+
还一具体实施例中，在不需要相对高的浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约500ppm原子。
另外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约
1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至
2+ 4+
少约1∶1.1。在还另外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比不大于约90∶1、不
大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于
2+ 4+
约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。在具体实施例中，RE ∶M 之比可在约
1∶3至约3∶1的范围内以在所述闪烁化合物内保持可接受的电荷平衡。在更具体实施
2+ 4+
例中，RE ∶M 之比可在约1∶1.5至约1.5∶1的范围内以保持在所述闪烁化合物内提
供甚至更好的电荷平衡。
时，Eu 的量可作为总的铕含量的分数表示。在一个实施例中，Eu 为所述闪烁化合物的总
2+ 3+
的铕含量(Eu 和Eu )的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、
2+
或至少约30％。在具体实施例中，当Eu 为总的铕含量的至少约5％时，可检测到闪烁性质
2+
的改善，且当RE 为总的铕含量的至少约30％时，所述改善变得更显著。在另一实施例中，
2+
Eu 为所述闪烁化合物的总的铕含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大
于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、
2+
或不大于约9％。在另一具体实施例中，当Eu 为总的铕含量的至少约100％时，闪烁性质
2+
的改善可为最高的，且当所述Eu 为总的铕含量的至少约90％时，所述改善可类似地是显
著的。
2+ 2+
Hf。在该实施例中，RE 可取代Ca的一部分。例如，Ca(1-x)RE xHfO3可为示例性的化合物。
因此，由于四价已经存在，可不需要额外的Hf。
共掺杂剂形式的RE 和M 的组合替换Gd中的一些，例如GdCl3:Eu ，Zr。随后在本说明书
中描述其它闪烁化合物，并且，对于这样的其它闪烁化合物，处于三价状态的具体金属元素或者处于三价状态的金属元素的组合可部分地或全部地被处于二价状态的稀土元素和处
于四价状态的金属元素替换。
和M (例如第1族元素(碱金属)、Ag、或其任意组合)的组合部分地替换。BaFI为闪烁体
3+ 1+
化合物的实例。Ba中的一些可被RE 和M 替换。在非限制性实例中，所述闪烁体化合物
3+ 3+
可由Ba(1-x-y)RE xKyFI代表。RE 可代表处于三价状态的单一稀土元素或稀土元素的组合。
K可部分地或全部地被另一第1族元素或Ag替换。
至少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。在具体实施例中，RE 、
1+
M 、或两者中的每一个可为至少约20ppm原子，因为使用所述掺杂剂的好处可为显著的，且
3+ 1+
在另一具体实施例中，在使用较高浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、M 、或两者中的每一个可为至少约110ppm原子。在另一实施例中，可选择x和y的值使得处于四价状态的稀土
元素、处于二价状态的元素、或两者中的每一个可为所述闪烁化合物的不大于约5％原子、不大于约5000ppm原子、不大于约2000ppm原子、不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm
原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约
3+ 1+
500ppm原子。在具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约5000ppm原子，因为
3+ 1+
可形成所述闪烁化合物中的单独的相，且在另一具体实施例中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约900ppm原子，因为具体闪烁化合物的偏析系数可使得更高的量的引入更困难。
3+ 1+
在还一具体实施例中，在不需要相对高的浓度的激活剂的具体化合物中，RE 、M 、或两者中的每一个可不大于约500ppm原子。
外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比为至少约1∶90、至少约1∶50、至少约
1∶20、至少约1∶9、至少约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至
3+ 1+
少约1∶1.1。在还另外的实施例中，在相对的基础上，RE ∶M 之比为不大于约90∶1、
不大于约50∶1、不大于约20∶1、不大于约9∶1、不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大
3+ 1+
于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。在具体实施例中，RE ∶M 之比可
在约1∶3至约3∶1的范围内以在所述闪烁化合物内保持可接受的电荷平衡。在更具体
3+ 1+
的实施例中，RE ∶M 之比可在约1∶1.5至约1.5∶1的范围内以保持在所述闪烁化合
物内提供甚至更好的电荷平衡。
Eu 时，Eu 的量可作为总的铕含量的分数表示。在一个实施例中，Eu 为所述闪烁化合物
内的总的铕含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至
3+
少约30％。在具体实施例中，当Eu 为总的铕含量的至少约5％时，可检测到闪烁性质的改
3+ 3+
善，且当Eu 为总的铕含量的至少约30％时，所述改善变得更显著。在另一实施例中，Eu
为所述闪烁化合物内的总的铕含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或
3+
不大于约9％。在另一具体实施例中，当Eu 为总的铕含量的至少约100％时，闪烁性质的
3+
改善可为最高的，且当Eu 为总的铕含量的至少约90％时，所述改善可类似地是显著的。
3+ 3+
在该实施例中，RE 可取代Ba的一部分。例如，Ba(1-x)RE xKPO4可为示例性的化合物。因此，由于单价已经存在，可不需要额外的K。
被共掺杂剂形式的RE 和M 的组合替换Sr中的一些，例如NaSrPO4:Eu ，K。随后在本说
明书中描述其它闪烁化合物，并且，对于这样的其它闪烁化合物，处于二价状态的具体金属元素或者处于二价状态的金属元素的组合可部分地或全部地被处于三价状态的稀土元素
和处于单价状态的金属元素替换。
用同步设备进行。X-射线束通过样品和通过一种或多种仅包含RE 、RE 或RE 的参比物。
所获得的样品的XANES光谱可用所选择的参比物的XANES光谱的线性组合容易地拟合，以
2+ 3+ 4+ 2+ 3+ 4+
确认RE 、RE 、RE 、或其任意组合的存在和测量RE 、RE 和RE 的相对含量。对于铈，可
3+ 4+ 4+
使用CeF3或Ce(NO3)3作为Ce 参比物，且CeO2可用作Ce 参比物。确定Ce 的存在的另
一方式可包括测量晶体的吸光度(也称作光学密度)并确定所述晶体在357nm处的吸光度
与所述晶体在280nm处的吸光度的比，称作A357/A280。
元素或稀土元素的组合，且Ln可用于代表不同于RE的单一稀土元素或稀土元素的组合。M
可用于代表单一金属元素或金属元素的组合。在下面的式的任意中，M可包括一种或多种
稀土元素；或者，在下面的式的任意中，M可不包括任何稀土元素。在其中提供价态的式中，
2+ 4+
相应的元素可仅具有价态(例如，M 可为碱土元素，M 可为Hf或Zr)。
括金属的组合作为主要成分。在一个实施例中，所述混合金属卤化物可包括第1族-稀土
金属卤化物、第2族-稀土金属卤化物。在另一实例中，混合卤素金属卤化物可包括第2
族-X1-X2金属卤化物，其中X1和X2为不同的卤素(例如，BaBrI)。
合金属氧化物。例如，所述混合金属氧化物可为二价金属-四价金属氧化物、稀土铝酸盐、或稀土-二价金属铝石榴石。
为主要成分的混合金属硼酸盐或氧硼酸盐。在一个实施例中，所述金属-硼-氧化合物可
为第1族-稀土金属硼酸盐、第2族金属硼酸盐、第2族-稀土金属硼酸盐、第2族-稀土
金属氧硼酸盐、或第2族金属硼氧卤化物。
酸盐、或其中金属亚磷酸盐或磷酸盐包括金属的组合作为主要成分的混合金属亚磷酸盐或
磷酸盐。在一个实施例中，所述金属-磷化合物可包括单价金属-稀土金属亚磷酸盐、第2
族-稀土金属亚磷酸盐、第2族金属磷酸盐、或第2族金属磷酸盐卤化物。
分的混合金属氧硫化物。在一个实施例中，所述金属-氧-硫化合物可为金属氧硫化物，例
如稀土金属氧硫化物。
成分的混合金属氧硫化物。在一个实施例中，所述金属-氧-卤素化合物可为金属卤氧化
物，例如稀土金属卤氧化物。
如，式中的M 3可为第1族元素(例如，Li3、Na3、K3、Rb3、或Cs3)、Ag中的任意一种，或者可
2+
为这样的元素的组合(例如，Cs2Li、Cs2Na、Rb2Li等)。式中的M 2可为第2族元素的任意
一种(例如，Be2、Mg2、Ca2、Sr2、或Ba2)、Zn，或者可为这样的元素的任意组合(例如，CaMg、CaSr、SrBa等)。处于三价状态的金属可为13族元素、处于三价状态的稀土元素、或其组
3+
合。例如，闪烁体化合物可包括稀土铝石榴石，且M 可用于稀土元素和Al。处于四价状态
的金属可为Zr、Hf、或其组合。与金属元素类似，式中的X2可代表单一卤素(例如，F2、Cl2、Br2、或I2)或卤素的组合(例如，ClBr、BrI等)。因此，除如果有的掺杂剂之外，所述闪烁化合物可为基本上单一的金属化合物、混合金属化合物、或混合卤素化合物。
(EFG)技术形成。对于熔化区技术，可处理固体材料使得晶种与所述固体的一端接触，且热源使局部区域(所述固体的一部分)变得在晶体附近熔融。在熔融材料附近的环境的温度
可为至少约1600℃或至少1800℃的温度，且可不大于约2200℃、或不大于约2100℃。
生长方法属于称作熔化区技术的通常的标志。熔化区技术可能够引入比直拉法或坩埚下降
法生长技术更高水平的掺杂剂，因为物质的挥发或偏析可限制多少掺杂剂将在晶体中的能
力。所述闪烁化合物可为多晶材料的形式。这样的材料可使用煅烧、压制、烧结、或其任意组合形成。在一个实施例中，多晶粉末(通过热液方法或通过在碱性溶液中的沉淀或通过
气相获得)，所述粉末可在使用或不使用粘结剂的情况下压实、或热压实、或通过溶胶-凝
胶方法组装。在另外的实施例中，所述化合物可为单晶或多晶纤维(通过微下拉法或通过
EFG获得)、或薄膜(通过CVD获得)、或多晶玻璃-陶瓷。闪烁化合物可引入到可为透明的
主体材料中，主体材料例如为玻璃或塑料或液体或晶体。所述主体材料可用于间接地激发
所述闪烁化合物。
状态存在的稀土元素时，这样的化合物可使用还原性气氛形成。在一个实施例中，闪烁体化
2+ 3+
合物可包括Eu，其可处于二价状态Eu 和三价状态Eu 。当使用二价稀土元素时，还可使用
四价元素，例如Zr或Hf。由于Zr和Hf不具有或者不容易还原成三价状态，当形成具有处
于二价状态的稀土金属的闪烁化合物时，在所述还原性气氛中将Zr或Hf还原的可能性基
本上为零。
于约9体积％的所述还原性物质。就绝对压力而言，在一个实施例中，所述还原性气氛包括至少约1.1kPa、至少约2kPa、至少约4kPa的所述还原性物质，且在另一实施例中，所述还原性气氛包括不大于101kPa、不大于约75kPa、不大于约50kPa、不大于约20kPa、或不大于约
9kPa的所述还原性物质。
积％、至少约15体积％、或至少约20体积％的所述惰性气体，且在另一实施例中，所述还原性气氛包括不大于100体积％、不大于约90体积％、不大于约75体积％、不大于约50体
积％、或不大于约40体积％的所述惰性气体。所述还原性气氛可仅包括惰性气体、可基本
上不包括氧气、或其组合。在具体实施例中，所述惰性气体可包括至少约50％Ar，且在另一具体实施例中，所述还原性气氛包括不大于约5体积％的总的还原性物质浓度且所述还原
性气氛的余量包括Ar。所述还原性气氛可包括在约0.0001体积％至约3％体积％范围内
的O2。这样的还原性气氛可具有O2存在以减少在闪烁化合物中形成缺陷的可能性，但(O2
含量)并不是那样高以至于进一步氧化待还原的元素。
积％、不大于约90体积％、不大于约75体积％、不大于约50体积％、不大于约40体积％、
或不大于约30体积％的氧化性物质。就绝对压力而言，在一个实施例中，所述氧化性气氛
包括至少约1.4kPa、至少约5kPa、至少约11kPa、至少约15kPa、或至少约20kPa的氧化性
物质，且在另一实施例中，所述氧化性气氛包括不大于101kPa、不大于约90kPa、不大于约
75kPa、不大于约50kPa、或不大于约40kPa的氧化性物质。在具体实施例中，所述氧化条件可通过在所述材料中的放电实现，且在另一具体实施例中，退火可仅使用空气进行。
于约1600℃或不大于约1500℃。
闪烁体122可包括如先前所描述的闪烁化合物。所述光导124基本上是透明的以使被所述
闪烁体122发射的光闪烁。所述光电传感器126可响应于从所述闪烁体122接收的闪烁光
产生电子。所述光电传感器126可为光电倍增管、光电二极管、雪崩二极管等。所述闪烁体
122、所述光导124和所述光电传感器126光学耦合在一起。尽管所述闪烁体122、所述光导
124和所述光电传感器126被图解为间隔开，所述光导124可直接接触所述闪烁体122或
所述光电传感器126。在另一实施例中，耦合材料，例如基本上透明的有机硅凝胶可用于将所述闪烁体122、所述光导124和所述光电传感器126耦合在一起。所述闪烁体122、所述
光导124和所述光电传感器126可位于一个或多个罩内部使得环境光或其它不期望的辐射
不到达所述光电传感器126。所述控制单元128电耦合到所述光电传感器126。在正常操
作期间，辐射可被所述闪烁体122俘获，且所述闪烁体122响应于接收目标辐射而发射闪烁
光。所述闪烁光被所述光电传感器126接收，所述光电传感器126产生电子信号，所述电子
信号被传输到所述控制单元128。所述控制单元128包括硬件、固件、或软件，其被配置使得所述控制单元128可产生关于目标辐射的信息，例如辐射的类型(x-射线、γ-射线、β粒
子等)，辐射的强度、辐射被俘获或者辐射起源的位置、或其任意组合。
射检测之外的其它应用。例如，所述设备可包括发光发射器，尤其是单色的，用于UV光谱、可见光和IR，对于波长转换系统，所述设备可包括例如激光装置。在这样的装置中，控制单元可耦合至所述闪烁体122，且所述光导124和光电传感器126可被透镜或另一合适的光学
特征替换。可使用所述闪烁化合物的又一设备可包括光学数据存储装置。
能量如何，对于每单位的吸收能量，具有理想直线性的闪烁晶体将总是产生相同数量的光
子。因此，其与理想直线性的偏离为零。在一个实施例中，相对于在x-射线辐射期间测量
的强度，闪烁化合物可具有小于200ppm的在100毫秒之后的余辉。在具体实施例中，具有
较少余辉的改善可伴随有衰减时间的减少和光产额的增加。处于二价或四价状态的稀土元
素和电子电荷补偿材料的存在可容许闪烁化合物保持电子电荷平衡，但仍实现具有处于二
价或四价状态的稀土元素的好处。
4+ 4+
些处于四价状态的稀土元素Ce 。如果添加太多Ce 而没有任何电子电荷补偿物质，LuAG
化合物可具有太多可充当电子陷阱的氧空位。当辐射被俘获时，在LuAG化合物内的电子变
成被激发的。一些电子将返回到较低的能量状态并发射闪烁光，这是期望的；然而，其它电子变成被俘获的且当被俘获时不发射光。所述电子可由于温度而变成未被俘获的并发射
光，这称作热致发光。因此，电子陷阱是有问题的，因为变成被俘获的电子在位于所述陷阱外部的电子发射闪烁光时将不发射闪烁光，且从所述陷阱释放的电子将发射光，但其将在
来自未被俘获的电子的闪烁光被发射之后一段时间发生。通过保持更好的电子电荷平衡，
氧空位可不太可能俘获电子。以在前的实例继续，可将第2族元素例如Ca、Mg、Sr，Zn等引入到所述闪烁化合物中。第2族元素或Zn处于二价状态且不被氧化或不容易被氧化。因
4+
此，LuAG化合物可在足以实现期望的Ce 浓度的氧化性气氛中形成而没有显著的形成氧空
位的风险，同时仍保持更好的电子电荷平衡，这至少部分是由于不容易被氧化的第2族元
素或Zn的存在。处于四价状态的稀土元素的添加可消除许多闪烁化合物中的闪烁机制中
的步骤。变型的闪烁机制由如下组成：处于4+状态的铈与高能X-射线或γ-光子的相互
4+
作用，以及将Ce 直接转化成激发的(3+)*状态并同时产生空穴。二价元素参与具有空穴
陷阱的特别作用的闪烁机制。
三价状态的稀土金属原子，处于四价状态的稀土原子与处于二价状态的金属原子之比不需
要为1∶1，因为不是所有的掺杂剂原子都参与闪烁机制，且因此，一些电子电荷不平衡不
与本文中描述的构思偏离。当保持所述比率更接近1∶1时，可得到更好的性能。
化合物可包括CaLaB7O13。处于三价状态的La中的一些可被Eu 和Zr、Hf、或其组合替换。
2+
Zr和Hf处于四价状态且不容易被还原。因此，用Eu 和Zr或Hf替换La容许更好的电
3+
子电荷平衡，特别是当所述闪烁化合物被暴露于还原性气氛，例如，以保持Eu 不被氧化成
3+
Eu 时。
2+
于二价状态的Ca中的一些可被Eu 和Li、Na、或K、或其组合替换。所述第1族元素处于单
3+
价状态且不容易被还原。因此，用Eu 和Li、Na或K替换Ba容许更好的电子电荷平衡，特
2+ 3+
别是当所述闪烁化合物被暴露于还原性气氛，例如，以保持Eu 不被氧化成Eu 时。
体实施例中，所述样品为标称1mm厚。可使用Cary6000i牌的分光光度计，其以UV和以可
见光进行测量，由现在为安捷伦科技公司(Agilent Technologies，Inc.)的一部分的瓦里
安(Varian)以商标Cary6000i出售，且具有小于或等于1nm的分辨率。对于样品使用直接
透射模式。使用0.5nm的间距、0.1秒每点的采集时间和2nm的SBW(光谱带宽)测量样品。
测量各样品的吸光度(也称作光学密度)作为在190nm和600nm之间的波长的函数。在确
定在357nm处的吸光度与在280nm处的吸光度之比(称作A357/A280)之前减去背景噪声。
的吸收光谱。在样品2的情况中，在空气退火之后，在250nm处观察到吸光度最大值，其来
4+
源为Ce 。
况中，注意到热致发光强度、尤其是在300K附近的非常显著的下降，且因此，余辉减少。
US2011/0204240教导添加Ca，使得在铈掺杂的镥钇原硅酸盐(LYSO:Ce)中，Ce 形成Ce 。
4+
显然，在现有技术中，RE 是不期望的。与现有技术的教导不同，可有意地保持稀土元素处于二价或四价状态并实现这样的状态的好处，同时仍保持电子电荷平衡。
3+ 3+
于与常规的激活剂不同的价态之外。例如，闪烁化合物可具有RE (例如，Ce )作为常规的
4+ 3+ 4+
激活剂；然而，根据一个实施例的闪烁化合物可具有Ce 或者Ce 与显著量的Ce 的组合
3+
作为闪烁光激活剂。相应的基础化合物将具有作为Ce 的所有的铈且基本上没有或者具有
4+ 2+ 2+
无关紧要的量的Ce 。在另一实例中，另一闪烁化合物可具有RE (例如，Eu )作为常规的
3+ 2+ 3+
激活剂；然而，根据一个实施例的另一闪烁化合物可具有Eu 或Eu 与Eu 的组合作为闪
2+
烁光激活剂。相应的基础化合物将具有作为Eu 的所有的铕且基本上没有或具有无关紧要
3+
的量的Eu 。
烁化合物以色空间坐标L1*、a1*、b1*反射基本上白的光，所述色空间坐标L1*、a1*、b1*对应于所述闪烁化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*。相应的基础化合物以色空间坐标
L2*、a2*、b2*反射基本上白的光，所述色空间坐标L2*、a2*、b2*对应于所述相应的基础化合物的CIE1976色空间坐标L*、a*和b*。所述闪烁化合物和所述基础化合物之间的色差
可使得|a1*-a2*|不大于约9，且|b1*-b2*|不大于约9。在另一实施例中，|a1*-a2*|不
大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约0.5、或不大于约
0.2、不大于约0.09、不大于约0.05、或不大于约0.01，且|b1*-b2*|不大于约5、不大于约
3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约0.5、或不大于约0.2、不大于约0.09、不大于约0.05、或不大于约0.01。在另外的实施例中，|L1*-L2*|不大于约9、不大于约5、不大于约3、不大于约2、不大于约1.5、不大于约0.9、不大于约0.5、或不大于约0.2。
约15nm、不大于约9nm、不大于约5nm、不大于约2nm。
处具有最大发射的光)可用于照射所述闪烁化合物。与具有黄颜色的闪烁化合物相比，无
色的闪烁化合物可反射显著更多的蓝色光。
用绿色光(例如，在500nm至550nm范围内的波长处具有最大发射的光)照射所述闪烁化
合物时，可获得第一组数据。当仅使用红色光(例如，在650nm至700nm范围内的波长处具
有最大发射的光)照射所述闪烁化合物时，可获得第二组数据。与具有绿颜色的闪烁化合
物相比，黄色的闪烁化合物可反射显著更多的红色光和显著更少的绿色光。
发明的范围。另外，本领域技术人员将理解包括类似电路的一些实施例可类似地使用数字
电路实施，且反之亦然。
少约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约
30％。
素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
子、或至少约200ppm原子。
1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
处于三价状态的金属元素。
原子、或至少约200ppm原子。
不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原
子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约
40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
200ppm原子。
于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或
不大于约500ppm原子。
约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
处于二价状态的金属元素。
原子、或至少约200ppm原子。
不大于约1500ppm原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原
子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约
40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
200ppm原子。
于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或
不大于约500ppm原子。
约1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
不大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合。
出、更小的能量分辨率、更低的余辉、更短的衰减时间、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合，其中所述闪烁化合物不是稀土硅酸盐。
土硅酸盐。
的氧化性物质。
约110ppm原子、至少约150ppm原子、或至少约200ppm原子。
原子、不大于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约
600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
原子、或至少约200ppm原子。
于约900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或
不大于约500ppm原子。
至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
换所述处于三价状态的金属元素。
原子、或至少约200ppm原子。
子、不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
体稀土元素的总含量的不大于100％、不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
200ppm原子。
900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大
于约500ppm原子。
1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
处于二价状态的金属元素。
原子、或至少约200ppm原子。
不大于约600ppm原子、或不大于约500ppm原子。
体稀土元素的总含量的至少约5％、至少约11％、至少约15％、至少约20％、至少约35％、或至少约30％。
体稀土元素的总含量的不大于约90％、不大于约75％、不大于约50％、不大于约40％、不大于约30％、不大于约25％、不大于约20％、不大于约15％、或不大于约9％。
200ppm原子。
900ppm原子、不大于约800ppm原子、不大于约700ppm原子、不大于约600ppm原子、或不大
于约500ppm原子。
1∶5、至少约1∶3、至少约1∶2、或至少约1∶1.5、或至少约1∶1.1。
大于约5∶1、不大于约3∶1、不大于约2∶1、或至少约1.5∶1、或不大于约1.1∶1。
惰性气体。
积％的所述惰性气体。
具有更大的光输出、更小的能量分辨率、更低的余辉、或在一系列辐射能量范围内更成比例的响应、或其任意组合。
面的表中所列的含量水平以ppm原子为单位。此外，在用Pr掺杂的实例中，Pr掺杂的材料
包括一些Ce作为杂质；然而，Ce的量不以显著影响闪烁性质的量存在。
4+ 2+
剂的相同化合物相比，具有RE 和M 共掺杂剂的闪烁化合物的能量分辨率低约5％-20％。
3+ 1+ 4+ 2+
对于具有RE 和M 共掺杂剂的闪烁体化合物，改善是显著的，但不如RE 和M 共掺杂剂
3+ 1+
那么大。与空穴相比，对于电子，闪烁更有效。还有，具有RE 和M 的闪烁化合物帮助改善性能。
以任意子组合提供。此外，对范围中陈述的值的提及包括在该范围内的各个和每个值。
的所有的穷尽性和全面的描述。单独的实施例也可在单一实施例中组合提供，且相反，为了简洁而在单一实施例的环境中描述的多个特征也可单独地或者以任意子组合提供。此外，
对范围中陈述的值的提及包括在该范围内的各个和每个值。仅在阅读本说明书之后，许多
其它的实施例可对于熟练技术人员是明晰的。可使用其它的实施例且其得自本公开内容，
使得在不背离本公开内容的范围的情况下可进行结构上的替代、逻辑上的替代、或另外的
变化。因此，本公开内容将被认为是说明性的，而不是限制性的。
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